JP2023161210A - ポリプロピレン系無延伸フィルム、包装材及び包装体 - Google Patents
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Abstract
【課題】耐熱性及び低温シール性を高いレベルでバランスよく達成することが可能なポリプロピレン系無延伸フィルムを提供すること。また、当該ポリプロピレン系無延伸フィルムを用いて得られる包装材及び包装体を提供すること。【解決手段】本開示の一側面に係るポリプロピレン系無延伸フィルムは、プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層を備え、第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌが、２．５～５．８である。【選択図】図１
Description
本開示は、ポリプロピレン系無延伸フィルム、包装材及び包装体に関する。
食品包装等の種々の包装用材料では、シーラントフィルムとして、ポリプロピレン系フィルムが使用されることがある。
下記の特許文献１では、特定の結晶性プロピレン重合体と、特定のエチレン・α－オレフィン共重合体と、特定の共重合体とを特定の量で含有するシーラントフィルムが提案されている。
下記の特許文献２では、Ａ層及びＢ層を備え、場合によってＣ層を特定の順序で備える耐衝撃性フィルムが提案されている。該耐衝撃性フィルムにおいて、Ｂ層はプロピレン・エチレンブロック共重合体を主成分とし、Ｃ層は特定のプロピレン系ランダム共重合体を主成分とし、未破袋率は特定の範囲である。
シーラントフィルム用のポリプロピレン系フィルムとして、無延伸フィルムを用いることが考えられるが、ポリプロピレン系無延伸フィルムには、例えば、ハイレトルト条件である１３５℃の高温で加圧処理を行って殺菌及び滅菌を行うレトルト処理に耐えられる耐熱性が求められる。
他方、近年、環境問題への意識の高まりから、包装材料にリサイクル適性を持たせるために、同一素材を使用した包装材料、いわゆるモノマテリアル包材への関心が高まっている。ポリプロピレン系フィルムをシーラント層として使用する場合には、ポリプロピレン系フィルムを基材として使用することが求められる。
しかし、例えば、二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、基材として従来使用されていた二軸延伸ポリアミドフィルム（ＯＮｙ）及び二軸延伸ポリエステルフィルム（ＰＥＴ）等と比較して融点が低い。そのため、二軸延伸ポリプロピレンフィルムを基材とした包装材は、製袋加工時にヒートシールを高温で行うことができない。しかし、従来のポリプロピレン無延伸フィルムをシーラント層として用いると、低温でのシール性が十分ではないことが本発明者らの検討で明らかとなった。
本開示の一側面は、上記事情に鑑みてなされたものであり、耐熱性及び低温シール性を高いレベルでバランスよく達成することが可能なポリプロピレン系無延伸フィルムを提供する。また、本開示の一側面は、当該ポリプロピレン系無延伸フィルムを用いて得られる包装材及び包装体を提供する。
本開示の一側面に係るポリプロピレン系無延伸フィルムは、プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層を備え、第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌが、２．５～５．８である。上記ポリプロピレン系無延伸フィルムは、ΔＨｈ／ΔＨｌが、このような数値範囲にあることで、耐熱性及び低温シール性を高いレベルでバランスよく達成できる。このような効果は、従来のポリプロピレン系フィルム（例えば、上記特許文献１及び２）では得ることができないものである。このような効果は、ポリプロピレンの同一素材で構成するレトルト用の包装材用途において特に好適な効果である。
一態様において、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）のエチレン含有量は、５質量％以下であってよい。一態様において、第一の樹脂組成物は、熱可塑性エラストマー（Ｅ）を更に含有してよい。これにより、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムは、耐寒衝撃性を得やすい。
一態様において、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムは、多層構造を有し、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有する第二の樹脂組成物から構成される第二の層を更に備えてもよい。これにより、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムは、耐寒衝撃性を得やすい。
一態様において、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムは、プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第三の樹脂組成物から構成される第三の層を更に備え、第三の層は、第一の層と第二の層との間に設けられていてよい。これにより、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムは、歪みや反りを抑制し易い。
本開示の一側面に係る包装材は、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムと、金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルムと、を備える。本開示の他の一側面に係る包装材は、上記ポリプロピレン系無延伸フィルムと、ポリプロピレン系二軸延伸フィルムと、を備える。
本開示の一側面に係る包装体は、上記包装材から製袋される。
本開示の一側面によれば、耐熱性及び低温シール性を高いレベルでバランスよく達成することが可能なポリプロピレン系無延伸フィルムが提供される。また、本開示の一側面によれば、当該ポリプロピレン系無延伸フィルムを用いて得られる包装材及び包装体が提供される。
以下、図面を参照しながら本開示の複数の実施形態について詳細に説明する。なお、図面中、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は省略する。また、上下左右等の位置関係は、特に断らない限り、図面に示す位置関係に基づくものとする。更に、図面の寸法比率は図示の比率に限られるものではない。
［ポリプロピレン系無延伸フィルム］
＜第一実施形態＞
以下、第一実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて説明する。図１は、本実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルム１０（以下、単に「フィルム１０」ともいう。）の断面図である。フィルム１０は、プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層１からなる。第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌは、２．５～５．８である。
＜第一実施形態＞
以下、第一実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて説明する。図１は、本実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルム１０（以下、単に「フィルム１０」ともいう。）の断面図である。フィルム１０は、プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層１からなる。第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌは、２．５～５．８である。
（プロピレン単独重合体（Ａ））
プロピレン単独重合体（Ａ）は、例えばチーグラー・ナッタ型触媒、メタロセン触媒、又はハーフメタロセン触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法により得ることができる。
プロピレン単独重合体（Ａ）は、例えばチーグラー・ナッタ型触媒、メタロセン触媒、又はハーフメタロセン触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法により得ることができる。
