JP2024068135A - ティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法、および、それより製造された化粧料組成物 - Google Patents

Abstract

【課題】ティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法、およびこれより製造された化粧料組成物を提供する。【解決手段】本発明は、ティーツリー原料を洗浄する段階、洗浄されたティーツリー原料に一次溶媒として精製水を投入した後、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得る段階、一次抽出物に乳酸菌および二次溶媒として多価アルコール系化合物を投入して混合物を製造する段階、混合物を発酵させて二次抽出物を得る段階、二次抽出物を低温滅菌し濾過し、ティーツリー抽出物を得る段階、および得られたティーツリー抽出物と、精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、キサンタンガム、ブチレングリコール、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン等からなる群から選択された１種以上とを混合し、化粧料組成物を製造する段階を含む、ティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法を提供する。【選択図】なし

Description

本発明は、ティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法、および、それより製造された化粧料組成物に関する。

天然物に含まれるティーツリーは、オイル形態に蒸留して用いられることが多く、抗菌性と抗真菌性などの効能により、創傷消毒剤、にきび鎮静剤、水虫治療剤、呼吸器疾患治療剤などとして知られている。

ティーツリー（Ｍｅｌａｌｅｕｃａ ａｌｔｅｒｎｉｆｏｌｉａ）は、フトモモ目フトモモ科に属する常緑樹であって、沼地で育つティーツリーは、茎を切り取ってもよく育つほどに生命力が強い。ティーツリーは、新鮮な茶を探していたときにオーストラリアとニュージーランドの海岸一帯で発見され、ティーツリーの木の周りの水が赤茶色に変わっていたことから、紅茶に似ていると考えられ、茶として飲み始めたのが、ティーツリーという名前の由来となった。

ティーツリーから抽出される抽出物は、通称エッセンシャルオイルと呼ばれ、従来のエッセンシャルオイルの抽出は、主に蒸留抽出法や溶媒抽出法によって製造された。このようにしてなる従来の抽出方法には、熱を加える方法が使用されてきた。

通常、エッセンシャルオイルは、揮発性の高い物質からなり、抽出後、有効物質と溶媒（精製水または有機溶媒）とを分離する過程で有効成分が揮発し、抽出量と有効成分が減少するという短所がある。また、分離過程で残存廃棄物と有機溶媒が残留するという問題点があり、オイル香と有効成分が破壊されるという短所があった。

韓国公開特許第２０１８－００５１８２１号公報

本発明が解決しようとする課題は、高い抽出効率で確保されたティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法、および、その製造方法により製造されたティーツリー抽出物を含む化粧料組成物を提供するものである。

前記課題を解決するために、本発明は、ティーツリー原料を洗浄する段階、該洗浄されたティーツリー原料に一次溶媒として精製水を投入した後、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得る段階、前記一次抽出物に乳酸菌および二次溶媒として多価アルコール系化合物を投入して混合物を製造する段階、前記混合物を発酵させて二次抽出物を得る段階、前記発酵した二次抽出物を低温滅菌し濾過し、ティーツリー抽出物を取得する段階、および前記取得されたティーツリー抽出物と精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、キサンタンガム、ブチレングリコール、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン、ラウリン酸ポリグリセリル－１０、アルギニン、ＥＤＴＡ二ナトリウム、グリチルリチン酸ジカリウム、およびトコフェリルアセテートからなる群から選択された１種以上を混合し、化粧料組成物を製造する段階を含むティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法、および、その製造方法により製造されたティーツリー抽出物を含む化粧料組成物を提供する。

本発明に係るティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法を用いると、ティーツリー原料から確保したフラボノイド誘導体化合物を高含有量で含有することができ、ティーツリー原料の抽出過程中に発生する酸化物であるｐ－シメン（ｐ－Ｃｙｍｅｎｅ）化合物を最小限に含有する化粧料組成物を製造することができる。

以下、本発明の多様な実施例を添付の図面を参照して記載する。本発明は、特定の実施例に限定されず、本発明の実施例の様々な変更（Ｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ）、等価物（Ｅｑｕｉｖａｌｅｎｔ）および／または代替物を含むことが理解されるべきである。図面の説明に関連し、同様の構成要素については同様の参照番号を使用することができる。

本明細書において、「有する」、「有することができる」、「含む」、または「含むことができる」などの表現は、対応する特徴（例えば、数値、機能、動作、または部品などの構成要素）の存在を指し、さらなる特徴の存在を排除するものではない。

本明細書では、「ＡまたはＢ」、「Ａまたは／およびＢのうちの少なくとも１つ」、または「Ａまたは／およびＢのうちの１つまたはそれ以上」などの表現は、一緒に羅列された項目のあらゆる可能な組み合わせを含むことができる。例えば、「ＡまたはＢ」、「ＡおよびＢのうちの少なくとも１つ」、または「ＡまたはＢのうちの少なくとも１つ」は、（１）少なくとも１つのＡを含み、（２）少なくとも１つのＢを含む、または（３）少なくとも１つのＡおよび少なくとも１つのＢ全部を含む場合を指すことができる。

