JP2694531B2 - Ｍｉｍ型素子の駆動方法 - Google Patents
Ｍｉｍ型素子の駆動方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、有機絶縁層を有するMIM構造の素子に多値
記録性を発揮させる駆動方法に関する。
記録性を発揮させる駆動方法に関する。
［従来の技術］ 従来、メモリデバイスの大容量化に関し、Si等の無機
物質を用いたデバイスにおいては、メモリセル構造及び
構成回路の工夫や構成素子数の減少等によって、メモリ
セルを高密度化することが検討されている。また、大容
量化を図るための別の手段としては、CCDディジタルメ
モリやフォトケミカル・ホールバーニング効果を用いた
メモリによる多値記録がある。
物質を用いたデバイスにおいては、メモリセル構造及び
構成回路の工夫や構成素子数の減少等によって、メモリ
セルを高密度化することが検討されている。また、大容
量化を図るための別の手段としては、CCDディジタルメ
モリやフォトケミカル・ホールバーニング効果を用いた
メモリによる多値記録がある。
［発明が解決しようとする課題］ しかしながら、無機物質を用いたものには、もとも
と、プロセスが複雑であり、プロセス中に高温過程が含
まれるため、デバイスを形成する基板が限られてしまう
という問題がある。また、フォトケミカル・ホールバー
ニング効果を用いたメモリーは、極低温を必要とするた
め、実用化に際して大きな制限を受ける問題がある。
と、プロセスが複雑であり、プロセス中に高温過程が含
まれるため、デバイスを形成する基板が限られてしまう
という問題がある。また、フォトケミカル・ホールバー
ニング効果を用いたメモリーは、極低温を必要とするた
め、実用化に際して大きな制限を受ける問題がある。
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたもので、複雑
な製造プロセスを必要としたり、実用上の大きな制約を
受けることなく素子に多値記録性を発揮させることをそ
の解決すべき課題とするものである。
な製造プロセスを必要としたり、実用上の大きな制約を
受けることなく素子に多値記録性を発揮させることをそ
の解決すべき課題とするものである。
［課題を解決するための手段及び作用］ 本発明者等は、上記課題を解決するために、簡単なプ
ロセスで製造し得る、有機絶縁層を有するMIM構造の素
子に着目し、当該素子の電気特性について鋭意研究の結
果、本発明を完成したものである。
ロセスで製造し得る、有機絶縁層を有するMIM構造の素
子に着目し、当該素子の電気特性について鋭意研究の結
果、本発明を完成したものである。
即ち、本発明は、基板上に設けられ、一対の電極間に
有機絶縁層が挟持されたMIM型素子であって、基板に近
い電極は絶縁性酸化物を形成しない導電材料からなり、
且つ有機絶縁層の膜厚が10〜1000Åであり、印加電圧に
応じて少なくとも３つの異なる導電率が示す素子に対し
て、 （ａ）素子が第１の導電率を示す状態にあるとき、第１
の電圧を印加することにより第２の導電率を示す状態に
遷移させ、 （ｂ）素子が第２の導電率を示す状態にあるとき、第２
の電圧を印加することにより第３の導電率を示す状態に
遷移させる ことを特徴とするMIM型素子の駆動方法である。
有機絶縁層が挟持されたMIM型素子であって、基板に近
い電極は絶縁性酸化物を形成しない導電材料からなり、
且つ有機絶縁層の膜厚が10〜1000Åであり、印加電圧に
応じて少なくとも３つの異なる導電率が示す素子に対し
て、 （ａ）素子が第１の導電率を示す状態にあるとき、第１
の電圧を印加することにより第２の導電率を示す状態に
遷移させ、 （ｂ）素子が第２の導電率を示す状態にあるとき、第２
の電圧を印加することにより第３の導電率を示す状態に
遷移させる ことを特徴とするMIM型素子の駆動方法である。
一般に、有機材料のほとんどは絶縁性若しくは半絶縁
性を示すことから、本発明に用いるMIM構造の素子の有
機絶縁層として適用可能な有機材料は著しく多岐にわた
る。
性を示すことから、本発明に用いるMIM構造の素子の有
機絶縁層として適用可能な有機材料は著しく多岐にわた
る。
本発明に用いる素子の材料として好適な色素の構造と
しては例えば、フタロシアニン、テトラフェニルポルフ
ィン等のポルフィリン骨格を有する色素、スクアリリウ
ム基及びクロコニックメチン基を結合鎖としてもつアズ
レン系色素及びキノリン、ベンゾチアゾール、ベンゾオ
キサゾール等の２ケの含窒素複素環をスクアリリウム基
及びクロコニックメチン基により結合したシアニン系類
似の色素、またはシアニン色素、アントラセン及びピレ
ン等の縮合多環芳香族、及び芳香環及び複素環化合物が
重合した鎖状化合物及びジアセチレン基の重合体、さら
にはテトラキノジメタンまたはテトラチアフルバレンの
誘導体およびその類縁体およびその電荷移動錯体また更
にはフェロセン、トリスビピリジンルテニウム錯体等の
金属錯体化合物が挙げられる。
しては例えば、フタロシアニン、テトラフェニルポルフ
ィン等のポルフィリン骨格を有する色素、スクアリリウ
ム基及びクロコニックメチン基を結合鎖としてもつアズ
レン系色素及びキノリン、ベンゾチアゾール、ベンゾオ
キサゾール等の２ケの含窒素複素環をスクアリリウム基
及びクロコニックメチン基により結合したシアニン系類
似の色素、またはシアニン色素、アントラセン及びピレ
ン等の縮合多環芳香族、及び芳香環及び複素環化合物が
