JP2597880B2 - セラミックス用接合剤 - Google Patents
セラミックス用接合剤Info
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- ceramics
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- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
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- C04B37/003—Joining burned ceramic articles with other burned ceramic articles or other articles by heating by means of an interlayer consisting of a combination of materials selected from glass, or ceramic material with metals, metal oxides or metal salts
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-
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C04B2237/32—Ceramic
- C04B2237/34—Oxidic
- C04B2237/345—Refractory metal oxides
- C04B2237/348—Zirconia, hafnia, zirconates or hafnates
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- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、セラミックス用接合剤に関する。
本発明においては、セラミックス材相互の接合および
セラミックス材と金属との接合に使用する組成物を“セ
ラミックス接合剤”と指称するものとする。
セラミックス材と金属との接合に使用する組成物を“セ
ラミックス接合剤”と指称するものとする。
従来技術とその問題点 ファインセラミックスは、化学的に安定で、耐熱性、
耐摩耗性などにも優れており、また最適状態では比較的
高い機械的強度を発揮し得るので、現在電子部品、機械
部品などとして実用化されているのをはじめとして、そ
の他の分野でのこれからの実用化が期待されている。
耐摩耗性などにも優れており、また最適状態では比較的
高い機械的強度を発揮し得るので、現在電子部品、機械
部品などとして実用化されているのをはじめとして、そ
の他の分野でのこれからの実用化が期待されている。
しかしながら、セラミックスは、一般に機械による加
工性に欠けるため、複雑な形状の部品の成形、加工など
が困難であり、複数の部品片を接合しなければ、所望の
形状の部品とはなり難い。また、セラミックスは、理論
的には高強度材料であるとはいえ、安全性を考慮して、
通常は脆性材料として靱性材料である金属と接合された
状態で使用される場合が多い。
工性に欠けるため、複雑な形状の部品の成形、加工など
が困難であり、複数の部品片を接合しなければ、所望の
形状の部品とはなり難い。また、セラミックスは、理論
的には高強度材料であるとはいえ、安全性を考慮して、
通常は脆性材料として靱性材料である金属と接合された
状態で使用される場合が多い。
従来、セラミックスとセラミックスとの接合或いはセ
ラミックスと金属との接合は、主に下記の方法で行われ
ているが、いずれの方法にも、改善すべき問題点があ
る。
ラミックスと金属との接合は、主に下記の方法で行われ
ているが、いずれの方法にも、改善すべき問題点があ
る。
（イ）高温高圧下にセラミックス相互またはセラミック
スと金属とを接触させて、両者の界面での原子の拡散に
より接合を行なうホットプレス法やHIP（ホット・アイ
ソスタティック・プレス）法がある。
スと金属とを接触させて、両者の界面での原子の拡散に
より接合を行なうホットプレス法やHIP（ホット・アイ
ソスタティック・プレス）法がある。
この方法によれば、高強度の接合体が得られるもの
の、接合時に材料がクリープ変形を起こして、成形不良
を生じやすい。
の、接合時に材料がクリープ変形を起こして、成形不良
を生じやすい。
また、ホットプレス法やHIP法で使用する装置類は、
高価であり、従って、必然的に成形体の製造コストも高
くなる。また、装置の制約上大型の接合体が得られない
という難点もある。
高価であり、従って、必然的に成形体の製造コストも高
くなる。また、装置の制約上大型の接合体が得られない
という難点もある。
（ロ）セラミックス上にMo、Mo-Mnなどの美粉末を塗布
し、加湿水素または加湿フォーミングガス中において13
00〜1700℃程度の温度でメタライジングし、その上にニ
ッケルメッキを行った後、ロウ材としてAg-Cu合金、Ag-
