JP2023147617A - 酸化物単結晶の育成装置と酸化物単結晶の育成方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】原料融液と同材質の酸化物坩堝を用いた単結晶の育成装置と育成法を提供する。【解決手段】円筒状加熱室1、加熱室に設けられた酸化物坩堝2、加熱室の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイル3、酸化物坩堝に組み込まれかつ上記コイルで誘導加熱される円筒状金属ヒータ5を有する装置本体10と、装置本体上方に設けられ加熱室の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有しかつ移動手段により移動可能な第一重合室20、第二重合室30、第三重合室40をチャンバー内に備え、第一重合室と第三重合室には結晶引き上げ軸21、41用開口22、42と結晶収容部23、43が設けられ、第二重合室には原料供給手段31が設けられ、加熱室の上端側開放部と第一重合室、第二重合室、第三重合室の各下端側開放部には仕切り板6、24、32、44が着脱自在に付設されたことを特徴とし、坩堝温度を下げずに酸化物坩堝から結晶を取り出せると共に結晶原料を追加できる。【選択図】図１
Description
本発明は、引き上げ法によりタンタル酸リチウム等の酸化物単結晶を連続的に育成可能な育成装置と育成方法に関する。
酸化物単結晶の育成方法として、酸化物単結晶となる原料が充填された坩堝を高温に加熱して原料を熔融し、坩堝内の原料融液面に上方から種結晶を接触させた後、回転させながら上昇させることで種結晶と同一方位の酸化物単結晶を育成する引き上げ法（チョクラルスキー法とも称する）が広く利用されている。
引き上げ法による酸化物単結晶の育成装置においては、図１５に示すように、坩堝１００の側壁周囲に高周波誘導コイル１０１が配置されており、当該高周波誘導コイル１０１に高周波電流を流すことによって坩堝１００に渦電流が生じ、これにより坩堝１００が発熱して原料が熔融する。また、引き上げが進むにつれて酸化物単結晶の上部はシード棒（結晶引き上げ軸）１０２を伝わって冷却されるが、発熱体が坩堝１００のみである場合、育成中における単結晶内の温度分布が大きくなるため、金属製のリング状リフレクタ１０３が坩堝１００の開放端部に配置され、かつ、金属製のアフターヒータ１０４が坩堝１００の上端部に配置されている。尚、図１５中、符号１０５は種結晶、符号１０６は原料融液、符号１０７と符号１０８は断熱材、符号１０９はＣＰ坩堝（多孔質アルミナ坩堝）、符号１１０は断熱性坩堝台をそれぞれ示す。
ところで、近年、酸化物単結晶、特にタンタル酸リチウムは表面弾性波デバイス材料として市場が拡大しており、生産量の確保のため単結晶の引き上げ長さや径が次第に大きくなっている。この大型化に伴い、結晶育成に使用する坩堝は大型化している。
また、坩堝は、高周波電流を流すため導電性であることを要し、更に、結晶原料を熔融するため高温に耐えられる高融点かつ酸化性雰囲気で劣化しない材料を用いる必要があり、結晶育成に使用する坩堝は、イリジウム、白金、ロジウム等の貴金属やその合金で作られることが多い。
しかし、貴金属坩堝を用いて単結晶の育成を行うと、坩堝が変形するという問題があった。これは、図１６（Ａ）に示す円筒形の貴金属坩堝１００が原料熔融時に図１６（Ｂ）に示すように膨張し、冷却すると原料融液１０６の固化した部分が伸びて図１６（Ｃ）に示すように変形するためで、貴金属坩堝と酸化物融液の膨張率が異なることに起因する。
この貴金属坩堝の変形を防止するには、直胴部の長い結晶を育成して原料融液の固化回数を減らす方法が効果的である。しかし、直胴部の長い結晶を引き上げると、結晶育成に伴って坩堝内の融液面が低下するため原料融液が坩堝の底で固化してしまう問題があり、更に、坩堝が発熱するので坩堝壁からの輻射熱の影響により育成中の結晶に歪み、ねじれ等を生じさせる別の問題が存在する。
そこで、特許文献１においては、貴金属坩堝の変形を防止するため坩堝と同材質の貴金属にジルコニウム酸化物等が添加された材料から成る強化貴金属板を坩堝本体の外周部に密着させて補強した貴金属坩堝が提案され、特許文献２においては、坩堝周囲をアルミナ等の円筒成形断熱材で覆い、坩堝の変形を抑制した育成装置が提案されている。更に、特許文献３においては、坩堝側壁部の外周面にリング状フレームを嵌め込んで変形を防止した単結晶育成用坩堝が提案され、特許文献４においては、坩堝底面の板厚を側面の板厚よりも薄くすることで底面側に変形を逃がす構造にしたイリジウム坩堝が提案されている。
しかし、特許文献１～４で提案された何れの対策を講じても坩堝の変形を防止することが難しく、特に、大型酸化物単結晶の育成では坩堝の変形量が大きくなるため、より効果的な対策が求められていた。
このような技術的背景下、育成結晶を坩堝から取り出す際や結晶原料を坩堝に追加する際に坩堝温度を下げることが坩堝変形の原因になっていることに着目し、坩堝温度を下げることなく育成結晶を坩堝から取り出せると共に結晶原料を坩堝に追加可能な引き上げ法による育成装置が特許文献５において提案されている。
すなわち、特許文献５に記載された育成装置は、図１７に示すように貴金属坩堝３０１と該貴金属坩堝３０１を誘導加熱する高周波誘導コイル３０２を有するメインチャンバー３００と、該メインチャンバー３００の上方に設けられかつ温度調節用ヒータ４０１とポーリング用電極（結晶引き上げ軸兼用）４０２を有する第一上部チャンバー４００と、同じくメインチャンバー３００の上方に設けられかつ温度調節用ヒータ５０１とポーリング用電極（結晶引き上げ軸兼用）５０２を有する第二上部チャンバー５００と、同じくメインチャンバー３００の上方に設けられかつメインチャンバー３００の貴金属坩堝３０１に結晶原料を供給する原料チャージユニット６００ａとで構成され、上記第一上部チャンバー４００と第二上部チャンバー５００および原料チャージユニット６００ａは図示外の移動手段により移動可能になっている。尚、図１７中、符号４０３はポーリング用電極、符号４０４は第一上部チャンバー４００用の下蓋を示し、また、符号５０３はポーリング用電極、符号５０４は第二上部チャンバー５００用の下蓋をそれぞれ示している。
そして、図１８（Ａ）に示すように上記下蓋４０４を外した第一上部チャンバー４００がメインチャンバー３００に挿入されて引き上げ法による結晶育成がなされ、かつ、図１８（Ｂ）に示すように育成された結晶６００を第一上部チャンバー４００内に収容した後、図１８（Ｃ）に示すように第一上部チャンバー４００を上方側へ引き上げてメインチャンバー３００から第一上部チャンバー４００が引き出される。
次いで、図１９に示すようにメインチャンバー３００から引き出された第一上部チャンバー４００の開口に下蓋４０４が嵌合された後、第一上部チャンバー４００に収容された結晶６００のアニール処理とポーリング処理がなされ、かつ、メインチャンバー３００に原料チャージユニット６００ａが挿入されてメインチャンバー３００内の貴金属坩堝３０１に結晶原料６０１が供給される。
次いで、第一上部チャンバー４００のアニール処理とポーリング処理と並行して図２０に示すように蓋５０４を外した第二上部チャンバー５００がメインチャンバー３００に挿入され、第二上部チャンバー５００を用いた引き上げ法による結晶育成がなされる。
そして、メインチャンバー３００上方に第一上部チャンバー４００と第二上部チャンバー５００および原料チャージユニット６００ａが設けられた図１７に示す育成装置によれば、結晶育成を連続して実施するかぎり、坩堝温度を下げることなく育成結晶を貴金属坩堝３０１から取り出せると共に結晶原料を貴金属坩堝３０１に追加できることから、坩堝の変形を防止できるとされている。
特許文献５に記載の育成装置が適用された場合、結晶育成を連続して実施するかぎり、確かに坩堝の変形を防止することは可能となる。
しかし、育成装置の保守点検等により結晶育成を停止する必要があり、停止回数を例え最小に抑えたとしても貴金属坩堝を利用するかぎり変形は抑えられないため、特許文献５に記載の育成装置に代わる新たな育成装置が要請されている。
本発明はこのような問題点に着目してなされたもので、その課題とするところは、貴金属坩堝に代わる原料融液の貯留保持手段として原料融液と同材質の酸化物坩堝を用いた酸化物単結晶の育成装置と育成方法を提供することにある。
すなわち、本発明に係る第１の発明は、
引き上げ法により酸化物単結晶を育成する装置において、
上端側が開放された円筒状加熱室と、円筒状加熱室内に設けられかつ上記酸化物単結晶の材料で構成されると共に原料融液を貯留保持可能な酸化物坩堝と、上記円筒状加熱室の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイルと、上記酸化物坩堝内に組み込まれかつ高周波誘導コイルにより誘導加熱されると共に酸化物坩堝上方に設けられた固定手段により上端部が保持される円筒状金属ヒータを有する装置本体と、
装置本体の上方に設けられかつ上記円筒状加熱室の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有すると共に移動手段によりそれぞれ水平方向に移動可能な第一重合室、第二重合室、第三重合室をチャンバー内に備え、かつ、
上記第一重合室と第三重合室には結晶引き上げ軸用の開口と育成した酸化物単結晶を収容する結晶収容部が設けられ、上記第二重合室には装置本体の酸化物坩堝内に結晶原料を供給する原料供給手段が設けられていると共に、
上記円筒状加熱室の上端側開放部、および、上記第一重合室、第二重合室、第三重合室の各下端側開放部には、各開放部を閉止する仕切り板が着脱自在に付設されていることを特徴とする。
引き上げ法により酸化物単結晶を育成する装置において、
上端側が開放された円筒状加熱室と、円筒状加熱室内に設けられかつ上記酸化物単結晶の材料で構成されると共に原料融液を貯留保持可能な酸化物坩堝と、上記円筒状加熱室の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイルと、上記酸化物坩堝内に組み込まれかつ高周波誘導コイルにより誘導加熱されると共に酸化物坩堝上方に設けられた固定手段により上端部が保持される円筒状金属ヒータを有する装置本体と、
装置本体の上方に設けられかつ上記円筒状加熱室の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有すると共に移動手段によりそれぞれ水平方向に移動可能な第一重合室、第二重合室、第三重合室をチャンバー内に備え、かつ、
上記第一重合室と第三重合室には結晶引き上げ軸用の開口と育成した酸化物単結晶を収容する結晶収容部が設けられ、上記第二重合室には装置本体の酸化物坩堝内に結晶原料を供給する原料供給手段が設けられていると共に、
上記円筒状加熱室の上端側開放部、および、上記第一重合室、第二重合室、第三重合室の各下端側開放部には、各開放部を閉止する仕切り板が着脱自在に付設されていることを特徴とする。
