JP2721535B2 - 高熱伝導性Ａ▲ｌ▼Ｎ焼結体の製法 - Google Patents
高熱伝導性Ａ▲ｌ▼Ｎ焼結体の製法Info
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- JP2721535B2 JP2721535B2 JP1038260A JP3826089A JP2721535B2 JP 2721535 B2 JP2721535 B2 JP 2721535B2 JP 1038260 A JP1038260 A JP 1038260A JP 3826089 A JP3826089 A JP 3826089A JP 2721535 B2 JP2721535 B2 JP 2721535B2
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- aln sintered
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は高熱伝導性のAlN焼結体の製法に関する。
AlN焼結体は高熱伝導性、耐熱性、耐食性等に優れ、
汎用セラミツクスであるAl2O3焼結体に代る半導体装置
の絶縁性基板用材料として注目されている。
汎用セラミツクスであるAl2O3焼結体に代る半導体装置
の絶縁性基板用材料として注目されている。
AlN粉末の焼結は通常焼結助剤を添加混合し、緻密性
と高熱伝導性を得ているが、さらに高熱伝導率を得るた
めに焼結方法の検討が種々なされている。例えば特開昭
63−100069号公報には0.1Vol％以上の還元性ガスを含む
不活性ガス雰囲気中で焼結することが、また特開昭63−
303863号公報には焼成中にカーボンガス雰囲気をつくり
出す容器を用いることが提案されている。
と高熱伝導性を得ているが、さらに高熱伝導率を得るた
めに焼結方法の検討が種々なされている。例えば特開昭
63−100069号公報には0.1Vol％以上の還元性ガスを含む
不活性ガス雰囲気中で焼結することが、また特開昭63−
303863号公報には焼成中にカーボンガス雰囲気をつくり
出す容器を用いることが提案されている。
しかしながら、これらの従来技術では安定して高熱伝
導率のAlN焼結体を得ることが難しく、原料の純度、酸
素含有量、焼成雰囲気の変動等の要因に大きく影響さ
れ、これらを制御することは困難であつた。
導率のAlN焼結体を得ることが難しく、原料の純度、酸
素含有量、焼成雰囲気の変動等の要因に大きく影響さ
れ、これらを制御することは困難であつた。
本発明者らは、AlN焼結体の高熱伝導率化を焼成雰囲
気の制御により安定に達成する製法について鋭意検討し
た結果、AlN粉末の焼結に際し、温度1500℃以上におけ
る焼成雰囲気のCOガス濃度をコントロールすることによ
り可能となることを見い出し、本発明を完成するに到つ
た。
気の制御により安定に達成する製法について鋭意検討し
た結果、AlN粉末の焼結に際し、温度1500℃以上におけ
る焼成雰囲気のCOガス濃度をコントロールすることによ
り可能となることを見い出し、本発明を完成するに到つ
た。
すなわち、本発明は、以下を要旨とするものである。
1. 焼結助剤を含むAlN粉末混合物を所望形状に成形し
た後、温度1500℃以上における焼成雰囲気のCOガス濃度
が900ppm以下となるように不活性ガスを供給して焼結す
ることを特徴とする高熱伝導性AlN焼結体の製法。
た後、温度1500℃以上における焼成雰囲気のCOガス濃度
が900ppm以下となるように不活性ガスを供給して焼結す
ることを特徴とする高熱伝導性AlN焼結体の製法。
2. AlN粉末混合物はさらに炭素質物質を含んでなるも
のであることを特徴とする請求項１記載の高熱伝導性Al
N焼結体の製法。
のであることを特徴とする請求項１記載の高熱伝導性Al
N焼結体の製法。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明に用いるAlN粉末は、通常、酸素含有量が３重
量％以下好ましくは1.5重量％以下のものが使用され
る。
量％以下好ましくは1.5重量％以下のものが使用され
る。
焼結助剤としては、CaO,BaO等のII a族酸化物、Y2O3,
CeO2等のIII a族酸化物、CaC2,B4C,Al4C3,SiC等の炭化
物、Ca,Ba,Sr及び希土類元素の水素化物、窒化物、ホウ
化物、シアン化物、チオシアン化物、ケイフツ化物、硫
化物、リン化物、ケイ化物、フツ化物等、さらにはCu,N
i,Mo,Al等の金属等があげられる。これらのうち、焼結
性、熱伝導率、機械的強度、経済性の点からY2O3が最も
望ましい。
CeO2等のIII a族酸化物、CaC2,B4C,Al4C3,SiC等の炭化
