JP2734135B2 - プリプレグの製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、繊維強化プラスチック等の繊維強化複合材
料の成形に用いられるシート状プリプレグの製造方法に
関する。

［従来の技術］ 繊維強化複合材料の成形に用いられるシート状プリプ
レグは、通常、第４図に示すように、少なくとも一方が
一面に樹脂（たとえばＢ−ステージの熱硬化性樹脂）を
担持した２枚の離型シート１、３間にシート状に配列さ
れた強化繊維２を挟持し、たとえばプレスロール４で加
圧、加熱し強化繊維２に樹脂を転移、含浸させてプリプ
レグ５を作成し、一方の離型シート３を剥離してプリプ
レグ５を他方の離型シート１とともにロール状に巻取る
方法、あるいは、強化繊維を支持シートとともに適当な
溶媒で稀釈した樹脂溶液に浸漬し、引き上げ、加熱して
溶媒を除去する方法によって製造されている。このよう
な方法で製造されたシート状プリプレグが、使用時に使
用目的に応じた幅にスリットされ、必要に応じて複数枚
同方向又は異方向に積層され、繊維強化複合材料の成形
に供される。

［発明が解決しようとする課題］ しかしながら、上記のような従来のプリプレグの製造
方法、たとえば第４図に示した方法においては、第５図
に示すように、シート状に配列された強化繊維２の全幅
にわたって、離型シート１および／又は３に予め担持さ
れた樹脂６が含浸されてプリプレグ５が形成されるが、
強化繊維２は繊維束からなるので、プリプレグ５を用途
に応じた幅に離型シート１とともにスリットする際、ス
リット部の強化繊維２がほつれて（乱れて）しまうとい
う問題がある。スリットされたプリプレグの端部の強化
繊維２のほつれがひどくなると、繊維強化複合材料成形
時のトラブルや、複合材料の部分的強度低下を招くおそ
れがある。

スリットによるほつれを防止するために、強化繊維を
シート状に配列する際に任意の列間にスペーサを介在さ
せ、プリプレグ化の後にスペーサを剥ぎ取ってスリット
代とすることも考えられるが（特開昭59−120420号公
報）、スペーサを剥ぎ取る際にやはり強化繊維がほつれ
てしまう。

本発明は、このような問題点に着目し、シート状プリ
プレグを使用目的に応じた幅にスリットあるいは分割す
る際、分割されたプリプレグの端部に強化繊維の乱れが
生じないようにすることを目的とする。

［課題を解決するための手段］ この目的に沿う本発明のプリプレグの製造方法は、シ
ート状に配列された強化繊維に樹脂を含浸してプリプレ
グとするに際し、前記シート状強化繊維を、樹脂含浸前
に、スペーサを介することなく前記担持シートの幅方向
において複数に分割し、樹脂含浸後に、前記担持シート
上で、かつ前記分割された強化繊維間に、強化繊維の存
在しない、前記担持シートの長手方向に延びる帯状領域
を形成する方法から成る。

［作用］ このような方法においては、シート状に配列される強
化繊維が、樹脂含浸前に、担持シート（離型シートや支
持シート）の幅方向において所定の分割数に分割され、
分割されたシート状の強化繊維間に強化繊維の全く存在
しない帯状領域が形成される。この状態にて所定の目付
で樹脂が含浸されるが、樹脂含浸後にも、上記強化繊維
の存在しない帯状領域が、そのままあるいは多少帯状幅
を狭められた状態で存続される。プリプレグ形成後に
は、離型シート上あるいは支持シート上に、幅方向に分
割されたシート状プリプレグがのっている形態となる。
隣接する、分割されたシート状プリプレグ間には、強化
繊維は存在しないので、この帯状領域内の適当な位置
（たとえば中央部）をスリットしても、強化繊維の乱れ
は生じない。したがって、上記分割された各シート状プ
リプレグがそれぞれ目標とする所定幅となるように、樹
脂含浸前の各分割シート状強化繊維の幅を設定しておく
ことにより、スリット後にも、端部における強化繊維の
乱れのない所定幅のシート状プリプレグが得られる。