また、本発明に係る第２の発明は、
第１の発明に記載の酸化物単結晶の育成装置において、
第一重合室、第二重合室、第三重合室を水平方向に移動させる上記移動手段が、下端側開放部を下側にして第一重合室、第二重合室、第三重合室が搭載される２本の円弧状走行レールと、該円弧状走行レールの中心部に立設されるシャフトと、シャフト周りに正方向および逆方向に回転可能な回転体と、該回転体と各重合室を連結する回転アームとで構成されることを特徴とし、
第３の発明は、
第１の発明または第２の発明に記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記仕切り板が、金属材と断熱材の２層構造を有することを特徴とし、
第４の発明は、
第１の発明～第３の発明のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記酸化物単結晶が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、イットリウムアルミニウムガーネット単結晶のいずれかであることを特徴とし、
第５の発明は、
第１の発明～第４の発明のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記円筒状金属ヒータが、白金、イリジウム、ロジウムのいずれか、または、これらの合金で構成されることを特徴とし、
第６の発明は、
第１の発明～第５の発明のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記酸化物坩堝の外側底面と側壁周囲を覆うセラミック坩堝を備えることを特徴とする。
第１の発明に記載の酸化物単結晶の育成装置において、
第一重合室、第二重合室、第三重合室を水平方向に移動させる上記移動手段が、下端側開放部を下側にして第一重合室、第二重合室、第三重合室が搭載される２本の円弧状走行レールと、該円弧状走行レールの中心部に立設されるシャフトと、シャフト周りに正方向および逆方向に回転可能な回転体と、該回転体と各重合室を連結する回転アームとで構成されることを特徴とし、
第３の発明は、
第１の発明または第２の発明に記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記仕切り板が、金属材と断熱材の２層構造を有することを特徴とし、
第４の発明は、
第１の発明～第３の発明のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記酸化物単結晶が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、イットリウムアルミニウムガーネット単結晶のいずれかであることを特徴とし、
第５の発明は、
第１の発明～第４の発明のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記円筒状金属ヒータが、白金、イリジウム、ロジウムのいずれか、または、これらの合金で構成されることを特徴とし、
第６の発明は、
第１の発明～第５の発明のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置において、
上記酸化物坩堝の外側底面と側壁周囲を覆うセラミック坩堝を備えることを特徴とする。
次に、本発明に係る第７の発明は、
第１の発明に記載の育成装置を用いて酸化物単結晶を育成する方法において、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第一重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第一重合室の空間部を連通させると共に、第一重合室から結晶引き上げ軸を降下させて引き上げ法により酸化物単結晶を育成し、かつ、育成した酸化物単結晶を第一重合室の結晶収容部に収容した後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部が閉止された状態で第一重合室を装置本体から水平方向へ移動させる結晶育成工程と、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第二重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第二重合室の空間部を連通させると共に、第二重合室から酸化物坩堝内に結晶原料を投入し、かつ、高周波誘導コイルにより円筒状金属ヒータを誘導加熱して投入した結晶原料を熔融させた後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部が閉止された状態で第二重合室を装置本体から水平方向へ移動させる原料供給工程と、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第三重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第三重合室の空間部を連通させると共に、第三重合室から結晶引き上げ軸を降下させて引き上げ法により酸化物単結晶を育成し、かつ、育成した酸化物単結晶を第三重合室の結晶収容部に収容した後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部が閉止された状態で第三重合室を装置本体から水平方向へ移動させる結晶育成工程を備え、
上記原料供給工程を挟んで第一重合室が使用される結晶育成工程と第三重合室が使用される結晶育成工程を繰り返して酸化物単結晶を連続的に育成することを特徴とし、
第８の発明は、
第７の発明に記載の酸化物単結晶の育成方法において、
上記原料供給工程中、または、原料供給工程とこれに続く結晶育成工程中、装置本体から水平方向へ移動しかつ仕切り板により下端側開放部が閉止された第一重合室または第三重合室における結晶収容部内の酸化物単結晶が冷却される冷却工程を有することを特徴とし、
また、第９の発明は、
第７の発明または第８の発明に記載の酸化物単結晶の育成方法において、
上記酸化物単結晶が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、イットリウムアルミニウムガーネット単結晶のいずれかであることを特徴とする。
第１の発明に記載の育成装置を用いて酸化物単結晶を育成する方法において、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第一重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第一重合室の空間部を連通させると共に、第一重合室から結晶引き上げ軸を降下させて引き上げ法により酸化物単結晶を育成し、かつ、育成した酸化物単結晶を第一重合室の結晶収容部に収容した後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部が閉止された状態で第一重合室を装置本体から水平方向へ移動させる結晶育成工程と、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第二重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第二重合室の空間部を連通させると共に、第二重合室から酸化物坩堝内に結晶原料を投入し、かつ、高周波誘導コイルにより円筒状金属ヒータを誘導加熱して投入した結晶原料を熔融させた後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部が閉止された状態で第二重合室を装置本体から水平方向へ移動させる原料供給工程と、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第三重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第三重合室の空間部を連通させると共に、第三重合室から結晶引き上げ軸を降下させて引き上げ法により酸化物単結晶を育成し、かつ、育成した酸化物単結晶を第三重合室の結晶収容部に収容した後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部が閉止された状態で第三重合室を装置本体から水平方向へ移動させる結晶育成工程を備え、
上記原料供給工程を挟んで第一重合室が使用される結晶育成工程と第三重合室が使用される結晶育成工程を繰り返して酸化物単結晶を連続的に育成することを特徴とし、
第８の発明は、
第７の発明に記載の酸化物単結晶の育成方法において、
上記原料供給工程中、または、原料供給工程とこれに続く結晶育成工程中、装置本体から水平方向へ移動しかつ仕切り板により下端側開放部が閉止された第一重合室または第三重合室における結晶収容部内の酸化物単結晶が冷却される冷却工程を有することを特徴とし、
また、第９の発明は、
第７の発明または第８の発明に記載の酸化物単結晶の育成方法において、
上記酸化物単結晶が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、イットリウムアルミニウムガーネット単結晶のいずれかであることを特徴とする。
本発明に係る酸化物単結晶の育成装置によれば、
酸化物坩堝と高周波誘導コイルと円筒状金属ヒータを有する装置本体の上方に、結晶引き上げ軸用開口と結晶収容部が設けられた第一重合室と第三重合室、および、原料供給手段が設けられた第二重合室を備えているため、結晶育成を連続して行うかぎり坩堝温度を下げることなく酸化物坩堝から育成結晶を取り出せると共に酸化物坩堝に結晶原料を追加することが可能となる。
酸化物坩堝と高周波誘導コイルと円筒状金属ヒータを有する装置本体の上方に、結晶引き上げ軸用開口と結晶収容部が設けられた第一重合室と第三重合室、および、原料供給手段が設けられた第二重合室を備えているため、結晶育成を連続して行うかぎり坩堝温度を下げることなく酸化物坩堝から育成結晶を取り出せると共に酸化物坩堝に結晶原料を追加することが可能となる。
更に、原料融液の貯留保持手段として原料融液と同材質の酸化物坩堝が適用されるため坩堝の変形を抑制でき、かつ、酸化物単結晶の育成時、円筒状金属ヒータの内側に存在する原料融液と円筒状金属ヒータの外側に存在する原料融液により円筒状金属ヒータが挟まれた状態になるため円筒状金属ヒータの熱変形も抑制することが可能となる。
従って、同品質の酸化物単結晶を安定して連続的に育成できる効果を有する。
以下、本発明の実施形態について図面を用いて詳細に説明する。
１．従来の育成装置と育成方法
（１）従来の育成装置とこの装置を用いた育成方法
