JP2664048B2 - 六フッ化二ケイ素の合成法 - Google Patents
六フッ化二ケイ素の合成法Info
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- disilicon hexafluoride
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B33/00—Silicon; Compounds thereof
- C01B33/08—Compounds containing halogen
- C01B33/107—Halogenated silanes
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、六フッ化二ケイ素の
製造法に関するものである。さらに詳しくは、この発明
は、シリコン半導体原料として有用であり、赤外多光子
解離によるシリコンの同位体分離用の作業ガスとして有
望とされている、高純度な六フッ化二ケイ素の新しい製
造法に関するものである。
製造法に関するものである。さらに詳しくは、この発明
は、シリコン半導体原料として有用であり、赤外多光子
解離によるシリコンの同位体分離用の作業ガスとして有
望とされている、高純度な六フッ化二ケイ素の新しい製
造法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術とその課題】従来より、六フッ化二ケイ素
の製造法としては、六塩化二ケイ素をフッ化亜鉛、三フ
ッ化アンチモン等のフッ素化剤でフッ素化するハロゲン
交換法が知られてる。しかしながら、従来の方法では、
六塩化二ケイ素とフッ素化剤を直接反応させると、反応
を制御することが難しいため、反応温度が上昇し、生成
した六フッ化二ケイ素が分解しやすいことや、フッ素化
剤の表面が反応生成物で覆われて反応の進行が途中で止
まる等の問題がある。
の製造法としては、六塩化二ケイ素をフッ化亜鉛、三フ
ッ化アンチモン等のフッ素化剤でフッ素化するハロゲン
交換法が知られてる。しかしながら、従来の方法では、
六塩化二ケイ素とフッ素化剤を直接反応させると、反応
を制御することが難しいため、反応温度が上昇し、生成
した六フッ化二ケイ素が分解しやすいことや、フッ素化
剤の表面が反応生成物で覆われて反応の進行が途中で止
まる等の問題がある。
【０００３】そこで、これらの問題を解消し、ブチルエ
ーテル、塩化アルキル、ベンゼン、トルエン、キシレ
ン、クロロベンゼン等の有機溶媒を用いて緩やかに反応
を進行させることによって、六フッ化二ケイ素を合成す
ることが提案されている（特開昭６３−１９５１０
８）。しかしながら、これらの有機溶媒を用いる従来の
方法においても、四フッ化ケイ素等の副生成物の生成は
大きな割合を占め、これら副生成物の少ない高純度の六
フッ化二ケイ素を合成することは極めて難しいのが実情
であった。
ーテル、塩化アルキル、ベンゼン、トルエン、キシレ
ン、クロロベンゼン等の有機溶媒を用いて緩やかに反応
を進行させることによって、六フッ化二ケイ素を合成す
ることが提案されている（特開昭６３−１９５１０
８）。しかしながら、これらの有機溶媒を用いる従来の
方法においても、四フッ化ケイ素等の副生成物の生成は
大きな割合を占め、これら副生成物の少ない高純度の六
フッ化二ケイ素を合成することは極めて難しいのが実情
であった。
【０００４】この発明は、以上通りの事情を鑑みてなさ
れたものであり、従来技術の欠点を解消し、同位体分離
用の作業ガスとしても利用できるように、四フッ化ケイ
素等の不純物が１％以下の高純度な六フッ化二ケイ素を
容易にかつ大量に製造することのできる、新しい方法を
提供することを目的としている。
れたものであり、従来技術の欠点を解消し、同位体分離
用の作業ガスとしても利用できるように、四フッ化ケイ
素等の不純物が１％以下の高純度な六フッ化二ケイ素を
容易にかつ大量に製造することのできる、新しい方法を
提供することを目的としている。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この発明は、上記の課題
を解決するものとして、溶媒として次式
を解決するものとして、溶媒として次式
【０００６】
【化２】
【０００７】（式中のＲ1 およびＲ2 は、各々、置換基
を有してもよいアルキル基を示し、Ｒ 1 およびＲ2 の炭
素数の合計は２以上であって、また、ｍ≧１，ｎ≧０を