重合した鎖状化合物及びジアセチレン基の重合体、さら
にはテトラキノジメタンまたはテトラチアフルバレンの
誘導体およびその類縁体およびその電荷移動錯体また更
にはフェロセン、トリスビピリジンルテニウム錯体等の
金属錯体化合物が挙げられる。
また、本発明に用いる素子の材料として好適な高分子
材料としては、例えばポリアクリル酸誘導体等の付加重
合体、ポリイミド等の縮合重合体、ナイロン等の開環重
合体、バクテリオロトプシン等の生体高分子が挙げられ
る。
材料としては、例えばポリアクリル酸誘導体等の付加重
合体、ポリイミド等の縮合重合体、ナイロン等の開環重
合体、バクテリオロトプシン等の生体高分子が挙げられ
る。
有機絶縁層の形成に関しては、具体的には蒸着法やク
ラスターイオンビーム法等の適用も可能であるが、制御
性、容易性そして再現性から公知の従来技術の中ではラ
ングミュアーブロジェット法（LB法）が極めて好適であ
る。
ラスターイオンビーム法等の適用も可能であるが、制御
性、容易性そして再現性から公知の従来技術の中ではラ
ングミュアーブロジェット法（LB法）が極めて好適であ
る。
このLB法によれば、１分子中に疎水性部位と親水性部
位とを有する有機化合物の単分子膜またはその累積膜を
基板上に容易に形成することができ、分子オーダの厚み
を有し、かつ大面積にわたって均一、均質な有機超薄膜
を安定に供給することができる。
位とを有する有機化合物の単分子膜またはその累積膜を
基板上に容易に形成することができ、分子オーダの厚み
を有し、かつ大面積にわたって均一、均質な有機超薄膜
を安定に供給することができる。
LB法は、分子内に親水性部位と疎水性部位とを有する
構造の分子において、両者のバランス（両親媒性のバラ
ンス）が適度に保たれている時、分子は水面上で親水性
基を下に向けて単分子の層になることを利用して単分子
膜またはその累積膜を作成する方法である。
構造の分子において、両者のバランス（両親媒性のバラ
ンス）が適度に保たれている時、分子は水面上で親水性
基を下に向けて単分子の層になることを利用して単分子
膜またはその累積膜を作成する方法である。
疎水性部位を構成する基としては、一般に広く知られ
ている飽和及び不飽和炭化水素基や縮合多環芳香族基及
び鎖状多環フェニル基等の各種疎水基が挙げられる。こ
れらは各々単独又はその複数が組み合わされて疎水性部
分を構成する。一方、親水性部分の構成要素として最も
代表的なものは、例えばカルボキシル基、エステル基、
酸アミド基、イミド基、ヒドロキシル基、更にはアミノ
基（1,2,3級及び４級）等の親水性基等が挙げられる。
これらも各々単独又はその複数が組み合わされて上記分
子の親水性部分を構成する。
ている飽和及び不飽和炭化水素基や縮合多環芳香族基及
び鎖状多環フェニル基等の各種疎水基が挙げられる。こ
れらは各々単独又はその複数が組み合わされて疎水性部
分を構成する。一方、親水性部分の構成要素として最も
代表的なものは、例えばカルボキシル基、エステル基、
酸アミド基、イミド基、ヒドロキシル基、更にはアミノ
基（1,2,3級及び４級）等の親水性基等が挙げられる。
これらも各々単独又はその複数が組み合わされて上記分
子の親水性部分を構成する。
これらの疎水性基と親水性基をバランス良く併有して
いれば、水面上で単分子膜を形成することが可能であ
り、本発明に用いる素子に対して極めて好適な材料とな
る。
いれば、水面上で単分子膜を形成することが可能であ
り、本発明に用いる素子に対して極めて好適な材料とな
る。
具体例としては、例えば下記の如き分子等が挙げられ
る。
る。
［Ｉ］クロコニックメチン色素 ここでR1は、水面上で単分子膜を形成しやすくするた
めに導入された長鎖アルキル基で、その炭素数ｎは５
ｎ30が好適である。
めに導入された長鎖アルキル基で、その炭素数ｎは５
ｎ30が好適である。
［II］スクアリリウム色素 ［Ｉ］で挙げた化合物のクロコニックメチン基を下記
の構造をもつクスアリリウム基でおきかえた化合物。
の構造をもつクスアリリウム基でおきかえた化合物。
［III］ポルフィリン系色素化合物 R1,R2,R3,R4＝H, −OC5H11,−Ｃ（CH3）3,−CH2NHC3H7 Ｍ＝H2,Cu,Ni,Al−Cl及び 希土類金属イオン Ｒ＝OCH（COOH）CnH2n+1 ５ｎ25 Ｍ＝H2,Cu,Ni,Zn,Al−Cl及び 希土類金属イオン Ｒ＝CnH2n+1 ５ｎ25 Ｍ＝H2,Cu,Ni,Zn,Al−Cl及び 希土類金属イオン Ｒは単分子膜を形成しやすくするために導入されたも
ので、ここで挙げた置換基にかぎるものではない。又、
R1〜R4,Rは前述した長鎖アルキル基に相当している。
ので、ここで挙げた置換基にかぎるものではない。又、
R1〜R4,Rは前述した長鎖アルキル基に相当している。
［IV］縮合多環芳香族化合物 ［Ｖ］ジアセチレン化合物 CH3CH2 nC≡Ｃ−Ｃ≡ＣCH2 lX ０n,l20 但しｎ＋ｌ＞10 Ｘは親水基で一般的には−COOHが用いられるが−OH,
−CONH2等も使用できる。
−CONH2等も使用できる。
［VI］その他の低分子 ［VII］付加重合体 ［VIII］縮合重合体 １）ポリイミド ［IX］開環重合体 ここでR1は前述の長鎖アルキル基である。またR2は短
鎖アルキル基であり、炭素数ｎは１ｎ４が好適であ
る。重合度ｍは100ｍ5000が好適である。
鎖アルキル基であり、炭素数ｎは１ｎ４が好適であ
る。重合度ｍは100ｍ5000が好適である。