物、Ca,Ba,Sr及び希土類元素の水素化物、窒化物、ホウ
化物、シアン化物、チオシアン化物、ケイフツ化物、硫
化物、リン化物、ケイ化物、フツ化物等、さらにはCu,N
i,Mo,Al等の金属等があげられる。これらのうち、焼結
性、熱伝導率、機械的強度、経済性の点からY2O3が最も
望ましい。
また、本発明では、AlN焼結体の熱伝導率をさらに向
上させるために炭素質物質をAlN粉末混合物に含ませる
こともできる。炭素質物質には、塩化ビニル樹脂やポリ
ビニルアルコール等の有機重合体の熱分解生成物、カー
ボンブラツク、グラフアイト、高固定炭素系ピツチなど
がある（特開昭63−162577号公報、同61−219763号公報
参照）。
上させるために炭素質物質をAlN粉末混合物に含ませる
こともできる。炭素質物質には、塩化ビニル樹脂やポリ
ビニルアルコール等の有機重合体の熱分解生成物、カー
ボンブラツク、グラフアイト、高固定炭素系ピツチなど
がある（特開昭63−162577号公報、同61−219763号公報
参照）。
本発明の高熱伝導性AlN焼結体を得る手順としては、A
lN粉末100重量部に対し、通常、焼結助剤0.1〜10.0重量
部、炭素質物質０〜10.0重量部の割合で混合する。これ
らの原料粉末は平均粒度10μｍ以下好ましくは５μｍ以
下である。その混合方式としては通常ボールミル中で乾
式又は湿式により混合する。得られたAlN粉末混合物は
必要に応じてバインダーを添加し成形、脱脂、焼成を行
なう。
lN粉末100重量部に対し、通常、焼結助剤0.1〜10.0重量
部、炭素質物質０〜10.0重量部の割合で混合する。これ
らの原料粉末は平均粒度10μｍ以下好ましくは５μｍ以
下である。その混合方式としては通常ボールミル中で乾
式又は湿式により混合する。得られたAlN粉末混合物は
必要に応じてバインダーを添加し成形、脱脂、焼成を行
なう。
焼成炉は、BN,C,AlN製の耐熱性容器をカーボンやタン
グステンの発熱体もしくは高周波加熱炉の炉内に置き、
該耐熱性容器に同様のBN,C,AlN製の配管を行ない、そこ
に炉外よりCO,Ar,N2等のガスを供給できるような構造と
する。耐熱性容器を２重構造とし外側容器と内側容器の
間及び内側容器の両方に不活性ガスを供給することによ
り、外部よりCOガス等が該容器中に侵入するのを抑える
ことができる。グリーン成形体は耐熱性容器の中に置か
れるが、その際の敷板としては離形性の良いBNを配合し
たものが好ましい。
グステンの発熱体もしくは高周波加熱炉の炉内に置き、
該耐熱性容器に同様のBN,C,AlN製の配管を行ない、そこ
に炉外よりCO,Ar,N2等のガスを供給できるような構造と
する。耐熱性容器を２重構造とし外側容器と内側容器の
間及び内側容器の両方に不活性ガスを供給することによ
り、外部よりCOガス等が該容器中に侵入するのを抑える
ことができる。グリーン成形体は耐熱性容器の中に置か
れるが、その際の敷板としては離形性の良いBNを配合し
たものが好ましい。
焼成条件は、グリーン成形体の形状や寸法により異な
るが、通常、50〜600℃/hrで昇温し途中1200〜1700℃付
近で保持することもあるが、最高温度は1800〜2000℃で
ある。
るが、通常、50〜600℃/hrで昇温し途中1200〜1700℃付
近で保持することもあるが、最高温度は1800〜2000℃で
ある。
本発明で重要なことは、この焼成工程で、温度1500℃
以上における焼成雰囲気のCOガス濃度が900ppm以下とな
るように不活性ガスを供給することである。不活性ガス
としては、N2,Ar等があるがN2が望ましい。1500℃以上
の温度における焼成雰囲気のCOガス濃度が900ppmをこえ
ると、本発明が目的とする高熱伝導率化例えば180W/m・
Ｋ以上を安定して達成することができない。本発明で
は、温度1500℃未満における焼成雰囲気のCOガス濃度に
ついては特に制限する必要はなく、通常は数百ppm〜数
千ppm程度である。
以上における焼成雰囲気のCOガス濃度が900ppm以下とな
るように不活性ガスを供給することである。不活性ガス
としては、N2,Ar等があるがN2が望ましい。1500℃以上
の温度における焼成雰囲気のCOガス濃度が900ppmをこえ
ると、本発明が目的とする高熱伝導率化例えば180W/m・
Ｋ以上を安定して達成することができない。本発明で
は、温度1500℃未満における焼成雰囲気のCOガス濃度に
ついては特に制限する必要はなく、通常は数百ppm〜数
千ppm程度である。
COガスは、カーボン製炉材・容器及び原料に混入され
る炭素質物質のＣ源と、AlN粉末中のあるいは炉外から
侵入するＯ源との反応によつて発生するが、これを本発
明のように900ppm以下にコントロールする手段として
は、不活性ガスの供給、昇温速度の調節、炉や容器の材
