JPH03122136A

JPH03122136A - プリプレグの製造方法

Info

Publication number: JPH03122136A
Application number: JP25994789A
Authority: JP
Inventors: Hiroyuki Takagishi; 宏至高岸; Kishio Miwa; 輝之男三輪; Kazuaki Kitaoka; 一章北岡
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 1989-10-06
Filing date: 1989-10-06
Publication date: 1991-05-24

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】［産業上の利用分野］本発明は、繊維強化複合材料の成形に用いられるプリプ
レグの製造方法に関する。

［従来の技術］繊維強化プラスチック等の繊維強化複合材料の成形に用
いられるプリプレグ（たとえばシート状プリプレグ）は
、従来第２図に示すように、少なくとも一方が一面に樹
脂（たとえばＢ−ステージの熱硬化性樹脂）を担持した
２枚の離型シート１．３間にシート状に配列された強化
繊維２を挟持し、たとえばプレスロール４で加圧、加熱
し強化繊維２に樹脂を転移、含浸させてプリプレグ５を
作成し、一方の離型シート３を剥離してプリプレグ５を
他方の離型シート１とともにロール状に巻取る方法によ
って製造されている。このような方法で製造されたプリ
プレグは、使用時に離型シートが剥離され、必要に応じ
て複数枚同方向又は異方向に積層され、繊維強化複合材
料の成形に供される。

［発明が解決しようとする課題］しかしながら、上記のような従来の方法においては、離
型シート１および／又は３に、予め樹脂を担持させてお
かなければならないため、第２図に示したプリプレグ製
造工程とは別に、コーティング等の相当大がかりな樹脂
担持離型シート作成工程が必要である。そのため、プリ
プレグが製品として完成するまでの工程が、全体として
複雑になっており、第２図に示した工程以外に、設備費
、ランニングコストが必要になり、その分プリプレグの
製造コストが高くなっている。

また、第２図における離型シート３は、プリプレグ５形
成後該プリプレグから剥離されるので、ある程度くり返
し使用が可能であるが、くり返し使用のうちには傷付き
等も発生するので、くり返し使用回数には限度がある。

この離型シートには、通常、表面を特殊加工しその上に
さらに離型剤を塗布した離型紙が用いられているが、相
当高価なものであるから、くり返し使用回数が少なく使
い捨てに近い状況になると、結局プリプレグの製造コス
トが上がるとともに、使用後の離型紙の屑処理の問題も
でてくる。

本発明は、上記のような従来方法における離型シート使
用に伴う問題点に看目し、強化繊維への樹脂の転移、含
浸のための離型シートの使用を不要化したプリプレグ製
造方法を提供し、樹脂担持離型シート作成、使用に伴な
う諸問題を解消することを目的とする。

［課題を解決するための手段］この目的に沿う本発明のプリプレグのＩｎ方法は、連続
的に供給される強化繊維の両面に、それぞれ金属ベルト
を周回させ、該金属ベルトの少なくとも一方の強化繊維
側の面に、連続的に樹脂を担持させ、両金属ベルトと強
化繊維との重ね合せ体をプレスロールで両側から加圧し
て、前記担持樹脂を強化繊維に転移、含浸させ、樹脂が
含浸された強化繊維から、前記両金属ベルトを剥離する
方法から成る。

本発明における強化繊維は、一般に先進複合材料に用い
られる耐熱性および引張強度、引張弾性率の良好な繊維
である。たとえば、その強化繊維には、炭素繊維、黒鉛
繊維、有機高弾性率繊維（例えばアラミド繊維等）、炭
化ケイ素繊維、アルミナ繊維、ボロン繊維、タングステ
ンカーバイド繊維、ガラス繊維が挙げられる。このよう
な強化繊維は、同じプリプレグについてただ１種類のも
のを使用してもよいし、異なる種類の強化繊維を併用し
てもよい。この強化繊維かの連続繊維束たとえばシート
状に配列される。強化繊維は、また、マットや織物など
のシート形態にあらかじめ加工して使用することができ
る。

本発明における金属ベルトの材質は特に限定されないが
、可どう性に優れ、耐久性が高く、後述の離型剤が塗布
しやすいものが好ましい。好ましい金属ベルトとして、
ステンレススチールベルトが挙げられる。この金属ベル
トが、連続的に供給されてくる強化繊維の両面に、該強
化繊維の両面にそれぞれ対向するように、かつ対向面が
強化繊維と同一方向に走行するように、周回される。