また、上記強化繊維の存在しない帯状領域は、プリプ
レグ形成後には、樹脂のみが存在する領域となるか、あ
るいは後述の如くこの領域の形成方法によっては実質的
に空間領域に形成することも可能となる。空間領域に形
成される場合は勿論のこと、樹脂のみが存在する領域と
される場合にあっても、樹脂はプリプレグ状態ではＢ−
ステージ等の柔かい状態のままとされているから、前述
の如きスリットを行わなくても、離型シート又は支持シ
ートから所望のシート状分割プリプレグを剥離させるだ
けで、該分割プリプレグと隣接する分割プリプレグとを
上記帯状領域を境に強制的に分離することも可能にな
る。この場合にも、もちろん、分離された分割プリプレ
グの端部に強化繊維の乱れは生じない。

［実施例］ 以下に、本発明の望ましい実施例を、図面を参照して
説明する。

第１図ないし第３図は、本発明の実施例に係るプリプ
レグの製造方法を示している。図において、11は、多数
のクリール12から引き出されシート状に一方向に引き揃
えられた後さらにガイドロール13、14で押し拡げられた
強化繊維、15、16は少なくとも一方が一面に樹脂17を担
持している（本実施例では両方が担持している）離型シ
ートを示している。

離型シート15、16には、第２図に示すように、その耳
部を残して略全幅にわたって、コーティング等の方法に
より所定の目付で予め樹脂17が担持されている。離型シ
ート15、16は、ロール18、19から巻き出され、ガイドロ
ール20、21で方向転換されるとともに、この位置で強化
繊維11の両面に重ね合せられる。この重ね合せ体が本実
施例では、ヒータ22で加熱された後、３段のプレスロー
ル23、24、25、26、27、28で両側から加圧され、離型シ
ート15、16に担持されていた樹脂17が強化繊維11に転
移、含浸される。29、30は、重ね合せ体をさらに加熱、
あるいは保温するためのヒータである。

強化繊維11は、第３図に示すように、ガイドロール2
0、21の位置、つまり樹脂含浸前の位置で、予め幅方向
において複数（本実施例では２つ）に分割されており、
両分割シート状強化繊維11a、11b間は、強化繊維11の存
在しない帯状領域31a（空間領域）とされている。シー
ト状強化繊維11a、11bおよび担持樹脂17は、プレスロー
ル、とくに１段目プレスロール23、24による押圧によっ
て拡幅されるが、拡幅された状態およびプレスロール2
3、24通過後のプリプレグ32a、32b形成後の状態におい
ても、前記分割シート状強化繊維11a、11b間に強化繊維
11が存在しない帯状領域31bが残るように、最初に導入
されるシート状強化繊維11a、11bの引き揃え幅が設定さ
れる。

本発明における強化繊維は、長繊維からなる強化繊維
で、炭素繊維、黒鉛繊維、有機高弾性率繊維（アラミド
繊維等）、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、ボロン繊
維、タングステンカーバイド繊維、ガラス繊維等の高強
度、高弾性率繊維が挙げられる。このような強化繊維
は、同じプリプレグについてただ１種類のものを使用し
てもよいし、異なる種類の強化繊維を規則的に、または
不規則に並べて使用してもよい。この強化繊維が上記の
ように分割シート状に配列される。通常、比強度、非弾
性率が高いことを要求される用途には単一方向プリプレ
グが最も適しているが、シート状への配列形態として、
上記単一方向に引き揃えたもの以外、長繊維マットや織
物などのシート形態にあらかじめ加工したものを、所定
の分割幅にて導入することも可能である。

上記離型シート15、16は、離型紙、たとえば厚み0.05
〜0.2mm程度のクラフト紙、ロール紙、グラシン紙など
の紙の両面に、クレー、澱粉、ポリエチレン、ポリビニ
ルアルコールなどの目止剤の塗布層を設け、さらにその
各塗布層の上にシリコーン系または非シリコーン系の離
型剤、好ましくはポリジメチルシロキサンとポリジメチ
ルハイドロジエンシロキサンとの縮合反応型または付加
反応型シリコーンからなる離型剤を塗布したようなもの
である。コロナ放電処理などによって離型性を付与した
合成樹脂フィルムや、離型剤を塗布した合成樹脂フィル
ムを使用することもできる（たとえばポリエチレンフィ
ルム、ポリプロピレンフィルム等）。