従来の育成装置として、上述したように、チャンバー２００（図１５参照）内に、ＣＰ坩堝（多孔質アルミナ坩堝）１０９と、坩堝１００と、断熱性坩堝台１１０と、リング状リフレクタ１０３と、アフターヒータ１０４と、断熱材１０７、１０８と、シード棒（結晶引き上げ軸）１０２と、高周波誘導コイル１０１を備える装置が知られている。そして、高温の結晶育成に使用される坩堝１００としては、タングステンやタンタルのような高融点金属坩堝、白金、ロジウムやイリジウム等の貴金属坩堝、アルミナやマグネシア、カーボンやＰＢＮ（Pyrolytic Boron Nitride）のような非金属性坩堝が知られている。
（１）従来の育成装置とこの装置を用いた育成方法
従来の育成装置として、上述したように、チャンバー２００（図１５参照）内に、ＣＰ坩堝（多孔質アルミナ坩堝）１０９と、坩堝１００と、断熱性坩堝台１１０と、リング状リフレクタ１０３と、アフターヒータ１０４と、断熱材１０７、１０８と、シード棒（結晶引き上げ軸）１０２と、高周波誘導コイル１０１を備える装置が知られている。そして、高温の結晶育成に使用される坩堝１００としては、タングステンやタンタルのような高融点金属坩堝、白金、ロジウムやイリジウム等の貴金属坩堝、アルミナやマグネシア、カーボンやＰＢＮ（Pyrolytic Boron Nitride）のような非金属性坩堝が知られている。
ところで、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ3：以下、ＬＮと略称する）、タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＯ3：以下、ＬＴと略称する）、イットリウムアルミニウムガーネット（Ｙ3Ａｌ5Ｏ12：以下、ＹＡＧと略称する）等の酸化物単結晶を育成する場合、酸素を含んだ育成雰囲気にするため、酸化され易いタングステン、タンタル、カーボンは使用できない。同様に、アルミナ、マグネシアは酸化物融液と反応するため使用することができず、また、ＰＢＮは高価でかつ大型坩堝の作成が難しいという問題がある。
このため、酸化物単結晶を育成する場合、酸化されず、割れて原料融液が流出することのない、白金、ロジウム、イリジウム等の貴金属坩堝が使用されている。
（２）従来の課題
しかし、貴金属坩堝は、図１６（Ａ）～（Ｃ）に示すように原料熔融時に熱膨張し、原料融液の残渣が固化するときに酸化物と貴金属で熱膨張率が異なるため変形する。この変形に起因して、高周波誘導加熱の場合、発熱状態が変わるため育成条件が変化し、坩堝の変形が進むと単結晶が得られなくなる課題が存在した。
しかし、貴金属坩堝は、図１６（Ａ）～（Ｃ）に示すように原料熔融時に熱膨張し、原料融液の残渣が固化するときに酸化物と貴金属で熱膨張率が異なるため変形する。この変形に起因して、高周波誘導加熱の場合、発熱状態が変わるため育成条件が変化し、坩堝の変形が進むと単結晶が得られなくなる課題が存在した。
また、坩堝温度を下げることなく育成結晶を坩堝から取り出せると共に結晶原料を坩堝に追加可能な特許文献５に記載の育成装置においても、育成装置の保守点検等により結晶育成を停止する必要があるため、貴金属坩堝を利用しているかぎり坩堝の変形を抑えられない課題が存在した。
２．本発明の育成装置
引き上げ法（チョクラルスキー法）を用いる本発明の育成装置は、大気中または酸素を含んだ不活性ガス雰囲気中で育成されるＬＮ、ＬＴ、ＹＡＧ等の酸化物単結晶の製造に用いる装置である。チョクラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された種結晶と呼ばれる、通常、棒状に加工された単結晶先端を、同一組成の原料融液に浸潤し、回転させながら徐々に引き上げることによって種結晶の方位と同一の単結晶を育成する方法である。
引き上げ法（チョクラルスキー法）を用いる本発明の育成装置は、大気中または酸素を含んだ不活性ガス雰囲気中で育成されるＬＮ、ＬＴ、ＹＡＧ等の酸化物単結晶の製造に用いる装置である。チョクラルスキー法は、ある結晶方位に従って切り出された種結晶と呼ばれる、通常、棒状に加工された単結晶先端を、同一組成の原料融液に浸潤し、回転させながら徐々に引き上げることによって種結晶の方位と同一の単結晶を育成する方法である。
本発明者は、従来の課題を解決するため、変形する貴金属坩堝に代わる原料融液の貯留保持手段として、原料融液と同材質の酸化物坩堝を用いた酸化物単結晶の育成装置と育成方法を見出した。
（１）育成装置
（1-1）本発明に係る育成装置は、
図１に示すように上端側が開放された円筒状加熱室１と、円筒状加熱室１内に設けられかつ酸化物単結晶の材料で構成されると共に原料融液を貯留保持可能な酸化物坩堝２と、円筒状加熱室１の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイル３と、酸化物坩堝２内に組み込まれかつ上記高周波誘導コイル３により誘導加熱されると共に円筒状加熱室１内に付設されたヒータ固定用棒材（固定手段）４により上端部が保持される円筒状金属ヒータ５を有する装置本体１０と、
装置本体１０の上方に設けられかつ上記円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有すると共に移動手段（図示せず）によりそれぞれ水平方向に移動可能な第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０をチャンバー（図示せず）内に備え、かつ、
第一重合室２０と第三重合室４０には結晶引き上げ軸２１、４１用の開口２２、４２と育成した酸化物単結晶（図示せず）を収容する結晶収容部２３、４３が設けられ、上記第二重合室３０には装置本体１０の酸化物坩堝２内に結晶原料を供給する原料供給手段３１が設けられていると共に、
上記円筒状加熱室１の上端側開放部、および、上記第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０の各下端側開放部には、各開放部を閉止する仕切り板６、２４、３２、４４が着脱自在に付設されていることを特徴とし、更に、装置本体１０における高周波誘導コイル３の下端部３ａが円筒状金属ヒータ５の下端部５ａより下側に位置するように配置されて円筒状金属ヒータ５の下端部５ａも誘導加熱されるようになっている。
（1-1）本発明に係る育成装置は、
図１に示すように上端側が開放された円筒状加熱室１と、円筒状加熱室１内に設けられかつ酸化物単結晶の材料で構成されると共に原料融液を貯留保持可能な酸化物坩堝２と、円筒状加熱室１の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイル３と、酸化物坩堝２内に組み込まれかつ上記高周波誘導コイル３により誘導加熱されると共に円筒状加熱室１内に付設されたヒータ固定用棒材（固定手段）４により上端部が保持される円筒状金属ヒータ５を有する装置本体１０と、
装置本体１０の上方に設けられかつ上記円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有すると共に移動手段（図示せず）によりそれぞれ水平方向に移動可能な第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０をチャンバー（図示せず）内に備え、かつ、
第一重合室２０と第三重合室４０には結晶引き上げ軸２１、４１用の開口２２、４２と育成した酸化物単結晶（図示せず）を収容する結晶収容部２３、４３が設けられ、上記第二重合室３０には装置本体１０の酸化物坩堝２内に結晶原料を供給する原料供給手段３１が設けられていると共に、
上記円筒状加熱室１の上端側開放部、および、上記第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０の各下端側開放部には、各開放部を閉止する仕切り板６、２４、３２、４４が着脱自在に付設されていることを特徴とし、更に、装置本体１０における高周波誘導コイル３の下端部３ａが円筒状金属ヒータ５の下端部５ａより下側に位置するように配置されて円筒状金属ヒータ５の下端部５ａも誘導加熱されるようになっている。
尚、図１中、符号７はリング状リフレクタ、符号８はアフターヒータ、符号９はセラミック坩堝（ＰＣ坩堝）、符号１０ａは支持台をそれぞれ示し、また、符号２５、４５は断熱材、符号２６、４６は断熱材２５、４５を支持する支持棒、符号３３は断熱材、符号３４は耐熱性保持容器３７内の結晶原料３１ａを押し出す押し棒、符号３５は耐熱性保持容器３７を上下動させる容器引き上げ軸をそれぞれ示している。
（1-2）本発明に係る育成装置によれば、
酸化物坩堝２と高周波誘導コイル３と円筒状金属ヒータ５を有する装置本体１０の上方に、結晶引き上げ軸２１、４１用開口２２、４２と結晶収容部２３、４３が設けられた第一重合室２０と第三重合室４０、および、原料供給手段３１が設けられた第二重合室３０を備え、第二重合室３０が使用される原料供給工程を挟んで、第一重合室２０が使用される結晶育成工程と第三重合室４０が使用される結晶育成工程を繰り返すことにより坩堝温度を下げることなく酸化物坩堝２から育成結晶を取り出せると共に酸化物坩堝２に結晶原料を追加することが可能となる。
酸化物坩堝２と高周波誘導コイル３と円筒状金属ヒータ５を有する装置本体１０の上方に、結晶引き上げ軸２１、４１用開口２２、４２と結晶収容部２３、４３が設けられた第一重合室２０と第三重合室４０、および、原料供給手段３１が設けられた第二重合室３０を備え、第二重合室３０が使用される原料供給工程を挟んで、第一重合室２０が使用される結晶育成工程と第三重合室４０が使用される結晶育成工程を繰り返すことにより坩堝温度を下げることなく酸化物坩堝２から育成結晶を取り出せると共に酸化物坩堝２に結晶原料を追加することが可能となる。
更に、原料融液の貯留保持手段として原料融液と同材質の酸化物坩堝２が適用されるため坩堝の変形を抑制でき、かつ、酸化物単結晶の育成時、円筒状金属ヒータ５の内側に存在する原料融液と円筒状金属ヒータ５の外側に存在する原料融液により円筒状金属ヒータ５が挟まれた状態になるため円筒状金属ヒータ５の熱変形も抑制することが可能となる。
このため、同品質の酸化物単結晶を安定して連続的に育成できる効果を有する。
（２）移動手段
次に、チャンバー内に設けられ、かつ、第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０を水平方向に移動させる移動手段５０としては、図２に示すように、下端側開放部を下側にして第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０が搭載される２本の円弧状走行レール５１、５１と、該円弧状走行レール５１、５１の中心部に立設されるシャフト５２と、シャフト５２周りに時計回り方向および反時計回り方向（すなわち正方向および逆方向）に回転可能な回転体５３と、該回転体５３と各重合室２０、３０、４０を連結する回転アーム５４とで構成されるものが例示される。尚、図２中、符号５５は、第一重合室２０若しくは第三重合室４０の結晶収容部２３、４３に収容された育成結晶が冷却される際、第一重合室２０若しくは第三重合室４０を支持する冷却時支持台を示している。