示す）で表されるオキシベンゼン化合物を用いてフッ素
化剤を懸濁させた後に、大気圧下、窒素気流中において
六塩化二ケイ素を反応させて高純度の六フッ化二ケイ素
を製造することを特徴とする六フッ化二ケイ素の製造法
を提供する。
を有してもよいアルキル基を示し、Ｒ 1 およびＲ2 の炭
素数の合計は２以上であって、また、ｍ≧１，ｎ≧０を
示す）で表されるオキシベンゼン化合物を用いてフッ素
化剤を懸濁させた後に、大気圧下、窒素気流中において
六塩化二ケイ素を反応させて高純度の六フッ化二ケイ素
を製造することを特徴とする六フッ化二ケイ素の製造法
を提供する。
【０００８】さらに詳しく説明すると、まず、この発明
方法で使用する六塩化二ケイ素と、反応により生成され
る六フッ化二ケイ素は加水分解されやすいため、反応容
器・器具、フッ素化剤及び溶媒はあらかじめ十分に脱水
しておくことが望ましい。また、反応中は、容器内は大
気に触れないようにする。この発明で使用するフッ素化
剤としては、従来公知のものをはじめとして各種のもの
を使用できる。特に限定されることはないが、なかでも
反応が緩やかに進行するフッ化亜鉛が望ましい。これら
フッ素化剤は、使用前に約３００℃で加熱し、１０-2Ｔ
ｏｒｒの真空を維持するまで十分に脱水しておくことが
望ましい。
方法で使用する六塩化二ケイ素と、反応により生成され
る六フッ化二ケイ素は加水分解されやすいため、反応容
器・器具、フッ素化剤及び溶媒はあらかじめ十分に脱水
しておくことが望ましい。また、反応中は、容器内は大
気に触れないようにする。この発明で使用するフッ素化
剤としては、従来公知のものをはじめとして各種のもの
を使用できる。特に限定されることはないが、なかでも
反応が緩やかに進行するフッ化亜鉛が望ましい。これら
フッ素化剤は、使用前に約３００℃で加熱し、１０-2Ｔ
ｏｒｒの真空を維持するまで十分に脱水しておくことが
望ましい。
【０００９】また、この発明で溶媒として使用するオキ
シベンゼン化合物についても、モリキュラーシーブ等に
よって、たとえば１週間以上の脱水処理を行っておくこ
とが望ましい。溶媒としてのオキシベンゼン化合物とフ
ッ素化剤との使用割合は、通常は、その混合比が２〜４
（重量比）程度とするのが好ましい。オキシベンゼン化
合物は、ベンゼン環に酸素原子を直接結合する上記式で
表される化合物を意味しており、その代表的なものとし
てはエトキシベンゼン、プロポキシベンゼン等のアルコ
キシベンゼン類、メトキシトルエン、エトキシトルエ
ン、ジメトキシトルエン等のアルコキシトルエン類、メ
トキシキシレン、ジメトキシキシレン等のアルコキシキ
シレン類等がある。さらに、アルキル基、その他の置換
基を１個以上結合していてもよい。
シベンゼン化合物についても、モリキュラーシーブ等に
よって、たとえば１週間以上の脱水処理を行っておくこ
とが望ましい。溶媒としてのオキシベンゼン化合物とフ
ッ素化剤との使用割合は、通常は、その混合比が２〜４
（重量比）程度とするのが好ましい。オキシベンゼン化
合物は、ベンゼン環に酸素原子を直接結合する上記式で
表される化合物を意味しており、その代表的なものとし
てはエトキシベンゼン、プロポキシベンゼン等のアルコ
キシベンゼン類、メトキシトルエン、エトキシトルエ
ン、ジメトキシトルエン等のアルコキシトルエン類、メ
トキシキシレン、ジメトキシキシレン等のアルコキシキ
シレン類等がある。さらに、アルキル基、その他の置換
基を１個以上結合していてもよい。
【００１０】特にこの発明では、このオキシベンゼンと
して、エトキシベンゼンまたはメトキシベンゼンが好ま
しいものとして例示される。反応は、窒素気流中、大気
圧下、たとえば１５〜４０℃の温度で六塩化二ケイ素を
フッ素化剤を懸濁させた溶液中に滴下して行う。生成し
たガスは、たとえば、−２０〜−２５℃の不純物トラッ
プを通した後、−８５℃〜−９０℃の試料トラップに採
取することができる。
して、エトキシベンゼンまたはメトキシベンゼンが好ま
しいものとして例示される。反応は、窒素気流中、大気
圧下、たとえば１５〜４０℃の温度で六塩化二ケイ素を
フッ素化剤を懸濁させた溶液中に滴下して行う。生成し
たガスは、たとえば、−２０〜−２５℃の不純物トラッ
プを通した後、−８５℃〜−９０℃の試料トラップに採
取することができる。
【００１１】
【作用】この発明においては、沸点が１００℃以上のオ
キシベンゼンを溶媒として、六塩化二ケイ素とフッ化剤