離型シート15および／又は離型シート16に担持される
樹脂17としては、特に限定されないが、代表的なものと
して、熱硬化性樹脂や、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂を
混合した樹脂が挙げられる。熱硬化性樹脂としては、エ
ポキシ樹脂、マレイミド樹脂、ポリイミド樹脂、アセチ
レン末端を有する樹脂、ビニル末端を有する樹脂、アリ
ル末端を有する樹脂、ナジック酸末端を有する樹脂、シ
アン酸エステル末端を有する樹脂があげられる。これら
は、一般に硬化剤や硬化触媒と組合せて用いることがで
きる。また、適宜、これらの熱硬化性樹脂を混合して用
いることも可能である。

また、本発明のプリプレグ製造方法に適した熱硬化性
樹脂として、エポキシ樹脂が挙げられる。特に、アミン
類、フェノール類、炭素炭素二重結合を有する化合物を
前駆体とするエポキシ樹脂が好ましい。具体的には、ア
ミン類を前駆体とするエポキシ樹脂として、テトラグリ
シジルジアミノジフェニルメタン、トリグリシジル−ｐ
−アミノフェノール、トリグリシジル−ｍ−アミノフェ
ノール、トリグリシジルアミノフレゾールの各種異性
体、フェノール類を前駆体とするエポキシ樹脂として、
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型
エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂、炭素炭素二重結合を有する化合物を
前駆体とするエポキシ樹脂としては脂環式エポキシ樹脂
等が、あげられるが、これに限定されない。またこれら
のエポキシ樹脂をブロム化したブロム化エポキシ樹脂も
用いられる。テトラグリシジルジアミノジフェニルメタ
ンに代表される芳香族アミンを前駆体とするエポキシ樹
脂は耐熱性が良好で強化繊維との接着性が良好なため、
プリプレグ作成に最も適している。これらエポキシ樹脂
はエポキシ硬化剤と組合せて、好ましく用いられる。エ
ポキシ硬化剤はエポキシ基と反応しうる活性基を有する
化合物であればこれを用いることができる。

さらに、上記の熱硬化性樹脂に熱可塑性樹脂を混合し
て用いることも好適である。混合される熱可塑性樹脂
は、主鎖に、炭素炭素結合、アミド結合、イミド結合、
エステル結合、エーテル結合、カーボネート結合、ウレ
タン結合、尿素結合、チオエーテル結合、スルホン結
合、イミダゾール結合、カルボニル結合から選ばれる結
合を有する熱可塑性樹脂であり、より好ましくは、ポリ
アクリレート、ポリアミド、ポリアラミド、ポリエステ
ル、ポリカーボナート、ポリフェニレンスルフィド、ポ
リベンズイミダゾール、ポリイミド、ポリイエーテルイ
ミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエー
テルエーテルケトンのようなエンジニアニングプラスチ
ックに属する熱可塑性樹脂の一群である。特に、ポリミ
ド、ポリエーテルイミド、ポリスルホン、ポリエーテル
スルホン、ポリエーテルエーテルケトンは耐熱性に優れ
るので最適である。

第１図及び第３図において、上記の如き熱硬化性樹脂
又は熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂との混合樹脂を担持し
た上下の離型シート15、16が、シート幅方向に分割され
た分割シート状強化繊維11a、11bに重ね合せられ、各段
のプレスロール、とくに１段目のプレスロール23、24に
よって樹脂17が強化繊維中に含浸され、２段目のプレス
ロール25、26、３段目のプレスロール27、28でさらに含
浸が進められる。