次に、チャンバー内に設けられ、かつ、第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０を水平方向に移動させる移動手段５０としては、図２に示すように、下端側開放部を下側にして第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０が搭載される２本の円弧状走行レール５１、５１と、該円弧状走行レール５１、５１の中心部に立設されるシャフト５２と、シャフト５２周りに時計回り方向および反時計回り方向（すなわち正方向および逆方向）に回転可能な回転体５３と、該回転体５３と各重合室２０、３０、４０を連結する回転アーム５４とで構成されるものが例示される。尚、図２中、符号５５は、第一重合室２０若しくは第三重合室４０の結晶収容部２３、４３に収容された育成結晶が冷却される際、第一重合室２０若しくは第三重合室４０を支持する冷却時支持台を示している。
（３）装置本体の製造
本発明に係る育成装置の一部を構成し、かつ、チャンバー６０内に収容される装置本体１０は、例えば、以下のようにして製造される。
本発明に係る育成装置の一部を構成し、かつ、チャンバー６０内に収容される装置本体１０は、例えば、以下のようにして製造される。
まず、図３に示すように円筒状加熱室１内に組み込まれたセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９内に、その上方側空間部１１を残して結晶材料１２ａを投入する。尚、結晶材料１２ａとしては結晶原料粉あるいは結晶原料塊が例示される。
次いで、セラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の上方側空間部１１に円筒状金属ヒータ５を組み込み、かつ、円筒状加熱室１内に付設されたヒータ固定用棒材（固定手段）４により円筒状金属ヒータ５の上端部５ｂを固定する。
そして、図４に示すように円筒状金属ヒータ５が組み込まれたセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の上方側空間部１１に結晶材料１２ａを投入し、円筒状金属ヒータ５の内部とセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の上方側空間部１１に結晶材料１２ａを充填する。
次いで、図５に示すようにヒータ固定用棒材（固定手段）４で保持された円筒状金属ヒータ５の上端部５ｂにリング状リフレクタ７を載置し、かつ、リング状リフレクタ７上にアフターヒータ８を載置する。
そして、セラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイル３により円筒状金属ヒータ５を誘導加熱し、円筒状金属ヒータ５内の結晶材料１２ａおよび円筒状金属ヒータ５側壁近傍と下端部５ａ近傍の結晶材料１２ａを熔融させて原料融液１２とし、かつ、円筒状金属ヒータ５側壁から離れた部位と下端部５ａから離れた部位の結晶材料１２ａ間に原料融液１２を流入させて連続した酸化物層２ｃを形成し、該酸化物層２ｃを内表面に有しかつ原料融液１２を貯留保持可能な酸化物坩堝２を形成して上記装置本体１０を製造することができる。
（４）酸化物坩堝とセラミック坩堝
上記酸化物層２ｃを内表面に有しかつ結晶材料で構成される酸化物坩堝２は、坩堝全体が一つの結晶で構成される必要はない。焼結体や多結晶体で坩堝全体が構成されることが好ましいが一部粉末の状態であってもよい。尚、酸化物坩堝２の酸化物層２ｃから離れている結晶材料の未熔融部分は、図１５に示した従来の育成装置における断熱材１０８や断熱性坩堝台１１０と同様に機能する。
上記酸化物層２ｃを内表面に有しかつ結晶材料で構成される酸化物坩堝２は、坩堝全体が一つの結晶で構成される必要はない。焼結体や多結晶体で坩堝全体が構成されることが好ましいが一部粉末の状態であってもよい。尚、酸化物坩堝２の酸化物層２ｃから離れている結晶材料の未熔融部分は、図１５に示した従来の育成装置における断熱材１０８や断熱性坩堝台１１０と同様に機能する。
また、酸化物坩堝２の外側底面２ｂと側壁周囲を覆うセラミック坩堝を構成する材料としては、アルミナやジルコニア、マグネシア、カルシア等の焼結体耐火物が好ましい。
（５）金属ヒータ、リング状リフレクタ、アフターヒータ
上記金属ヒータの形状は高周波誘導加熱が可能であれば任意であるが、チョクラルスキー法で良質な結晶を育成する場合、原料融液がシード（種結晶）に対し回転対称性を持つことが望ましい。このため、金属ヒータも回転対称の形状を持つことが好ましく円筒状であることを要する。
上記金属ヒータの形状は高周波誘導加熱が可能であれば任意であるが、チョクラルスキー法で良質な結晶を育成する場合、原料融液がシード（種結晶）に対し回転対称性を持つことが望ましい。このため、金属ヒータも回転対称の形状を持つことが好ましく円筒状であることを要する。
また、金属ヒータは、酸素を含む雰囲気で酸化されず、割れずに高周波加熱が可能な材料で構成することが好ましく、具体的には、白金、イリジウム、ロジウムの単体またはこれらの合金で構成することが望ましい。
また、金属ヒータの上端部を固定する固定手段としては、図５に示す円筒状加熱室１内に付設されたヒータ固定用棒材４が例示され、金属ヒータの上端部を棒材４に通すことで固定され、ヒータ固定用棒材４の本数は２本から６本程度が好ましい。
また、金属ヒータ上端部に載置されるリング状リフレクタ、および、リング状リフレクタ上に載置されたアフターヒータの材料は、金属ヒータと同様の材料、具体的には、白金、イリジウム、ロジウムの単体またはこれらの合金を用いることが好ましい。
（６）仕切り板
上記円筒状加熱室１の上端側開放部、上記第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０の各下端側開放部を閉止する仕切り板の材料としては、強度的に優れるＳＵＳ等の金属材が好ましい。しかし、高温の原料融液や引き上げ結晶からの輻射熱を遮るには断熱材が好ましい。このため、金属材と断熱材の２層構造を有することが好ましく、断熱材としては、アルミナ、ジルコニア、カルシア等を利用できるが、軽い材料としてはアルミナやカルシアが好ましい。また、金属材としては、ＳＵＳ等のＦｅ系材料を利用できる。
上記円筒状加熱室１の上端側開放部、上記第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０の各下端側開放部を閉止する仕切り板の材料としては、強度的に優れるＳＵＳ等の金属材が好ましい。しかし、高温の原料融液や引き上げ結晶からの輻射熱を遮るには断熱材が好ましい。このため、金属材と断熱材の２層構造を有することが好ましく、断熱材としては、アルミナ、ジルコニア、カルシア等を利用できるが、軽い材料としてはアルミナやカルシアが好ましい。また、金属材としては、ＳＵＳ等のＦｅ系材料を利用できる。
３．本発明の育成方法
本発明に係る育成装置を用いた酸化物単結晶の育成方法は、第一重合室２０が使用される下記結晶育成工程と、第二重合室３０が使用される下記原料供給工程と、第三重合室４０が使用される下記結晶育成工程を備え、
第二重合室３０が使用される上記原料供給工程を挟んで、第一重合室２０が使用される結晶育成工程と第三重合室４０が使用される結晶育成工程を繰り返して酸化物単結晶を連続的に育成することを特徴とするものである。
本発明に係る育成装置を用いた酸化物単結晶の育成方法は、第一重合室２０が使用される下記結晶育成工程と、第二重合室３０が使用される下記原料供給工程と、第三重合室４０が使用される下記結晶育成工程を備え、
第二重合室３０が使用される上記原料供給工程を挟んで、第一重合室２０が使用される結晶育成工程と第三重合室４０が使用される結晶育成工程を繰り返して酸化物単結晶を連続的に育成することを特徴とするものである。
以下、図面を用いて本発明の育成方法について説明する。
（１）第一重合室２０が使用される結晶育成工程
（1-1）円筒状加熱室１と第一重合室２０の重ね合わせ工程
図６に示すように原料融液１２が貯留された酸化物坩堝２を内部に有しかつ上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に、下端側開放部が仕切り板２４により閉止された第一重合室２０の該下端側開放部を重ね合わせる。
（1-1）円筒状加熱室１と第一重合室２０の重ね合わせ工程
図６に示すように原料融液１２が貯留された酸化物坩堝２を内部に有しかつ上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に、下端側開放部が仕切り板２４により閉止された第一重合室２０の該下端側開放部を重ね合わせる。
（1-2）仕切り板６、２４の取り外し工程
次いで、各仕切り板６、２４を取り外して図７に示すように円筒状加熱室１の空間部と第一重合室２０の空間部を連通させると共に、図示外の上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸２１を降下させて種結晶２７を酸化物坩堝２の原料融液１２に接触させ、然る後、図８に示すように結晶引き上げ軸２１を回転させながら上昇させて酸化物単結晶７０を育成する。
次いで、各仕切り板６、２４を取り外して図７に示すように円筒状加熱室１の空間部と第一重合室２０の空間部を連通させると共に、図示外の上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸２１を降下させて種結晶２７を酸化物坩堝２の原料融液１２に接触させ、然る後、図８に示すように結晶引き上げ軸２１を回転させながら上昇させて酸化物単結晶７０を育成する。
（1-3）仕切り板６、２４の取り付け工程
次いで、図９に示すように育成した酸化物単結晶７０を上記第一重合室２０の結晶収容部２３に収容した後、図１０に示すように円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第一重合室２０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、２４を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上記上下動兼回転機構から結晶引き上げ軸２１が取り外されて第一重合室２０は水平方向へ移動できるようになっている。尚、上下動兼回転機構から取り外された結晶引き上げ軸２１は、図１１に示す固定治具２８により固定されるようになっている。
次いで、図９に示すように育成した酸化物単結晶７０を上記第一重合室２０の結晶収容部２３に収容した後、図１０に示すように円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第一重合室２０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、２４を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上記上下動兼回転機構から結晶引き上げ軸２１が取り外されて第一重合室２０は水平方向へ移動できるようになっている。尚、上下動兼回転機構から取り外された結晶引き上げ軸２１は、図１１に示す固定治具２８により固定されるようになっている。