周回される金属ベルトの少なくとも一方の強化繊維側の
面に、連続的に樹脂が担持される。樹脂と金属ベルトと
が、互に極めて剥離しやすい特性を有する場合には、樹
脂を直接金属ベルトの表面上に供給してもよいが、樹脂
剥離に際して金属ベルト表面上に樹脂成分が残るようで
あれば、樹脂担持前に金属ベルト表面に離型剤を塗布し
、その上に樹脂を供給して担持させることが望ましい。

塗布する離型剤としては、シリコーン系または非シリコ
ーン系の離型剤、とくにポリジメチルシロキサンとポリ
ジメチルハイドロジエンシロキサンとの縮合反応型また
は付加反応型シリコーンからなる離型剤が好ましい。

供給される担持樹脂としては、とくに限定されず、熱可
塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれでもよい。プリプレグ
作成のための強化繊維への含浸樹脂の代表的なものとし
て、熱硬化性樹脂や熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂を混合
した樹脂が挙げられる。

熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、マレイミド樹脂
、ポリイミド樹脂、アセチレン末端を有する樹脂、ビニ
ル末端を有する樹脂、アリル末端を有する樹脂、ナジッ
ク酸末端を有する樹脂、シアン酸エステル末端を有する
樹脂′があげられる。

これらは、一般に硬化剤や硬化触媒と組合せて用いるこ
とができる。また、適宜、これらの熱硬化性樹脂を混合
して用いることも可能である。

また、プリプレグ作成に適した熱硬化性樹脂としてエポ
キシ樹脂が用いられる。特に、アミン類、フェノール類
、炭素炭素二重結合を有する化合物を前駆体とするエポ
キシ樹脂が好ましい。具体的には、アミン類を前駆体と
するエポキシ樹脂として、テトラグリシジルジアミノジ
フェニルメタン、トリグリシジル−叶アミノフェノール
、トリグリシジル−ｍ−アミンフェノール、トリグリシ
ジルアミノフレゾールの各種異性体、フェノール類を前
駆体とするエポキシ樹脂として、ビスフェノールＡ型エ
ポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エ
ポキシ樹脂、タレゾールノボラック型エポキシ樹脂、炭
素炭素二重結合を有する化合物を前駆体とするエポキシ
樹脂としては脂環式エポキシ樹脂等が、あげられるが、
これに限定されない。またこれらのエポキシ樹脂をブロ
ム化したブロム化エポキシ樹脂も用いられる。テトラグ
リシジルジアミノジフェニルメタンに代表される芳香族
アミンを前駆体とするエポキシ樹脂は耐熱性が良好で強
化繊維との接着性が良好なため、プリプレグ作成に最も
適している。これらエポキシ樹脂はエポキシ硬化剤と組
合せて、好ましく用いられる。エポキシ硬化剤はエポキ
シ基と反応しうる活性基を有する化合物であればこれを
用いることができる。

さらに、上記の熱硬化性樹脂に熱可塑性樹脂を混合して
用いることも好適である。混合される熱可塑性樹脂は、
主鎖に、炭素炭素結合、アミド結合、イミド結合、エス
テル結合、エーテル結合、カーボネート結合、ウレタン
結合、尿素結合、チオエーテル結合、スルホン結合、イ
ミダゾール結合、カルボニル結合から選ばれる結合を有
する熱可塑性樹脂であり、より好ましくは、ポリアクリ
レート、ポリアミド、ポリアラミド、ポリエステル、ポ
リカーボナート、ポリフェニレンスルフィド、ポリベン
ズイミダゾール、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポ
リスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエー
テルケトンのようなエンジニアニングプラスチックに属
する熱可塑性樹脂の一群である。特に、ポリイミド、ポ
リエーテルイミド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホ
ン、ポリエーテルエーテルケトンは耐熱性に優れるので
最適である。

上記のうちのいずれかの樹脂が、周回される金属ベルト
の表面上に直接、あるいは金属ベルト上の離型剤の上に
、連続的に供給される。この樹脂供給の方法も特に限定
されないが、一般にダイコータと呼ばれているプロセス
と同様のプロセスを用い、所定の溶融又は軟化状態とさ
れた樹脂をダイから直接所定の厚みで供給し、金属ベル
ト上に担持させる方法が好ましい。

樹脂担持後、連続的に供給されてくる強化繊維と周回さ
れている両金属ベルトとが重ね合せられ、該重ね合せ体
がプレスロールで両側から加圧され、金属ベルトに担持
されていた樹脂が強化繊維に転移、含浸される。この樹
脂が含浸された強化繊維がプリプレグとなり、該プリプ
レグから、金属ベルトの周回に伴なって両金属ベルトが
剥離される。