本明細書にて使用される表現「～するように構成された（または設定された）（Ｃｏｎｆｉｇｕｒｅｄ ｔｏ）」は、状況に応じて、例えば、「～に適した（Ｓｕｉｔａｂｌｅ ｆｏｒ）」、「～する能力を有する（Ｈａｖｉｎｇ ｔｈｅ ｃａｐａｃｉｔｙ ｔｏ）」、「～になるように設計された（Ｄｅｓｉｇｎｅｄ ｔｏ）」、「～になるように変更された（Ａｄａｐｔｅｄ ｔｏ）」、「～になるように作られた（Ｍａｄｅ ｔｏ）」、または「～をすることができる（Ｃａｐａｂｌｅ ｏｆ）」と置き換えて使用することができる。「～のように構成（または設定）された」という用語は、「特別に設計された（Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｌｌｙ ｄｅｓｉｇｎｅｄ ｔｏ）」のみを意味するわけではない。

本明細書で使用される用語は、単に特定の実施例を説明するために使用されており、他の実施例の範囲を限定することを意図していない。単数の表現は、文脈上明らかに他に意味がない限り、複数の表現を含むことができる。技術的または科学的な用語を含んで本明細書で使用される用語は、本明細書に記載されている技術分野で通常の知識を有する者によって一般に理解されるのと同じ意味を有することができる。本明細書で使用される用語のうち、一般的に辞書に定義された用語は、関連技術の文脈上の意味と同一または類似の意味として解釈されることができ、本明細書で明確に定義されていない限り、理想的または過度に形式的な意味に解釈されない。場合によっては、本明細書で定義された用語であっても、本明細書の実施例を除外するものとして解釈されてはならない。

本明細書に開示された実施例は、開示された技術内容の説明および理解のために提示されたものであり、本発明の範囲を限定するものではない。したがって、本明細書の範囲は、本発明の技術的思想に基づくすべての変更または多様な他の実施例を含むものとして解釈されるべきである。

以下、本発明の好ましい実施例を詳細に説明する。これに先立って、本明細書および特許請求の範囲で使用される用語または単語は、通常または辞書の意味に限定して解釈されるべきではなく、発明者は、発明者自身の発明を最も最良の方法で説明するために用語の概念を適切に定義できるという原則に基づいて、本発明の技術的思想に合致する意味と概念として解釈されなければならない。

したがって、本明細書に記載の実施例の構成は、本発明の最も好ましいいくつかの実施例に過ぎず、本発明の技術的思想をすべて代弁するものではないので、本出願時点においてこれらを置き換えることができる様々な均等物と変形例があり得ることを理解しなければなりません。

明細書全体において、ある部分がある構成要素を「含む」としたとき、これは、特に相反する記載がない限り、他の構成要素を除外するものではなく、他の構成要素をさらに含むことができることを意味する。

以下では、本発明について具体的に説明する。

本発明の一実施例によるティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法は、ティーツリー原料を洗浄する段階、該洗浄されたティーツリー原料に一次溶媒として精製水を投入した後、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得る段階、前記一次抽出物に乳酸菌および二次溶媒として多価アルコール系化合物を投入して混合物を製造する段階、前記混合物を発酵させて二次抽出物を得る段階、前記発酵した二次抽出物を低温滅菌し濾過し、ティーツリー抽出物を得る段階、および前記得られたティーツリー抽出物と精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、キサンタンガム、ブチレングリコール、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン、ラウリン酸ポリグリセリル－１０、アルギニン、ＥＤＴＡ二ナトリウム、グリチルリチン酸ジカリウム、およびトコフェリルアセテートからなる群から選択される１種以上を混合し、化粧料組成物を製造する段階を含む。以下では、各段階について詳しく説明する。

前記ティーツリー原料を洗浄する段階は、自然から採取したティーツリー原料以外の物質を取り除き、生物学的・化学的危害要素を食品分野で要求する許容レベルまで減少させるために行われるものであって、例えば、ティーツリー原料を流水で洗浄して行うことができる。

また、以降の抽出過程をより効果的に行うために、切断過程、乾燥過程を追加で行うことができる。

切断過程は、乾燥時のティーツリー原料の表面積を広げて、乾燥効率および抽出効率を上げるために行われるものであり、前記洗浄されたティーツリー原料を２～３ｃｍの大きさで切断するものである。

乾燥過程は、ティーツリー原料に含有される水分量を下げて、微生物の代謝を抑制し、貯蔵性を良くするために乾燥させることであり、例えば、乾燥機を用いてティーツリー原料を乾燥することができる。