Pd合金などにより、接合する方法（モリブデン−マンガ
ン法が代表的なものである）がある。
し、加湿水素または加湿フォーミングガス中において13
00〜1700℃程度の温度でメタライジングし、その上にニ
ッケルメッキを行った後、ロウ材としてAg-Cu合金、Ag-
Pd合金などにより、接合する方法（モリブデン−マンガ
ン法が代表的なものである）がある。
この方法は、接合工程が複雑であり、また貴金属を主
成分とするろう材を多量に使用するので、製造コストが
極めて高いという問題点がある。
成分とするろう材を多量に使用するので、製造コストが
極めて高いという問題点がある。
問題点を解決するための手段 本発明者は、上記の様な技術の現状に鑑みて研究を重
ねた結果、ケイ素酸化物、マンガン酸化物およびコバル
ト酸化物を必須成分とする組成物がセラミックスの接合
剤として優れた効果を発揮することを見出した。
ねた結果、ケイ素酸化物、マンガン酸化物およびコバル
ト酸化物を必須成分とする組成物がセラミックスの接合
剤として優れた効果を発揮することを見出した。
すなわち、本発明は、下記のセラミックス用接合剤を
提供するものである。
提供するものである。
ケイ素酸化物、マンガン酸化物およびコバルト酸化物
を必須成分とすることを特徴とするセラミックス用接合
剤。
を必須成分とすることを特徴とするセラミックス用接合
剤。
アルミニウム酸化物をさらに含むことを特徴とする上
記第１項に記載のセラミックス用接合剤。
記第１項に記載のセラミックス用接合剤。
IA族元素およびIIA族元素の少なくとも一種をさらに
含むことを特徴とする上記第１項または第２項に記載の
セラミックス用接合剤。
含むことを特徴とする上記第１項または第２項に記載の
セラミックス用接合剤。
ジルコニアの安定化剤をさらに含有することを特徴と
する上記第１項乃至第３項のいずれかに記載のジルコニ
アセラミックス用接合剤。
する上記第１項乃至第３項のいずれかに記載のジルコニ
アセラミックス用接合剤。
本発明のセラミックス用接合剤は、ケイ素酸化物（Si
O2）、マンガン酸化物およびコバルト酸化物を必須成分
としており、セラミックスの種類、接合条件などに応じ
て、さらに他の酸化物を併用することができる。安定
性、入手の容易さなどの理由から、マンガン酸化物とし
てはMnOが、またコバルト酸化物としてはCoOが好ましい
が、他の酸化物形態のものを使用することも、勿論可能
である。
O2）、マンガン酸化物およびコバルト酸化物を必須成分
としており、セラミックスの種類、接合条件などに応じ
て、さらに他の酸化物を併用することができる。安定
性、入手の容易さなどの理由から、マンガン酸化物とし
てはMnOが、またコバルト酸化物としてはCoOが好ましい
が、他の酸化物形態のものを使用することも、勿論可能
である。
本発明接合剤の各成分中、SiO2とMnOとは、被接合体
間に形成される接合剤層において結合構造の骨格を形成
する。特に、MnOは、被接合体であるセラミックスまた
は金属中に拡散するか或いはこれらと反応して、接合力
を改善する。CoOは、特にセラミックスと鉄系合金とを
接合する場合に、電気化学的反応を起こして、接合力を
向上させる。
間に形成される接合剤層において結合構造の骨格を形成
する。特に、MnOは、被接合体であるセラミックスまた
は金属中に拡散するか或いはこれらと反応して、接合力
を改善する。CoOは、特にセラミックスと鉄系合金とを
接合する場合に、電気化学的反応を起こして、接合力を
向上させる。
ケイ素酸化物、マンガン酸化物およびコバルト酸化物
の量的割合は、接合されるべきセラミックスの種類、セ
ラミックス接合体の使用環境などにより大巾に変わる
が、通常接合剤中の割合（重量％）で、ケイ素酸化物：
マンガン酸化物：コバルト酸化物＝20〜79.9％:20〜79.
9％:0.1〜10％の範囲内にある。上記の範囲内におい
て、各成分の割合を選択すれば良いが、一般的な選択基
準として、接合剤層の熱膨張係数が被接合体のそれに近
似する様に配合割合を調整する。また、異種の材料を接
合する場合には、両被接合材の熱膨張係数の差から生ず
る残留応力を出来るだけ緩和させる様に配合割合を調整
する。一般に、SiO2の量が少な過ぎる場合には（換言す
れば、MnOの量が多過ぎる場合には）、接着剤層自体の
強度が低下して、接合強度が不充分となることがある。
一方、SiO2の量が多過ぎる場合には、接合剤の融点が高
くなり、実用上不利となるのみならず、他の成分の量が
相対的に減少して、所望の特性を備えた接合体が得られ
なくなる。さらに、CoOの量が10％を超える場合には、
特に効果の改善は、認められない。本発明における上記
の必須成分および下記の酸化物の粒度は、出来るだけ小
さいことが好ましく、粉末状で使用する場合には、100
μｍ以下とし、シート状で使用する場合には、1mm以下
とすることがより好ましい。
の量的割合は、接合されるべきセラミックスの種類、セ
ラミックス接合体の使用環境などにより大巾に変わる
が、通常接合剤中の割合（重量％）で、ケイ素酸化物：
マンガン酸化物：コバルト酸化物＝20〜79.9％:20〜79.