プロピレン単独重合体（Ａ）としては、以下の条件で示差走査熱量測定をした際の、融解開始温度が１５０℃以上、融点が１５５℃以上であるものを用いることができる。融解開始温度及び融点が共にこの範囲内である場合に、フィルム１０は、一層優れた耐熱性を有し、例えば高温でのレトルト処理を行った後に、包装袋の内面で融着が発生し難い傾向にある。
（示差走査熱量測定条件）
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、融解ピークの低温側の曲線に接しかつ勾配が最大になるように引いた接線との交点を融解開始温度とし、融解ピークの頂点の温度を融点とする。
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、融解ピークの低温側の曲線に接しかつ勾配が最大になるように引いた接線との交点を融解開始温度とし、融解ピークの頂点の温度を融点とする。
プロピレン単独重合体（Ａ）としては、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が２．０～７．０ｇ／１０分の範囲であるものを用いることができる。メルトフローレートが下限値以上であることで、成形加工時の押出機負荷が小さくなり、加工速度が低下し難く優れた生産性を維持し易い。また、メルトフローレートが上限値以下であることで、優れた耐衝撃性を有し易い。
（プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ））
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）は、例えばチーグラー・ナッタ型触媒、メタロセン触媒、又はハーフメタロセン触媒を用いて、プロピレンからなる主モノマー中にコモノマーとしてエチレンを共重合することにより得ることができる。
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）は、例えばチーグラー・ナッタ型触媒、メタロセン触媒、又はハーフメタロセン触媒を用いて、プロピレンからなる主モノマー中にコモノマーとしてエチレンを共重合することにより得ることができる。
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）としては、以下の条件で示差走査熱量測定をした際の、融点が１３２～１５０℃の範囲であるものを用いることができる。融点がこの範囲内であるものを用いることで、フィルム１０は、耐熱性及び低温シール性を一層高いレベルでバランスよく達成できる傾向がある。
（示差走査熱量測定条件）
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の融解ピークの頂点の温度を融点とする。
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の融解ピークの頂点の温度を融点とする。
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）のエチレン含有量は、６質量％以下でることが好ましい。エチレン含有量が上限値以下であることで、低温シール性を維持しつつも耐熱性が過度に低下せず、レトルト処理後に包装袋の内面における融着を一層抑制することができる傾向がある。この観点から、当該エチレン含有量は５．５質量％以下であってよく、５質量％以下であってよく、４．５質量％以下であってよい。エチレン含有量の下限は特に限定されないが、低温シール性の観点から、３質量％とすることができる。
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）のエチレン含有量は、社団法人日本分析学会 高分子分析懇談会編集 高分子分析ハンドブック（２０１３年５月１０日，第３刷）の４１２～４１３ページに記載の、エチレン含有量の定量方法（ＩＲ法）に従い測定することができる。
（熱可塑性エラストマー（Ｅ））
第一の樹脂組成物は、フィルム１０の耐寒衝撃性が向上し、低温シール性が一層向上する観点から、熱可塑性エラストマー（Ｅ）を更に含有することが好ましい。熱可塑性エラストマー（Ｅ）としては、例えば、プロピレン－α－オレフィン共重合体エラストマー及びエチレン－α－オレフィン共重合体エラストマーを用いることができる。これらの熱可塑性エラストマー（Ｅ）は、例えばチーグラー・ナッタ型触媒、メタロセン触媒、又はハーフメタロセン触媒を用いて、プロピレン又はエチレンと炭素数４～２０のα－オレフィンとを共重合することにより得ることができる。
第一の樹脂組成物は、フィルム１０の耐寒衝撃性が向上し、低温シール性が一層向上する観点から、熱可塑性エラストマー（Ｅ）を更に含有することが好ましい。熱可塑性エラストマー（Ｅ）としては、例えば、プロピレン－α－オレフィン共重合体エラストマー及びエチレン－α－オレフィン共重合体エラストマーを用いることができる。これらの熱可塑性エラストマー（Ｅ）は、例えばチーグラー・ナッタ型触媒、メタロセン触媒、又はハーフメタロセン触媒を用いて、プロピレン又はエチレンと炭素数４～２０のα－オレフィンとを共重合することにより得ることができる。
炭素数４～２０のα－オレフィン成分としては、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ヘキサデセン、１－エイコセン、４－メチル－１－ペンテン及び４－メチル－１－ヘキセン等が挙げられ、１－ブテン及び１－ヘキセンであることが好ましい。熱可塑性エラストマー（Ｅ）は、炭素数４～２０のα－オレフィンに由来する構造単位を２種以上有していてもよい。
熱可塑性エラストマー（Ｅ）としては、密度（ＪＩＳ Ｋ ７１１２）が８６０～９５０ｋｇ／ｍ３の範囲であるものを用いてよい。密度が下限値以上であることで、フィルム１０のタック性を抑制できる傾向にある。また、密度が上限値以下であることで、フィルム１０の低温シール性が一層向上する傾向にある。
熱可塑性エラストマー（Ｅ）としては、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇ）が、０．５～３０ｇ／１０分の範囲であるものを用いてよい。メルトフローレートが下限値以上であることで、成形加工時の押出機負荷が小さくなり、加工速度が低下し難く優れた生産性を維持し易い。また、メルトフローレートが上限値以下であることで、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）への相溶性が良好となり、フィルム１０の耐熱性が一層優れる傾向にある。
第一の樹脂組成物の融解熱量は、示差走査熱量測定（ＪＩＳ Ｋ ７１２２）で測定される。第一の樹脂組成物の融解熱量比ΔＨｈ／ΔＨｌは、２．５～５．８であることが好ましい。
フィルム１０は、フィルム１０の全量を基準として、プロピレン単独重合体（Ａ）１０～５０質量％、及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）５０～９０質量％を含有することができる。プロピレン単独重合体（Ａ）の含有量が１０質量％以上であることで、フィルム１０は、一層優れた耐熱性を維持することができる。この観点から、当該含有量は１５質量％以上であってよく、２０質量％以上であってよい。プロピレン単独重合体（Ａ）の含有量が５０質量％以下であることで、すなわち、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）の含有量が少なくとも５０質量％以上であることで、フィルム１０は、一層優れた低温シール性を発現することができる。この観点から、プロピレン単独重合体（Ａ）の含有量は４５質量％以下であってよく、４０質量％以下であってよい。以上の観点から、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）の含有量は、４５～８５質量％であってよく、４０～８０質量％であってよい。
フィルム１０が熱可塑性エラストマー（Ｅ）を含有する場合には、熱可塑性エラストマー（Ｅ）の含有量は、プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）の全量１００質量部に対して、５．０～１１．５質量部であってよい。熱可塑性エラストマー（Ｅ）の含有量が上記範囲内であることで、フィルム１０は、耐熱性及び低温シール性を一層高いレベルでバランスよく達成できる傾向がある。