であるフッ化亜鉛を反応させることで、四フッ化ケイ素
等の不純物が１％以下の高純度な六フッ化二ケイ素を合
成する。以下、実施例を示してさらに詳しく六フッ化二
ケイ素の合成法について説明する。
キシベンゼンを溶媒として、六塩化二ケイ素とフッ化剤
であるフッ化亜鉛を反応させることで、四フッ化ケイ素
等の不純物が１％以下の高純度な六フッ化二ケイ素を合
成する。以下、実施例を示してさらに詳しく六フッ化二
ケイ素の合成法について説明する。
【００１２】
【実施例】実施例１ ３００℃で約８時間脱水処理をしたフッ化亜鉛５０ｇを
窒素ガス雰囲気下で、１リットルのガラス製容器に入
れ、さらに十分脱水したエトキシベンゼン１２０ｃｃを
加えて懸濁させた。約１．０２気圧の窒素気流下で、六
塩化二ケイ素８ｃｃを１ｃｃ／分の速度で容器内に滴下
した。この際、液温度を３７℃に保持しながら、六塩化
二ケイ素がフッ化亜鉛に直接触れないようにゆっくりと
懸濁液を攪拌しながら反応させた。
窒素ガス雰囲気下で、１リットルのガラス製容器に入
れ、さらに十分脱水したエトキシベンゼン１２０ｃｃを
加えて懸濁させた。約１．０２気圧の窒素気流下で、六
塩化二ケイ素８ｃｃを１ｃｃ／分の速度で容器内に滴下
した。この際、液温度を３７℃に保持しながら、六塩化
二ケイ素がフッ化亜鉛に直接触れないようにゆっくりと
懸濁液を攪拌しながら反応させた。
【００１３】また、溶媒の蒸発を防ぐために、反応容器
のガス出口に０℃の冷却器を設けた。生成したガスは、
２０℃の不純物トラップを通した後、−９０℃の試料ト
ラップで採取したところ、六フッ化二ケイ素の生成量は
６ｇであった。表１に示した通り、原料の六塩化二ケイ
素に対する生成効率は、７５％であった。
のガス出口に０℃の冷却器を設けた。生成したガスは、
２０℃の不純物トラップを通した後、−９０℃の試料ト
ラップで採取したところ、六フッ化二ケイ素の生成量は
６ｇであった。表１に示した通り、原料の六塩化二ケイ
素に対する生成効率は、７５％であった。
【００１４】また、表２に示した通り、六フッ化二ケイ
素の純度は９９．９％であり、不純物として四フッ化二
ケイ素（ＳｉＦ4 ）の生成量は、六フッ化二ケイ素中に
０．１％含まれる程度であった。実施例２ 実施例１において、溶媒としてメトキシトルエンを用い
て六フッ化二ケイ素の合成を行った。
素の純度は９９．９％であり、不純物として四フッ化二
ケイ素（ＳｉＦ4 ）の生成量は、六フッ化二ケイ素中に
０．１％含まれる程度であった。実施例２ 実施例１において、溶媒としてメトキシトルエンを用い
て六フッ化二ケイ素の合成を行った。
【００１５】表１に示したように、反応温度３７℃にお
いて、原料の六塩化二ケイ素に対する生成効率は最も高
く、５１％であった。また、表２に示したように、六フ
ッ化二ケイ素の純度は９９．８％であり、不純物として
四フッ化二ケイ素（ＳｉＦ4 ）の生成量は、六フッ化二
ケイ素中に０．２％含まれる程度であった。比較例１〜３ 溶媒としてデカンおよびブチルエーテル（比較例１）、
ベンゼン（比較例２）、並びに塩化ブチル（比較例３）
を用い、実施例１と同様にして反応を行った。
いて、原料の六塩化二ケイ素に対する生成効率は最も高
く、５１％であった。また、表２に示したように、六フ
ッ化二ケイ素の純度は９９．８％であり、不純物として
四フッ化二ケイ素（ＳｉＦ4 ）の生成量は、六フッ化二
ケイ素中に０．２％含まれる程度であった。比較例１〜３ 溶媒としてデカンおよびブチルエーテル（比較例１）、
ベンゼン（比較例２）、並びに塩化ブチル（比較例３）
を用い、実施例１と同様にして反応を行った。
【００１６】表１および表２に示したように、生成効
率、純度ともに、実施例１および２に比べて著しく劣っ
ていた。
率、純度ともに、実施例１および２に比べて著しく劣っ
ていた。
【００１７】
【表１】
【００１８】
【表２】
【００１９】実施例３ 実施例１において、反応温度を２０℃とし、溶媒とフッ
化亜鉛との混合割合を変えて六フッ化二ケイ素の合成を
行った。図１は、六フッ化二ケイ素（Ｓｉ2 Ｆ6 ）の生
成効率と溶媒／フッ素化剤の混合比との関係を示した図
である。
化亜鉛との混合割合を変えて六フッ化二ケイ素の合成を
行った。図１は、六フッ化二ケイ素（Ｓｉ2 Ｆ6 ）の生
成効率と溶媒／フッ素化剤の混合比との関係を示した図
である。
【００２０】この図１に示したように、フッ化亜鉛に対
する溶媒の混合割合（重量比）は、２なし４で４０〜６