9％:0.1〜10％の範囲内にある。上記の範囲内におい
て、各成分の割合を選択すれば良いが、一般的な選択基
準として、接合剤層の熱膨張係数が被接合体のそれに近
似する様に配合割合を調整する。また、異種の材料を接
合する場合には、両被接合材の熱膨張係数の差から生ず
る残留応力を出来るだけ緩和させる様に配合割合を調整
する。一般に、SiO2の量が少な過ぎる場合には（換言す
れば、MnOの量が多過ぎる場合には）、接着剤層自体の
強度が低下して、接合強度が不充分となることがある。
一方、SiO2の量が多過ぎる場合には、接合剤の融点が高
くなり、実用上不利となるのみならず、他の成分の量が
相対的に減少して、所望の特性を備えた接合体が得られ
なくなる。さらに、CoOの量が10％を超える場合には、
特に効果の改善は、認められない。本発明における上記
の必須成分および下記の酸化物の粒度は、出来るだけ小
さいことが好ましく、粉末状で使用する場合には、100
μｍ以下とし、シート状で使用する場合には、1mm以下
とすることがより好ましい。
本発明接合剤には、必要に応じて、下記に例示する様
な各種の酸化物をさらに配合することが出来る。
な各種の酸化物をさらに配合することが出来る。
アルミニウム酸化物（Al2O3）は、接合剤層自身の強
度を改善する効果を発揮するので、前記必須成分のみで
は接合剤層強度が不足する場合に、本発明接合剤に配合
することが望ましい。アルミニウム酸化物の配合量は、
必須成分100重量部（以下単に“部”とする）に対し、2
0部程度を上限とする。アルミニウム酸化物の量が20部
を上回る場合には、接合剤の融点が高くなり、接合作業
が困難となる。接合剤層の強度改善という効果を顕著に
発揮させるためには、アルミニウム酸化物の量は、５〜
20部とすることが好ましい。
度を改善する効果を発揮するので、前記必須成分のみで
は接合剤層強度が不足する場合に、本発明接合剤に配合
することが望ましい。アルミニウム酸化物の配合量は、
必須成分100重量部（以下単に“部”とする）に対し、2
0部程度を上限とする。アルミニウム酸化物の量が20部
を上回る場合には、接合剤の融点が高くなり、接合作業
が困難となる。接合剤層の強度改善という効果を顕著に
発揮させるためには、アルミニウム酸化物の量は、５〜
20部とすることが好ましい。
IA族元素（以下アルカリ金属元素とする）およびIIA
族元素（以下アルカリ土類金属とする）の酸化物は、接
合剤の熱膨張係数の調整に有効な成分であり、広範なセ
ラミックス類の接合を可能成らしめる。すなわち、前記
必須成分の配合割合の調節のみでは所望の熱膨張係数が
得られない場合に、本発明接合剤に配合される。アルカ
リ金属元素およびアルカリ土類金属の酸化物としては、
Na2O、K2O、Li2O、Cs2O、MgO、CaO、BaO、SrOなどが例
示され、これらの一種又は二種以上が使用される。その
使用量は、必須成分100部に対し、20部程度を上限とす
る。アルカリ金属元素およびアルカリ土類金属の酸化物
の少なくとも一種の使用量が20部を上回る場合には、必
須成分の割合が減少するため、接合強度などの特性が低
下する場合がある。
族元素（以下アルカリ土類金属とする）の酸化物は、接
合剤の熱膨張係数の調整に有効な成分であり、広範なセ
ラミックス類の接合を可能成らしめる。すなわち、前記
必須成分の配合割合の調節のみでは所望の熱膨張係数が
得られない場合に、本発明接合剤に配合される。アルカ
リ金属元素およびアルカリ土類金属の酸化物としては、
Na2O、K2O、Li2O、Cs2O、MgO、CaO、BaO、SrOなどが例
示され、これらの一種又は二種以上が使用される。その
使用量は、必須成分100部に対し、20部程度を上限とす
る。アルカリ金属元素およびアルカリ土類金属の酸化物
の少なくとも一種の使用量が20部を上回る場合には、必
須成分の割合が減少するため、接合強度などの特性が低
下する場合がある。
本発明接合剤を使用して接合すべきセラミックスが、
ジルコニア系セラミックスである場合には、ジルコニア
セラミックスに通常配合されている安定化剤を接合剤に
配合しておくことが望ましい。すなわち、ジルコニアセ
ラミックスにおいては、その相転移を防止するために、
安定化剤（Y2O3、MgO、CaO、CeO2など）を添加している
が、接合加工時や接合状態での高温使用時などに、ジル
コニア中の安定化剤が接合剤層に拡散して、その濃度が
低下し、結果として、接合剤層の強度劣化を生ずる場合
がある。この様な安定化剤の拡散を抑制し、強度の低下