前記洗浄されたティーツリー原料に一次溶媒として精製水を投入した後、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得る段階は、抽出過程中に発生する酸化物であるｐ－シメン（ｐ－Ｃｙｍｅｎｅ）化合物の発生を最小限に抑えながら、所望する中間化合物であるα－テルピネン（ｔｅｒｐｉｎｅｎｅ）、γ－テルピネン（ｔｅｒｐｉｎｅｎｅ）を高い収率で確保するためのものである。

前記マイクロ波の照射に用いられるマイクロ波は、電磁エネルギーの中でも低い周波数を有するエネルギーの一形態である。マイクロ波は、センチ波とも呼ばれ、その波長がセンチメートル単位（ｃｍ）の電磁波の一種である。周波数の範囲としては、３００～３００，０００ＭＨｚであってもよい。また、マイクロ波は、光速（３００，０００ｋｍ／ｓ）に伝播され、このときのマイクロ波光子エネルギー（０．０３７ｋｃａｌ／ｍｏｌ）は、分子間の結合を切り離すことができる典型的なエネルギー（８０～１２０ｋｃａｌ／ｍｏｌ）に比べて相対的に非常に低いため、分子の構造には影響を及ぼすことなく、分子の電子スピンを励起状態に誘導することができる。上述したマイクロ波の特性を本発明に用いると、分子の運動により、ティーツリー原料の分子周囲にマイクロバブルが形成され、界面張力を下げることができるため、抽出効率を極大化させることができる。

マイクロ波照射は、加圧下で、例えば、１気圧～１００気圧の圧力下で行われるものであることができる。マイクロ波の出力は、特に限定されず、反応物の量に応じて適宜増減することができ、例えば、５００～１０００Ｗを用いることができる。好ましくは、マイクロ波の出力は、８５０～１０００Ｗを使用することができる。より好ましくは、マイクロ波の出力は、９００～１０００Ｗを使用することができる。

マイクロ波照射は、１００℃～１５０℃で行うことができる。また、マイクロ波照射は、３０分～９０分間行うことができる。

前記マイクロ波照射時には、ティーツリー原料をそのまま使用してもよく、ティーツリー原料の乾燥物または凍結乾燥物を用いることもできる。一具体例では、マイクロ波照射は、ティーツリー原料および精製水を含む溶液に対して、３０分～９０分間、１００～１５０℃の温度で、１気圧～１００気圧で行われることができる。

前記マイクロ波照射時に溶媒として精製水を供給し、マイクロ波によりティーツリー原料内外部を全体的に加熱し、加熱された水蒸気を冷却凝縮し、抽出容器に繰り返し循環させる常温常圧の蒸熟過程により一次抽出物を形成する。

特に、本発明の一実施例によれば、精製水中に配置されたティーツリー原料に直接的にマイクロ波のエネルギーが伝達され得るので、従来の熱水抽出法のように溶媒を加熱し、加熱された溶媒のエネルギーがティーツリー原料に伝達される間接的なエネルギー伝達経路をより簡素化することができる。このため、ティーツリー原料中にマイクロ波のエネルギーが直接伝達され、抽出効率を増大させることができる。

マイクロ波は、１ｍｍ～１ｍの波長であり、分光的に比較的長い波長帯に属する。相対的に長い波長がティーツリー原料に照射されたとき、ティーツリー原料の内部まで浸透可能であり、より効果的に抽出物を確保することができる。具体的には、ティーツリーを構成する粒子の内部は、室温で原子の電子スピンが基底状態（ｇｒｏｕｎｄ ｓｔａｔｅ）にあるが、長い波長から吸収されるエネルギーを得て励起状態（ｅｘｃｉｔｅｄ ｓｔａｔｅ）になることができる。単に表面に熱を加える熱水抽出法とは異なり、長い波長を用いた場合、原料内部まで浸透したエネルギーにより、より高い効率で所望の抽出物が得られ、熱水抽出法に要する時間よりも短い時間で効果的に所望の抽出物を得ることができるため、ティーツリー原料が熱に晒される時間を最小化することができる。

ティーツリー原料の所望の抽出物としては、α－テルピネン、γ－テルピネン化合物を含むことができ、前記化合物は、大気中の酸素、光、湿度および高温、にさらされて酸化され得、この場合、α－テルピネン、γ－テルピネン化合物は、ｐ－シメンに変化し得る。抽出物中におけるｐ－シメンの含有量は、条件に応じて最大１０倍まで増加させることができる。抽出物から生成されたｐ－シメンは、ティーツリー抽出物に残存し、その後、化粧料組成物として適用したとき、皮膚にトラブルなどの否定的な効果を発生させ得る。