以上具体例として挙げた化合物は基本構造のみであ
り、これら化合物の種々な置換体も本発明に用いる素子
の材料として好適であることは言うにおよばない。
り、これら化合物の種々な置換体も本発明に用いる素子
の材料として好適であることは言うにおよばない。
尚、上記以外でもLB法に適している有機材料であれ
ば、本発明に用いる素子に好適なのは言うまでもない。
例えば近年研究が盛んになりつつある生体材料（例えば
バクテリオロドプシンやチトクロームｃ）や合成ポリペ
プチド（PBLGなど）等も適用が可能である。係る両親媒
性の分子は、水面上で親水基を下に向けて単分子の層を
形成する。このとき、水面上の単分子層は二次元系の特
徴を有し、分子がまばらに散開しているときは、一分子
当り面積Ａと表面圧πとの間に二次元理想気体の式、 πＡ＝kT が成り立ち、“気体膜”となる。ここに、ｋはボルツマ
ン定数、Ｔは絶対温度である。Ａを十分小さくすれば分
子間相互作用が強まり、二次元固体の“凝縮膜（または
固体膜）”になる。凝縮膜はガラスや樹脂の如き種々の
材質や形状を有する任意の物体の表面へ一層ずつ移すこ
とができる。この方法を用いて、単分子膜またはその累
積膜を形成し、これを本発明で用いる素子用の有機絶縁
層として使用することができる。
ば、本発明に用いる素子に好適なのは言うまでもない。
例えば近年研究が盛んになりつつある生体材料（例えば
バクテリオロドプシンやチトクロームｃ）や合成ポリペ
プチド（PBLGなど）等も適用が可能である。係る両親媒
性の分子は、水面上で親水基を下に向けて単分子の層を
形成する。このとき、水面上の単分子層は二次元系の特
徴を有し、分子がまばらに散開しているときは、一分子
当り面積Ａと表面圧πとの間に二次元理想気体の式、 πＡ＝kT が成り立ち、“気体膜”となる。ここに、ｋはボルツマ
ン定数、Ｔは絶対温度である。Ａを十分小さくすれば分
子間相互作用が強まり、二次元固体の“凝縮膜（または
固体膜）”になる。凝縮膜はガラスや樹脂の如き種々の
材質や形状を有する任意の物体の表面へ一層ずつ移すこ
とができる。この方法を用いて、単分子膜またはその累
積膜を形成し、これを本発明で用いる素子用の有機絶縁
層として使用することができる。
具体的な製法としては、例えば以下に示す方法を挙げ
ることができる。
ることができる。
所望の有機化合物を、例えばクロロホルム、ベンゼ
ン、アセトニトリル、ジメチルアセトアミド等の溶剤に
溶解させる。次に添付図面の第１図に示す如き適当な装
置を用いて、係る溶液を水相１上に展開させて有機化合
物を膜状に形成させる。
ン、アセトニトリル、ジメチルアセトアミド等の溶剤に
溶解させる。次に添付図面の第１図に示す如き適当な装
置を用いて、係る溶液を水相１上に展開させて有機化合
物を膜状に形成させる。
次にこの展開層が水相上を自由に拡散して広がりすぎ
ないように仕切板（または浮子）３を設け、展開面積を
制限して膜物質の集合状態を制御し、その集合状態に比
例した表面圧πを得る。この仕切板３を動かし、展開面
積を縮小して膜物質の集合状態を制御し、表面圧を徐々
に上昇させ、膜の製造に適する表面圧πを設定すること
ができる。この表面圧を維持しながら、静かに清浄な基
板２を垂直に上昇又は下降させることにより有機化合物
の単分子膜４が基板２上に移し取られる。このような単
分子膜４は第2a図または第2b図に模式的に示す如く分子
が秩序正しく配列した膜である。
ないように仕切板（または浮子）３を設け、展開面積を
制限して膜物質の集合状態を制御し、その集合状態に比
例した表面圧πを得る。この仕切板３を動かし、展開面
積を縮小して膜物質の集合状態を制御し、表面圧を徐々
に上昇させ、膜の製造に適する表面圧πを設定すること
ができる。この表面圧を維持しながら、静かに清浄な基
板２を垂直に上昇又は下降させることにより有機化合物
の単分子膜４が基板２上に移し取られる。このような単
分子膜４は第2a図または第2b図に模式的に示す如く分子
が秩序正しく配列した膜である。
単分子膜４は以上で製造されるが、前記の操作を繰り
返すことにより所望の累積数の累積膜５（第3a図〜第3c
図参照）が形成される。単分子膜４を基板上に移すに
は、上述した垂直浸漬法の他、水平付着法，回転円筒法
等の方法でも可能である。
返すことにより所望の累積数の累積膜５（第3a図〜第3c
図参照）が形成される。単分子膜４を基板上に移すに
は、上述した垂直浸漬法の他、水平付着法，回転円筒法
等の方法でも可能である。
水平付着法は、基板２を水面に水平に接触させて単分
子膜を移し取る方法であり、回転円筒法は円筒形の基板
２を水面上を回転させて単分子膜４を基板２の表面に移
し取る方法である。
子膜を移し取る方法であり、回転円筒法は円筒形の基板
２を水面上を回転させて単分子膜４を基板２の表面に移
し取る方法である。
前述した垂直浸漬法では、表面が親水性である基板２
を水面を横切る方向に水中から引き上げると有機化合物
の親水性基６が基板２側に向いた有機化合物の単分子膜
４が基板２上に形成される（第2b図）。前述のように基
板２を上下させると、各行程ごとに一枚ずつ単分子膜４
が積み重なって累積膜５が形成される。成膜分子の向き
が引上行程と浸漬行程で逆になるので、この方法による
と単分子膜４の各層間は有機化合物の疎水性基７と疎水
性基７が向かいあうＹ型膜が形成される（第3a図）。こ
れに対し、水平付着法は有機化合物の疎水性基７が基板
２側に向いた単分子膜４が基板２上に形成される（第2a