を防止するためには、本発明接合剤中の必須成分100部
に対し、安定化剤を0.1〜10部程度配合する。安定化剤
の配合量が、10部を上回る場合には、その他の成分の量
が相対的に減少して、接合強度などの接合体の特性を減
少させる虞れがある。
ジルコニア系セラミックスである場合には、ジルコニア
セラミックスに通常配合されている安定化剤を接合剤に
配合しておくことが望ましい。すなわち、ジルコニアセ
ラミックスにおいては、その相転移を防止するために、
安定化剤（Y2O3、MgO、CaO、CeO2など）を添加している
が、接合加工時や接合状態での高温使用時などに、ジル
コニア中の安定化剤が接合剤層に拡散して、その濃度が
低下し、結果として、接合剤層の強度劣化を生ずる場合
がある。この様な安定化剤の拡散を抑制し、強度の低下
を防止するためには、本発明接合剤中の必須成分100部
に対し、安定化剤を0.1〜10部程度配合する。安定化剤
の配合量が、10部を上回る場合には、その他の成分の量
が相対的に減少して、接合強度などの接合体の特性を減
少させる虞れがある。
本発明による接合剤は、アルミナ、ジルコニア、マグ
ネシア、スピネル（MgAl2O4）、チタニアなどの酸化物
系の同一セラミックス間の接合のみならず、異種のセラ
ミックス間の接合、ならびにセラミックスと金属（炭素
鋼、ステンレス鋼などの鉄系合金：銅およびその合金：
ニッケルおよびその合金など）との接合に使用される。
ネシア、スピネル（MgAl2O4）、チタニアなどの酸化物
系の同一セラミックス間の接合のみならず、異種のセラ
ミックス間の接合、ならびにセラミックスと金属（炭素
鋼、ステンレス鋼などの鉄系合金：銅およびその合金：
ニッケルおよびその合金など）との接合に使用される。
本発明の接合剤を使用してセラミックス相互またはセ
ラミックスと金属との接合を行なう場合には、例えば、
被接合材の少なくとも一方の表面に粉末状の接合剤また
は有機バインダーを加えてペースト状とした接合剤を塗
布し、あるいは、有機バインダーを加えてシート状とし
た接合剤を被接合材の間に配置し、２つの被接合材を重
ねて、接合剤の融点（800〜1200℃）以上に加熱すれば
良い。この際、被接合材と接合剤との密着を良好ならし
めるために、適宜加工しても良い。また、接合操作時の
雰囲気は、被接合材の一方が金属である場合には、不活
性乃至還元性ガス中でまたは真空中で行なうことが好ま
しく、被接合材がセラミックス同志である場合には、酸
化性雰囲気中で行なっても良い。
ラミックスと金属との接合を行なう場合には、例えば、
被接合材の少なくとも一方の表面に粉末状の接合剤また
は有機バインダーを加えてペースト状とした接合剤を塗
布し、あるいは、有機バインダーを加えてシート状とし
た接合剤を被接合材の間に配置し、２つの被接合材を重
ねて、接合剤の融点（800〜1200℃）以上に加熱すれば
良い。この際、被接合材と接合剤との密着を良好ならし
めるために、適宜加工しても良い。また、接合操作時の
雰囲気は、被接合材の一方が金属である場合には、不活
性乃至還元性ガス中でまたは真空中で行なうことが好ま
しく、被接合材がセラミックス同志である場合には、酸
化性雰囲気中で行なっても良い。
発明の効果 本発明接合剤を使用すれば、簡単な操作により同種又
は異種のセラミックスの接合のみならず、セラミックス
と金属との接合を行なうことが出来る。
は異種のセラミックスの接合のみならず、セラミックス
と金属との接合を行なうことが出来る。
また、従来技術とは異なり、接合に際して高温高圧条
件を必要としないので、大型の被接合材の接合が可能で
あり、また被接合材の変形を生ずることはなく、設備類
も簡素化される。
件を必要としないので、大型の被接合材の接合が可能で
あり、また被接合材の変形を生ずることはなく、設備類
も簡素化される。
さらに、本発明接合剤は、貴金属系のろう材に比して
安価である。
安価である。
さらにまた、本発明接合剤は、組成を調整することに
より、その熱膨張係数を被接合材のそれに近似させるこ
とが出来るので、接合強度などの物性を改善することも
出来る。
より、その熱膨張係数を被接合材のそれに近似させるこ
とが出来るので、接合強度などの物性を改善することも
出来る。
実施例 以下に実施例を示し、本発明の特徴とするところをよ
り一層明らかにする。
り一層明らかにする。
実施例１〜５ 第１表に示す組成（％）の本発明の接合剤を調製し
た。
た。
次いで、これらの接合剤を使用し、ジルコニア、アル
ミナおよびマグネシアを適宜組み合わせて、窒素ガス中