質の選定等が考えられるが、本発明では不活性ガスの供
給手段を必要不可欠として行い、他の手段は任意的に行
うのが望ましい。不活性ガスの供給法は連続的・間欠的
のいずれであつてもよい。なお、COガス濃度を900ppm以
下のある特定値の水準に保ちながら焼結を行いたいとき
にはCOガスを積極的に炉外から供給することもできる。
る炭素質物質のＣ源と、AlN粉末中のあるいは炉外から
侵入するＯ源との反応によつて発生するが、これを本発
明のように900ppm以下にコントロールする手段として
は、不活性ガスの供給、昇温速度の調節、炉や容器の材
質の選定等が考えられるが、本発明では不活性ガスの供
給手段を必要不可欠として行い、他の手段は任意的に行
うのが望ましい。不活性ガスの供給法は連続的・間欠的
のいずれであつてもよい。なお、COガス濃度を900ppm以
下のある特定値の水準に保ちながら焼結を行いたいとき
にはCOガスを積極的に炉外から供給することもできる。
温度1500℃以上における焼成雰囲気のCOガス濃度がAl
N焼結体に与える影響については明瞭ではないが、効果
としては、AlN焼結体中の酸素を還元して除去すること
である。AlN焼結体に含有されている酸素量が多ければ
多いほどAlN焼結体の熱伝導率は低下し、一方、酸素含
有量が少なければ熱伝導率は向上する。本発明者はこの
点に着目し、最も効率的にAlN焼結体中の酸素を取り除
く条件を決定し本発明を完成させたものである。
N焼結体に与える影響については明瞭ではないが、効果
としては、AlN焼結体中の酸素を還元して除去すること
である。AlN焼結体に含有されている酸素量が多ければ
多いほどAlN焼結体の熱伝導率は低下し、一方、酸素含
有量が少なければ熱伝導率は向上する。本発明者はこの
点に着目し、最も効率的にAlN焼結体中の酸素を取り除
く条件を決定し本発明を完成させたものである。
以下、実施例と比較例をあげてさらに具体的に本発明
を説明する。
を説明する。
実施例１〜７、比較例１〜２ 酸素含有量1.5重量％のAlN粉末98重量部とY2O3 2重量
部をエタノール中でボールミル混合し乾燥した後金型プ
レスで予備成形後、2700kg/cm2の圧力でCIP（冷間コー
ルドプレス）し、φ16mm−5mm tの円板を得た。この円
板をBN製敷板にのせ、それを外側が内容積9.3の黒鉛
製容器、内側が内容積0.4のBN製容器で構成されてな
る耐熱性２重容器に入れ、表−１に示す条件で焼成し
た。
部をエタノール中でボールミル混合し乾燥した後金型プ
レスで予備成形後、2700kg/cm2の圧力でCIP（冷間コー
ルドプレス）し、φ16mm−5mm tの円板を得た。この円
板をBN製敷板にのせ、それを外側が内容積9.3の黒鉛
製容器、内側が内容積0.4のBN製容器で構成されてな
る耐熱性２重容器に入れ、表−１に示す条件で焼成し
た。
なお、実施例３〜５及び比較例１〜２は、上記配合
に、さらに塩化ビニル樹脂の熱分解生成物を１重量部配
合したものである。また、実施例６〜７はY2O3のかわり
にCaC2としたものである。
に、さらに塩化ビニル樹脂の熱分解生成物を１重量部配
合したものである。また、実施例６〜７はY2O3のかわり
にCaC2としたものである。
焼成炉は、耐熱性２重容器を黒鉛粒で覆つてなる高周
波加熱炉であつて、上記BN製の内側容器、並びに上記BN
製の内側容器と上記黒鉛製の外側容器との間に、それぞ
れBN製のガス導入管（以下、それぞれ導入管１、導入管
２という）を接続してなるものである。焼成中、導入管
２には６/minのN2ガスを常時供給し導入管１には表−
１に示す流量のN2ガスを供給した。
波加熱炉であつて、上記BN製の内側容器、並びに上記BN
製の内側容器と上記黒鉛製の外側容器との間に、それぞ
れBN製のガス導入管（以下、それぞれ導入管１、導入管
２という）を接続してなるものである。焼成中、導入管
２には６/minのN2ガスを常時供給し導入管１には表−
１に示す流量のN2ガスを供給した。
得られたAlN焼結体の酸素含有量とレーザーフラツシ
ユ法で測定した熱伝導率を表−１に示す。
ユ法で測定した熱伝導率を表−１に示す。
実施例１〜７は、温度1500℃以上における焼成雰囲気
のCO濃度は900ppm以下に抑えられ、その結果、熱伝導率
は180〜220W/m・Ｋとなつた。一方、比較例１〜２のCO
濃度は900ppmをこえ、熱伝導率は125W/m・Ｋ程度しか得
られなかつた。
のCO濃度は900ppm以下に抑えられ、その結果、熱伝導率
は180〜220W/m・Ｋとなつた。一方、比較例１〜２のCO
濃度は900ppmをこえ、熱伝導率は125W/m・Ｋ程度しか得
られなかつた。
実施例８ 比較例３〜５ 実施例１の配合において、酸素含有量3.0重量％のAlN