図）。この方法では、単分子膜４を累積しても、成膜分
子の向きの交代はなく全ての層において、疎水性基７が
基板２側に向いたＸ型膜が形成される（第3b図）。反対
に全ての層において親水性基６が基板２側に向いた累積
膜５はＺ型膜と呼ばれる（第3c図）。
を水面を横切る方向に水中から引き上げると有機化合物
の親水性基６が基板２側に向いた有機化合物の単分子膜
４が基板２上に形成される（第2b図）。前述のように基
板２を上下させると、各行程ごとに一枚ずつ単分子膜４
が積み重なって累積膜５が形成される。成膜分子の向き
が引上行程と浸漬行程で逆になるので、この方法による
と単分子膜４の各層間は有機化合物の疎水性基７と疎水
性基７が向かいあうＹ型膜が形成される（第3a図）。こ
れに対し、水平付着法は有機化合物の疎水性基７が基板
２側に向いた単分子膜４が基板２上に形成される（第2a
図）。この方法では、単分子膜４を累積しても、成膜分
子の向きの交代はなく全ての層において、疎水性基７が
基板２側に向いたＸ型膜が形成される（第3b図）。反対
に全ての層において親水性基６が基板２側に向いた累積
膜５はＺ型膜と呼ばれる（第3c図）。
単分子膜４を基板２上に移す方法は、上記方法に限定
されるわけではなく、大面積基板を用いる時には、ロー
ルから水相１中に基板２を押し出していく方法なども採
り得る。また、前述した親水性基６および疎水性基７の
基板２への向きは原則であり、基板２の表面処理等によ
って変えることもできる。
されるわけではなく、大面積基板を用いる時には、ロー
ルから水相１中に基板２を押し出していく方法なども採
り得る。また、前述した親水性基６および疎水性基７の
基板２への向きは原則であり、基板２の表面処理等によ
って変えることもできる。
以上の如くして有機化合物の単分子膜４またはその累
積膜５からなるポテンシャル障壁層が基板２上に形成さ
れる。
積膜５からなるポテンシャル障壁層が基板２上に形成さ
れる。
本発明において、上記の如き有機材料が積層された薄
膜を支持するための基板２は、金属，ガラス，セラミッ
クス，プラスチックス材料等いずれの材料でもよく、更
に耐熱性の著しく低い生体材料も使用できる。
膜を支持するための基板２は、金属，ガラス，セラミッ
クス，プラスチックス材料等いずれの材料でもよく、更
に耐熱性の著しく低い生体材料も使用できる。
上記の如き基板２は、任意の形状でよく平板状である
のが好ましいが、平板に何ら限定されない。すなわち前
記LB法においては、基板２の表面がいかなる形状であっ
てもその形状通りに膜を形成し得る利点を有するからで
ある。
のが好ましいが、平板に何ら限定されない。すなわち前
記LB法においては、基板２の表面がいかなる形状であっ
てもその形状通りに膜を形成し得る利点を有するからで
ある。
またLB法によれば分子オーダーで有機絶縁層の層厚を
自由に制御できるが、本発明に於いては数Å〜数1000Å
の層厚のものにメモリー特性が発現されやすく、メモリ
ー特性上好ましくは10Å〜1000Å、特に50Å〜500Åの
範囲の層厚をもつものが良い。また、LB法で累積膜を形
成して有機絶縁層とする場合、その積層数は１〜50程度
が好ましい。以上の層数、層厚において、メモリー特性
上好ましい抵抗値としては、高抵抗状態において数ＭΩ
以上が望ましい。
自由に制御できるが、本発明に於いては数Å〜数1000Å
の層厚のものにメモリー特性が発現されやすく、メモリ
ー特性上好ましくは10Å〜1000Å、特に50Å〜500Åの
範囲の層厚をもつものが良い。また、LB法で累積膜を形
成して有機絶縁層とする場合、その積層数は１〜50程度
が好ましい。以上の層数、層厚において、メモリー特性
上好ましい抵抗値としては、高抵抗状態において数ＭΩ
以上が望ましい。
一方、係るLB膜を挟持する電極材料も高い伝導性を有
するものであれば良く、例えばAu,Pt,Ag,Pd,Al,In,Sn,P
bなどの金属やこれらの合金、さらにはグラファイトや
シリサイド、またさらにはITOなどの導電性酸化物を始
めとして数多くの材料が挙げられ、これらの本発明にお
ける素子への適用が考えられる。係る材料を用いた電極
形成については従来公知の薄膜技術で充分である。また
基板上に直接形成される電極材料は、表面が、LB膜形成
の際、絶縁性の酸化膜をつくらない導電材料、例えば貴
金属やITOなどの酸化物導電体を用いることが好まし
い。
するものであれば良く、例えばAu,Pt,Ag,Pd,Al,In,Sn,P
bなどの金属やこれらの合金、さらにはグラファイトや
シリサイド、またさらにはITOなどの導電性酸化物を始
めとして数多くの材料が挙げられ、これらの本発明にお
ける素子への適用が考えられる。係る材料を用いた電極
形成については従来公知の薄膜技術で充分である。また
基板上に直接形成される電極材料は、表面が、LB膜形成
の際、絶縁性の酸化膜をつくらない導電材料、例えば貴
金属やITOなどの酸化物導電体を用いることが好まし
い。
本発明では、以上のようなMIM構造の素子に対して、
異なる範囲の操引電圧又は異なる電圧のパルス電圧を加
えるものである。
異なる範囲の操引電圧又は異なる電圧のパルス電圧を加
えるものである。
上記素子に加える電圧は、±30V内であることが好ま
しい。また、パルス電圧は、10nsec〜1sec、好ましくは
100nsec〜1msecの間電圧が加わるものが適している。
しい。また、パルス電圧は、10nsec〜1sec、好ましくは