このようなｐ－シメンの発生を最小限に抑えるために、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得る段階でティーツリー原料と精製水との比率を精密に調節しなければならない。具体的には、ティーツリー原料と精製水は、重量比として１：１０～１５の割合で適用されるものであってもよい。精製水が前記の範囲未満の場合、過度なマイクロ波照射により逆にｐ－シメンの含有量が増加する可能性があり、前記範囲を超過した場合、ティーツリー原料に対するマイクロ波照射の頻度が低くなり、所望の抽出物を確保する効率が低くなる問題がある。

前記精製水は、当業界で通常用いられる精製水、超純水精製水を用いることができ、好ましくは超純水精製水を用いることができる。一般精製水は、医薬品、化粧品等に一般的に用いられる水であり、純度を示す溶解固形分が１．０～０．５ｐｐｍであり、精製水を製造する際、微粒子および微生物を除去するために用いるフィルターのサイズが０．２～０．４５μｍであって、ｐＨは弱酸から弱アルカリまで多様である。前記超純水精製水は、溶解固形分が０．０３ｐｐｍと純度が非常に高く、超純水精製水の製造時に用いられるフィルターのサイズは０．００１μｍであり、これを用いて微生物が９９．９９％除去されるものである。特に、超純水精製水は、金属イオンの除去により自動酸化反応を防止することができる。

前記一次抽出物に乳酸菌および二次溶媒として多価アルコール系化合物を投入して混合物を製造する段階および前記混合物を発酵させて二次抽出物を得る段階は、α－テルピネン、γ－テルピネン化合物の酸化を防止し、発酵工程を同時に進めながら、両親媒性溶媒を用いてより高い効率で所望の抽出物を得るために導入したものである。

前記多価アルコール系化合物は、両親媒性物質であって、水溶性溶媒と脂溶性溶媒の両方に対して親和性を有する。ティーツリーの抽出物は、基本的にテルペンアルコール（ｔｅｒｐｅｎｅ ａｌｃｏｈｏｌ）、単環式テルペン（ｍｏｎｏｃｙｃｌｉｃ ｔｅｒｐｅｎｅ）、二環式テルペン（ｄｉｃｙｃｌｉｃ ｔｅｒｐｅｎｅ）、セスキテルペン（ｓｅｓｑｕｉｔｅｒｐｅｎｅ）のような脂溶性構造を有するため、熱水抽出のような水溶性溶媒を用いた場合、抽出効率が劣ることがある。

前記マイクロ波照射により、ティーツリー原料内部の原子が励起状態で抽出が行われた後、安定化の段階から二次抽出の段階に突入すると、相対的に脂溶性構造を有する成分に多価アルコール系化合物溶媒を適用し、抽出効率を最大化することができる。

本発明者らは鋭意研究した結果、ｐ－シメンの発生を最小化するために、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得た後、得られる成分の酸化を防止しながらも安定的に所望の物質を得るためには、多価アルコール系化合物溶媒を適用した抽出方法が効率的であることを見出した。上述した一次抽出および二次抽出の過程を連続して行うことにより、最終的に得られるティーツリー抽出物中に含まれるｐ－シメンの含有量を、ティーツリー抽出物の合計１００重量％の中、０．０００１～２重量％に減らすことができた。

抽出効率を高めつつ、以後の化粧料組成物に抽出物を適用する際、皮膚適用への安全性のために、前記多価アルコール系化合物は、ジプロピレングリコール、１，３－ブチレングリコール、グリセリン、１，３－プロパンジオール、およびヘキサンジオールからなる群から選択される１種以上を含むものであることができる。ｐ－シメンの含有量を最小限に抑えながら、後述する乳酸菌との相溶性のために、好ましくはジプロピレングリコールを用いることができる。

前記乳酸菌としては、天然抽出物の発酵に通常用いられる菌株、例えば、タンパク質分解酵素を生産することができるアスペルギルス属（Ａｓｐｅｒｇｉｌｌｕｓ ｓｐ．）、ムコール属（Ｍｕｃｏｒ ｓｐ．）、ラクトバチルス属（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｓｐ）、またはリゾプス属（Ｒｈｉｚｏｐｕｓ ｓｐ．）などの菌株を用いることができ、これらは単独でまたは２種以上の混合菌としても用いることができる。上述した二次溶媒である多価アルコール系化合物との相溶性および菌株の最適生育のためには、ラクトバチルス属（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｓｐ．）菌株を用いることが好ましい。より好ましくは、前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであることができる。

本発明における「ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰ」は、コスモスから分離同定されたラクトバチルス・フルクトサスの新規な乳酸菌であって、韓国生命工学研究院の生物資源センターに２０２２年３月２５日付で寄託した（受託番号：ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰ）。

本発明の一実施例によれば、前記混合物に含まれる乳酸菌は、乳酸菌株をＮＢ培地（ＮＢ ｂｒｏｔｈ）で３０℃～４０℃の温度で２０～３０時間培養した乳酸菌培養液であることができる。前記乳酸菌培養液の含有量は、前記混合物１００重量％を基準にして３～１５重量％を秤量して接種することができる。