粉末を用い、表−２に示す条件で焼結した。比較例３
は、雰囲気のCO濃度を故意に高めるために、実施例８に
外部からCOガスを供給したものである。
粉末を用い、表−２に示す条件で焼結した。比較例３
は、雰囲気のCO濃度を故意に高めるために、実施例８に
外部からCOガスを供給したものである。
その結果を表−２に示す。
酸素含有量の高い、通常、高熱伝導率の得られないAl
N粉末を用いても本発明の実施例８では190W/m・Ｋと高
い値が得られることが判つた。一方、比較例では最高で
も112W/m・Ｋであり、実施例に比べて低い値であつた。
N粉末を用いても本発明の実施例８では190W/m・Ｋと高
い値が得られることが判つた。一方、比較例では最高で
も112W/m・Ｋであり、実施例に比べて低い値であつた。
本発明の高熱伝導性AlN焼結体の製法によれば安定し
て高熱伝導率のAlN焼結体を得ることができ工業的価値
は極めて大きいものである。
て高熱伝導率のAlN焼結体を得ることができ工業的価値
は極めて大きいものである。
Claims (2)
- 【請求項１】焼結助剤を含むAlN粉末混合物を所望形状
に成形した後、温度1500℃以上における焼成雰囲気のCO
ガス濃度が900ppm以下となるように不活性ガスを供給し
て焼結することを特徴とする高熱伝導性AlN焼結体の製
法。 - 【請求項２】AlN粉末混合物はさらに炭素質物質を含ん
でなるものであることを特徴とする請求項１記載の高熱
伝導性AlN焼結体の製法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1038260A JP2721535B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 高熱伝導性Ａ▲ｌ▼Ｎ焼結体の製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1038260A JP2721535B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 高熱伝導性Ａ▲ｌ▼Ｎ焼結体の製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02217363A JPH02217363A (ja) | 1990-08-30 |
| JP2721535B2 true JP2721535B2 (ja) | 1998-03-04 |
Family
ID=12520350
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1038260A Expired - Lifetime JP2721535B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 高熱伝導性Ａ▲ｌ▼Ｎ焼結体の製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2721535B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0450172A (ja) * | 1990-06-18 | 1992-02-19 | Kawasaki Steel Corp | 高熱伝導性ＡｌＮ焼結体の製造方法 |
| JP3461644B2 (ja) * | 1995-12-06 | 2003-10-27 | 電気化学工業株式会社 | 窒化アルミニウム焼結体、その製造方法及び回路基板 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2856734B2 (ja) * | 1987-01-13 | 1999-02-10 | 株式会社東芝 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体 |
| JPS63265865A (ja) * | 1987-04-24 | 1988-11-02 | Onoda Cement Co Ltd | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
-
1989
- 1989-02-20 JP JP1038260A patent/JP2721535B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02217363A (ja) | 1990-08-30 |
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| JPS6126514B2 (ja) |
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