したがって、この段階ではプリプレグ単体となり、該プ
リプレグ単体が後続の工程に送り出される。

送り出されたプリプレグ単体の処理については、とくに
限定されないが、それをプリプレグの製品として巻き取
る場合には、巻取前にプリプレグ単体のいずれか一方の
面にたとえばシート状の担体を連続的に重ね合せ、該担
体とともに巻き取っておくと、後の取扱い、とくに繊維
強化複合材料成形時に巻き戻して使用する際の取扱いが
容易になるので、このような共巻き法が好ましい。共巻
きされる担体としては、作成されたプリプレグとの離型
性のよいものが好ましく、たとえば表面にエンボス加工
を施した樹脂フィルム、あるいは従来のプリプレグ製造
に用いられているのと同様の離型紙（ただし樹脂を担持
する必要はないので安価なものでよい）等が挙げられる
。

［作　　用］このように、樹脂は周回される金属ベルト上に担持され
るので、従来用いていた樹脂担持離型シートは不要にな
り、予めこの樹脂担持離型シートを作成しておくことも
不要になる。したがって、プリプレグ製造工程が全体と
して大幅に簡素化される。また、周回されるベルトは金
属製であり、担持対象物は樹脂であるから、該金属ベル
トは半永久的に使用できる。したがって、従来行ってい
た離型シートのくり返し使用も不要になり、離型シート
使用に伴う問題もなくなる。

［実施例］以下に、本発明の望ましい実施例を、図面を参照して説
明する。

第１図は、本発明の一実施例に係るプリプレグの製造方
法を示している。図において、１１は、多数のクリール
１２から連続的に引き出され、一方向に互いに並行かつ
シート状に引き揃えられた強化繊維（連続繊維束）を示
しており、強化繊維１１は、ガイド（ガイドロール）１
３．１４で押し拡げられ、よりシート形態に整えられる
。

この強化繊維１１の両面側（上下面側）に、それぞれ、
無端の金属ベルト１５．１６が周回される。金属ベルト
１５．１６は強化繊維１１に対向し強化繊維１１に沿っ
て走行する部分で、実質的に強化繊維１１と同一速度で
かつ同一方向に移動するようになっている。上側の金属
ベルト１５は、ガイドロール１７．１８．１９、受はロ
ール２０．ガイドロール２１に沿って周回され、下側の
金属ベルト１６は、ガイドロール２２．２３．２４、受
はロール２５に沿って周回される。

周回される金属ベルト１５．１６の強化繊維１１側の面
に、本実施例では、シリコーン系の離型剤が塗布される
。上側の金属ベルト１５には、ガイドロール１８．１９
間で、槽２６内の離型剤２７がアプリケータロール２８
を介して塗布され、下側の金属ベルト１６には、サポー
トロール２９．３０を介して張設された金属ベルト１６
のサポートロールと反対側の面に、槽３１内の離型剤２
７がアプリケータロール３２を介して塗布される。

金属ベルト１５．１６の少なくとも一方、本実施例では
両金属ベルト１５．１６の強化繊維１１側の面に、連続
的に樹脂３３．３４が担持される。樹脂３３．３４は同
一のものでも異種のものでもよく、熱硬化性樹脂あるい
は熱可塑性樹脂、さらにはそれらの混合物のいずれであ
ってもよい。樹脂３３．３４は、受はロール２０．２５
上に支持された金属ベルト１５．１６上に、ダイ３５．
３６から所定の溶融状態又は軟化状態で所定の厚みで連
続的に供給され、離型剤２７が塗布されている面上に担
持される。

樹脂３３．３４を担持した金属ベルト１５．１６は、ガ
イドロール１７．２２により方向転換され、強化繊維１
１の両面に重ね合せられる。重ね合せ体３７は、本実施
例では、ヒータ３８で加熱された後、１段目のプレスロ
ール３９．４０に至る。本実施例では、３段のプレスロ
ール３９．４０．４１．４２．４３．４４が配設されて
おり、１段目と２段目のプレスロール間、２段目と３段
目のプレスロール間にも、それぞれヒータ４５．４６が
設けられている。ヒータ３８で、重ね合せ体３７中の担
持樹脂３３．３４が所定の温度に昇温され、１段目のプ
レスロール３９．４０′″Ｃ重ね合せ体３７が両側から
加圧され、担持樹脂が強化繊維１１中に転移、含浸され
る。ざらに、ヒータ４５．４６により加熱又は保温され
、２段目のプレスロール４１．４２．３段目のプレスロ
ール４３．４４で樹脂の含浸が進められる。この樹脂が
含浸された強化繊維１１が、プリプレグ（一方向性プリ
プレグ）４７を構成する。