その結果、前記混合物には、多価アルコール系化合物は、３０～５０重量％、乳酸菌培養液３～１５重量％、残部の一次抽出物が含まれるものであることができる。

乳酸菌の発酵を妨げることなく、ティーツリー原料からテルペン（Ｔｅｒｐｅｎｅ）化合物であるα－テルピネン、γ－テルピネンを最適に抽出するための効率性を確保するために、前記混合物に含まれる多価アルコール系化合物含有量は、精密に調節しなければならない。具体的には、前記混合物１００重量％を基準にして、多価アルコール系化合物は、３０～５０重量％で含まれるものであることができる。多価アルコール系化合物が前記範囲未満の場合、抽出効率が急激に減少し、前記範囲を超過した場合、抽出効率対経済性の側面で、アルコール濃度が高すぎることによる乳酸菌の生存率が不十分な側面で、好ましくない。

前記発酵は、熱処理なしにティーツリー原料から所望の抽出物の成分を最大の効率で抽出するために適用されるものである。すなわち、従来用いられている高圧滅菌技術に比べて抽出された物質の成分変化を最小化することができる。前記発酵段階は、具体的には、二次混合物を生成後、通気を良好にして３０℃～４０℃の温度で３０～６０時間培養する。

培養終了後は、培養された微生物を除去する低温滅菌段階と、マイクロフィルターで精製する段階を経て、主要発酵成分のうち、α－テルピネン、γ－テルピネン化合物から誘導される低分子成分であるフラボノイド誘導体化合物を得ることができる。

前記二次抽出物を濃縮する段階は、ロータリー低温濃縮器で減圧し、低温で二次抽出物の溶媒を蒸発させて蒸発される二次抽出物を、冷却コンデンサで捕集して濃縮する段階である。ただし、濃縮前にマイクロフィルターで濾過する段階をさらに含むことができる。前記濃縮段階は、温度２５～３５℃で蒸発濃縮し、好ましくは３０℃とする。このときの前記ロータリー低温濃縮器の内部真空度は、３９～４３ｍｍＨｇとする。

前記フラボノイド誘導体化合物は、植物や菌類の二次代謝産物の一種であるため、２つのフェニル環と複素環式環からなる１５個の炭素骨格の一般的な構造を有している。この炭素構造はＣ６－Ｃ３－Ｃ６と略記することができ、このような骨格を有する植物色素をまとめてフラボノイドと呼ぶ。

前記得られたティーツリー抽出物と精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、キサンタンガム、ブチレングリコール、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン、ラウリン酸ポリグリセリル－１０、アルギニン、ＥＤＴＡ二ナトリウム、グリチルリチン酸ジカリウム、およびトコフェリルアセテートからなる群から選択された１種以上を混合し、化粧料組成物を製造する段階は、ティーツリー原料から確保されたフラボノイド誘導体化合物の成分を保存し、高含有量で含有しながら、皮膚への水分供給、水分維持、および鎮静効果をさらに有する化粧料組成物を製造するためのものである。好ましくは、前記得られたティーツリー抽出物と精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、セイヨウシロヤナギ樹皮エキス、ツボクサエキス、ドクダミエキス、黒豆エキス、エンドウ種子エキス、セージエキスジ、ラベンダー抽出物、ローズマリーエキス、レモングラス抽出物、キサンタンガム、ブチレングリコール、ボスウェリアコナラ樹脂エキス、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン、ラウリン酸ポリグリセリル－１０、アルギニン、ＥＤＴＡ二ナトリウム、グリチルリチン酸ジカリウム、トコフェリルアセテート、およびティーツリーオイル（５０ｐｐｍ）からなる群から選択された１種以上を混合し、化粧料組成物を製造することができる。

前記得られたティーツリー抽出物の含有量は、前記化粧料組成物１００重量％を基準に３０～７０重量％であることができる。好ましくは、前記得られたティーツリー抽出物の含有量は、前記化粧料組成物１００重量％を基準に４０～６０重量％であることができる。前記ティーツリー抽出物の含有量が３０重量％未満の場合、皮膚に適用された場合の抗酸化および保湿効果が微々たるという問題があり、７０重量％を超える場合には、含有量の増加による、はっきりした効果はなく、製品の剤形安定性を低下させる問題が発生しうる。

前記した製造方法により、ティーツリー原料から抽出されたフラボノイド誘導体化合物を高含有量で確保することができ、抽出過程中に発生する酸化物であるｐ－シメン化合物の発生を最小化し、ティーツリー抽出物を含む化粧料組成物を製造することができる。