で接合を行なった後、クロスヘッドスピード1mm/分で引
張り剪断強度を測定した。
ミナおよびマグネシアを適宜組み合わせて、窒素ガス中
で接合を行なった後、クロスヘッドスピード1mm/分で引
張り剪断強度を測定した。
第２表に接合条件および剪断強度を示す。
なお、実施例１〜５における被接合材の組合わせは、
下記の通りである。
下記の通りである。
実施例１…マグネシア−マグネシア 実施例２…ジルコニア−ジルコニア 実施例３…アルミナ−アルミナ 実施例４…アルミナ−アルミナ 実施例５…ジルコニア−ジルコニア 実施例６〜８ 第３表に示す組成（％）の本発明の接合剤を調製し
た。
た。
次いで、これらの接合剤を使用し、セラミックスと金
属とを適宜組み合わせて、窒素ガス中で接合を行なった
後、クロスヘッドスピード1mm/分で引張り剪断強度を測
定した。
属とを適宜組み合わせて、窒素ガス中で接合を行なった
後、クロスヘッドスピード1mm/分で引張り剪断強度を測
定した。
第４表に接合条件および剪断強度を示す。
なお、実施例６〜８における被接合材の組合わせは、
下記の通りである。
下記の通りである。
実施例６…ジルコニア−炭素鋼 実施例７…ジルコニア−炭素鋼 実施例８…ジルコニア−銅
Claims (4)
- 【請求項１】ケイ素酸化物、マンガン酸化物およびコバ
ルト酸化物を主成分とすることを特徴とするセラミック
ス用接合剤。 - 【請求項２】アルミニウム酸化物をさらに含むことを特
徴とする第１請求項に記載のセラミックス用接合剤。 - 【請求項３】IA族元素およびIIA族元素の少なくとも一
種をさらに含むことを特徴とする第１請求項または第２
請求項に記載のセラミックス用接合剤。 - 【請求項４】ジルコニアの安定化剤をさらに含有するこ
とを特徴とする第１請求項乃至第３請求項のいずれかに
記載のジルコニアセラミックス用接合剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63109535A JP2597880B2 (ja) | 1988-05-02 | 1988-05-02 | セラミックス用接合剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63109535A JP2597880B2 (ja) | 1988-05-02 | 1988-05-02 | セラミックス用接合剤 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01282160A JPH01282160A (ja) | 1989-11-14 |
| JP2597880B2 true JP2597880B2 (ja) | 1997-04-09 |
Family
ID=14512713
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63109535A Expired - Fee Related JP2597880B2 (ja) | 1988-05-02 | 1988-05-02 | セラミックス用接合剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2597880B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101904538B1 (ko) * | 2011-11-07 | 2018-10-05 | 주식회사 케이씨씨 | 세라믹회로기판 및 이의 제조 방법 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP6280405B2 (ja) * | 2014-03-19 | 2018-02-14 | 日本碍子株式会社 | 接合体及びその製造方法 |
-
1988
- 1988-05-02 JP JP63109535A patent/JP2597880B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101904538B1 (ko) * | 2011-11-07 | 2018-10-05 | 주식회사 케이씨씨 | 세라믹회로기판 및 이의 제조 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01282160A (ja) | 1989-11-14 |
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