３段目のプレスロール27、28を通過した段階では、分
割されたプリプレグ32a、32bが実質的に完成し、両プリ
プレグ32a、32b間は、強化繊維が存在せず樹脂17のみが
存在する帯状領域31bとなる。これらプリプレグ32a、32
bと離型シート15、16との重ね合せ体から、ガイドロー
ル33の位置で一方の離型シート15が剥離され、剥離され
た離型シート15はロール34として巻き取られる。プリプ
レグ32a、32bと離型シート16との重ね合せ体は、ガイド
ロール35、36間に設けられたカッタ37により、帯状領域
31bの位置で連続的に切断（スリット）され、プリプレ
グ32aと離型シート16との重ね合せ体およびプリプレグ3
2aと離型シート16との重ね合せ体に分離された後、両重
ね合せ体が同軸でロール38a、38bに巻き取られる。な
お、このスリットは、上記位置では行わずプリプレグ32
a、32bおよび離型シート16の重ね合せ体として巻き取っ
ておき、それを巻き戻して使用する際に行うようにして
もよい。

上記スリットが行われる帯状領域31bには、強化繊維1
1は全く存在しないから、分割されたプリプレグ32a、32
bの端部において強化繊維の乱れが生じることはない。

さらに上記プリプレグ32aとプリプレグ32bの分割にお
いて、帯状領域31bに存在する樹脂17は、通常プリプレ
グ作成後の段階においてもＢ−ステージ等の柔かい状態
のままとされているので、離型シート16とともに巻き取
ったプリプレグ32a、32bのいずれか一方を、使用時等に
単に離型シート16から強制的に剥離させるだけで、帯状
領域31b内の適当な位置を境に他方のプリプレグから分
離させることも可能である。

なお、本実施例では強化繊維およびプリプレグの幅方
向分割を２分割としたが、２以上任意の適当な分割数と
してもよいことはいうまでもない。

また、実施例は、強化繊維を両側から樹脂担持離型シ
ートで挟持し加圧により樹脂を含浸させる方法について
説明したが、本発明は、樹脂溶液に強化繊維とともに支
持シートを浸漬させるプリプレグ作成方法にも適用可能
である。

［発明の効果］ 以上説明したように、本発明のプリプレグの製造方法
によるときは、離型シート又は支持シート上に、樹脂含
浸後にも強化繊維の存在しない帯状領域をスペーサを使
用することなく形成し、分割形成された複数のプリプレ
グを上記帯状領域で容易に分離できるようにしたので、
スリットあるいは分離された分割シート状プリプレグの
端部強化繊維の乱れを防止することができ、該プリプレ
グ使用上のトラブルや該プリプレグを使用する繊維強化
複合材料の部分的強度低下を防止することができる。

また、本発明方法では、シート状に配列される強化繊
維が幅方向に最初から分割され、分割された強化繊維同
士はプリプレグ使用段階まで互に混じることはないか
ら、当初から異品種の強化繊維を配置しておくことが可
能であり、それによって同一工程にて同時に複数の異品
種のプレプレグを作成することが可能である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の実施例に係るプリプレグ製造プロセス
の概略側面図、 第２図は第１図のプロセスに使用される樹脂担持離型シ
ートの部分斜視図、 第３図は第１図のプロセスの部分透視平面図、 第４図は従来のプリプレグ製造プロセスの概略側面図、 第５図は第４図のプロセスの部分斜視図、 である。 11、11a、11b……強化繊維 15、16……離型シート 17……樹脂 23、24、25、26、27、28……プレスロール 31a、31b……帯状領域 32a、32b……分割プリプレグ 37……カッタ

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】担持シート上の、互いに並行かつシート状
   に配列された強化繊維に樹脂を含浸してプリプレグとす
   るに際し、前記シート状強化繊維を、樹脂含浸前に、ス
   ペーサを介することなく前記担持シートの幅方向におい
   て複数に分割し、樹脂含浸後に、前記担持シート上で、
   かつ前記分割された強化繊維間に、強化繊維の存在しな
   い、前記担持シートの長手方向に延びる帯状領域を形成
   することを特徴とするプリプレグの製造方法。