本発明の一実施例によるティーツリー抽出物を含む化粧料組成物は、皮膚に適用するための化粧料組成物として製造されることができる。本発明の組成物の剤形は、皮膚に適用できる性状であれば限定されず、例えば、溶液、懸濁液、乳濁液、ペースト、ゲル、クリーム、ローション、パウダー、石鹸、界面活性剤－含有クレンジング、オイル、粉末ファンデーション、乳濁液ファンデーション、ワックスファンデーション、およびスプレーからなる群から選択される少なくとも１つの剤形に製造されることができる。詳しくは、柔軟化粧水、栄養化粧水、ミスト、栄養クリーム、保湿クリーム、マッサージクリーム、エッセンス、アイクリーム、クレンジングクリーム、クレンジングフォーム、クレンジングウォーター、パック、マスクパック、スプレー、またはパウダーの剤形に製造されることができるが、これらに限定されるものではない。

本発明の組成物に含まれる成分は、化粧料組成物に通常用いられる添加成分を含むことができる。例えば、安定化剤、可溶化剤、ビタミン、顔料、香料、および担体からなる群から選択される少なくとも１つを含むことができるが、これらに限定されるものではない。前記添加成分は、本発明の組成物の剤形によって調節することができる。

以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。これらの実施例は単に本発明をより具体的に説明するためのものであり、本発明の要旨によって本発明の範囲がこれらの実施例によって制限されないことは、本発明が属する技術分野において通常の知識を有する者にとって自明であろう。

〔実施例および比較実施例〕
〔実施例１〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した（Ｓ１）。

前記洗浄したティーツリー原料１０ｇに１次溶媒として精製水１００ｇを加えた後、Ｍｉｌｅｓｔｏｎｅ社のＳＴＡＲＴ Ｄ機器の周波数１０００ｗマイクロ波を６０分間照射し、一次抽出物を得た（Ｓ２）。

前記得られた一次抽出物を容器に移した後、二次溶媒としてジプロピレングリコール３０重量％およびラクトバチルス属乳酸菌培養液８重量％を加えた後、混合物を製造した（Ｓ３）。前記重量％は、混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであり、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。

その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵し、二次抽出物を得る段階を進めた（Ｓ４）。

得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、ティーツリー抽出物を得た（Ｓ５）。

〔実施例２～実施例１１〕
投入される構成と含有量を下記表１のように調節し、残りは実施例１と同様の方法で進め、ティーツリー抽出物を得た。

〔比較実施例１〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記実施例１の製造方法の代わりに、前記ティーツリー原料１０ｇを還流冷却抽出法として、前記ティーツリー原料と精製水１００ｇとを混合し、１００～１５０℃に加熱を進め、蒸気を発生させた後、蒸発した蒸気が冷却トンネルを通過して、液状に抽出されるように、４時間工程を利用して一次抽出物を得た。

前記得られた抽出物を容器に移した後、ラクトバチルス属乳酸菌株培養液８重量％を加えた後、混合物を製造した。前記重量％は、混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであり、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵した。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、ティーツリー抽出物を得た。

〔比較実施例２〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記ティーツリー原料１０ｇを従来の熱水抽出法で６０分間抽出し、一次抽出物を得た。

前記得られた抽出物を容器に移した後、ラクトバチルス属乳酸菌培養液８重量％を加えた後、混合物を製造した。前記重量％は、混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであり、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵した。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、ティーツリー抽出物を得た。

〔比較実施例３〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記ティーツリー原料１０ｇを従来の熱水抽出法で１２０分間抽出し、一次抽出物を得た。

前記得られた抽出物を容器に移した後、ラクトバチルス属乳酸菌培養液８重量％を加えた後、混合物を製造した。前記重量％は混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであり、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵した。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、最終抽出物を得た。

〔比較実施例４〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記洗浄したティーツリー原料１０ｇに溶媒として精製水１００ｇを加えた後、Ｍｉｌｅｓｔｏｎｅ社のＳＴＡＲＴ Ｄ機器の周波数１０００ｗマイクロ波を６０分間照射し、一次抽出物を得た。

前記得られた抽出物を容器に移した後、ラクトバチルス属乳酸菌培養液８重量％を加えた後、混合物を調製した。前記重量％は、混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであり、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵した。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、ティーツリー抽出物を得た。

〔比較実施例５〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記洗浄したティーツリー原料１０ｇに溶媒としてジプロピレングリコール７０ｇを加えた後、３５℃で６００分間抽出し、一次抽出物を得た。

前記得られた抽出物を容器に移した後、ラクトバチルス属乳酸菌培養液８重量％を加えた後、混合物を製造した。前記重量％は、混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰであり、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵した。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、ティーツリー抽出物を得た。

〔比較実施例６〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記洗浄したティーツリー原料１０ｇに１次溶媒として精製水１００ｇを加えた後、Ｍｉｌｅｓｔｏｎｅ社のＳＴＡＲＴ Ｄ機器の周波数１０００ｗマイクロ波を６０分間照射し、一次抽出物を得た。