フィルム１０の厚さは、例えば包装材用のフィルムとして使用可能な範囲であれば特に制限されることはないが、フィルムが厚すぎる場合にはコストデメリットとなる。このため、フィルム１０の厚さは、１００μｍ以下とすることができ、５０～７０μｍであってよい。
＜第二実施形態＞
以下、第二実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて説明する。以下で説明がない点については、不都合が生じない限り、第一実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムと同様である。図２は、本実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルム１１（以下、単に「フィルム１１」ともいう。）の断面図である。フィルム１１は、第一の層１と、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有する第二の樹脂組成物から構成される第二の層２と、を備える。フィルム１１は、第二の層２を備えることで優れた耐寒衝撃性を得易い。
以下、第二実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて説明する。以下で説明がない点については、不都合が生じない限り、第一実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムと同様である。図２は、本実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルム１１（以下、単に「フィルム１１」ともいう。）の断面図である。フィルム１１は、第一の層１と、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有する第二の樹脂組成物から構成される第二の層２と、を備える。フィルム１１は、第二の層２を備えることで優れた耐寒衝撃性を得易い。
（プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ））
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）は、第一工程でプロピレン重合体（Ｃ１）を製造し、次いで、第二工程で気相重合によりエチレン－プロピレン共重合体（Ｃ２）を製造して得られる共重合体であってよい。プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）は、プロピレン重合体末端とエチレン－プロピレン共重合体末端が結合されたブロック共重合体ではなく、一種のブレンド系の共重合体であってよい。
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）は、第一工程でプロピレン重合体（Ｃ１）を製造し、次いで、第二工程で気相重合によりエチレン－プロピレン共重合体（Ｃ２）を製造して得られる共重合体であってよい。プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）は、プロピレン重合体末端とエチレン－プロピレン共重合体末端が結合されたブロック共重合体ではなく、一種のブレンド系の共重合体であってよい。
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）としては、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．５～２．５ｇ／１０分の範囲であるものを用いてよい。メルトフローレートが下限値以上であることで、成形加工時の押出機負荷が小さくなり、加工速度が低下し難く優れた生産性を維持し易い。メルトフローレートが上限値以下であることで、フィルム１１は、優れた耐寒衝撃性を得易い。
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）は、上記プロピレン重合体（Ｃ１）９０～６０質量％及びエチレン－プロピレン共重合体（Ｃ２）１０～４０質量％を含有してよい。各成分がこの範囲であることにより、優れた耐寒衝撃性が得易い。この観点から、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）は、プロピレン重合体（Ｃ１）８７．５～６５質量％及びエチレン－プロピレン共重合体（Ｃ２）１２．５～３５質量％を含有してよく、プロピレン重合体（Ｃ１）８５～７０質量％及びエチレン－プロピレン共重合体（Ｃ２）１５～３０質量％を含有してよい。
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）に含まれている、エチレン－プロピレン共重合体（Ｃ２）のエチレン含有量は、特に制限はないが、２０～４０質量％の範囲とすることができる。エチレン含有量が上限値以下であることで、生成物のタック性を抑制することができ、製造時に生成物のタックによる汚染がし難く優れた生産性を維持し易い。エチレン含有量が下限値以上であることで、フィルム１１は、優れた耐寒衝撃性を得易い。
（エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ））
エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）は、例えばヘキサン、ヘプタン、灯油等の不活性炭化水素、又はプロピレン等の液化α－オレフィン溶媒の存在下で行うスラリー重合法、無溶媒下の気相重合法などにより得ることができる。具体的には、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）は、公知の多段重合法を用いて得られる。すなわち、第１段の反応器でプロピレン及び／又はプロピレン－α－オレフィン重合体を重合した後、第２段の反応でプロピレンとα－オレフィンとの共重合により得ることができる、重合型高ゴム含有ポリプロピレン系樹脂である。第二の層２がエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有することにより、フィルム１１は、優れた耐寒衝撃性を得易い。
エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）は、例えばヘキサン、ヘプタン、灯油等の不活性炭化水素、又はプロピレン等の液化α－オレフィン溶媒の存在下で行うスラリー重合法、無溶媒下の気相重合法などにより得ることができる。具体的には、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）は、公知の多段重合法を用いて得られる。すなわち、第１段の反応器でプロピレン及び／又はプロピレン－α－オレフィン重合体を重合した後、第２段の反応でプロピレンとα－オレフィンとの共重合により得ることができる、重合型高ゴム含有ポリプロピレン系樹脂である。第二の層２がエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有することにより、フィルム１１は、優れた耐寒衝撃性を得易い。
エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）としては、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．５～３．５ｇ／１０分の範囲であるものを用いることができる。メルトフローレートが下限値以上であることで、成形加工時の押出機負荷が小さくなり、加工速度が低下し難く優れた生産性を維持し易い。メルトフローレートが上限値以下であることで、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）とエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）との相容性が良好となり、包装材１１は、耐衝撃性を得易い。
エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）としては、プロピレン含有量とエチレン含有量の質量比（プロピレン含有量／エチレン含有量）が１．５～４の範囲であるものを用いることができる。上記範囲であることで、包装材１１は、優れた耐寒衝撃性が得易い。