ただしこの段階では、プリプレグ４７単体と上下の金属
ベルト１５．１６との重ね合せ体の形態である。

上記において、ヒータ３８．４５．４６は必要に応じて
設ければよく、ダイ３５．３６から金属ベルト１５．１
６上に供給された樹脂３３．３４が強化繊維１１への樹
脂含浸の段階まで含浸に必要な温度を保てるならば、ヒ
ータを設けなくてもよい。また、各ヒータを配設してお
き、プリプレグ製造条件に応じてオン、オフ、おるいは
温度調節するようにしてもよい。

さらに、各プレスロールを加熱ロールも兼ねさせ、加圧
と加熱を同時に行うようにしてもよい。また、プレスロ
ールの段数も適当な任意の段数でよい。

プリプレグ４７単体と上下の金属ベルト１５．１６との
重ね合せ体がガイドロール１８．２３の位置までくると
、プリプレグ４７単体から金属ベルト１５．１６が剥離
され、プリプレグ４７単体のまま送り出される。

金属ベルト１５．１６には離型剤２７が塗布しておるの
で、金属ベルト１５．１６は容易にプリプレグ４７から
剥Ｍされる。

連続的に送り出されてくるプリプレグ４７単体には、ロ
ール４８から巻き出されてくるシート状の担体４９がガ
イドロール５０の位置で一面側に重ね合せられ、プリプ
レグ４７と担体４９がともにロール状製品５１として巻
き取られる。この担体４９には、前述の如く、エンボス
加工樹脂フィルム等が使用できる。ただし、プリプレグ
４７単体とした後、たとえば冷却手段等を配置し、プリ
プレグ４７単体のままでも巻取り可能となれば、担体４
９は必ずしも必要でない。また、プリプレグ４７を巻き
取らずに、所定長毎に切断することにより、シート状の
プリプレグ製品とすることも可能である。

［発明の効果］以上説明したように、本発明のプリプレグの製造方法に
よるときは、周回する金属ベルトの上に樹脂を担持させ
、それをプレスロールを介して直接強化繊維に転移、含
浸させるようにしたので、従来使用していた樹脂担持離
型シートを不要化でき、予めそれを作成する工程、設備
も不要化できる。したがってプリプレグ製造工程全体を
大幅に簡素化でき、設備費、製品コストを大幅に低減で
きる。

また、金属ベルトは実質的に半永久的に使用可能である
ので、従来の離型シートくり返し使用に伴う問題、使用
後の離型シート屑処理の問題は全く無くなる。

ざらに、強化繊維に転移、含浸される樹脂に対し金属ベ
ルトははるかに高い耐熱性を有するから、樹脂担体とし
ての樹脂加熱温度の制限は無く、樹脂含浸のための加熱
条件を実質的に任意に設定でき、採り得る生産条件の幅
が大きく拡大されるとともに、急速加熱、生産速度の大
幅な向上等も可能になる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例に係るプリプレグの製造方法
を実施するためのプリプレグ製造装置の概略側面図、第２図は従来のプリプレグ製造プロセスの概略側面図、
である。１１・・・・・・強化繊維１５．１６・・・・・・金属ベルト１７．１８．１９．２１．２２．２３．２４・・・・・
・ガイドロール２０、２５・・・・・・受はロール２７・・・・・・離型剤２８．３２・・・・・・アプリケータロール３３．３４
・・・・・・樹脂３５．３６・・・・・・ダイ３７・・・・・・重ね合せ体３８．４５．４６・・・・・・ヒータ３９．４０．４１．４２．４３．４４・・・・・・プレスロール４７・・・・・・プリプレグ４９・・・・・・担体５１・・・・・・製品ロール２７２７６−

Claims

【特許請求の範囲】

１、連続的に供給される強化繊維の両面に、それぞれ金
属ベルトを周回させ、該金属ベルトの少なくとも一方の
強化繊維側の面に、連続的に樹脂を担持させ、両金属ベ
ルトと強化繊維との重ね合せ体をプレスロールで両側か
ら加圧して、前記担持樹脂を強化繊維に転移、含浸させ
、樹脂が含浸された強化繊維から、前記両金属ベルトを
剥離することを特徴とするプリプレグの製造方法。