前記得られた一次抽出物を容器に移した後、二次溶媒としてジプロピレングリコール３０重量％を加えた後、混合物を製造した。前記重量％は、混合物の合計１００重量％を基準とした。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、最終抽出物を得た。

〔比較実施例７〕
済州島から入手したティーツリー原料を流水で洗浄した。

前記洗浄したティーツリー原料１０ｇに１次溶媒として精製水１００ｇを加えた後、Ｍｉｌｅｓｔｏｎｅ社のＳＴＡＲＴ Ｄ機器の周波数１０００ｗマイクロ波を６０分間照射し、一次抽出物を得た。

前記得られた一次抽出物を容器に移した後、二次溶媒としてジプロピレングリコール３０重量％およびラクトバチルス・カルバタス乳酸菌培養液８重量％を加えた後、混合物を調製した（Ｓ３）。前記重量％は混合物の合計１００重量％を基準とした。前記乳酸菌株は、ＮＢ培地で３５℃で２４時間培養した培養液を用意した。その後、通気が優れたところで、３５℃で３６時間発酵し、二次抽出物を得る段階を進行した。得られた発酵液を低温滅菌し、０．２マイクロサイズのマイクロフィルターで濾過した後、ティーツリー抽出物を得た。

〔製造例〕
〔製造例１〕
前記実施例１の（Ｓ１）～（Ｓ５）の段階を経て得られたティーツリー抽出物と、精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、キサンタンガム、ブチレングリコール、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン、ラウリン酸ポリグリセリル－１０、アルギニン、ＥＤＴＡ二ナトリウム、グリチルリチン酸ジカリウム、およびトコフェリルアセテートとを混合し、化粧料組成物を製造した（Ｓ６）。

前記実施例１に従って得られたティーツリー抽出物は、前記化粧料組成物１００重量％を基準に５０重量％含まれた。

〔製造例２～７〕
投入される構成と含有量を下記表２のように調節し、残りは製造例１の方法と同様に行い、化粧料組成物を製造した。

化粧料組成物の成分別の含有量

〔比較製造例１〕
比較実施例７により得られたティーツリー抽出物を含むことを除いては、製造例１と同様の方法で化粧料組成物を製造した。

〔実験例１：実施例および比較実施例のティーツリー抽出物の成分含有量の確認〕
１）テルピネン－４－オール（ｔｅｒｐｉｎｅｎ－４－ｏｌ）含有量の確認
前記実施例および比較実施例において、ティーツリー抽出物を全て回収した後、抽出物全体に含まれたテルピネン－４－オールの含有量を確認した。対照群１は、ティーツリー原料１０ｇに含まれたテルピネン－４－オールの純含有量をｇ数で示した。その結果を表３に示す。

２）ｐ－シメンの含有量確認
前記実施例および比較実施例の段階にてティーツリー抽出物を全て回収した後、抽出物全体に含まれたｐ－シメンの含有量を確認した。対照群１は、ティーツリー原料１０ｇに含まれたｐ－シメンの純含有量をｇ数で示した。その結果を表４に示す。

３）α－テルピネン、γ－テルピネンの含有量確認
前記実施例および比較実施例の段階にてティーツリー抽出物を全て回収した後、抽出物全体に含まれたα－テルピネン、γ－テルピネンを確認した。対照群１は、ティーツリー原料１０ｇに含まれたα－テルピネン、γ－テルピネンの純含有量をｇ数で示した。その結果を表５に示す。

４）フラボノイド誘導体化合物の含有量確認
前記実施例および比較実施例から抽出したティーツリー抽出物について、フラボノイド誘導体化合物を確認した。その結果を表６に示す。表６中の「ＱＥ」は、ケルセチン当量を表す。

５）発酵効率の確認
前記実施例および比較実施例から発酵後、低温滅菌前の抽出物について、ＯＤ６００（６００ｎｍの光学密度）により測定した結果を表７に示した。

〔実験例２ 皮膚刺激物質に対する鎮静効果〕
皮膚疾患やアレルギー症状がなく、過敏反応履歴のない２０～５０代の健康な成人男女２０名を対象に、人体皮膚貼布実験を通じて皮膚鎮静効果を確認した。

前記製造例１～７の化粧料組成物（表２）および比較製造例１の化粧料組成物と、対照試料として、皮膚刺激物質である乳酸５％を添加し、それぞれについて皮膚貼布試験を行った。鎮静試験を実施するに先立ち、試験対象者の前腕内側部位に７０％のエタノールで十分に拭き取った後、完全に乾燥させ、８種の化粧料組成物および対照試料を含ませたパッチを各３０μｇずつ貼布した。貼布時間を基準にして２４時間が経過した後、パッチを除去し、約３０分後に拡大鏡（ＭｉｃｒｏＶｉｅｗ）で貼布部位を観察し、紅斑および浮腫の有無を確認した。評価は、下記表８の基準で実施し、下記の数式に従って平均皮膚反応度を計算した。その結果を表９に示す。