第二の層２は、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）９０～５０質量％及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）１０～５０質量％を含有してよい。プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量が５０質量％以上であることで、包装材１１は、一層優れた耐熱性を維持し易い。この観点から、当該含有量は６０質量％以上であってよく、７０質量％以上であってよい。プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量が９０質量％以下であることで、すなわち、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）の含有量が少なくとも１０質量％以上であることで、包装材１１は、優れた耐寒衝撃性を発現することができる。この観点から、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）の含有量は８７．５質量％以下であってよく、８５質量％以下であってよい。以上の観点から、エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）の含有量は、１２．５～４０質量％であってよく、１５～３０質量％であってよい。
フィルム１１の厚さは、フィルム１０と同様であってよい。第一の層１の厚さの割合は、フィルム１１の厚さを基準として８～３０％であってよい。第一の層１の厚さの割合が下限値以上であることで、優れた低温シール性を得易く、また上限値以下であることで、フィルムのヒートシール強度の低下を抑制することができ、実用性が得られ易い。この観点から、第一の層の厚さの割合は、１０～２５％であってよい。
第二の層２の厚さは２０μｍ以上であってよい。これにより、フィルムの耐寒衝撃性が維持され、低温保管時でも破袋し難い。この観点から、第二の層２の厚さは２５μｍ以上であってよく、３０μｍ以上であってよい。第二の層２の厚さの上限値は特に限定されないが、コストデメリットとなるため、５０μｍとすることができる。
＜第三実施形態＞
以下、第三実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて説明する。以下で説明がない点については、不都合が生じない限り、第一及び第二実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムと同様である。図３は、本実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルム１２（以下、単に「フィルム１２」ともいう。）の断面図である。フィルム１２は、第一の層１と、第二の層２と、プロピレン単独重合体（Ａ）、及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第三の樹脂組成物から構成される第三の層３と、をこの順に備える。フィルム１２は、第三の層３を備えることで、フィルムの歪みやカールが抑制される傾向にある。
以下、第三実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて説明する。以下で説明がない点については、不都合が生じない限り、第一及び第二実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムと同様である。図３は、本実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルム１２（以下、単に「フィルム１２」ともいう。）の断面図である。フィルム１２は、第一の層１と、第二の層２と、プロピレン単独重合体（Ａ）、及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第三の樹脂組成物から構成される第三の層３と、をこの順に備える。フィルム１２は、第三の層３を備えることで、フィルムの歪みやカールが抑制される傾向にある。
第三の層３におけるプロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）の比率に特に制限はないが、フィルム成形後のフィルムカール抑制の観点から第一の層１と同様の比率であることが好ましい。
フィルム１２の厚さは、フィルム１０と同様であってよい。第一の層の厚さは、フィルム１２の厚さを基準として８～２１％であってよい。第一の層１の厚さの割合が下限値以上であることで、優れた低温シール性を得易く、また上限値以下であることで、フィルムのヒートシール強度の低下を抑制することができ、実用性が得られ易い。この観点から、第一の層１の厚さの割合は１０～１５％であってよい。
第二の層２の厚さは２０μｍ以上であってよい。これにより、フィルムの耐寒衝撃性が維持され、低温保管時でも破袋し難い。この観点から、第二の層２の厚さは２５μｍ以上であってよく、３０μｍ以上であってよい。第二の層２の厚さの上限値は特に限定されないが、コストデメリットとなるため、５０μｍとすることができる。
第一の層１と第三の層３の総厚は、フィルム１２の厚さを基準として１６～４２％であってよい。第一の層１の厚さの割合が下限値以上であることで、優れた低温シール性を得易く、また上限値以下であることで、フィルム１２のヒートシール強度の低下を抑制することができ、実用性が得られ易い。この観点から、第一の層１と第三の層３の総厚の割合は２０～３５％であってよい。
以上、第一～第三実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムについて詳細に説明したが、本開示は上記実施形態に限定されるものではない。第一～第三実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムは、耐熱性及び低温シール性を高いレベルでバランスよく達成することが可能であるため、シーラントフィルムとして好適に用いることができる。第一～第三実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムは、沸水処理やレトルト処理等の過酷な処理にも好適に使用でき、また、ポリプロピレン系の同一素材で構成する包装材にも好適に使用できる。
［ポリプロピレン系無延伸フィルムの製造方法］
以下、上記実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムの製造方法について説明する。フィルム１０～１２を製造する方法は特に制限されるものではなく、公知の方法を使用することが可能である。例えば、熱成形加工の方法としては、単軸スクリュー押出機、２軸スクリュー押出機、多軸スクリュー押出機等の一般的な混和機を用いた溶融混練方法、各成分を溶解又は分散混合後、溶剤を加熱除去する方法等が挙げられる。作業性を考慮した場合、単軸スクリュー押出機又は２軸スクリュー押出機を使用することができる。単軸押出機を用いる場合、スクリューとしては、フルフライトスクリュー、ミキシングエレメントを持つスクリュー、バリアフライトスクリュー及びフルーテッドスクリュー等が挙げられ、これらを特に制限なく使用することができる。２軸混練装置としては、同方向回転２軸スクリュー押出機及び異方向回転２軸スクリュー押出機等を用いることができる。スクリュー形状としては、フルフライトスクリュー及びニーディングディスクタイプ等特に限定なく用いることができる。
以下、上記実施形態に係るポリプロピレン系無延伸フィルムの製造方法について説明する。フィルム１０～１２を製造する方法は特に制限されるものではなく、公知の方法を使用することが可能である。例えば、熱成形加工の方法としては、単軸スクリュー押出機、２軸スクリュー押出機、多軸スクリュー押出機等の一般的な混和機を用いた溶融混練方法、各成分を溶解又は分散混合後、溶剤を加熱除去する方法等が挙げられる。作業性を考慮した場合、単軸スクリュー押出機又は２軸スクリュー押出機を使用することができる。単軸押出機を用いる場合、スクリューとしては、フルフライトスクリュー、ミキシングエレメントを持つスクリュー、バリアフライトスクリュー及びフルーテッドスクリュー等が挙げられ、これらを特に制限なく使用することができる。２軸混練装置としては、同方向回転２軸スクリュー押出機及び異方向回転２軸スクリュー押出機等を用いることができる。スクリュー形状としては、フルフライトスクリュー及びニーディングディスクタイプ等特に限定なく用いることができる。
上記方法において、フィルム１０～１２を単軸押出機又は２軸押出機等により溶融したのち、フィードブロック又はマルチマニホールドを介しＴダイで製膜する方法を用いることが可能である。
フィルム１０～１２は、後工程適性を向上する表面改質処理を必要に応じて適宜施されてよい。例えば、単体フィルム使用時の印刷適性向上や、積層使用時のラミネート適性向上のために、印刷面や基材と接触する面に対して表面改質処理を行ってよい。表面改質処理としては、コロナ放電処理、プラズマ処理、フレーム処理等のフィルム表面を酸化させることにより官能基を生じさせる処理や、コーティングにより易接着層を形成するウェットプロセスによる改質処理が挙げられる。
［包装材］
フィルム１０～１２は、単体フィルムとして用いてもよく、基材と積層して用いてもよく、その包装材としての使用方法は特に制限されるものではない。
フィルム１０～１２は、単体フィルムとして用いてもよく、基材と積層して用いてもよく、その包装材としての使用方法は特に制限されるものではない。
フィルム１０～１２を基材と積層して用いる場合、包装材は、上記のフィルムと基材とを備えることができる。そのような包装材は、上記のフィルムに、ポリプロピレン系二軸延伸フィルム（ＯＰＰ）を少なくとも１層を積層し、積層体を形成することができる。基材としてポリプロピレン系二軸延伸フィルムを用いて得られる包装材を、同一素材包装材ということができる。
また、フィルム１０～１２に、二軸延伸ポリアミドフィルム（ＯＮｙ）、二軸延伸ポリエステルフィルム（ＰＥＴ）、金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルム（透明蒸着フィルム）、印刷紙及び金属箔（ＡＬ箔）等を少なくとも１層を積層し、積層体を形成してもよい。金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルムは、例えば、ＯＮｙ又はＰＥＴの表面に金属酸化物の蒸着層を設けたものであってよい。
図４～１２は、それぞれ、本開示の一実施形態に係る包装材の断面図である。図４に示す包装材１００は、フィルム１０、接着層２３、及び金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルム（透明蒸着フィルム２４）をこの順に備える。図５に示す包装材１０１は、フィルム１１、接着層２３、及び透明蒸着フィルム２４をこの順に備える。図６に示す包装材１０２は、フィルム１２、接着層２３、及び透明蒸着フィルム２４をこの順に備える。図７に示す包装材１０３は、フィルム１０、接着層２５、及び二軸延伸ポリプロピレンフィルム２６をこの順に備える。図８に示す包装材１０４は、フィルム１１、接着層２５、及び二軸延伸ポリプロピレンフィルム２６をこの順に備える。図９に示す包装材１０５は、フィルム１２、接着層２５、及び二軸延伸ポリプロピレンフィルム２６をこの順に備える。図１０に示す包装材１０６は、フィルム１０、接着層２３、透明蒸着フィルム２４、接着層２５、及び二軸延伸ポリプロピレンフィルム２６をこの順に備える。図１１に示す包装材１０７は、フィルム１１、接着層２３、透明蒸着フィルム２４、接着層２５、及び二軸延伸ポリプロピレンフィルム２６をこの順に備える。図１２に示す包装材１０８は、フィルム１２、接着層２３、透明蒸着フィルム２４、接着層２５、及び二軸延伸ポリプロピレンフィルム２６をこの順に備える。包装材１００～１０８は、フィルム１０～１２が内容物側となるように用いられる。
包装材の製造方法は、包装材を構成するフィルムに接着剤を用いて貼合せる通常のドライラミネート法が好適に採用できるが、必要に応じてポリプロピレン系無延伸フィルム１０～１２を基材上に直接押出ラミネートする方法も採用することができる。
包装材の積層構造は、包装体の要求特性、例えば包装する食品の品質保持期間を満たすバリア性、内容物の重量に対応できるサイズ及び耐衝撃性、内容物の視認性等に応じて適宜調整することができる。
［包装体］
包装体は上記の包装材から製袋されてよく、その製袋様式に関してはとくに制限されない。上記の包装材は、例えば、平袋、三方袋、合掌袋、ガゼット袋、スタンディングパウチ、スパウト付きパウチ及びビーク付きパウチに用いることが可能である。
包装体は上記の包装材から製袋されてよく、その製袋様式に関してはとくに制限されない。上記の包装材は、例えば、平袋、三方袋、合掌袋、ガゼット袋、スタンディングパウチ、スパウト付きパウチ及びビーク付きパウチに用いることが可能である。
以下に、本開示を実施例に基づいて具体的に説明するが、本開示はこれらに限定されるものではない。
＜ポリプロピレン系無延伸フィルムの作製＞
（実施例１）
以下に示すプロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）を準備した。
（実施例１）
以下に示すプロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）を準備した。
（プロピレン単独重合体（Ａ））
以下の条件で示差走査熱量測定をした際の、融解開始温度が１５３℃、融解ピーク温度が１５９℃であり、かつメルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が３．０ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体。
以下の条件で示差走査熱量測定をした際の、融解開始温度が１５３℃、融解ピーク温度が１５９℃であり、かつメルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が３．０ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体。
（示差走査熱量測定条件）
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、融解ピークの低温側の曲線に接しかつ勾配が最大になるように引いた接線との交点を融解開始温度とし、融解ピークの頂点の温度を融点とする。
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、融解ピークの低温側の曲線に接しかつ勾配が最大になるように引いた接線との交点を融解開始温度とし、融解ピークの頂点の温度を融点とする。
（プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１））
以下の条件で示差走査熱量測定をした際の融点が１４７℃、エチレン含有量が３．４質量％であるプロピレン・エチレンランダム共重合体。
以下の条件で示差走査熱量測定をした際の融点が１４７℃、エチレン含有量が３．４質量％であるプロピレン・エチレンランダム共重合体。
（示差走査熱量測定条件）
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の融解ピークの頂点の温度を融点とした。
ＪＩＳ Ｋ ７１２１に準拠し、２５℃から２３０℃まで１０℃／分で昇温した際の、ＤＳＣ曲線の融解ピークの頂点の温度を融点とした。
エチレン含有量の測定は、社団法人日本分析学会 高分子分析懇談会編集 高分子分析ハンドブック（２０１３年５月１０日，第３刷）の４１２～４１３ページに記載の、エチレン含有量の定量方法（ＩＲ法）に従い行った。
ポリプロピレン系無延伸フィルムの形成用に、プロピレン単独重合体（Ａ）１０質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）９０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を用いた。それぞれの原料を２５０℃に温調した押出機に供給し、溶融状態にて混錬した。フィードブロックを持つＴダイ押出機で厚さが６０μｍとなるように混錬した原料を押し出すことでフィルム成形して実施例１のフィルムを作製した。
（実施例２）
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例２のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例２のフィルムを作製した。
（実施例３）
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例３のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして実施例３のフィルムを作製した。
（実施例４）
プロピレン単独重合体（Ａ）４７．４質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）５２．６質量部をペレット状態で混合したのち、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の全量１００質量部に対して、エラストマー（Ｅ１）を５．３質量部混合した樹脂混合体を用いた以外は、実施例１と同様にして実施例４のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）４７．４質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）５２．６質量部をペレット状態で混合したのち、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の全量１００質量部に対して、エラストマー（Ｅ１）を５．３質量部混合した樹脂混合体を用いた以外は、実施例１と同様にして実施例４のフィルムを作製した。
（エラストマー（Ｅ１））
エチレン－１－ブテン共重合体エラストマーであるタフマーＡ－１０８５Ｓ（商品名、三井化学（株）製）。
エチレン－１－ブテン共重合体エラストマーであるタフマーＡ－１０８５Ｓ（商品名、三井化学（株）製）。
（実施例５）
エラストマー（Ｅ１）に代えて、以下のエラストマー（Ｅ２）を用いたこと以外は実施例４と同様にして実施例５のフィルムを作製した。
エラストマー（Ｅ１）に代えて、以下のエラストマー（Ｅ２）を用いたこと以外は実施例４と同様にして実施例５のフィルムを作製した。
（エラストマー（Ｅ２））
プロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体であるタフマーＰＮ－３５６０（商品名、三井化学（株）製）。
プロピレン－エチレン－１－ブテン共重合体であるタフマーＰＮ－３５６０（商品名、三井化学（株）製）。
（実施例６）
エラストマー（Ｅ１）に代えて、以下のエラストマー（Ｅ３）を用いたこと以外は実施例４と同様にして実施例６のフィルムを作製した。
エラストマー（Ｅ１）に代えて、以下のエラストマー（Ｅ３）を用いたこと以外は実施例４と同様にして実施例６のフィルムを作製した。
（エラストマー（Ｅ３））
プロピレン－１－ブテン共重合体エラストマーであるタフマーＸＭ－７０９０（商品名、（三井化学（株）製）。
プロピレン－１－ブテン共重合体エラストマーであるタフマーＸＭ－７０９０（商品名、（三井化学（株）製）。
（比較例１）
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）に代えて、以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして比較例１のフィルムを作製した。
プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）に代えて、以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして比較例１のフィルムを作製した。
（プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２））
示差走査熱量測定をした際の融点が１３１℃であるプロピレン・エチレンランダム共重合体。融点は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）と同様にして測定される値である。
示差走査熱量測定をした際の融点が１３１℃であるプロピレン・エチレンランダム共重合体。融点は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）と同様にして測定される値である。
（比較例２）
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、比較例１と同様にして比較例２のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、比較例１と同様にして比較例２のフィルムを作製した。
（比較例３）
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）とエラストマー（Ｅ１）との混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例４と同様にして比較例３のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）とエラストマー（Ｅ１）との混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例４と同様にして比較例３のフィルムを作製した。
（比較例４）
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例４のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして比較例４のフィルムを作製した。
（実施例７）
第二の層に使用する材料として以下に示すプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を準備した。
第二の層に使用する材料として以下に示すプロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を準備した。
（プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ））
メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が１．８ｇ／１０分であり、プロピレン重合体８１．５質量％及びエチレン－プロピレン共重合体１８．５質量％を含有し、エチレン－プロピレン共重合体に含まれるエチレン含有量が３６．２重量％であるプロピレン・エチレンブロック共重合体。
メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が１．８ｇ／１０分であり、プロピレン重合体８１．５質量％及びエチレン－プロピレン共重合体１８．５質量％を含有し、エチレン－プロピレン共重合体に含まれるエチレン含有量が３６．２重量％であるプロピレン・エチレンブロック共重合体。
（エチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ））
メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．６ｇ／１０分であり、かつプロピレン含有量／エチレン含有量（質量比）が２．７であるエチレン・プロピレン共重合体エラストマー。
メルトフローレート（ＭＦＲ：ＩＳＯ １１３３）（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）が０．６ｇ／１０分であり、かつプロピレン含有量／エチレン含有量（質量比）が２．７であるエチレン・プロピレン共重合体エラストマー。
第一の層形成用に、プロピレン単独重合体（Ａ）１０質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）９０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を準備した。第二の層形成用に、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）７０質量部及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）３０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を準備した。各樹脂混合体を２５０℃に温調した押出機に供給し、溶融状態にて混錬して、フィードブロックを持つＴダイ押出機にて第一の層の厚さが１５μｍ、第二の層の厚さが４５μｍとなるように積層し、実施例７のフィルムを作製した。
（実施例８）
第一の層の、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして実施例８のフィルムを作製した。
第一の層の、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして実施例８のフィルムを作製した。
（実施例９）
第一の層の形成用に、プロピレン単独重合体（Ａ）４７．４質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）５２．６質量部をペレット状態で混合したのち、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の全量１００質量部に対して、エラストマー（Ｅ１）を５．３質量部混合した樹脂混合体を用いたこと以外は、実施例７と同様にして実施例９のフィルムを作製した。
第一の層の形成用に、プロピレン単独重合体（Ａ）４７．４質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）５２．６質量部をペレット状態で混合したのち、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の全量１００質量部に対して、エラストマー（Ｅ１）を５．３質量部混合した樹脂混合体を用いたこと以外は、実施例７と同様にして実施例９のフィルムを作製した。
（実施例１０）
エラストマー（Ｅ１）に代えて、エラストマー（Ｅ２）を用いたこと以外は実施例９と同様にして実施例１０のフィルムを作製した。
エラストマー（Ｅ１）に代えて、エラストマー（Ｅ２）を用いたこと以外は実施例９と同様にして実施例１０のフィルムを作製した。
（実施例１１）
エラストマー（Ｅ１）に代えて、エラストマー（Ｅ３）を用いたこと以外は実施例９と同様にして実施例１１のフィルムを作製した。
エラストマー（Ｅ１）に代えて、エラストマー（Ｅ３）を用いたこと以外は実施例９と同様にして実施例１１のフィルムを作製した。
（実施例１２）
第一の層及び第三の層形成用に、プロピレン単独重合体（Ａ）５０質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）５０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を準備した。第二の層形成用に、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）７０質量部及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）３０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を準備した。各樹脂混合体を２５０℃に温調した押出機に供給し、溶融状態にて混錬して、フィードブロックを持つＴダイ押出機にて第一の層と第三の層の厚さがそれぞれ１０μｍ、第二の層の厚さが４０μｍとなるように積層し、実施例１２のフィルムを作製した。
第一の層及び第三の層形成用に、プロピレン単独重合体（Ａ）５０質量部及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）５０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を準備した。第二の層形成用に、プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）７０質量部及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）３０質量部をペレット状態で混合した樹脂混合体を準備した。各樹脂混合体を２５０℃に温調した押出機に供給し、溶融状態にて混錬して、フィードブロックを持つＴダイ押出機にて第一の層と第三の層の厚さがそれぞれ１０μｍ、第二の層の厚さが４０μｍとなるように積層し、実施例１２のフィルムを作製した。
（比較例５）
第一の層の、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）に代えて、以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）を用いたこと、またプロピレン単独重合体とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして比較例５のフィルムを作製した。
第一の層の、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）に代えて、以下のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）を用いたこと、またプロピレン単独重合体とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして比較例５のフィルムを作製した。
（比較例６）
第一の層の、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして比較例６のフィルムを作製した。
第一の層の、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ２）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして比較例６のフィルムを作製した。
（比較例７）
第一の層の、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）とエラストマー（Ｅ１）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例９と同様にして比較例７のフィルムを作製した。
第一の層の、プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）とエラストマー（Ｅ１）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例９と同様にして比較例７のフィルムを作製した。
（比較例８）
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして比較例８のフィルムを作製した。
プロピレン単独重合体（Ａ）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ１）の混合割合を、表２に示すように変更したこと以外は、実施例７と同様にして比較例８のフィルムを作製した。
＜各種評価＞
各例で得られたフィルムに対し以下の評価を行った。また、低温シール性と耐熱性の評価結果を以下の基準に沿って総合判定した。結果を表１及び表２に示す。
各例で得られたフィルムに対し以下の評価を行った。また、低温シール性と耐熱性の評価結果を以下の基準に沿って総合判定した。結果を表１及び表２に示す。
［融解熱量比評価］
融解熱量比評価では、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に準拠して各例で得られたフィルムの融解曲線を測定した。融解曲線は、フィルムを昇温速度１０℃／分で２３０℃まで昇温し、降温速度１０℃／分で２５℃まで冷却したときのものを測定した。測定には、（株）日立ハイテクサイエンス社製の示差走査熱量計（ＤＳＣ７０００Ｘ）を用いた。融解曲線の前後でＤＳＣ曲線のベースラインから離れる点とベースラインに戻る点とを直線で結んだ線と融解曲線から融解熱量を算出した。算出した融解熱量を１３５℃で分割し、高温側の融解熱量ΔＨｈ、低温側の融解熱量ΔＨｌとして、融解熱量比ΔＨｈ／ΔＨｌを算出した。
融解熱量比評価では、ＪＩＳ Ｋ ７１２２に準拠して各例で得られたフィルムの融解曲線を測定した。融解曲線は、フィルムを昇温速度１０℃／分で２３０℃まで昇温し、降温速度１０℃／分で２５℃まで冷却したときのものを測定した。測定には、（株）日立ハイテクサイエンス社製の示差走査熱量計（ＤＳＣ７０００Ｘ）を用いた。融解曲線の前後でＤＳＣ曲線のベースラインから離れる点とベースラインに戻る点とを直線で結んだ線と融解曲線から融解熱量を算出した。算出した融解熱量を１３５℃で分割し、高温側の融解熱量ΔＨｈ、低温側の融解熱量ΔＨｌとして、融解熱量比ΔＨｈ／ΔＨｌを算出した。
［低温シール性評価］
低温シール性の評価では、各例で得られたフィルムの第一の層同士をヒートシールして積層体を得た。ヒートシールは、テスター産業（株）製のヒートシーラーを用いて、シール圧０．２ＭＰａ、シール時間を１秒、シール幅５ｍｍとし、シール温度を１４０℃～１６０℃の間で２℃刻みにヒートシールすることで行った。積層体を１５ｍｍ幅×８０ｍｍに切出した。引張試験機（（株）島津製作所製）を用いて切出した積層体のヒートシール強度を測定した。測定は、３００ｍｍ／分の引張速度で行った。ヒートシール強度が１５Ｎ／１５ｍｍ以上に達した温度をヒートシール立ち上がり温度とし、ヒートシール立ち上がり温度が低いほど、低温シール性が良好であると判断した。
低温シール性の評価では、各例で得られたフィルムの第一の層同士をヒートシールして積層体を得た。ヒートシールは、テスター産業（株）製のヒートシーラーを用いて、シール圧０．２ＭＰａ、シール時間を１秒、シール幅５ｍｍとし、シール温度を１４０℃～１６０℃の間で２℃刻みにヒートシールすることで行った。積層体を１５ｍｍ幅×８０ｍｍに切出した。引張試験機（（株）島津製作所製）を用いて切出した積層体のヒートシール強度を測定した。測定は、３００ｍｍ／分の引張速度で行った。ヒートシール強度が１５Ｎ／１５ｍｍ以上に達した温度をヒートシール立ち上がり温度とし、ヒートシール立ち上がり温度が低いほど、低温シール性が良好であると判断した。
［耐熱性の評価］
耐熱性の評価では、各例で得られたフィルムの第一の層同士をヒートシールして積層体を得た。ヒートシールは、テスター産業（株）製のヒートシーラーを用いて、シール圧０．０５ＭＰａ、シール時間３０秒間、シール幅１０ｍｍ、シール温度１３５℃の条件で行った。積層体を１５ｍｍ幅×８０ｍｍに切出した。引張試験機（（株）島津製作所製）を用いて切出した積層体のヒートシール部分の熱融着強度を測定した。測定は、３００ｍｍ／分の引張速度でヒートシール部分をＴ字剥離することで行った。本測定では、熱融着強度が２．０Ｎ／１５ｍｍ以下であれば、耐熱性が良好であると判断した。
耐熱性の評価では、各例で得られたフィルムの第一の層同士をヒートシールして積層体を得た。ヒートシールは、テスター産業（株）製のヒートシーラーを用いて、シール圧０．０５ＭＰａ、シール時間３０秒間、シール幅１０ｍｍ、シール温度１３５℃の条件で行った。積層体を１５ｍｍ幅×８０ｍｍに切出した。引張試験機（（株）島津製作所製）を用いて切出した積層体のヒートシール部分の熱融着強度を測定した。測定は、３００ｍｍ／分の引張速度でヒートシール部分をＴ字剥離することで行った。本測定では、熱融着強度が２．０Ｎ／１５ｍｍ以下であれば、耐熱性が良好であると判断した。
［総合判定の基準］
○：ヒートシール立ち上がり温度が１５６℃以下であり且つ熱融着強度が２．０Ｎ／１５ｍｍ以下である。
×：ヒートシール立ち上がり温度が１５８℃以上である又は熱融着強度が２．０Ｎ／１５ｍｍ超である。
○：ヒートシール立ち上がり温度が１５６℃以下であり且つ熱融着強度が２．０Ｎ／１５ｍｍ以下である。
×：ヒートシール立ち上がり温度が１５８℃以上である又は熱融着強度が２．０Ｎ／１５ｍｍ超である。
本開示の要旨は以下の［１］～［８］に存する。
［１］プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層を備え、
第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌが、２．５～５．８である、ポリプロピレン系無延伸フィルム。
［２］プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）のエチレン含有量が、５質量％以下である、［１］に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［３］第一の樹脂組成物が、熱可塑性エラストマー（Ｅ）を更に含有する、［１］又は［２］に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［４］多層構造を有し、
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有する第二の樹脂組成物から構成される第二の層を更に備える、［１］～［３］のいずれかに記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［５］プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第三の樹脂組成物から構成される第三の層を更に備え、
第三の層が、第一の層と第二の層との間に設けられている、［４］に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［６］［１］～［５］のいずれかに記載のポリプロピレン系無延伸フィルムと、
金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルムと、
を備える包装材。
［７］［１］～［５］のいずれかに記載のポリプロピレン系無延伸フィルムと、
ポリプロピレン系二軸延伸フィルムと、
を備える包装材。
［８］［６］又は［７］に記載の包装材から製袋された、包装体。
［１］プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層を備え、
第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌが、２．５～５．８である、ポリプロピレン系無延伸フィルム。
［２］プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）のエチレン含有量が、５質量％以下である、［１］に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［３］第一の樹脂組成物が、熱可塑性エラストマー（Ｅ）を更に含有する、［１］又は［２］に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［４］多層構造を有し、
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有する第二の樹脂組成物から構成される第二の層を更に備える、［１］～［３］のいずれかに記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［５］プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第三の樹脂組成物から構成される第三の層を更に備え、
第三の層が、第一の層と第二の層との間に設けられている、［４］に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
［６］［１］～［５］のいずれかに記載のポリプロピレン系無延伸フィルムと、
金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルムと、
を備える包装材。
［７］［１］～［５］のいずれかに記載のポリプロピレン系無延伸フィルムと、
ポリプロピレン系二軸延伸フィルムと、
を備える包装材。
［８］［６］又は［７］に記載の包装材から製袋された、包装体。
本開示のポリプロピレン系無延伸フィルムは、耐熱性及び低温シール性を高いレベルで両立しており、例えば、レトルト包材用のシーラントフィルムに好適に使用できる。
１…第一の層、２…第二の層、３…第三の層、１０～１２…ポリプロピレン系無延伸フィルム、２４…透明蒸着フィルム、１００～１０８…包装材。
Claims (8)
- プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第一の樹脂組成物から構成される第一の層を備え、
前記第一の樹脂組成物の融解熱量を１３５℃で分割した際の高温側の融解熱量ΔＨｈと低温側の融解熱量ΔＨｌとの比ΔＨｈ／ΔＨｌが、２．５～５．８である、ポリプロピレン系無延伸フィルム。 - 前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）のエチレン含有量が、５質量％以下である、請求項１に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
- 前記第一の樹脂組成物が、熱可塑性エラストマー（Ｅ）を更に含有する、請求項１又は２に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。
- 多層構造を有し、
プロピレン・エチレンブロック共重合体（Ｃ）及びエチレン・プロピレン共重合体エラストマー（Ｄ）を含有する第二の樹脂組成物から構成される第二の層を更に備える、請求項１又は２に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。 - プロピレン単独重合体（Ａ）及びプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｂ）を含有する第三の樹脂組成物から構成される第三の層を更に備え、
前記第三の層が、前記第一の層と前記第二の層との間に設けられている、請求項４に記載のポリプロピレン系無延伸フィルム。 - 請求項１に記載のポリプロピレン系無延伸フィルムと、
金属酸化物の蒸着層を有する樹脂フィルムと、
を備える包装材。 - 請求項１に記載のポリプロピレン系無延伸フィルムと、
ポリプロピレン系二軸延伸フィルムと、
を備える包装材。 - 請求項６又は７に記載の包装材から製袋された、包装体。
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