JP2022172639A - 単電池及び電池モジュール - Google Patents

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Abstract

【課題】集電体の損耗を抑制し、電解液漏れが生じない単電池を提供する。【解決手段】順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位と、前記正極集電体及び前記負極集電体の間で、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の周囲に配置された環状の枠部材とを有する単電池であって、前記正極集電体、前記正極活物質層、前記セパレータ、前記負極活物質層及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した電極部厚みと、前記正極集電体、前記枠部材、前記セパレータ及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した枠部厚みとの比（電極部厚み／枠部厚み）が、１．０～５．３であることを特徴とする単電池。【選択図】 図３

Description

本発明は、単電池及び電池モジュールに関する。
リチウムイオン電池は、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる二次電池として、近年様々な用途に多用されている。一般的なリチウムイオン電池は、集電体の一面に正極活物質層及び負極活物質層をそれぞれ設けた後に、活物質層間にセパレータを挾んでこれら正極活物質と負極活物質を積層し、正極集電体、セパレータ及び負極集電体の外縁部を枠部材によりシールすることで略平板状のリチウム二次単電池を製造し、この単電池を複数層積層して構成される。
単電池を複数層積層してなるリチウムイオン電池において、単電池の前記正極集電体、前記正極活物質層、前記セパレータ、前記負極活物質層及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した電極部厚みと、前記正極集電体、前記枠部材、前記セパレータ及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した枠部厚みの間に差がある（電極部厚みが枠部厚みよりかなり大きい）と、積層時に枠部内縁部に圧力がかかり、また電流が集中するため、この部分で集電体が損耗し電解液漏れが生じやすい。
このような電解液の漏洩を防ぐ手法として、リチウム二次単電池を正極、負極の積層方向に複数積層してなるバイポーラ電池の平面図においてシール層が単電池の外方へ露出し、さらに積層方向に隣接するシール層を互いに接着したバイポーラ電池（特許文献１参照）や、枠部に電解液吸収体を設けた単電池（特許文献２参照）が提案されている。
特開２００５－１９０７１３号公報 特開２０１８－１２５２１３号公報
しかしながら、エネルギー容量を増やすことを目的として、単電池の大面積化、積層数の増加が進むにつれて、これらの工夫をしてもなお、枠部内縁部での電解液漏れが発生するという課題があった。
本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、集電体の損耗を抑制し、電解液漏れが生じない単電池を提供することを目的とする。
本発明者らは、鋭意検討した結果、本発明に到達した。
すなわち、本発明は、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位と、前記正極集電体及び前記負極集電体の間で、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の周囲に配置された環状の枠部材とを有する単電池であって、前記正極集電体、前記正極活物質層、前記セパレータ、前記負極活物質層及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した電極部厚みと、前記正極集電体、前記枠部材、前記セパレータ及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した枠部厚みとの比（電極部厚み／枠部厚み）が、１．０～５．３である単電池、及び、単電池を積層してなる電池モジュールに関する。
本発明によれば、集電体の損耗を抑制し、電解液漏れが生じない単電池を提供することができる。
図１は、単電池としてのリチウムイオン電池の構成の例を模式的に示す、一部切り欠き斜視図である。 図２は、図１に示す単電池の拡大断面図である。 図３は、電極部厚み／枠部厚みが異なる単電池の例を模式的に示す断面図である。 図４は、電極部厚み／枠部厚みが異なる単電池の例を模式的に示す断面図である。 図５は、電極部厚み／枠部厚みが異なる単電池の例を模式的に示す断面図である。 図６は、図１に示す単電池の上面図である。 図７は、電池モジュールの一例を模式的に示す断面図である。
以下、本発明を詳細に説明する。
なお、本明細書において、リチウムイオン電池と記載する場合、リチウムイオン二次電池も含む概念とする。
本発明の単電池は、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位と、前記正極集電体及び前記負極集電体の間で、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の周囲に配置された環状の枠部材とを有する単電池であって、前記正極集電体、前記正極活物質層、前記セパレータ、前記負極活物質層及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した電極部厚みと、前記正極集電体、前記枠部材、前記セパレータ及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した枠部厚みとの比（電極部厚み／枠部厚み）が、１．０～５．３であることを特徴とする。
図１は、単電池としてのリチウムイオン電池の構成の例を模式的に示す、一部切り欠き斜視図である。図２は、図１に示す単電池の拡大断面図である。
リチウムイオン電池である単電池１は、略矩形平板状の正極集電体７の表面に正極活物質層５が形成された正極２と、同様に略矩形平板状の負極集電体９の表面に負極活物質層６が形成された負極３とが、同様に略平板状のセパレータ４を介して積層されて構成され、全体として略矩形平板状に形成されている。この正極と負極とがリチウムイオン電池の正極及び負極として機能する。
すなわち、順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位が、単電池として機能するための単位である。
単電池１は、上記積層単位に加えて、正極集電体７及び負極集電体９の間で、正極活物質層５及び負極活物質層６の周囲に配置された環状の枠部材８を有する。
枠部材８は、セパレータ４の周縁部を固定し、かつ正極活物質層５、セパレータ４及び負極活物質層６を封止する。
枠部材８は、その製造過程において正極２と負極３のそれぞれについて設けられた後に結合される。正極集電体７と接する枠部材が正極枠部材８ａであり、負極集電体９と接する枠部材が負極枠部材８ｂである。
単電池１では、正極集電体７、正極活物質層５、セパレータ４、負極活物質層６及び負極集電体の９各々の厚みを合計した電極部厚み（図２で両矢印Ｔ１で示す厚み）と、正極集電体７、枠部材８、セパレータ４及び負極集電体９の各々の厚みを合計した枠部厚み（図２で両矢印Ｔ２で示す厚み）との比（電極部厚み／枠部厚み）が、１．０～５．３となっている。
電極部厚み／枠部厚みを１．０～５．３とすることによって、集電体の損耗を抑制し、電解液漏れが生じない単電池とすることができる。
この効果について、電極部厚み／枠部厚みが異なるいくつかの形態を参照して説明する。
図２に示す単電池は、電極部厚み／枠部厚みが１．０（Ｔ１＝Ｔ２）の例である。
図３、図４及び図５は、電極部厚み／枠部厚みが異なる単電池の例を模式的に示す断面図である。
図３に示す単電池は、電極部厚み／枠部厚みが１．０を超えて５．３以下（１．０＜Ｔ１／Ｔ２≦５．３）の例である。
図４に示す単電池は、電極部厚み／枠部厚みが５．３を超える（Ｔ１／Ｔ２＞５．３）例である。
図５に示す単電池は、電極部厚み／枠部厚みが１．０未満（Ｔ１／Ｔ２＜１．０）の例である。
図４に示す単電池２２は、電極部厚みが枠部厚みに比べてかなり厚い例である。このような例では、単電池の積層時に枠部内縁部（図４中、Ｘで示す箇所）に圧力がかかり、また電流が集中するため、この部分で集電体が損耗し電解液漏れが生じやすい。
図３に示す単電池２１でも、単電池の積層時に枠部内縁部に圧力はかかるが、その圧力の程度は図４に示す単電池２２の場合よりも小さいので、集電体の損耗までには至らず電解液漏れは生じない。
本発明の単電池では、単電池の積層時の集電体の損耗を防ぐために、電極部厚み／枠部厚みの値を５．３以下としている。
図５に示す単電池２３は、電極部厚みが枠部厚みよりも薄い例である。このような例では、単電池を積層すると枠部のみが接触し、電極部同士が接触しないので、積層電池とすることができない。
図６は、図１に示す単電池の上面図である。
図６には、単電池を上面視した場合の枠部の位置、電極部の位置を示している。
電極部１０が単電池１の内側に位置し、枠部１１は電極部１０の周囲に位置している。
本発明の単電池は、枠部１１を構成する枠部材の幅（図６で両矢印Ｗで示す幅）が３～１５ｍｍであって、枠部上面図面積（図６で面積Ｓ１で示す面積）と枠部で囲まれた枠部内面積（図６で面積Ｓ２で示す面積）との比（枠部上面図面積Ｓ１／枠部内面積Ｓ２）が、０．０３～０．２０であることが好ましい。
このような条件を満たすと、積層時に単電池の形状変化が生じることを防止できる。
なお、図６には、枠部材の寸法として縦方向の長さを両矢印ＭＤ、横方向の長さを両矢印ＴＤで示している。
なお、上記に示す枠部と電極部の寸法の関係は、正極枠部材を使用した正極、負極枠部材を使用した負極の両方について満たす必要がある。正極と負極の両方について上記の関係を満たすことにより、積層時に単電池の形状変化が生じることを好適に防止できる。
なお、枠部材の部分（枠部を構成する辺）によって枠部材の幅が異なる場合には、幅が短い側の枠部材の幅を代表値として使用する。
本願の各図面においては、正極における枠部内面積と負極における枠部内面積は同じになるように図面を描いているが、正極における枠部内面積と負極における枠部内面積は、一致していなくてもよい。各図面における正極と負極の枠部内面積の関係は、あくまでも一例である。
下記に示す実施例では、負極の枠部内面積を、正極の枠部内面積より少しだけ大きくしている。
正極の枠部内面積が負極の枠部内面積より大きくても構わない。
以下に、単電池を構成する各構成要素の好ましい態様について説明する。
まず、単電池の積層単位となる各要素について説明する。
本発明の単電池では、正極活物質層及び／又は負極活物質層が、電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、被覆電極活物質粒子の非結着体であることが好ましい。
正極活物質層及び／又は負極活物質層が被覆電極活物質粒子の非結着体であると、加圧時に、正極活物質層及び／又は負極活物質層が柔軟であるので、加圧の圧力に応じて被覆電極活物質粒子が流動することができる。そのため、単電池の表面に凹凸が形成されない。単電池の表面に凹凸が形成されていないと、集電体の損耗がより抑制されて、本発明の単電池の効果がより発揮されることになる。
正極活物質層及び負極活物質層の説明の中で、上記の態様について説明する。
正極活物質層には正極活物質粒子が含まれる。
正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＡｌＭｎＯ４、ＬｉＭｎＯ２及びＬｉＭｎ２Ｏ４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＮｉ１－ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＭｎ１－ｙＣｏｙＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ａｌ１／３Ｏ２及びＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）及び金属元素が３種以上である複合酸化物［例えばＬｉＭａＭ’ｂＭ’’ｃＯ２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４及びＬｉＮｉＰＯ４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ２及びＶ２Ｏ５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ２及びＴｉＳ２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。
正極活物質粒子は、被覆層で被覆された被覆正極活物質粒子であることが好ましい。
被覆層は、導電助剤及び高分子化合物からなる層である。
正極活物質粒子が被覆層で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。
導電助剤としては、金属系導電助剤［アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等］、炭素系導電助剤［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック及びサーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられる。
これらの導電助剤は１種単独で用いられてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物として用いられてもよい。
なかでも、電気的安定性の観点から、より好ましくはアルミニウム、ステンレス、銀、金、銅、チタン、炭素系導電助剤及びこれらの混合物であり、さらに好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及び炭素系導電助剤であり、特に好ましくは炭素系導電助剤である。
またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料［好ましくは、上記した導電助剤のうち金属のもの］をめっき等でコーティングしたものでもよい。
導電助剤の形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電助剤として実用化されている形態であってもよい。
高分子化合物と導電助剤の比率は特に限定されるものではないが、電池の内部抵抗等の観点から、重量比率で高分子化合物（樹脂固形分重量）：導電助剤が１：０．０１～１：５０であることが好ましく、１：０．２～１：３．０であることがより好ましい。
高分子化合物としては、特開２０１７－０５４７０３号公報に非水系二次電池活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。
また、正極活物質層は、被覆正極活物質に含まれる導電助剤以外にも導電助剤を含んでもよい。
導電助剤としては、上述した被覆正極活物質に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
被覆層は、更にセラミック粒子を含んでいてもよい。
セラミック粒子としては、金属炭化物粒子、金属酸化物粒子、ガラスセラミック粒子等が挙げられる。
金属炭化物粒子としては、例えば、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、炭化タングステン（ＷＣ）、炭化モリブデン（Ｍｏ２Ｃ）、炭化チタン（ＴｉＣ）、炭化タンタル（ＴａＣ）、炭化ニオブ（ＮｂＣ）、炭化バナジウム（ＶＣ）、炭化ジルコニウム（ＺｒＣ）等が挙げられる。
金属酸化物粒子としては、例えば、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、酸化スズ（ＳｎＯ２）、チタニア（ＴｉＯ２）、ジルコニア（ＺｒＯ２）、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、Ｌｉ２Ｔｉ２Ｏ５、ＬｉＴａＯ３、ＬｉＮｂＯ３、ＬｉＡｌＯ２、Ｌｉ２ＺｒＯ３、Ｌｉ２ＷＯ４、Ｌｉ２ＴｉＯ３、Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２ＭｏＯ４、Ｌｉ３ＢＯ３、ＬｉＢＯ２、Ｌｉ２ＣＯ３、Ｌｉ２ＳｉＯ３や、ＡＢＯ３（但し、Ａは、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｐｒ及びＹからなる群より選択される少なくとも１種であり、Ｂは、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ及びＲｅからなる群より選択される少なくとも１種）で表されるペロブスカイト型酸化物粒子等が挙げられる。
金属酸化物粒子としては、電解液と被覆正極活物質粒子との間で起こる副反応を好適に抑制する観点から、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、及び、四ほう酸リチウム（Ｌｉ２Ｂ４Ｏ７）が好ましい。
セラミック粒子としては、電解液と被覆正極活物質粒子との間で起こる副反応を好適に抑制する観点から、ガラスセラミック粒子であることが好ましい。
これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
ガラスセラミック粒子としては、菱面体晶系を有するリチウム含有リン酸化合物であることが好ましく、その化学式は、ＬｉｘＭ”２Ｐ３Ｏ１２（Ｘ＝１～１．７）で表される。
ここでＭ”はＺｒ、Ｔｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｓｒ、Ｙ、Ｓｃ、Ｓｎ、Ｌａ、Ｇｅ、Ｎｂ、Ａｌからなる群より選ばれた１種以上の元素である。また、Ｐの一部をＳｉ又はＢに、Ｏの一部をＦ、Ｃｌ等で置換してもよい。例えば、Ｌｉ１．１５Ｔｉ１．８５Ａｌ０．１５Ｓｉ０．０５Ｐ２．９５Ｏ１２、Ｌｉ１．２Ｔｉ１．８Ａｌ０．１Ｇｅ０．１Ｓｉ０．０５Ｐ２．９５Ｏ１２等を用いることができる。
また、異なる組成の材料を混合又は複合してもよく、ガラス電解質等で表面をコートしてもよい。又は、熱処理によりＮＡＳＩＣＯＮ型構造を有するリチウム含有リン酸化合物の結晶相を析出するガラスセラミック粒子を用いることが好ましい。
ガラス電解質としては、特開２０１９－９６４７８号公報に記載のガラス電解質が挙げられる。
ここで、ガラスセラミック粒子におけるＬｉ２Ｏの配合割合は酸化物換算で８質量％以下であることが好ましい。
ＮＡＳＩＣＯＮ型構造でなくとも、Ｌｉ、Ｌａ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｙ、Ｓｃ、Ｐ、Ｓｉ、Ｏ、Ｉｎ、Ｎｂ、Ｆからなり、ＬＩＳＩＣＯＮ型、ぺロブスカイト型、β－Ｆｅ２（ＳＯ４）３型、Ｌｉ３Ｉｎ２（ＰＯ４）３型の結晶構造を、持ち、Ｌｉイオンを室温で１×１０－５Ｓ／ｃｍ以上伝導する固体電解質を用いても良い。
上述したセラミック粒子は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
セラミック粒子の体積平均粒子径は、エネルギー密度の観点及び電気抵抗値の観点から、１～１０００ｎｍであることが好ましく、１～５００ｎｍであることがより好ましく、１～１５０ｎｍであることがさらに好ましい。
本明細書において体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。
セラミック粒子の重量割合は、被覆正極活物質粒子の重量を基準として０．５～５．０重量％であることが好ましい。
セラミック粒子を上記範囲で含有することにより、電解液と被覆正極活物質粒子との間で起こる副反応を好適に抑制することができる。
セラミック粒子の重量割合は、被覆正極活物質粒子の重量を基準として２．０～４．０重量％であることがより好ましい。
正極活物質層は、正極活物質を含み、正極活物質同士を結着する結着材を含まない非結着体であることが好ましい。
ここで、非結着体とは、正極活物質同士が、互いに結合していないことを意味し、結合とは不可逆的に正極活物質同士が固定されていることを意味する。
正極活物質層には、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。
なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても固体化せずに粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。一方、結着材として用いられる溶液乾燥型の電極バインダーは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士を強固に接着固定するものを意味する。
従って、溶液乾燥型の電極バインダー（結着材）と粘着性樹脂とは異なる材料である。
正極活物質層の厚みは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１００～５００μｍであることが好ましく、１５０～４５０μｍであることがより好ましい。
負極活物質層には負極活物質粒子が含まれる。
負極活物質粒子としては、公知のリチウムイオン電池用負極活物質が使用でき、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
また、負極活物質粒子は、上述した被覆正極活物質粒子と同様の被覆層で被覆された被覆負極活物質粒子であってもよい。
被覆層を構成する導電助剤及び高分子化合物並びにセラミック粒子としては、上述した被覆正極活物質粒子と同様の導電助剤及び高分子化合物並びにセラミック粒子を好適に用いることができる。
また、負極活物質層は、被覆負極活物質粒子に含まれる導電助剤以外にも導電助剤を含んでもよい。導電助剤としては、上述した被覆正極活物質粒子に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
負極活物質層は、正極活物質層と同様に、負極活物質同士を結着する結着材を含まない非結着体であることが好ましい。また、正極活物質層と同様に、粘着性樹脂が含まれていてもよい。
負極活物質層の厚みは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１００～５５０μｍであることが好ましく、１００～５００μｍであることも好ましく、２２０～５５０μｍであることも好ましい。
正極活物質層の厚みと負極活物質層の厚みは、同じでもよく異なっていてもよいが、負極活物質層の厚みが正極活物質層の厚みより大きくてもよい。
正極集電体及び負極集電体（以下まとめて単に集電体ともいう）を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル及びこれらの合金等の金属材料、並びに、焼成炭素、導電性高分子材料、導電性ガラス等が挙げられる。
これらの材料のうち、軽量化、耐食性、高導電性の観点から、正極集電体としてはアルミニウムであることが好ましく、負極集電体としては銅であることが好ましい。
また、集電体は、導電性高分子材料からなる樹脂集電体であることが好ましい。
集電体の形状は特に限定されず、上記の材料からなるシート状の集電体、及び、上記の材料で構成された微粒子からなる堆積層であってもよい。
集電体の厚さは、特に限定されないが、正極集電体、負極集電体のそれぞれにつき、５０～５００μｍであることが好ましい。
樹脂集電体を構成する導電性高分子材料としては例えば、導電性高分子や、樹脂に必要に応じて導電剤を添加したものを用いることができる。
導電性高分子材料を構成する導電剤としては、上述した被覆正極活物質に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
導電性高分子材料を構成する樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。
セパレータとしては、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム、多孔性ポリエチレンフィルムと多孔性ポリプロピレンとの積層フィルム、合成繊維（ポリエステル繊維及びアラミド繊維等）又はガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等の公知のリチウムイオン電池用のセパレータが挙げられる。
正極活物質層及び負極活物質層には電解液が含まれる。
電解液としては、公知のリチウムイオン電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する公知の電解液を使用することができる。
電解質としては、公知の電解液に用いられている電解質が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＣｌＯ４及びＬｉＮ（ＦＳＯ２）２等の無機アニオンのリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２及びＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３等の有機アニオンのリチウム塩が挙げられる。これらの内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのはＬｉＮ（ＦＳＯ２）２である。
溶媒としては、公知の電解液に用いられている非水溶媒が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン及びこれらの混合物を用いることができる。
次に、枠部材について説明する。
枠部材を構成する材料としては、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料が好ましい。具体的には、エチレン－酢酸ビニル共重合体、無水マレイン酸変性ポリエチレン及び酸変性ポリプロピレンからなる群より選ばれる１種以上の材からなることが好ましい。
また、枠部材の正極集電体又は負極集電体に接する面が、エチレン－酢酸ビニル共重合体、無水マレイン酸変性ポリエチレン及び酸変性ポリプロピレンからなる群より選ばれる１種以上の材からなることが好ましい。枠部材の正極集電体又は負極集電体に接する面がこのような材料であると、枠部材と集電体の密着性が向上するために好ましい。
枠部材は、正極枠部材と負極枠部材からなる。正極枠部材と負極枠部材をそれぞれ異なる材料としてもよく、同じ材料としてもよい。
正極枠部材と負極枠部材の厚みは、それぞれ１００～５００μｍであることが好ましい。
また、正極枠部材と負極枠部材の厚さ、幅等の寸法は同じであってもよく、異なっていてもよい。
正極枠部材と負極枠部材の厚みが異なる場合、負極枠部材の厚みが正極枠部材の厚みより厚いことが好ましい。
本発明の単電池の製造方法は特に限定されないが、正極と負極をそれぞれ作製し、セパレータを正極と負極の間に挟んで積層し、周囲を封止することによって製造することができる。例えば以下のような方法が挙げられる。
［１］正極の作製
正極集電体に正極枠部材を配置し、正極枠部材の内部空間に正極活物質層となる正極活物質組成物を塗布する。このとき、正極活物質層となる正極活物質組成物の塗布量を調整して、正極活物質層の厚さが所定の厚さとなるようにする。また、正極活物質層には電解液を注液する。
［２］負極の作製
負極集電体に負極枠部材を配置し、負極枠部材の枠部内に負極活物質層となる負極活物質組成物を塗布する。このとき、負極活物質層となる負極活物質組成物の塗布量を調整して、負極活物質層の厚さが所定の厚さとなるようにする。また、負極活物質層には電解液を注液する。
［３］単電池の作製
正極活物質層と負極活物質層の間にセパレータを挟み、セパレータを介して正極活物質層と負極活物質層が対向するように正極と負極を重ねる。正極枠部材と負極枠部材が重なる部分を加熱加圧して、積層単位となる部分（電極部）の周囲をヒートシールして積層単位を封止する。ヒートシールすることにより正極枠部材と負極枠部材が一体化した枠部材となる。
上記の工程により、単電池を作製することができる。
本発明の単電池は、積層することにより電池モジュールとして使用することができる。本発明の単電池を積層してなる電池モジュールは、本発明の電池モジュールである。
図７は、電池モジュールの一例を模式的に示す断面図である。
図７には、図３に示す単電池２１が４つ積層された電池モジュール１０１を示している。
電池モジュール１０１では、隣り合う単電池２１の負極集電体９の上面と正極集電体７の下面が隣接するように直列に積層されていて、積層された４つの単電池２１が容器１２０に収納されている。
容器１２０の下面には正極引出部１０７が設けられ、容器１２０の上面には負極引出部１０９が設けられる。
正極引出部１０７は最下部の単電池２１の正極集電体７と電気的に接続されており、負極引出部１０９は最上部の単電池２１の負極集電体９と電気的に接続されている。
このように、複数の単電池を積層して電池モジュールとすることによって、電池の容量及び電圧を向上させたモジュールとして利用することができる。本発明の単電池は積層による集電体の損耗を抑制し、電解液漏れが生じない単電池となっているので、信頼性の高い電池モジュールを提供することができる。
次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明の主旨を逸脱しない限り本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り部は重量部、％は重量％を意味する。
［被覆用高分子化合物の作製］
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下ロート及び窒素ガス導入管を付した４つ口フラスコにＤＭＦ１５０部を仕込み、７５℃に昇温した。次いで、アクリル酸９１部、メタクリル酸メチル９部及びＤＭＦ５０部を配合した単量体組成物と、２，２’－アゾビス（２，４－ジメチルバレロニトリル）０．３部及び２，２’－アゾビス（２－メチルブチロニトリル）０．８部をＤＭＦ３０部に溶解した開始剤溶液とを４つ口フラスコ内に窒素を吹き込みながら、撹拌下、滴下ロートで２時間かけて連続的に滴下してラジカル重合を行った。滴下終了後、７５℃で反応を３時間継続した。次いで、８０℃に昇温して反応を３時間継続し、樹脂濃度３０％の共重合体溶液を得た。得られた共重合体溶液はテフロン（登録商標）製のバットに移して１５０℃、０．０１ＭＰａで３時間の減圧乾燥を行い、ＤＭＦを留去して共重合体を得た。この共重合体をハンマーで粗粉砕した後、乳鉢にて追加粉砕して、粉末状の被覆用高分子化合物を得た。
［電解液の作製］
エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合溶媒（ＥＣ：ＰＣの体積比率３：７）にＬｉＦＳＩ（ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２）を２．０ｍｏｌ／Ｌの割合で溶解させて電解液を作製した。
［樹脂集電体の作製］
２軸押出機にて、ポリプロピレン［商品名「サンアロマーＰＬ５００Ａ」、サンアロマー（株）製］７０部、カーボンナノチューブ［商品名「ＦｌｏＴｕｂｅ９０００」、ＣＮａｎｏ社製］２５部及び分散剤［商品名「ユーメックス１００１」、三洋化成工業（株）製］５部を２００℃、２００ｒｐｍの条件で溶融混練して樹脂混合物を得た。
得られた樹脂混合物を、Ｔダイ押出しフィルム成形機に通して、それを延伸圧延することで、膜厚５０μｍの樹脂集電体用導電性フィルムを得た。次いで、得られた樹脂集電体用導電性フィルムを４００ｍｍ×５００ｍｍとなるように切断し、片面にニッケル蒸着を施し、樹脂集電体を得た。
［被覆負極活物質粒子の作製］
被覆用高分子化合物１部をＤＭＦ３部に溶解し、被覆用高分子化合物溶液を得た。
負極活物質粒子（ハードカーボン粉末、体積平均粒子径２５μｍ）７６部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆用高分子化合物溶液９部を２分間かけて滴下し、さらに５分間撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製デンカブラック（登録商標）］９部、カーボンナノファイバー［帝人（株）製］２部及びガラスセラミック粒子（商品名「リチウムイオン伝導性ガラスセラミックスＬＩＣＧＣＴＭＰＷ－０１（１μｍ）」［株式会社オハラ製］、体積平均粒子径１０００ｎｍ）４部を分割しながら２分間で投入し、３０分撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆負極活物質粒子を得た。
［被覆正極活物質粒子の作製］
被覆用高分子化合物１部をＤＭＦ３部に溶解し、被覆用高分子化合物溶液を得た。
正極活物質粒子（ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２粉末、体積平均粒子径４μｍ）８４部を万能混合機ハイスピードミキサーＦＳ２５［（株）アーステクニカ製］に入れ、室温、７２０ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆用高分子化合物溶液９部を２分間かけて滴下し、さらに５分間撹拌した。
次いで、撹拌した状態で導電剤であるアセチレンブラック［デンカ（株）製デンカブラック（登録商標）］３部及びガラスセラミック粒子［商品名：リチウムイオン伝導性ガラスセラミックスＬＩＣＧＣＴＭＰＷ－０１（１μｍ）、株式会社オハラ製］４部を分割しながら２分間で投入し、３０分間撹拌を継続した。
その後、撹拌を維持したまま０．０１ＭＰａまで減圧し、次いで撹拌と減圧度を維持したまま温度を１４０℃まで昇温し、撹拌、減圧度及び温度を８時間維持して揮発分を留去した。
得られた粉体を目開き２００μｍの篩いで分級し、被覆正極活物質粒子を得た。
（製造例１～４）
［負極枠部材の作製］
ポリオレフィン樹脂を環状に成形した負極枠部材を準備した。
枠部材の幅、ＭＤ長、ＴＤ長、枠部上面図面積、枠部内面積は、表１に示した通りである。
なお、これらの寸法が示す位置は、図６に示した通りである。
Figure 2022172639000002
（製造例５～８）
［正極枠部材の作製］
ポリオレフィン樹脂を環状に成形した正極枠部材を準備した。
枠部材の幅、ＭＤ長、ＴＤ長、枠部上面図面積、枠部内面積は、表２に示した通りである。
なお、これらの寸法が示す位置は、図６に示した通りである。
Figure 2022172639000003
なお、表３においては、同じ製造例番号の枠部材であって厚さが異なる枠部材を表示している。同じ製造例番号の枠部材は、枠部材の幅、ＭＤ長、ＴＤ長、枠部上面図面積、枠部内面積が同じことを意味しており、厚さが異なっていても同じ製造例番号の枠部材として示している。
（実施例１～６、比較例１～４）
［負極の作製］
電解液４２部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製ドナカーボ・ミルドＳ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］４．２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで５分間混合し、続いて上記電解液３０部と上記の被覆負極活物質粒子２０６部を追加した後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで２分間混合し、上記電解液２０部を更に追加した後、あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液を２．３部追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで２分間行い、負極活物質組成物を作製した。
樹脂集電体に製造例１～４のいずれかの負極枠部材を配置し、負極枠部材の枠部内に負極活物質組成物を塗布した。このとき、負極活物質組成物の塗布量を調整して、負極活物質層の厚さが表３に示す所定の厚さとなるようにした。
また、負極活物質層には電解液を注液した。
［正極の作製］
電解液４２部と炭素繊維［大阪ガスケミカル（株）製ドナカーボ・ミルドＳ－２４３：平均繊維長５００μｍ、平均繊維径１３μｍ：電気伝導度２００ｍＳ／ｃｍ］４．２部とを遊星撹拌型混合混練装置｛あわとり練太郎［（株）シンキー製］｝を用いて２０００ｒｐｍで５分間混合し、続いて上記電解液３０部と上記の被覆正極活物質粒子２０６部を追加した後、更にあわとり練太郎で２０００ｒｐｍで２分間混合し、上記電解液２０部を更に追加した後、あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで１分間行い、更に上記電解液を２．３部追加した後あわとり練太郎による撹拌を２０００ｒｐｍで２分間行い、正極活物質組成物を作製した。
樹脂集電体に製造例５～８のいずれかの正極枠部材を配置し、正極枠部材の枠部内に正極活物質組成物を塗布した。このとき、正極活物質組成物の塗布量を調整して、正極活物質層の厚さが表３に示す所定の厚さとなるようにした。
また、正極活物質層には電解液を注液した。
［リチウムイオン電池の作製］
製造した負極と正極を、セパレータを組み合わせて重ねて、正極枠部材と負極枠部材が重なる部分を加熱加圧してヒートシールし、実施例１～６、比較例１～４のリチウムイオン電池を作製した。セパレータとしては、セルガード製＃３５０１を用いた。
リチウムイオン電池の構成は表３に示した。
［積層試験］
実施例１～６、比較例１～４で製造したリチウムイオン電池を、８個重ねて加圧積層した。
加圧積層後に枠部内縁部（図４中、Ｘで示す箇所）から電解液の滲みが生じているかを観察した。
また、積層時に単電池に形状変化が生じているか（単電池の周縁部が反り上がっているか）を目視観察した。
結果を表３に示した。
Figure 2022172639000004
各実施例においては、電解液滲みが生じていなかった。
比較例１～３では、電極部厚み／枠部厚みの値が大きいために、電解液滲みが生じていた。
比較例４では電極部厚み／枠部厚みの値が１．０未満であり、電極部同士が接触しないので、積層電池とすることができなかった。
また、正極、負極の両方について、枠部上面図面積／枠部内面積の値が、０．０３～０．２０の範囲に入っている実施例３については、積層時に単電池の形状変化が生じることを防止できていた。
本発明の単電池は、特に、積層した際に集電体の損耗を抑制し、電解液漏れが生じないようにすることができるので、積層して大容量のリチウムイオン電池を提供するために使用する単電池として有用である。
１、２１、２２、２３ 単電池
２ 正極
３ 負極
４ セパレータ
５ 正極活物質層
６ 負極活物質層
７ 正極集電体
８ 枠部材
８ａ 正極枠部材
８ｂ 負極枠部材
９ 負極集電体
１０ 電極部
１１ 枠部
１０１ 電池モジュール
１０７ 正極引出部
１０９ 負極引出部
１２０ 容器

Claims (6)

  1. 順に積層されたひと組の正極集電体、正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体からなる積層単位と、
    前記正極集電体及び前記負極集電体の間で、前記正極活物質層及び前記負極活物質層の周囲に配置された環状の枠部材とを有する単電池であって、
    前記正極集電体、前記正極活物質層、前記セパレータ、前記負極活物質層及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した電極部厚みと、前記正極集電体、前記枠部材、前記セパレータ及び前記負極集電体の各々の厚みを合計した枠部厚みとの比（電極部厚み／枠部厚み）が、１．０～５．３である単電池。
  2. 前記枠部材は、前記正極集電体と接する正極枠部材及び前記負極集電体と接する負極枠部材からなり、前記正極枠部材と前記負極枠部材のそれぞれの厚みが１００～５００μｍである請求項１に記載の単電池。
  3. 前記枠部材の前記正極集電体又は前記負極集電体に接する面が、エチレン－酢酸ビニル共重合体、無水マレイン酸変性ポリエチレン及び酸変性ポリプロピレンからなる群より選ばれる１種以上の材からなる請求項１又は２に記載の単電池。
  4. 前記枠部材の幅が３～１５ｍｍであって、枠部上面図面積と枠部で囲まれた枠部内面積との比（枠部上面図面積／枠部内面積）が、０．０３～０．２０である請求項１～３のいずれか１項に記載の単電池。
  5. 前記正極活物質層及び／又は前記負極活物質層が、電極活物質粒子表面の少なくとも一部が被覆層で被覆された被覆電極活物質粒子を含み、前記被覆電極活物質粒子の非結着体である請求項１～４のいずれか１項に記載の単電池。
  6. 請求項１～５のいずれか１項に記載の単電池を積層してなる電池モジュール。

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