〔実験例３ 皮膚保湿効果〕
前記製造例１～７および比較製造例１に係る化粧料組成物を被験者（２５歳～５０歳）の男性および女性２０名を対象に１日２回ずつ４週間、顔面の両頬および前半部にそれぞれ塗布し、塗布する前、２週間経過後、および４週間経過後の皮膚保湿改善状態を皮膚水分量計Ｃｏｒｎｅｏｍｅｔｅｒ ＣＭ ８２０（Ｃｏｕｒａｇｅ＋Ｋｈａｚａｋａ、Ｇｅｒｍａｎｙ）を用いて測定した。単位は、機器が付与する任意の単位（Ａｒｂｉｔｒａｒｙ Ｕｎｉｔ、ＡＵ）で表され、測定値が高いほど皮膚表面に水分量が高いことを意味する。皮膚保湿の改善に関する実験結果を表１０に示す。

〔実験例４ 化粧料組成物の製剤経時安定度および異物感評価〕
１）経時安定度は、前記製造例１～７および比較製造例１に係る化粧料組成物を製造直後から２週間経過時点まで、常温の温度条件下で経時的変化、すなわち、製剤の凝集、変色、析出を目視で観察し、その結果を表１１にまとめた。

２）異物感評価は、前記製造例１～７および比較製造例１に係る化粧料組成物を製造直後にガラス板（横×縦×厚み＝１９ｃｍ×１９ｃｍ×０．３ｃｍ）に押し付けて、製剤の経時的異物感（均質分散物）を確認し、その結果を表１１に作成した。

＜経時安定評価基準＞
×：不安定（製剤の凝集、変色、析出のうち、少なくとも１つ発生）
○：安定（製剤の凝集、変色、析出未発生）

＜経時的異物感評価基準＞
＋＋＋：ガラス板に塗布された状態がきれいであるが、稀に粗い部分があり、経時的な異物感が稀に観察される。
＋＋＋＋：ガラス板に塗布された状態が全体的にきれいで、経時的な異物感が観察されない。
＋＋－：ガラス板に塗布された状態が滑らかな方であるが、一部粗い部分が確認され、経時的な異物感が稀に観察される。
－＋－：ガラス板に塗布された状態が全体的に粗く、経時的な異物感が一部観察される。
－－－：ガラス板に塗布された状態が全体的に粗く、経時的な異物感が全体的に観察される。

Claims (8)

1. ティーツリー原料を洗浄する段階；
   前記洗浄されたティーツリー原料に一次溶媒として精製水を投入した後、マイクロ波を照射し、一次抽出物を得る段階；
   前記一次抽出物に乳酸菌および二次溶媒として多価アルコール系化合物を投入して混合物を製造する段階；
   前記混合物を発酵させて二次抽出物を得る段階；
   前記発酵された二次抽出物を低温滅菌し濾過し、ティーツリー抽出物を得る段階；および
   前記得られたティーツリー抽出物と、精製水、グリセリン、プロパンジオール、１，２－ヘキサンジオール、キサンタンガム、ブチレングリコール、パンテノール、トレハロース、ベタイン、カルボマー、アラントイン、ラウリン酸ポリグリセリル－１０、アルギニン、ＥＤＴＡ二ナトリウム、グリチルリチン酸ジカリウム、およびトコフェリルアセテートからなる群から選択される１種以上を混合して化粧料組成物を製造する段階
   を含む、ティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
2. 前記洗浄されたティーツリー原料と一次溶媒との重量比は、１：１０～１５である、請求項１に記載のティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
3. 前記ティーツリー抽出物中に含まれるｐ－シメン（ｐ－Ｃｙｍｅｎｅ）の含有量が、ティーツリー抽出物の合計１００重量％中、０．０００１～２重量％である、請求項１に記載のティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
4. 前記二次溶媒の含有量は、前記混合物１００重量％を基準にして３０～５０重量％である、請求項１に記載のティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
5. 前記多価アルコール系化合物は、ジプロピレングリコール、１，３－ブチレングリコール、グリセリン、１，３－プロパンジオール、およびヘキサンジオールからなる群から選択される１種以上を含むものである、請求項１に記載のティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
6. 前記乳酸菌は、ラクトバチルス・フルクトサス・メディヒール ０１（Ｌａｃｔｏｂａｃｉｌｌｕｓ ｆｒｕｃｔｏｓｕｓ Ｍｅｄｉｈｅａｌ ０１）ＫＣＴＣ １４９２４ＢＰである、請求項１に記載のティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
7. 前記得られたティーツリー抽出物の含有量は、前記化粧料組成物１００重量％を基準にして３０～７０重量％である、請求項１に記載のティーツリー抽出物を含む化粧料組成物の製造方法。
8. 請求項１～７のいずれか１項に記載の製造方法により製造された化粧料組成物。