（1-4）第一重合室２０と第二重合室３０の移動工程
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部が閉止された状態で図２に示す移動手段５０により第一重合室２０を装置本体１０から時計周り方向の冷却時支持台５５の位置まで移動させ、かつ、待機する第二重合室３０も時計周り方向へ移動させてその下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わせた後、第二重合室３０の下記容器引き上げ軸３５が上下動兼回転機構（但し、上下動機構のみが作動し回転機構は停止）に取り付けられる。
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部が閉止された状態で図２に示す移動手段５０により第一重合室２０を装置本体１０から時計周り方向の冷却時支持台５５の位置まで移動させ、かつ、待機する第二重合室３０も時計周り方向へ移動させてその下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わせた後、第二重合室３０の下記容器引き上げ軸３５が上下動兼回転機構（但し、上下動機構のみが作動し回転機構は停止）に取り付けられる。
（1-5）冷却工程
次いで、第二重合室３０が使用される原料供給工程中、または、上記原料供給工程とこれに続く第三重合室４０が使用される結晶育成工程中、上記冷却時支持台５５に移動させた第一重合室２０の酸化物単結晶７０は、第一重合室２０内に酸素が含まれるガスを流しながら所定の温度になるまで冷却された後、第一重合室２０から取り出される。尚、酸化物単結晶７０が取り出された上記第一重合室２０は、第三重合室４０を使用する結晶育成工程が終了するまで空の重合室として待機させる。
次いで、第二重合室３０が使用される原料供給工程中、または、上記原料供給工程とこれに続く第三重合室４０が使用される結晶育成工程中、上記冷却時支持台５５に移動させた第一重合室２０の酸化物単結晶７０は、第一重合室２０内に酸素が含まれるガスを流しながら所定の温度になるまで冷却された後、第一重合室２０から取り出される。尚、酸化物単結晶７０が取り出された上記第一重合室２０は、第三重合室４０を使用する結晶育成工程が終了するまで空の重合室として待機させる。
（２）第二重合室３０が使用される原料供給工程
原料供給工程で用いられる原料供給手段３１として、図１２～図１３に示すように下端部に原料供給口３６を有しかつ内部に結晶原料３１ａが収容されると共に略中央で折り曲げ可能な耐熱性保持容器３７と、該耐熱性保持容器３７内の結晶原料３１ａを押し出す押し棒３４と、耐熱性保持容器３７を上下動させる容器引き上げ軸３５とでその主要部が構成されるものが例示される。尚、大量の結晶原料３１ａが酸化物坩堝２に一度に供給された場合、酸化物坩堝２内の原料融液が急冷され、あるいは、酸化物坩堝２が破損されることがあるため、供給量を調整可能な構造が好ましい。そして、耐熱性保持容器３７の材質としては、原料融液と反応せず、酸化等が起こり難い材料が好ましく、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｒｈやこれらの合金材料、または、アルミナ、ジルコニア、カルシア等の高融点酸化物材料が好ましい。
原料供給工程で用いられる原料供給手段３１として、図１２～図１３に示すように下端部に原料供給口３６を有しかつ内部に結晶原料３１ａが収容されると共に略中央で折り曲げ可能な耐熱性保持容器３７と、該耐熱性保持容器３７内の結晶原料３１ａを押し出す押し棒３４と、耐熱性保持容器３７を上下動させる容器引き上げ軸３５とでその主要部が構成されるものが例示される。尚、大量の結晶原料３１ａが酸化物坩堝２に一度に供給された場合、酸化物坩堝２内の原料融液が急冷され、あるいは、酸化物坩堝２が破損されることがあるため、供給量を調整可能な構造が好ましい。そして、耐熱性保持容器３７の材質としては、原料融液と反応せず、酸化等が起こり難い材料が好ましく、Ｉｒ、Ｐｔ、Ｒｈやこれらの合金材料、または、アルミナ、ジルコニア、カルシア等の高融点酸化物材料が好ましい。
（2-1）円筒状加熱室１と第二重合室３０の重ね合わせ工程
図１３に示すように原料融液１２が残留する酸化物坩堝２を内部に有しかつ上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に、原料供給手段３１を有しかつ下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を重ね合わせる。尚、この重ね合わせ工程は、上述したように酸化物単結晶７０を結晶収容部２３に収容した上記第一重合室２０が移動手段５０により冷却時支持台５５の位置まで移動されるタイミングと同期してなされる。
図１３に示すように原料融液１２が残留する酸化物坩堝２を内部に有しかつ上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に、原料供給手段３１を有しかつ下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を重ね合わせる。尚、この重ね合わせ工程は、上述したように酸化物単結晶７０を結晶収容部２３に収容した上記第一重合室２０が移動手段５０により冷却時支持台５５の位置まで移動されるタイミングと同期してなされる。
（2-2）仕切り板６、３２の取り外し工程
次いで、各仕切り板６、３２を取り外して図１４に示すように円筒状加熱室１の空間部と第二重合室３０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた容器引き上げ軸３５により耐熱性保持容器３７を降下させて酸化物坩堝２近傍に配置させ、耐熱性保持容器３７の原料供給口３６から酸化物坩堝２内に結晶原料３１ａを投入し、かつ、高周波誘導コイル３により円筒状金属ヒータ５を誘導加熱して結晶原料３１ａを熔融させる。
次いで、各仕切り板６、３２を取り外して図１４に示すように円筒状加熱室１の空間部と第二重合室３０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた容器引き上げ軸３５により耐熱性保持容器３７を降下させて酸化物坩堝２近傍に配置させ、耐熱性保持容器３７の原料供給口３６から酸化物坩堝２内に結晶原料３１ａを投入し、かつ、高周波誘導コイル３により円筒状金属ヒータ５を誘導加熱して結晶原料３１ａを熔融させる。
（2-3）仕切り板６、３２の取り付け工程
原料の補給を終えたら、容器引き上げ軸３５により上記耐熱性保持容器３７を引き上げて第二重合室３０内に収容し、然る後、円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第二重合室３０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、３２を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第二重合室３０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上下動兼回転機構から容器引き上げ軸３５が取り外されて第二重合室３０は水平方向へ移動できるようになっている。尚、上下動兼回転機構から取り外された容器引き上げ軸３５も、上記結晶引き上げ軸と同様、固定治具により固定されるようになっている。
原料の補給を終えたら、容器引き上げ軸３５により上記耐熱性保持容器３７を引き上げて第二重合室３０内に収容し、然る後、円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第二重合室３０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、３２を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第二重合室３０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上下動兼回転機構から容器引き上げ軸３５が取り外されて第二重合室３０は水平方向へ移動できるようになっている。尚、上下動兼回転機構から取り外された容器引き上げ軸３５も、上記結晶引き上げ軸と同様、固定治具により固定されるようになっている。
（2-4）第二重合室３０と第三重合室４０の移動工程
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第二重合室３０の下端側開放部が閉止された状態で上記移動手段５０により第二重合室３０を装置本体１０から時計周り方向へ移動させ、かつ、待機する第三重合室４０も時計周り方向へ移動させて円筒状加熱室１の上端側開放部に下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせた後、第三重合室４０の結晶引き上げ軸４１が上下動兼回転機構に取り付けられる。
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第二重合室３０の下端側開放部が閉止された状態で上記移動手段５０により第二重合室３０を装置本体１０から時計周り方向へ移動させ、かつ、待機する第三重合室４０も時計周り方向へ移動させて円筒状加熱室１の上端側開放部に下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせた後、第三重合室４０の結晶引き上げ軸４１が上下動兼回転機構に取り付けられる。
尚、移動手段５０により移動された第二重合室３０は、第三重合室４０を使用する結晶育成工程が終了するまで移動された位置において待機させ、かつ、消費された結晶原料３１ａが耐熱性保持容器３７に補充される。
（３）第三重合室４０が使用される結晶育成工程
（3-1）円筒状加熱室１と第三重合室４０の重ね合わせ工程
上記第一重合室２０が使用される場合と同様、原料融液が貯留された酸化物坩堝を内部に有しかつ上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に、下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせる。尚、この重ね合わせ工程は、上述したように原料供給を終えた第二重合室３０が移動手段５０により移動されるタイミングと同期してなされる。
（3-1）円筒状加熱室１と第三重合室４０の重ね合わせ工程