０％の高効率を示した。実施例４ 反応温度５℃（２７８Ｋ）〜９０℃（３６３Ｋ）におい
て、各種溶媒を用いて六フッ化二ケイ素の合成を試み
た。
する溶媒の混合割合（重量比）は、２なし４で４０〜６
０％の高効率を示した。実施例４ 反応温度５℃（２７８Ｋ）〜９０℃（３６３Ｋ）におい
て、各種溶媒を用いて六フッ化二ケイ素の合成を試み
た。
【００２１】図２に示したように、温度１５℃（２８８
Ｋ）〜４０℃（３１３Ｋ）において、エトキシベンゼン
及びメトキシトルエンを用いたこの発明の実施例の場合
には、５０〜７５％の効率で六フッ化二ケイ素を合成で
きた。これに対して、塩化ブチル及びベンゼンを用いた
場合、生成効率は０％であった。
Ｋ）〜４０℃（３１３Ｋ）において、エトキシベンゼン
及びメトキシトルエンを用いたこの発明の実施例の場合
には、５０〜７５％の効率で六フッ化二ケイ素を合成で
きた。これに対して、塩化ブチル及びベンゼンを用いた
場合、生成効率は０％であった。
【００２２】一方、ブチルエーテル＋デカンを用いた場
合、約６０℃（３３３Ｋ）以上において六フッ化二ケイ
素を生成したが、生成効率は１０〜１５％程度であり、
純度は極めて悪く、不純物である四フッ化ケイ素が大部
分を占めた。
合、約６０℃（３３３Ｋ）以上において六フッ化二ケイ
素を生成したが、生成効率は１０〜１５％程度であり、
純度は極めて悪く、不純物である四フッ化ケイ素が大部
分を占めた。
【００２３】
【発明の効果】以上詳しく説明したとおり、この発明に
より、沸点が１００℃以上であり、かつ六塩化二ケイ素
と緩やかな結合を示すエトキシベンゼン、メトキシ・エ
トキシベンゼン、メトキシトルエン等のオキシベンゼン
を溶媒として用い、フッ素化剤を懸濁させた後に六塩化
二ケイ素と反応させることで、四フッ化ケイ素等の不純
物が１％以下である高純度な六フッ化二ケイ素を合成す
ることが可能となる。
より、沸点が１００℃以上であり、かつ六塩化二ケイ素
と緩やかな結合を示すエトキシベンゼン、メトキシ・エ
トキシベンゼン、メトキシトルエン等のオキシベンゼン
を溶媒として用い、フッ素化剤を懸濁させた後に六塩化
二ケイ素と反応させることで、四フッ化ケイ素等の不純
物が１％以下である高純度な六フッ化二ケイ素を合成す
ることが可能となる。
【００２４】六フッ化二ケイ素は同位体分離作業物質と
して極めて優れており、この発明によって多量のシリコ
ン同位体が容易に得られる可能性があるため、原子力、
半導体用材料等の分野の発展に寄与するものと考えられ
る。
して極めて優れており、この発明によって多量のシリコ
ン同位体が容易に得られる可能性があるため、原子力、
半導体用材料等の分野の発展に寄与するものと考えられ
る。
【図１】六フッ化二ケイ素（Ｓｉ2 Ｆ6 ）の生成効率と
溶媒／フッ素化剤の混合比との関係を示した図である。
溶媒／フッ素化剤の混合比との関係を示した図である。
【図２】六フッ化二ケイ素（Ｓｉ2 Ｆ6 ）の生成効率と
反応温度との関係を各種溶媒について示した図である。
反応温度との関係を各種溶媒について示した図である。
Claims (3)
- 【請求項１】 溶媒として次式 【化１】 （式中のＲ1 およびＲ2 は、各々、置換基を有してもよ
いアルキル基を示し、Ｒ 1 およびＲ2 の炭素数の合計は
２以上であって、また、ｍ≧１，ｎ≧０を示す）で表さ
れるオキシベンゼン化合物を用いてフッ素化剤を懸濁さ
せた後に、大気圧下、窒素気流中において六塩化二ケイ
素を反応させて高純度の六フッ化二ケイ素を製造するこ
とを特徴とする六フッ化二ケイ素の製造法 - 【請求項２】 溶媒として用いるオキシベンゼンが、エ
トキシベンゼンまたはメトキシトルエンである請求項１
の六フッ化二ケイ素の製造法 - 【請求項３】 溶媒とフッ素化剤の混合比が２〜４（重
量比）である請求項１の六フッ化二ケイ素の製造法
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7068414A JP2664048B2 (ja) | 1995-03-27 | 1995-03-27 | 六フッ化二ケイ素の合成法 |
| US08/526,919 US5711925A (en) | 1995-03-27 | 1995-09-12 | Synthesis of pure disilicon hexafluoride |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7068414A JP2664048B2 (ja) | 1995-03-27 | 1995-03-27 | 六フッ化二ケイ素の合成法 |