100nsec〜1msecの間電圧が加わるものが適している。
本発明においては、上記電圧を加えることにより、従
来公知のMIM構造の素子とは異なる非線形電流電圧特性
が発現する。即ち、異なる印加電圧に対し三種以上の導
電率を示し、かつその導電率がメモリー性を有するもの
となる。
来公知のMIM構造の素子とは異なる非線形電流電圧特性
が発現する。即ち、異なる印加電圧に対し三種以上の導
電率を示し、かつその導電率がメモリー性を有するもの
となる。
［実施例］ 実施例１ 以下に示されるようにして、第４図に示されるような
試料を作製した。尚、第４図において、２は基板、９は
下部（下地）電極、８は上部電極、10は単分子累積膜層
（LB膜層）である。
試料を作製した。尚、第４図において、２は基板、９は
下部（下地）電極、８は上部電極、10は単分子累積膜層
（LB膜層）である。
ヘキサメチルジシラン（HMDS）の飽和蒸気中に一昼夜
放置して疎水処理したガラス基板（コーニング社製＃70
59）上に、下引き層としてCrを真空蒸着法により厚さ50
0Å堆積させ、更にAuを同法により蒸着（膜厚1000Å）
し、幅1mmのストライプ状の下地電極を形成した。係る
基板を担体として、LB法によりスクアリリュムビス−６
−オクチルアズレン（SOAZ）の単分子膜の累積を行なっ
た。累積方法を次に記す。
放置して疎水処理したガラス基板（コーニング社製＃70
59）上に、下引き層としてCrを真空蒸着法により厚さ50
0Å堆積させ、更にAuを同法により蒸着（膜厚1000Å）
し、幅1mmのストライプ状の下地電極を形成した。係る
基板を担体として、LB法によりスクアリリュムビス−６
−オクチルアズレン（SOAZ）の単分子膜の累積を行なっ
た。累積方法を次に記す。
SOAZを濃度0.2mg/mlで溶かしたクロロホルム溶液を、
KHCO3でpH6.7に調整したCdCl2濃度５×10-4mol/、水
温20℃の水相上に展開し、水面上に単分子膜を形成し
た。溶媒の蒸発除去を待って係る単分子膜の表面圧を20
mN/mまで高め、更にこれを一定に保ちながら、前記基板
を水面を横切る方向に速度10mm/分で静かに浸漬した
後、続いて5mm/分で静かに引き上げ、２層のＹ型単分子
膜の累積を行なった。係る操作を適当回数繰り返すこと
によって、前記基板上に2,4,8,12,20,30,40,60層の８種
類の累積膜を形成したものを作製した。
KHCO3でpH6.7に調整したCdCl2濃度５×10-4mol/、水
温20℃の水相上に展開し、水面上に単分子膜を形成し
た。溶媒の蒸発除去を待って係る単分子膜の表面圧を20
mN/mまで高め、更にこれを一定に保ちながら、前記基板
を水面を横切る方向に速度10mm/分で静かに浸漬した
後、続いて5mm/分で静かに引き上げ、２層のＹ型単分子
膜の累積を行なった。係る操作を適当回数繰り返すこと
によって、前記基板上に2,4,8,12,20,30,40,60層の８種
類の累積膜を形成したものを作製した。
次に係る膜面上に下地電極と直交するように幅1mmの
ストライプ状のAl電極（膜厚1500Å）を基板温度を室温
以下に保持し真空蒸着し上部電極とした。
ストライプ状のAl電極（膜厚1500Å）を基板温度を室温
以下に保持し真空蒸着し上部電極とした。
以上の様にして作成した試料の上下電極間に電圧を印
加したときの電流特性（VI特性）を測定したところ、こ
れまで知られていない４種類の導電率の異なる状態を観
測した（第５図）。更に、第６図に示すように、OFF状
態（抵抗値が数ＭΩ〜数十ＭΩ）、PRE状態（抵抗値が1
KΩ〜数ＫΩ）、ON状態（抵抗値が数十Ω）、MID状態
（抵抗値が数十ＫΩ〜数百ＫΩ）を特定の電気信号を付
与することにより、各状態を任意に作成することができ
た。更に、各状態は、メモリー性を有していた。
加したときの電流特性（VI特性）を測定したところ、こ
れまで知られていない４種類の導電率の異なる状態を観
測した（第５図）。更に、第６図に示すように、OFF状
態（抵抗値が数ＭΩ〜数十ＭΩ）、PRE状態（抵抗値が1
KΩ〜数ＫΩ）、ON状態（抵抗値が数十Ω）、MID状態
（抵抗値が数十ＫΩ〜数百ＫΩ）を特定の電気信号を付
与することにより、各状態を任意に作成することができ
た。更に、各状態は、メモリー性を有していた。
第５図に示したように、試料をMID状態にするために
は、OFF状態で、試料に２〜3V程度の電圧を印加した
後、印加電圧を0Vにするとよい。PRE状態は、MID状態
で、試料に負の電圧（−７〜−10V程度）を印加後、徐
々に印加電圧を0Vに戻すことにより作成できる。ON状態
は、PRE状態で、試料に１〜2V程度の電圧を印加した
後、印加電圧を0Vに戻すことにより作成できる。OFF状
態は、ON状態で、試料にあるシキイ値（１〜2V）以上の
電圧を印加することにより作成できる。
は、OFF状態で、試料に２〜3V程度の電圧を印加した
後、印加電圧を0Vにするとよい。PRE状態は、MID状態
で、試料に負の電圧（−７〜−10V程度）を印加後、徐
々に印加電圧を0Vに戻すことにより作成できる。ON状態
は、PRE状態で、試料に１〜2V程度の電圧を印加した
後、印加電圧を0Vに戻すことにより作成できる。OFF状
態は、ON状態で、試料にあるシキイ値（１〜2V）以上の
電圧を印加することにより作成できる。
また、上記の様なMID状態、PRE状態、ON状態、OFF状
態の作成は、試料へパルス電圧を印加することによって
も可能である。MID状態作成は、OFF状態で、試料に２〜
4Vのパルス電圧を印加することにより可能で、PRE状態
作成は、MID状態で、試料に−３〜−4Vのパルス電圧
を、ON状態作成は、PRE状態で、試料に１〜3Vのパルス
電圧を、OFF状態作成は、ON状態で一定のシキイ値電圧
（１〜2V）以上のパルス電圧を印加することにより可能
であった。この時のパルス幅は、10nsec以上1sec以下で
あり、パルス幅が10nsecより短い場合、各状態作成は不
安定になりやすく、1secより長い場合は、素子に損傷が
生じやすくなった。
態の作成は、試料へパルス電圧を印加することによって
も可能である。MID状態作成は、OFF状態で、試料に２〜
4Vのパルス電圧を印加することにより可能で、PRE状態
作成は、MID状態で、試料に−３〜−4Vのパルス電圧
を、ON状態作成は、PRE状態で、試料に１〜3Vのパルス
電圧を、OFF状態作成は、ON状態で一定のシキイ値電圧
（１〜2V）以上のパルス電圧を印加することにより可能
であった。この時のパルス幅は、10nsec以上1sec以下で
あり、パルス幅が10nsecより短い場合、各状態作成は不
安定になりやすく、1secより長い場合は、素子に損傷が
生じやすくなった。
以上のように、試料に印加する電圧を工夫することに
より、OFF状態、MID状態、PRE状態、ON状態という４つ
の導電率の異なる状態を作成することができ、各状態は
不揮発であり、少なくとも３ヶ月もの長期保存が可能で
あった。
より、OFF状態、MID状態、PRE状態、ON状態という４つ
の導電率の異なる状態を作成することができ、各状態は
不揮発であり、少なくとも３ヶ月もの長期保存が可能で
あった。
なお、SOAZ1層あたりの厚さは、小角Ｘ線回折法によ
り求めたところ、約15Åであった。
り求めたところ、約15Åであった。
実施例２ 実施例１と同様の方法で、基板の処理、下地電極の形
成を行なった基板に、以下の方法でポリイミド単分子膜
を形成した。
成を行なった基板に、以下の方法でポリイミド単分子膜
を形成した。
ポリアミック酸（分子量約20万）を濃度１×10-3％
（g/g）で溶かしたジメチルアセトアミド溶液を、水温2
0℃の純水の水相上に展開し、水面上に単分子膜を形成
した。この単分子膜の表面圧を25mN/mまで高め、更にこ
れを一定に保ちながら、前記基板を水面を横切る方向に
5mm/minで移動させて浸漬、引き上げを行い、Ｙ型単分
子膜の累積を行った。係る操作を繰り返すことにより、
12,18,24,30,36,40層の６種類の累積膜を作成した。更
にこれらの膜を300℃で10分加熱を行うことによりポリ
イミドにした。
（g/g）で溶かしたジメチルアセトアミド溶液を、水温2
0℃の純水の水相上に展開し、水面上に単分子膜を形成
した。この単分子膜の表面圧を25mN/mまで高め、更にこ
れを一定に保ちながら、前記基板を水面を横切る方向に
5mm/minで移動させて浸漬、引き上げを行い、Ｙ型単分
子膜の累積を行った。係る操作を繰り返すことにより、
12,18,24,30,36,40層の６種類の累積膜を作成した。更
にこれらの膜を300℃で10分加熱を行うことによりポリ
イミドにした。
次に、係る膜面上に実施例１と同様に上部電極として
Alを蒸着した。
Alを蒸着した。
以上の様に作成した試料について、実施例１と同様に
してVI特性を測定した結果、作成したすべての試料につ
いて同様の結果が得られた。即ち、各状態のメモリー性
があり、なおかつ各状態間のスイッチングがパルス電圧
印加により可能であることが観測された。
してVI特性を測定した結果、作成したすべての試料につ
いて同様の結果が得られた。即ち、各状態のメモリー性
があり、なおかつ各状態間のスイッチングがパルス電圧
印加により可能であることが観測された。
なお、ポリイミド一層あたりの厚さは、エリプソメト
リー法により約3.6Åと求められた。
リー法により約3.6Åと求められた。
実施例３ ITOを従来公知の方法により1mm幅のストライプ状にエ
ッチングした基板を、実施例１に示した方法で疎水処理
したものを担体として、LB法により、アントラセンの単
分子膜の累積を行なった。
ッチングした基板を、実施例１に示した方法で疎水処理
したものを担体として、LB法により、アントラセンの単
分子膜の累積を行なった。
水相としては、CdCl2の2.5×10-4M水溶液を希塩酸に
よりpH＝4.5に調整したものを用いた。この水相液面上
に、クロロホルムに溶解したC6アントラセンを展開し、
水面上の単分子膜を形成した。溶媒の蒸気除去を待って
係る単分子膜の表面圧を15mN/mまで高め、更にこれを一
定に保ちながら、前記基板を水面を横切る方向に速度2.
5mm/分で静かに浸漬し、１層の単分子膜を電極基板上に
累積した。続いて上下速度が同じく2.5mm/分で静かに水
面を横切るように浸漬・引き上げを繰り返し行なう事に
より、ITO上に10層,14層,18層の累積膜を形成した。次
に係る膜面上にITO電極と直交する様に、幅1mmのストラ
イプ状のAu電極（膜厚1000Å）及びAl電極（膜厚1500
Å）を実施例１と同様にして形成した試料を作成した。
よりpH＝4.5に調整したものを用いた。この水相液面上
に、クロロホルムに溶解したC6アントラセンを展開し、
水面上の単分子膜を形成した。溶媒の蒸気除去を待って
係る単分子膜の表面圧を15mN/mまで高め、更にこれを一
定に保ちながら、前記基板を水面を横切る方向に速度2.
5mm/分で静かに浸漬し、１層の単分子膜を電極基板上に
累積した。続いて上下速度が同じく2.5mm/分で静かに水
面を横切るように浸漬・引き上げを繰り返し行なう事に
より、ITO上に10層,14層,18層の累積膜を形成した。次
に係る膜面上にITO電極と直交する様に、幅1mmのストラ
イプ状のAu電極（膜厚1000Å）及びAl電極（膜厚1500
Å）を実施例１と同様にして形成した試料を作成した。
以上の様に作成した試料について、実施例１と同様に
してVI特性を測定した結果、作成したすべての試料につ
いて同様の結果が得られた。即ち、各状態のメモリー性
があり、なおかつ各状態間のスイッチングがパルス電圧
印加により可能であることが観測された。
してVI特性を測定した結果、作成したすべての試料につ
いて同様の結果が得られた。即ち、各状態のメモリー性
があり、なおかつ各状態間のスイッチングがパルス電圧
印加により可能であることが観測された。
なお、C6アントラセンの１層あたりの厚さは小角Ｘ線
回折法により求めたところ約13Åであった。
回折法により求めたところ約13Åであった。
実施例４〜６ 第１表に示した電極材料と絶縁材料及びその層数を用
いて、実施例１と同様の素子構造を有する試料を作成し
た。金属電極は抵抗加熱法による真空蒸着により行なっ
た。
いて、実施例１と同様の素子構造を有する試料を作成し
た。金属電極は抵抗加熱法による真空蒸着により行なっ
た。
実施例1,2,3と同様にしてVI特性の測定を行なったと
ころ、第１表に示した結果の様に、すべての試料に関
し、各状態のメモリー性があり、なおかつ各状態間のス
イッチングがパルス電圧印加により可能であることが認
められた。
ころ、第１表に示した結果の様に、すべての試料に関
し、各状態のメモリー性があり、なおかつ各状態間のス
イッチングがパルス電圧印加により可能であることが認
められた。
以上述べてきた実施例中では有機絶縁層の形成にLB法
を使用してきたが、極めて薄く均一な絶縁性の有機薄膜
が作成できる成膜法であればLB法に限らず使用可能であ
る。具体的には真空蒸着法や電解重合法、CVD法等が挙
げられ使用可能な有機材料の範囲が広がる。
を使用してきたが、極めて薄く均一な絶縁性の有機薄膜
が作成できる成膜法であればLB法に限らず使用可能であ
る。具体的には真空蒸着法や電解重合法、CVD法等が挙
げられ使用可能な有機材料の範囲が広がる。
電極の形成に関しても既に述べている様に、有機薄膜
層上に均一な薄膜を作成しうる成膜法であれば使用可能
であり、真空蒸着法やスパッタ法に限られるものではな
い。
層上に均一な薄膜を作成しうる成膜法であれば使用可能
であり、真空蒸着法やスパッタ法に限られるものではな
い。
更に基板材料やその形状も本発明は何ら限定するもの
ではない。
ではない。
［発明の効果］ 三種以上のメモリー性のある導電率の異なる状態が
得られるので、一つの素子で三種以上の多値のメモリー
状態を実現でき、記録密度を高めることができる。
得られるので、一つの素子で三種以上の多値のメモリー
状態を実現でき、記録密度を高めることができる。
有機絶縁層を有する素子を用いるため、使用素子の
製造が容易である。特に単分子膜の累積によって絶縁層
を形成すれば、分子オーダ（数Å〜数十Å）による膜厚
制御が容易に実現できる。また、単純な室温プロセスで
あるため、制御性に優れており、素子を形成する時の再
現性が高く、生産性に富み、基板の材質に制約されな
い。
製造が容易である。特に単分子膜の累積によって絶縁層
を形成すれば、分子オーダ（数Å〜数十Å）による膜厚
制御が容易に実現できる。また、単純な室温プロセスで
あるため、制御性に優れており、素子を形成する時の再
現性が高く、生産性に富み、基板の材質に制約されな
い。
無機材料のみからなるMIM素子を用いる場合に比
べ、使用素子構成材料の自由度が高く、将来、分子エレ
クトロニクス、バイオエレクトロニクス等生体との親和
性の高い素子の利用ができる。
べ、使用素子構成材料の自由度が高く、将来、分子エレ
クトロニクス、バイオエレクトロニクス等生体との親和
性の高い素子の利用ができる。
パルス電圧印加によりスイッチングをおこすことが
できるため、MIM構造の素子を、高速スイッチングメモ
リー素子として使用することが可能である。
できるため、MIM構造の素子を、高速スイッチングメモ
リー素子として使用することが可能である。
メモリーの保存は、室温において外部から電力を加
えなくても可能であるため、利用時の制約が極めて小さ
い。
えなくても可能であるため、利用時の制約が極めて小さ
い。
第１図は本発明に用いる素子の有機絶縁層をLB法によっ
て形成する方法を図解的に示す説明図、第2a図と第2b図
は単分子膜の模式図であり、第3a図，第3b図と第3c図は
累積膜の模式図、第４図は本発明に用いるMIM素子の構
成の概略を示す図、第５図は係る素子に於いて得られた
電気的特性（VI特性）を示す特性図、第６図は係る素子
に於いて確認されたON状態,PRE状態,MID状態及びOFF状
態の電気的特性図を示すものである。 １……水相、２……基板 ３……浮子、４……単分子膜 ５……累積膜、６……親水性部位 ７……疎水性部位、８……上部電極 ９……下部（下地）電極 10……単分子累積膜層（LB膜層）
て形成する方法を図解的に示す説明図、第2a図と第2b図
は単分子膜の模式図であり、第3a図，第3b図と第3c図は
累積膜の模式図、第４図は本発明に用いるMIM素子の構
成の概略を示す図、第５図は係る素子に於いて得られた
電気的特性（VI特性）を示す特性図、第６図は係る素子
に於いて確認されたON状態,PRE状態,MID状態及びOFF状
態の電気的特性図を示すものである。 １……水相、２……基板 ３……浮子、４……単分子膜 ５……累積膜、６……親水性部位 ７……疎水性部位、８……上部電極 ９……下部（下地）電極 10……単分子累積膜層（LB膜層）
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 松田 宏 東京都大田区下丸子３丁目30番２号 キ ヤノン株式会社内 (72)発明者 河田 春紀 東京都大田区下丸子３丁目30番２号 キ ヤノン株式会社内 (72)発明者 瀧本 清 東京都大田区下丸子３丁目30番２号 キ ヤノン株式会社内 (72)発明者 森川 有子 東京都大田区下丸子３丁目30番２号 キ ヤノン株式会社内 (72)発明者 江口 健 東京都大田区下丸子３丁目30番２号 キ ヤノン株式会社内
Claims (11)
- 【請求項１】基板上に設けられ、一対の電極間に有機絶
縁層が挟持されたMIM型素子であって、基板に近い電極
は絶縁性酸化物を形成しない導電材料からなり、且つ有
機絶縁層の膜厚が10〜1000Åであり、印加電圧に応じて
少なくとも３つの異なる導電率を示す素子に対して、 （ａ）素子が第１の導電率を示す状態にあるとき、第１
の電圧を印加することにより第２の導電率を示す状態に
遷移させ、 （ｂ）素子が第２の導電率を示す状態にあるとき、第２
の電圧を印加することにより第３の導電率を示す状態に
遷移させる ことを特徴とするMIM型素子の駆動方法。 - 【請求項２】絶縁性酸化物を形成しない導電材料が貴金
属もしくは酸化物導電体である請求項１に記載の駆動方
法。 - 【請求項３】印加される電圧がパルス電圧である請求項
１に記載の駆動方法。 - 【請求項４】印加される電圧が±30V以内である請求項
１あるいは３に記載の駆動方法。 - 【請求項５】有機絶縁層が有機材料の単分子膜あるいは
その累積膜を含む請求項１に記載の駆動方法。 - 【請求項６】単分子膜あるいはその累積膜がラングミュ
アーブロジェット法により形成される膜である請求項５
に記載の駆動方法。 - 【請求項７】有機材料がポルフィリン骨格を有する色
素、アズレン系色素、シアニン系色素から選択される請
求項５に記載の駆動方法。 - 【請求項８】MIM型素子が印加電圧に応じて４つの異な
る導電率を示す請求項１に記載の駆動方法。 - 【請求項９】素子が第３の導電率を示す状態にあると
き、素子に第３の電圧を印加することにより第４の導電
率を示す状態に遷移させる請求項８に記載の駆動方法。 - 【請求項１０】素子が第４の導電率を示す状態にあると
き、素子に第４の電圧を印加することにより第１の導電
率を示す状態に遷移させる請求項９に記載の駆動方法。 - 【請求項１１】各状態がメモリー性を示す請求項１乃至
10のいずれかに記載の駆動方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63071763A JP2694531B2 (ja) | 1988-03-28 | 1988-03-28 | Ｍｉｍ型素子の駆動方法 |
| DE68919251T DE68919251T2 (de) | 1988-03-28 | 1989-03-23 | Verfahren zur Steuerung einer Einrichtung mit mim-Struktur. |
| EP19890302974 EP0334676B1 (en) | 1988-03-28 | 1989-03-23 | Method of driving device having MIM structure |
| CA 594939 CA1333637C (en) | 1988-03-28 | 1989-03-28 | Method of driving device having mim structure |
| US08/058,802 US5270965A (en) | 1988-03-28 | 1993-05-10 | Method of driving device having metal-insulator-metal(mim)structure |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63071763A JP2694531B2 (ja) | 1988-03-28 | 1988-03-28 | Ｍｉｍ型素子の駆動方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01245578A JPH01245578A (ja) | 1989-09-29 |
| JP2694531B2 true JP2694531B2 (ja) | 1997-12-24 |
Family
ID=13469908
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63071763A Expired - Fee Related JP2694531B2 (ja) | 1988-03-28 | 1988-03-28 | Ｍｉｍ型素子の駆動方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0334676B1 (ja) |
| JP (1) | JP2694531B2 (ja) |
| CA (1) | CA1333637C (ja) |
| DE (1) | DE68919251T2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101067582B1 (ko) * | 2005-01-20 | 2011-09-27 | 삼성전자주식회사 | 메모리 소자의 다중 상태 구동 방법 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5209847A (en) * | 1989-10-03 | 1993-05-11 | Nippon Oil And Fats Co., Ltd. | Ultrathin membrane of polymethacrylate or polycrotonate and device provided with ultrathin membrane |
| JPH03167884A (ja) * | 1989-11-28 | 1991-07-19 | Pioneer Electron Corp | 電池 |
| FR2666092B1 (fr) * | 1990-08-23 | 1993-12-03 | Commissariat A Energie Atomique | Membranes organiques bidimensionnelles et leurs procedes de preparation. |
| WO1999066540A2 (en) * | 1998-06-19 | 1999-12-23 | Thin Film Electronics Asa | An integrated inorganic/organic complementary thin-film transistor circuit and a method for its production |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US4371883A (en) * | 1980-03-14 | 1983-02-01 | The Johns Hopkins University | Current controlled bistable electrical organic thin film switching device |
| JPS6242584A (ja) * | 1985-08-20 | 1987-02-24 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 非線形抵抗素子及びその製造方法 |
| JPS6295882A (ja) * | 1985-10-23 | 1987-05-02 | Canon Inc | 電気的記憶装置 |
| EP0268370B1 (en) * | 1986-10-13 | 1995-06-28 | Canon Kabushiki Kaisha | Switching device |
-
1988
- 1988-03-28 JP JP63071763A patent/JP2694531B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1989
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Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
| KR101067582B1 (ko) * | 2005-01-20 | 2011-09-27 | 삼성전자주식회사 | 메모리 소자의 다중 상태 구동 방법 |
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