上記第一重合室２０が使用される場合と同様、原料融液が貯留された酸化物坩堝を内部に有しかつ上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に、下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせる。尚、この重ね合わせ工程は、上述したように原料供給を終えた第二重合室３０が移動手段５０により移動されるタイミングと同期してなされる。
（3-2）仕切り板６、４４の取り外し工程
次いで、各仕切り板６、４４を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第三重合室４０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸４１を降下させて種結晶２７を酸化物坩堝の原料融液に接触させ、然る後、結晶引き上げ軸４１を回転させながら上昇させて酸化物単結晶を育成する。
次いで、各仕切り板６、４４を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第三重合室４０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸４１を降下させて種結晶２７を酸化物坩堝の原料融液に接触させ、然る後、結晶引き上げ軸４１を回転させながら上昇させて酸化物単結晶を育成する。
（3-3）仕切り板６、４４の取り付け工程
次いで、育成した酸化物単結晶を第三重合室４０の結晶収容部４３に収容した後、円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第三重合室４０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、４４を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上記上下動兼回転機構から結晶引き上げ軸４１が取り外されて第三重合室４０は水平方向へ移動できるようになっている。尚、上下動兼回転機構から取り外された結晶引き上げ軸４１も、上記結晶引き上げ軸２１と同様、固定治具により固定されるようになっている。
次いで、育成した酸化物単結晶を第三重合室４０の結晶収容部４３に収容した後、円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第三重合室４０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、４４を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上記上下動兼回転機構から結晶引き上げ軸４１が取り外されて第三重合室４０は水平方向へ移動できるようになっている。尚、上下動兼回転機構から取り外された結晶引き上げ軸４１も、上記結晶引き上げ軸２１と同様、固定治具により固定されるようになっている。
（3-4）第三重合室４０と第二重合室３０の移動工程
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部が閉止された状態で上記移動手段５０により第三重合室４０を装置本体から反時計周り方向の冷却時支持台５５の位置まで移動させ、かつ、待機する第二重合室３０も反時計周り方向へ移動させてその下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わせた後、第二重合室３０の容器引き上げ軸３５が上下動兼回転機構（但し、上下動機構のみが作動し回転機構は停止）に取り付けられる。
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部が閉止された状態で上記移動手段５０により第三重合室４０を装置本体から反時計周り方向の冷却時支持台５５の位置まで移動させ、かつ、待機する第二重合室３０も反時計周り方向へ移動させてその下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わせた後、第二重合室３０の容器引き上げ軸３５が上下動兼回転機構（但し、上下動機構のみが作動し回転機構は停止）に取り付けられる。
（3-5）冷却工程
次いで、第二重合室３０が使用される原料供給工程中、または、上記原料供給工程とこれに続く第一重合室２０が使用される結晶育成工程中、上記冷却時支持台５５に移動させた第三重合室４０の酸化物単結晶は、第三重合室４０内に酸素が含まれるガスを流しながら所定の温度になるまで冷却された後、第三重合室４０から取り出される。尚、酸化物単結晶が取り出された上記第三重合室４０は、第一重合室２０を使用する結晶育成工程が終了するまで空の重合室として待機させる。
次いで、第二重合室３０が使用される原料供給工程中、または、上記原料供給工程とこれに続く第一重合室２０が使用される結晶育成工程中、上記冷却時支持台５５に移動させた第三重合室４０の酸化物単結晶は、第三重合室４０内に酸素が含まれるガスを流しながら所定の温度になるまで冷却された後、第三重合室４０から取り出される。尚、酸化物単結晶が取り出された上記第三重合室４０は、第一重合室２０を使用する結晶育成工程が終了するまで空の重合室として待機させる。
以下、本発明の実施例について比較例（従来例）を挙げて具体的に説明する。
［実施例１］
１．実施例１に係る育成装置
（１）装置本体１０の製造
図３に示す円筒状加熱室１内に組み込んだ内径２７０ｍｍ、内部高さ３４０ｍｍのセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９内に、上方側空間部１１を残して、タンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａを投入した。
１．実施例１に係る育成装置
（１）装置本体１０の製造
図３に示す円筒状加熱室１内に組み込んだ内径２７０ｍｍ、内部高さ３４０ｍｍのセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９内に、上方側空間部１１を残して、タンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａを投入した。
次いで、セラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の上方側空間部１１に、内径１７０ｍｍ、高さ１７０ｍｍ、厚さ２ｍｍのイリジウム製円筒状金属ヒータ５を組み込み、かつ、円筒状加熱室１内に付設したヒータ固定用棒材４により上記円筒状金属ヒータ５の上端部５ｂを固定した。
そして、図４に示すように上記円筒状金属ヒータ５が組み込まれたセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の上方側空間部１１にタンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａを投入し、円筒状金属ヒータ５の内部とセラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の上方側空間部１１にタンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａを充填した。
次いで、図５に示すようにヒータ固定用棒材４で保持された円筒状金属ヒータ５の上端部５ｂにリング状リフレクタ７を載置し、かつ、リング状リフレクタ７上にアフターヒータ８を載置した。
そして、セラミック坩堝（ＣＰ坩堝）９の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイル３により円筒状金属ヒータ５を誘導加熱し、円筒状金属ヒータ５内のタンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａおよび円筒状金属ヒータ５側壁近傍と下端部５ａ近傍のタンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａを熔融させて原料融液１２とし、かつ、円筒状金属ヒータ５側壁から離れた部位と下端部５ａから離れた部位のタンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａ間に原料融液１２を流入させて連続した酸化物層２ｃを形成し、該酸化物層２ｃを内表面に有しかつ原料融液１２を貯留保持可能な酸化物坩堝２を形成して実施例１に係る装置本体１０を製造した。
尚、タンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａを熔融させて酸化物層２ｃを形成する際、上記円筒状金属ヒータ５外側の融液量を増やすため、高周波誘導コイル５の投入パワーを結晶育成時より１０％多く設定している。これによりタンタル酸リチウム粉末（結晶材料）１２ａ間に原料融液が流入して連続した酸化物層２ｃが形成される。
また、円筒状加熱室１の上端側開放部を閉止する仕切り板６については、金属材（ＳＵＳ）と断熱材（アルミナ）の２層構造体とした。
（２）結晶育成に使用する第一重合室２０と第三重合室４０
図１に示す円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有し、かつ、結晶引き上げ軸２１、４１用の開口２２、４２と育成した酸化物単結晶を収容する結晶収容部２３、４３を有すると共に、支持棒２６、４６で支持された断熱材２５、４５を内部に有する第一重合室２０と第三重合室４０については、高さが６０ｍｍのＳＵＳ製円筒体とし、各下端側開放部を閉止する仕切り板２４、４４については、上記円筒状加熱室１と同様、金属材（ＳＵＳ）と断熱材（アルミナ）の２層構造体とした。
図１に示す円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有し、かつ、結晶引き上げ軸２１、４１用の開口２２、４２と育成した酸化物単結晶を収容する結晶収容部２３、４３を有すると共に、支持棒２６、４６で支持された断熱材２５、４５を内部に有する第一重合室２０と第三重合室４０については、高さが６０ｍｍのＳＵＳ製円筒体とし、各下端側開放部を閉止する仕切り板２４、４４については、上記円筒状加熱室１と同様、金属材（ＳＵＳ）と断熱材（アルミナ）の２層構造体とした。
（３）原料供給に使用する第二重合室３０
図１に示す円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有し、かつ、内部に原料供給手段３１を有すると共に、下端側開放部に断熱材３３が設けられた第二重合室３０についてもＳＵＳ製円筒体で構成し、下端側開放部を閉止する仕切り板３２については、上記円筒状加熱室１と同様、金属材（ＳＵＳ）と断熱材（アルミナ）の２層構造体とした。尚、上記原料供給手段３１は、図１に示すように下端部に原料供給口３６を有しかつ内部に結晶原料３１ａが収容されると共に略中央で折り曲げ可能な耐熱性保持容器３７と、耐熱性保持容器３７内の結晶原料３１ａを押し出す押し棒３４と、図示外の上下動兼回転機構に取り付けられ耐熱性保持容器３７を上下動させる容器引き上げ軸３５とで構成されている。
図１に示す円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有し、かつ、内部に原料供給手段３１を有すると共に、下端側開放部に断熱材３３が設けられた第二重合室３０についてもＳＵＳ製円筒体で構成し、下端側開放部を閉止する仕切り板３２については、上記円筒状加熱室１と同様、金属材（ＳＵＳ）と断熱材（アルミナ）の２層構造体とした。尚、上記原料供給手段３１は、図１に示すように下端部に原料供給口３６を有しかつ内部に結晶原料３１ａが収容されると共に略中央で折り曲げ可能な耐熱性保持容器３７と、耐熱性保持容器３７内の結晶原料３１ａを押し出す押し棒３４と、図示外の上下動兼回転機構に取り付けられ耐熱性保持容器３７を上下動させる容器引き上げ軸３５とで構成されている。
（４）移動手段
図２に示したように下端側開放部を下側にして第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０が搭載される２本の円弧状走行レール５１、５１と、該円弧状走行レール５１、５１の中心部に立設されるシャフト５２と、シャフト５２周りに時計回り方向および反時計回り方向に回転可能な回転体５３と、該回転体５３と各重合室２０、３０、４０を連結する回転アーム５４とで実施例に係る移動手段５０を構成した。
図２に示したように下端側開放部を下側にして第一重合室２０、第二重合室３０、第三重合室４０が搭載される２本の円弧状走行レール５１、５１と、該円弧状走行レール５１、５１の中心部に立設されるシャフト５２と、シャフト５２周りに時計回り方向および反時計回り方向に回転可能な回転体５３と、該回転体５３と各重合室２０、３０、４０を連結する回転アーム５４とで実施例に係る移動手段５０を構成した。
２．タンタル酸リチウム単結晶の育成
（１）第一重合室２０を使用する結晶育成
上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に下端側開放部が仕切り板２４により閉止された第一重合室２０の該下端側開放部を重ね合わせた後、上記仕切り板６、２４を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第一重合室２０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸２１を降下させて種結晶２７を酸化物坩堝２の原料融液に接触させ、然る後、結晶引き上げ軸２１を回転させながら上昇させて径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を育成した。
（１）第一重合室２０を使用する結晶育成
上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に下端側開放部が仕切り板２４により閉止された第一重合室２０の該下端側開放部を重ね合わせた後、上記仕切り板６、２４を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第一重合室２０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸２１を降下させて種結晶２７を酸化物坩堝２の原料融液に接触させ、然る後、結晶引き上げ軸２１を回転させながら上昇させて径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を育成した。
次いで、育成したタンタル酸リチウム単結晶を第一重合室２０の結晶収容部２３に収容した後、円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、２４を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上記上下動兼回転機構から結晶引き上げ軸２１を取り外して第一重合室２０を水平方向へ移動できるようにした。
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第一重合室２０の下端側開放部が閉止された状態で、上記移動手段５０により第一重合室２０を装置本体１０から時計周り方向の冷却時支持台５５の位置まで移動させ、かつ、待機する第二重合室３０も時計周り方向へ移動させてその下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わせた後、容器引き上げ軸３５に上下動兼回転機構を取り付けた。
そして、冷却時支持台５５に移動させた第一重合室２０のタンタル酸リチウム単結晶を冷却して径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を取り出した。
（２）第二重合室３０を使用する原料供給
上記第一重合室２０が冷却時支持台５５まで移動されるタイミングと同期して上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を重ね合わせた後、上記仕切り板６、３２を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第二重合室３０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた容器引き上げ軸３５により耐熱性保持容器３７を降下させて酸化物坩堝２内に結晶原料を投入し、かつ、高周波誘導コイル３により円筒状金属ヒータ５を誘導加熱して結晶原料を熔融させた。
上記第一重合室２０が冷却時支持台５５まで移動されるタイミングと同期して上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を重ね合わせた後、上記仕切り板６、３２を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第二重合室３０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた容器引き上げ軸３５により耐熱性保持容器３７を降下させて酸化物坩堝２内に結晶原料を投入し、かつ、高周波誘導コイル３により円筒状金属ヒータ５を誘導加熱して結晶原料を熔融させた。
次いで、原料補給を終えたら、容器引き上げ軸３５により耐熱性保持容器３７を引き上げて第二重合室３０内に収容し、然る後、円筒状加熱室１の上端側開放部と上記第二重合室３０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、３２を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第二重合室３０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上下動兼回転機構から容器引き上げ軸３５を取り外して第二重合室３０を水平方向へ移動できるようにした。
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第二重合室３０の下端側開放部が閉止された状態で上記移動手段５０により第二重合室３０を装置本体１０から時計周り方向へ移動させ、かつ、待機する第三重合室４０も時計周り方向へ移動させて円筒状加熱室１の上端側開放部に下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせた後、第三重合室４０の結晶引き上げ軸４１に上下動兼回転機構を取り付けた。尚、移動手段５０により移動させた第二重合室３０は、第三重合室４０を使用する結晶育成工程が終了するまで待機させ、かつ、消費された結晶原料を耐熱性保持容器３７内に補充した。
（３）第三重合室４０を使用する結晶育成
上記第二重合室３０が移動されるタイミングと同期して上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせた後、上記仕切り板６、４４を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第三重合室４０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸４１を降下させて種結晶を酸化物坩堝の原料融液に接触させ、然る後、結晶引き上げ軸４１を回転させながら上昇させて径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を育成した。
上記第二重合室３０が移動されるタイミングと同期して上端側開放部が仕切り板６により閉止された円筒状加熱室１の該上端側開放部に下端側開放部が仕切り板４４により閉止された第三重合室４０の該下端側開放部を重ね合わせた後、上記仕切り板６、４４を取り外して円筒状加熱室１の空間部と第三重合室４０の空間部を連通させると共に、上下動兼回転機構に取り付けられた結晶引き上げ軸４１を降下させて種結晶を酸化物坩堝の原料融液に接触させ、然る後、結晶引き上げ軸４１を回転させながら上昇させて径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を育成した。
次いで、育成した育成したタンタル酸リチウム単結晶を第三重合室４０の結晶収容部４３に収容した後、円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部に、再度、仕切り板６、４４を取り付けて円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部をそれぞれ閉止し、かつ、上記上下動兼回転機構から結晶引き上げ軸４１を取り外して第三重合室４０を水平方向へ移動できるようにした。
次いで、円筒状加熱室１の上端側開放部と第三重合室４０の下端側開放部が閉止された状態で、上記移動手段５０により第三重合室４０を装置本体から反時計周り方向の冷却時支持台５５の位置まで移動させ、かつ、待機する第二重合室３０も反時計周り方向へ移動させてその下端側開放部が仕切り板３２により閉止された第二重合室３０の該下端側開放部を円筒状加熱室１の上端側開放部に重ね合わせた後、容器引き上げ軸３５に上下動兼回転機構を取り付けた。
そして、冷却時支持台５５に移動させた第三重合室４０のタンタル酸リチウム単結晶を冷却して径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を取り出した。
（４）連続育成
そして、第二重合室３０を使用する原料供給を挟んで、第一重合室２０を使用する結晶育成と第三重合室４０を使用する結晶育成を５０回繰り返したところ、径４インチで直胴長が約５０ｍｍである４８本のタンタル酸リチウム単結晶を育成することができ、残り２本はタンタル酸リチウム多結晶であった。
そして、第二重合室３０を使用する原料供給を挟んで、第一重合室２０を使用する結晶育成と第三重合室４０を使用する結晶育成を５０回繰り返したところ、径４インチで直胴長が約５０ｍｍである４８本のタンタル酸リチウム単結晶を育成することができ、残り２本はタンタル酸リチウム多結晶であった。
尚、連続育成終了後、円筒状加熱室１内の酸化物坩堝２を観察したところ大きな変形は確認されなかった。
［比較例（従来例）］
図１５に示す従来例の育成装置を用い、かつ、イリジウム製で径１７０ｍｍ、高さ１７０ｍｍの坩堝１００を用いて引き上げ法（チョクラルスキー法）により径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を育成した。
図１５に示す従来例の育成装置を用い、かつ、イリジウム製で径１７０ｍｍ、高さ１７０ｍｍの坩堝１００を用いて引き上げ法（チョクラルスキー法）により径４インチで直胴長が約５０ｍｍのタンタル酸リチウム単結晶を育成した。
そして、結晶育成を３０回繰り返したところ、タンタル酸リチウム単結晶が得られた回数は３０回中２１回であり、２２回以降は単結晶が得らなかった。
２２回目以降、上記坩堝１００が大きく変形したためであった。
本発明によれば、同品質の酸化物単結晶を繰り返し安定して育成できるため、表面弾性波デバイス材料として用いられるタンタル酸リチウム単結晶等酸化物単結晶の育成装置として利用される産業上の利用可能性を有している。
１ 円筒状加熱室
２ 酸化物坩堝
２ｂ 外側底面
２ｃ 酸化物層
３ 高周波誘導コイル
３ａ 下端部
４ ヒータ固定用棒材（固定手段）
５ 円筒状金属ヒータ
５ａ 下端部
５ｂ 上端部
６ 仕切り板
７ リング状リフレクタ
８ アフターヒータ
９ セラミック坩堝（ＰＣ坩堝）
１０ 装置本体
１０ａ 支持台
１１ 上方側空間部
１２ 原料融液
１２ａ 結晶材料
２０ 第一重合室
２１ 結晶引き上げ軸
２２ 開口
２３ 結晶収容部
２４ 仕切り板
２５ 断熱材
２６ 支持棒
２７ 種結晶
２８ 固定治具
３０ 第二重合室
３１ 原料供給手段
３１ａ 結晶原料
３２ 仕切り板
３３ 断熱材
３４ 押し棒
３５ 容器引き上げ軸
３６ 原料供給口
３７ 耐熱性保持容器
４０ 第三重合室
４１ 結晶引き上げ軸
４２ 開口
４３ 結晶収容部
４４ 仕切り板
４５ 断熱材
４６ 支持棒
５０ 移動手段
５１ 円弧状走行レール
５２ シャフト
５３ 回転体
５４ 回転アーム
５５ 冷却時支持台
６０ チャンバー
７０ 酸化物単結晶
１００ 坩堝
１０１ 高周波誘導コイル
１０２ シード棒（結晶引き上げ軸）
１０３ リング状リフレクタ
１０４ アフターヒータ
１０５ 種結晶
１０６ 原料融液
１０７ 断熱材
１０８ 断熱材
１０９ ＣＰ坩堝（多孔質アルミナ坩堝）
１１０ 断熱性坩堝台
２００ チャンバー
３００ メインチャンバー
３０１ 貴金属坩堝
３０２ 高周波誘導コイル
４００ 第一上部チャンバー
４０１ 温度調節用ヒータ
４０２ ポーリング用電極（結晶引き上げ軸兼用）
４０３ ポーリング用電極
４０４ 下蓋
５００ 第二上部チャンバー
５０１ 温度調節用ヒータ
５０２ ポーリング用電極（結晶引き上げ軸兼用）
５０３ ポーリング用電極
５０４ 下蓋
６００ 結晶
６００ａ 原料チャージユニット
６０１ 結晶原料
２ 酸化物坩堝
２ｂ 外側底面
２ｃ 酸化物層
３ 高周波誘導コイル
３ａ 下端部
４ ヒータ固定用棒材（固定手段）
５ 円筒状金属ヒータ
５ａ 下端部
５ｂ 上端部
６ 仕切り板
７ リング状リフレクタ
８ アフターヒータ
９ セラミック坩堝（ＰＣ坩堝）
１０ 装置本体
１０ａ 支持台
１１ 上方側空間部
１２ 原料融液
１２ａ 結晶材料
２０ 第一重合室
２１ 結晶引き上げ軸
２２ 開口
２３ 結晶収容部
２４ 仕切り板
２５ 断熱材
２６ 支持棒
２７ 種結晶
２８ 固定治具
３０ 第二重合室
３１ 原料供給手段
３１ａ 結晶原料
３２ 仕切り板
３３ 断熱材
３４ 押し棒
３５ 容器引き上げ軸
３６ 原料供給口
３７ 耐熱性保持容器
４０ 第三重合室
４１ 結晶引き上げ軸
４２ 開口
４３ 結晶収容部
４４ 仕切り板
４５ 断熱材
４６ 支持棒
５０ 移動手段
５１ 円弧状走行レール
５２ シャフト
５３ 回転体
５４ 回転アーム
５５ 冷却時支持台
６０ チャンバー
７０ 酸化物単結晶
１００ 坩堝
１０１ 高周波誘導コイル
１０２ シード棒（結晶引き上げ軸）
１０３ リング状リフレクタ
１０４ アフターヒータ
１０５ 種結晶
１０６ 原料融液
１０７ 断熱材
１０８ 断熱材
１０９ ＣＰ坩堝（多孔質アルミナ坩堝）
１１０ 断熱性坩堝台
２００ チャンバー
３００ メインチャンバー
３０１ 貴金属坩堝
３０２ 高周波誘導コイル
４００ 第一上部チャンバー
４０１ 温度調節用ヒータ
４０２ ポーリング用電極（結晶引き上げ軸兼用）
４０３ ポーリング用電極
４０４ 下蓋
５００ 第二上部チャンバー
５０１ 温度調節用ヒータ
５０２ ポーリング用電極（結晶引き上げ軸兼用）
５０３ ポーリング用電極
５０４ 下蓋
６００ 結晶
６００ａ 原料チャージユニット
６０１ 結晶原料
Claims (9)
- 引き上げ法により酸化物単結晶を育成する装置において、
上端側が開放された円筒状加熱室と、円筒状加熱室内に設けられかつ上記酸化物単結晶の材料で構成されると共に原料融液を貯留保持可能な酸化物坩堝と、上記円筒状加熱室の側壁周囲に設けられた高周波誘導コイルと、上記酸化物坩堝内に組み込まれかつ高周波誘導コイルにより誘導加熱されると共に酸化物坩堝上方に設けられた固定手段により上端部が保持される円筒状金属ヒータを有する装置本体と、
装置本体の上方に設けられかつ上記円筒状加熱室の上端側開放部に重ね合わされる下端側開放部を有すると共に移動手段によりそれぞれ水平方向に移動可能な第一重合室、第二重合室、第三重合室をチャンバー内に備え、かつ、
上記第一重合室と第三重合室には結晶引き上げ軸用の開口と育成した酸化物単結晶を収容する結晶収容部が設けられ、上記第二重合室には装置本体の酸化物坩堝内に結晶原料を供給する原料供給手段が設けられていると共に、
上記円筒状加熱室の上端側開放部、および、上記第一重合室、第二重合室、第三重合室の各下端側開放部には、各開放部を閉止する仕切り板が着脱自在に付設されていることを特徴とする酸化物単結晶の育成装置。 - 第一重合室、第二重合室、第三重合室を水平方向に移動させる上記移動手段が、下端側開放部を下側にして第一重合室、第二重合室、第三重合室が搭載される２本の円弧状走行レールと、該円弧状走行レールの中心部に立設されるシャフトと、シャフト周りに正方向および逆方向に回転可能な回転体と、該回転体と各重合室を連結する回転アームとで構成されることを特徴とする請求項１に記載の酸化物単結晶の育成装置。
- 上記仕切り板が、金属材と断熱材の２層構造を有することを特徴とする請求項１または２に記載の酸化物単結晶の育成装置。
- 上記酸化物単結晶が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、イットリウムアルミニウムガーネット単結晶のいずれかであることを特徴とする請求項１～３のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置。
- 上記円筒状金属ヒータが、白金、イリジウム、ロジウムのいずれか、または、これらの合金で構成されることを特徴とする請求項１～４のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置。
- 上記酸化物坩堝の外側底面と側壁周囲を覆うセラミック坩堝を備えることを特徴とする請求項１～５のいずれかに記載の酸化物単結晶の育成装置。
- 請求項１に記載の育成装置を用いて酸化物単結晶を育成する方法において、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第一重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第一重合室の空間部を連通させると共に、第一重合室から結晶引き上げ軸を降下させて引き上げ法により酸化物単結晶を育成し、かつ、育成した酸化物単結晶を第一重合室の結晶収容部に収容した後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第一重合室の下端側開放部が閉止された状態で第一重合室を装置本体から水平方向へ移動させる結晶育成工程と、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第二重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第二重合室の空間部を連通させると共に、第二重合室から酸化物坩堝内に結晶原料を投入し、かつ、高周波誘導コイルにより円筒状金属ヒータを誘導加熱して投入した結晶原料を熔融させた後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第二重合室の下端側開放部が閉止された状態で第二重合室を装置本体から水平方向へ移動させる原料供給工程と、
仕切り板で閉止された円筒状加熱室の上端側開放部に同じく仕切り板で閉止された第三重合室の下端側開放部を重ね合わせた後、各仕切り板を取り外して円筒状加熱室の空間部と第三重合室の空間部を連通させると共に、第三重合室から結晶引き上げ軸を降下させて引き上げ法により酸化物単結晶を育成し、かつ、育成した酸化物単結晶を第三重合室の結晶収容部に収容した後、上記円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部に再度仕切り板を取り付けて円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部をそれぞれ閉止し、円筒状加熱室の上端側開放部と第三重合室の下端側開放部が閉止された状態で第三重合室を装置本体から水平方向へ移動させる結晶育成工程を備え、
上記原料供給工程を挟んで第一重合室が使用される結晶育成工程と第三重合室が使用される結晶育成工程を繰り返して酸化物単結晶を連続的に育成することを特徴とする酸化物単結晶の育成方法。 - 上記原料供給工程中、または、原料供給工程とこれに続く結晶育成工程中、装置本体から水平方向へ移動しかつ仕切り板により下端側開放部が閉止された第一重合室または第三重合室における結晶収容部内の酸化物単結晶が冷却される冷却工程を有することを特徴とする請求項７に記載の酸化物単結晶の育成方法。
- 上記酸化物単結晶が、ニオブ酸リチウム単結晶、タンタル酸リチウム単結晶、イットリウムアルミニウムガーネット単結晶のいずれかであることを特徴とする請求項７または８に記載の酸化物単結晶の育成方法。
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| JP2022055213A JP2023147617A (ja) | 2022-03-30 | 2022-03-30 | 酸化物単結晶の育成装置と酸化物単結晶の育成方法 |
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