| US08/526,919 US5711925A (en) | 1995-03-27 | 1995-09-12 | Synthesis of pure disilicon hexafluoride |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08259212A JPH08259212A (ja) | 1996-10-08 |
| JP2664048B2 true JP2664048B2 (ja) | 1997-10-15 |
Family
ID=26409639
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7068414A Expired - Lifetime JP2664048B2 (ja) | 1995-03-27 | 1995-03-27 | 六フッ化二ケイ素の合成法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5711925A (ja) |
| JP (1) | JP2664048B2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AU3483700A (en) * | 1999-02-16 | 2000-09-04 | Eagle-Picher Industries Inc. | Enrichment of silicon or germanium isotopes |
| US6146601A (en) * | 1999-10-28 | 2000-11-14 | Eagle-Picher Industries, Inc. | Enrichment of silicon or germanium isotopes |
| EP1264798B1 (en) * | 2000-08-02 | 2016-08-31 | Mitsubishi Materials Corporation | Process for producing disilicon hexachloride |
| EP3878848A1 (en) | 2013-11-22 | 2021-09-15 | Sabre Therapeutics LLC | Autotaxin inhibiting indole compounds |
| US9051320B1 (en) | 2014-08-18 | 2015-06-09 | Pharmakea, Inc. | Methods for the treatment of metabolic disorders by a selective small molecule autotaxin inhibitor |
| JP6873919B2 (ja) | 2015-05-27 | 2021-05-19 | セイバー セラピューティクス エルエルシー | オートタキシン阻害剤とその使用 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63195108A (ja) * | 1987-02-10 | 1988-08-12 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 六弗化二ケイ素の製造方法 |
| JPH02283610A (ja) * | 1989-04-26 | 1990-11-21 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 六弗化二ケイ素の製造方法 |
-
1995
- 1995-03-27 JP JP7068414A patent/JP2664048B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1995-09-12 US US08/526,919 patent/US5711925A/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08259212A (ja) | 1996-10-08 |
| US5711925A (en) | 1998-01-27 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |