JP2022045323A - 潤滑された活物質混合物を用いた乾式の電極製造 - Google Patents

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Abstract

【課題】ドライプロセスによる自立型電極膜の製造方法を提供する。【解決手段】自立型電極膜を製造する方法は、電極活物質と、バインダと、添加溶液または導電性ペーストとを含む混合物を準備する段階を含み、添加溶液または導電性ペーストは、混合物の５重量パーセント未満の量であり、ポリマー添加物および液体キャリアを含み、導電性ペーストの場合は同様に導電性物質を含んでいる。混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有してよい。混合物を準備する段階は、添加溶液または導電性ペーストを電極活物質と混合して電極活物質を潤滑し、その後バインダを加えて混合する段階を有してよい。方法は、混合物に剪断力を受けさせ、混合物が剪断力を受けた後、混合物を加圧して自立型膜にする段階をさらに備えてよい。【選択図】図１

Description

［関連出願の相互参照］
適用不可
［連邦政府による資金提供を受けた研究開発の記載］
適用不可
１．技術分野
本開示は一般に、バッテリおよびリチウムイオンキャパシタなどのエネルギー貯蔵デバイスのための電極の製造に関し、より詳細には、ドライプロセスによる自立型電極膜の製造に関する。
２．関連技術
安価なエネルギー貯蔵デバイスに対する要望は増加しているため、電極を製造するための様々な方法が提案されている。これらの中でもとりわけ、スラリーコーティングおよび押し出し成形プロセスに典型的に使用される溶媒および水溶液に関連する費用ならびに乾燥時間を回避しつつ、自立型電極膜を製造し得る、いわゆる「ドライ」プロセスが存在している。そのようなプロセスによって、結果としてより高いエネルギー密度を有するエネルギー貯蔵デバイスとなり得るより高品質の電極を生産するためには、活物質と混合されるバインダの量を、電極膜が過度に破損せずに容易に生産されることをなおも可能にする特定の範囲の中で最小限にするべきである。この目的のため、本発明者が所有する、「Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ｆｏｒ Ｅｎｅｒｇｙ Ｓｔｏｒａｇｅ Ｄｅｖｉｃｅｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄ ｏｆ Ｍａｋｉｎｇ Ｓａｍｅ」というタイトルの米国特許第１０，０６９，１３１号に記載されるような高度に気化可能な溶媒の添加によって、バインダはその接着強度を高めるように化学的に活性化されてもよく、この特許の開示の全体は、本明細書に参照より全体が組み込まれている。しかしながら、とりわけバッテリための電極を生産する場合には、その活物質は、ウルトラキャパシタおよび他のエネルギー貯蔵デバイスのものよりも多くのバインダを必要とする場合があるため、必要とされるバインダの量のさらなる削減が望ましい。
必要とされるバインダの量をさらに削減するための１つの方法は、「Ｄｒｙ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｅ ｂｙ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ Ｍｅｔｈｏｄ」いうタイトルで２０２０年５月１４日に出願された、本発明者が所有する米国特許出願第１６／８７４，５０２号に記載されるように、単独で、または化学的活性化との組み合わせのいずれかでのバインダの温度の活性化によるものであり、この特許は、参照により本明細書に全体が組み込まれている。乾式方法を使用してバッテリ電極を作製する際の化学的活性化および／または温度の活性化の組み合わせによって、活物質の装填および電極膜の品質が大いに改善する。
上記の改善にもかかわらず、より高度な活物質の装填配合およびより優れた電極品質が依然として望まれている。
本開示は、関連技術に付随する欠点を克服するための様々な方法を企図している。本開示の実施形態の１つの態様は、自立型電極膜を製造する方法である。方法は、電極活物質と、バインダと、添加溶液とを含む混合物を準備する段階を含んでよく、添加溶液は、混合物の５重量未満のパーセント未満の量であり、ポリマー添加物および液体キャリアを含んでおり、混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有する。混合物を準備する段階は、添加溶液を電極活物質と混合して電極活物質を潤滑し、その後、バインダを加えて混合する段階を含んでよい。方法は、混合物に剪断力を受けさせ、混合物が剪断力を受けた後、混合物を加圧して自立型膜にする段階をさらに含んでよい。
方法は、ポリマー添加物を液体キャリアと混合して添加溶液を生成する段階を含んでよい。
ポリマー添加物は、添加溶液の０．５～１０重量パーセントであってよい。ポリマー添加物は、添加溶液の１～５重量パーセントであってよい。
混合物は、導電性物質を含んでもよい。混合物を準備する段階は、添加溶液を電極活物質と混合して電極活物質を潤滑し、その後バインダおよび導電性物質を加えて混合する段階を含んでよい。
混合物を加圧して自立型膜にする段階は、ローラプレスを混合物に当てる段階を含んでよい。
本開示の実施形態の別の態様は、自立型電極膜を製造する方法である。方法は、電極活物質と、バインダと、導電性ペーストとを含む混合物を準備する段階を含んでよく、導電性ペーストは、混合物の５重量パーセント未満の量であり、ポリマー添加物、液体キャリアおよび導電性物質を含んでおり、混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有する。混合物を準備する段階は、導電性ペーストを電極活物質と混合して電極活物質を潤滑し、その後バインダを加えて混合する段階を含んでよい。方法は、混合物に剪断力を受けさせる段階と、混合物が剪断力を受けた後、混合物を加圧して自立型膜にする段階とをさらに含んでよい。
方法は、ポリマー添加物、液体キャリアおよび導電性物質を混合して導電性ペーストを生成する段階を含んでよい。ポリマー添加物、液体キャリアおよび導電性物質を混合して導電性ペーストを生成する段階は、ポリマー添加物と液体キャリアを混合して添加溶液を生成する段階と、その後、導電性物質を添加溶液の中に混合する段階とを含んでよい。ポリマー添加物は、添加溶液の０．５～１０重量パーセントであってよい。ポリマー添加物は、添加溶液の１～５重量パーセントであってよい。
導電性物質は、導電性ペーストの１～２０重量パーセントであってよい。導電性物質は、導電性ペーストの２～１５重量パーセントであってよい。導電性物質は、導電性ペーストの５～１０重量パーセントであってよい。
混合物は、導電性ペーストに含まれる導電性物質以外の第２の導電性物質を含んでもよい。混合物を準備する段階は、導電性ペーストを電極活物質と混合して電極活物質を潤滑し、その後バインダおよび第２の導電性物質を加えて混合する段階を含んでよい。
混合物を加圧して自立型膜にする段階は、ローラプレスを混合物に当てる段階を含んでよい。
本開示の実施形態の別の態様は、電極を製造する方法である。方法は、上記の方法のいずれかを実行する段階と、結果として生じる自立型膜を集電体の上に積層する段階とを含んでよい。
本開示の実施形態の別の態様は、自立型電極膜を製造する際に使用するための粉末混合物である。粉末混合物は、電極活物質と、バインダと、粉末混合物の５重量パーセント未満の量の添加溶液とを含んでよく、添加溶液は、ポリマー添加物および液体キャリアを含む。粉末混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有してよい。
粉末混合物は、導電性物質をさらに含んでもよい。
本明細書に開示される種々の実施形態の上記のおよび他の特徴、ならびにその利点は、以下の記載および図面に関してよりよく理解され、これらの図面では、同様の数字は全体を通して同様の部分を指している。
自立型電極膜またはそこから生成される電極を製造するための例示的な動作フローを示す図である。
図１におけるステップ１１０の例示的なサブプロセスを示す図である。
図１におけるステップ１１０の別の例のサブプロセスを示す図である。
本開示は、自立型電極膜またはそこから生成される電極を製造するための方法および混合物、ならびに結果として生じる膜、電極およびエネルギー貯蔵デバイスの種々の実施形態を包含する。添付の図面に関連して、以下に記載される詳細な記載は、いくつかの現在企図される実施形態の記載として意図されており、開示される発明が開発され得る、または利用され得る唯一の形態を表すことは意図されていない。この記載は、例示される実施形態と関連して機能および特徴を記載する。しかしながら、同一または等価な機能が、本開示の範囲内に包含されることが同様に意図される異なる実施形態によって達成される場合があることを理解されたい。第１の、および第２のなどの関連語の使用は、そのような実在する物の間に、いかなる実際のそのような関係性または順序も必ずしも要求したり暗示したりすることなく、１つの実在する物を他の実在する物と単に区別するのに使用されることをさらに理解されたい。
図１は、自立型電極膜またはそこから生成される電極を製造するための動作フローを示す。従来のドライプロセスとは異なり、図１によって例証されるプロセスは、加圧されて自立型膜になる活物質混合物の潤滑を含む。これは、図２および図３（図１におけるステップ１１０のサブプロセスを表す）の動作フローに例として示されるように、バインダを加える前に、ポリマー含有添加溶液または導電性ペーストを電極活物質と混合することによって達成されてよい。結果として生じる粉末混合物は、加圧されて、優れた品質の自立型電極膜にされてよく、より低いバインダ含有量、およびより高い活物質の装填配合を可能にする。結果として、開示されるプロセスは、より高い放電能力、より高い最初のサイクル効率およびより高いＣレートを含めた、改善された放電特性を有するエネルギー貯蔵デバイスを生産することができる。
図１の動作フローは、潤滑された電極活物質混合物を準備するステップ１１０で始まってよい。例として図２を参照すると、図２は、ステップ１１０の例示的なサブプロセスを示しており、活物質混合物は、添加溶液の添加によって潤滑されてよい。まず、ステップ２１０において、ポリマー添加物を液体キャリアと混合することによって添加溶液が生成されてよい。ポリマー添加物は、カーボンナノチューブ用の分散剤として、またはバインダとして使用されるように知られているものなどのポリマー化合物、界面活性剤または高粘度液体（例えば鉱油またはワックス）であってよい。例えば米国特許第８，５４０，９０２号を参照されたく、これは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミド、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリふっ化ビニリデン、熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリビニルピロリドン、ポリスチレンスルホン酸、ポリフェニルアセチレン、ポリメターフェニレンビニレン、ポリピロール、ポリｐ－フェニレンベンゾビスオキサゾール、天然ポリマー、水溶液の両親媒性物質、アニオン性脂肪族界面活性剤、ドデシル硫酸ナトリウム、環状リボペピチドビオ界面活性剤、水溶性ポリマー、ポリビニルアルコールドデシル硫酸ナトリウム、ポリオキシエチレン界面活性剤、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、ヒドロキシエチルセルロースポリアクリル酸、ポリ塩化ビニルおよびそれらの組み合わせを含めた例示的な分散剤およびポリマーバインダを提供する。別の例示的なポリマー添加物は、スチレンーブタジエンゴム（ＳＢＲ）であってよい。
本開示は、電極活物質を潤滑するために、添加物として、そのようなポリマーの１つまたは複数の使用を企図している。したがって、これらの化合物は、米国特許第８，５４０，９０２号に例証されるようなコーティング法によって電極を生産する際、カーボンナノチューブ分散剤またはバインダとして機能するために、従来、湿式混合物（例えば、ｎ－メチルピロリドンなどの大量の溶媒を含有する溶液）に加えられる場合があるが、本開示のプロセスは、少量（例えば混合物の５重量パーセント未満）の液体キャリアのみを使用して、大部分が乾燥しているかまたは粉末である混合物を潤滑する方法としてポリマー添加物を導入している。ポリマー添加物の潤滑作用は、開示される乾式電極製造プロセスにおいて結果として生じる自立型膜の品質を改善し、より少ないバインダを使用すること、およびこれにより、より多くの活物質を使用することを可能にすることが分かっている。
添加溶液を生成するのに使用される液体キャリアは、水性であっても水性でなくてもよく、例えば、ｎ－メチルピロリドン、炭化水素、酢酸エステル、アルコール、グリコール、エタノール、メタノール、イソプロパノール、アセトン、ジエチルカーボネートおよびジメチルカーボネートから成る群から選択された１つまたは複数の化学物質を含んでよい。液体キャリアは、ポリマー添加物を溶解するその能力、および例えば７０℃以上であり得るその気化温度のために選択されてよい。ポリマー添加物は、ハンドミキサー、ブレンダー、工業用ミキサーなどの任意のタイプの混合器具を使用して、ポリマー添加物が液体に溶解するまで液体キャリアと混合されてよい。ポリマー添加物は、添加溶液の０．５～１０重量パーセントであってよく、好ましくは添加溶液の１～５重量パーセントであってよい。一例として、溶液は、ポリマー添加物としての１．３３（重量）パーセントのポリビニルピロリドンと、液体キャリアとしての９８．６７（重量）パーセントのｎ－メチルピロリドンとで構成される場合がある。
図２の動作フローは、添加溶液（ポリマー添加物と、液体キャリアとを含む）を電極活物質と混合して活物質表面を潤滑するステップ２２０で継続してよい。リチウムイオンバッテリで使用するための電極を製造する場合には、電極活物質は、例えば、最終的には加圧されて自立型膜（これは、上記に記載したようにバインダおよび／または導電性物質をさらに含み得る）になる最終的な混合物の８２～９９重量パーセント（例えば９４％）の量のリチウムマンガン酸化物（ＬＭＯ）であってよい。開示されるプロセスで使用され得る活物質の他の例は、製造すべき電極が、例えばバッテリ、ウルトラキャパシタ、リチウムイオンキャパシタ、燃料電池またはハイブリッド電池で使用されるかに応じて、二酸化マンガンまたは他の金属酸化物、介在炭素、ハードカーボンまたは活性炭を含む。添加溶液は、活物質が添加溶液によって均一に潤滑されるまで、ハンドミキサー、ブレンダー、キッチンミキサー、工業用ミキサーまたはミルなどの任意のタイプの混合器具を使用して電極活物質と混合されてよい。上記で指摘したように、添加溶液の活物質への添加は、少量の液体を加えるだけでよく、そのため結果として生じる混合物は粉末のままである。量的には、添加溶液は、最終的な混合物の５重量パーセント未満であってよく、最終的な混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有してよい。
電極活物質が添加溶液によって潤滑されると、バインダが加えられて混合されて混合されてよい（ステップ２３０）。バインダは、例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）または別の熱可塑性ポリマーであってよく、最終的な混合物の１～８重量パーセントの量であってよく、好ましくはバッテリ用のＬＭＯ電極膜を製造する場合には３％未満であってよい。一部のケースでは、必要とされるバインダの量は、米国特許第１０，０６９，１３１号に記載されるように溶媒を使用してバインダを化学的に活性化することによってさらに削減されてもよく、この溶媒がバインダをさらに柔軟にし、破損せずに延伸することがより可能になり得る。バインダを活性化するのに選択される溶媒は、１３０℃未満、または１００℃未満（すなわち水の沸点未満）の比較的低い沸点を有してよく、例えば、炭化水素、酢酸エステル、アルコール、グリコール、エタノール、メタノール、イソプロパノール、アセトン、ジエチルカーボネートおよびジメチルカーボネートから成る群から選択された１つまたは複数の化学物質を含んでよい。
バインダの添加の前または後に、活物質の導電性に応じて、導電性物質が同様に加えられて混合されてもよい（ステップ２４０）。導電性物質は、例えば、最終的な混合物の０～１０重量パーセント（例えば４％）の量の活性炭であってよい。他の例示的な導電性物質は、アセチレンブラック、ケッチェンブラックまたはスーパーＰ（例えばスイスのＩｍｅｒｙｓ Ｇｒａｐｈｉｔｅ＆Ｃａｒｂｏｎによって商標名ＳＵＰＥＲ Ｐ（登録商標）の下で販売されているカーボンブラック）、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）、黒鉛粒子、導電性ポリマーおよびそれらの組み合わせなどの導電性カーボンブラックである。
図１に戻って参照すると、動作フローは、潤滑された電極活物質混合物に剪断力を受けさせるステップ１２０で継続してよい。混合物は、例えば、通常のキッチンブレンダーまたは工業用ブレンダーなどのブレンダーの中でブレンドされてよい。バインダを変形させ（例えば引き延ばし）、結果としてよりくっつきやすく、よりしなやかな混合物を生じさせるのに適切な剪断力は、１～１０分（例えば５分）につき１０，０００ＲＰＭ前後でそのようなブレンダーの中で混合物をブレンドすることによって達成されてよい。好ましくは、高剪断グラニュレータ（例えばジェットミル）などの高剪断ミキサーが使用されてよい。バインダを、上記のように溶媒によって化学的に活性化すべき場合、一部のケースでは、混合物がステップ１２０において剪断力を受けている間に、溶媒を混合物の中に噴射させてもよい。
混合物が剪断力を受けた後、図１の動作フローは、例えばローラプレスを（例えば温度１５０°でおよび２０μｍのロールギャップで）使用して、混合物を加圧して自立型膜を生成するステップ１３０で継続してよい。ステップ１１０での活物質混合物の潤滑のおかげで、結果として生じる膜は、従来のプロセスに対してバインダ含有量が削減されているにもかかわらず（例えば、バッテリ用にＬＭＯ電極膜を製造する場合の自立型電極膜の３重量パーセント未満）、構造上の完全性が高くなり得る。電極膜はその後、ステップ１４０において、集電体（例えば、銅またはアルミニウム）上に積層されて電極を生産してよい。
図３は、図１のステップ１１０の別の例示的なサブプロセスを示す。図３の例示的なサブプロセスでは、活物質混合物は、導電性ペーストの添加によって潤滑される。まず、ステップ３１０において、ポリマー添加物を溶解するまで液体キャリアと混合することによって、添加溶液が図２のステップ２１０でと同じ方法で生成されてよい。図３の動作フローはその後、導電性物質を添加溶液と混合するステップ３２０を追加し、結果として導電性ペーストが生じる点において図２と異なってよい。導電性物質は、導電性ペーストの１～２０重量パーセントであってよく、例えば、好ましくは、２～１５重量パーセント、より好ましくは、５～１０重量パーセントであってよく、ミル（例えば湿式粉砕プロセス）または高剪断ミキサーを使用して添加溶液の中に混合されてよい。例示的な導電性物質は、図２のステップ２４０に関して上記で特定したものを含む。導電性ペーストは、例えば、米国特許第８，５４０，９０２号によって例証されるようなコーティング方法で使用される湿式混合物において、電気の伝導性を高めるのに従来使用されるカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）であってよい。一例として、導電性ペーストは、ポリマー添加物として３．０８（重量）パーセントのポリビニルピロリドンと、液体キャリアとして９１．６７パーセントのｎ－メチルピロリドンと、導電性物質として６．２５パーセントのカーボンナノチューブとで構成されてよい。上で説明したように、本開示は、乾式の電極製造プロセスの一部として、大部分が乾燥しているかまたは粉末である電極活物質混合物を潤滑するために、そのようなペーストに含まれるポリマー添加物の使用を企図している。
図３の動作フローは、導電性ペースト（ポリマー添加物、液体キャリアおよび導電性物質を含む）を電極活物質と混合して、活物質表面を潤滑するステップ３３０で継続してよい。導電性ペーストは、図２のステップ２２０で添加溶液を活物質と混合するのに関連して記載したものと同じ方法および同じ量を使用して活物質と混合されてよい。導電性ペーストの活物質への添加も同様に、少量の液体を加えるだけでよく、そのため結果として生じる混合物は粉末のままである。
電極活物質が導電性ペーストによって潤滑されると、図３のサブプロセスは、バインダを加えて混合するステップ３４０で、および一部のケースでは、導電性ペーストに含まれる導電性物質以外の第２の導電性物質を加えて混合するステップ３５０で継続してよい。ステップ３４０およびステップ３５０は、図２のステップ２３０およびステップ２４０と同じであってよい。図２のサブプロセスによって生成された潤滑された混合物の場合のように、図３のサブプロセスによって生成された潤滑された電極活物質混合物は、乾燥した粉末混合物であってよい。具体的には、加圧されて自立型電極膜になる（図１のステップ１３０において）最終的な混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有してよく、最終的な混合物の５重量パーセント未満の導電性ペーストを有する。
図２および図３の例示的なサブプロセスにおいて、電極活物質が添加溶液と混合された（ステップ２２０）後、または導電性ペーストと混合された（ステップ３３０）後に、導電性物質（もしあれば）がステップ２４０またはステップ３５０で加えられる。しかしながら本開示は、そのように限定されることは意図されていない。一部のケースでは、例えば、導電性物質は、活物質が添加溶液または導電性ペーストと混合される前に、活物質に加えられる場合がある。
上記に記載したように、図１～図３のプロセスによって生産される自立型電極膜は、従来の方法と比べて削減されたバインダを使用するにもかかわらず、高品質であり、優れた構造上の完全性を呈示し得る。膜の品質は、以下の表１に示される膜格付けシステムなどの膜格付けシステムを使用して数値で示されてよい。
Figure 2022045323000002
Figure 2022045323000003
表１の例示的な膜格付けシステムを使用して、カテゴリのそれぞれの重量に従って各カテゴリ（「サイドクラック」、「垂直クラック」、「可撓性」、「強度」、「穴」）において達成されたスコア１、２、３、４または５を平均化することによって、膜について膜の品質スコアを導き出すことができる。膜の品質スコアが高くなるほど、膜を製造するのに使用されるプロセスが大量生産に拡張可能である確率が大きくなる。表１の例示的な膜格付けシステムでは、大量生産が成功するのに必要とされる最低限の膜の品質スコアは、例えば４．５であり得る。
上記のプロセスの実験結果は、以下の表２～４に示される。表２に示されるように、サンプル１は、図２のサブプロセスに従って添加溶液から調整された潤滑された活物質混合物を使用して作製されたＬＭＯ電極であり、サンプル２は、図３のサブプロセスに従って導電性ペーストから調整された潤滑された活物質混合物を使用して作製されたＬＭＯ電極である。比較上のサンプル１およびサンプル２は、活物質混合物の潤滑なしで作製された。
Figure 2022045323000004
膜の各々は、表１の上記の膜格付けシステムに従って評価された。結果は、以下の表３に示される。
Figure 2022045323000005
見ることができるように、サンプル１およびサンプル２で使用されているバインダが少量であっても、膜の品質は、本明細書に記載されるような潤滑された電極活物質混合物の使用によって大いに改善されている。
膜の各々バルク抵抗率が測定され、膜を使用して作製された電極は、それぞれの放電特性を判定するためにテストされた。結果は以下の表４に示される。
Figure 2022045323000006
見ることができるように、サンプル１およびサンプル２は、より高い放電能力および同等であるかまたはより高い最初のサイクル効率（サンプル２の場合により高くなる）を呈した。Ｃレートもまた、サンプル１およびサンプル２についてより高くなり、比較上のサンプルに対して増大した０．３３Ｃ、１Ｃおよび２Ｃ（およびサンプル２の場合には０．１Ｃ）の公称能力を有する。
上記の記載は、例として提供されており、限定するものではない。上記の開示を考えると、当業者は、本明細書に開示される発明の精神および範囲内にある変形形態を考案すること可能である。さらに、本明細書に開示される実施形態の種々の特徴は、単独で、または様々な互いとの組み合わせで使用することができ、本明細書に記載される特有の組み合わせに限定されることは意図されていない。よって、請求項の範囲は、例示される実施形態によって限定されるものではない。

Claims (20)

  1. 自立型電極膜を製造する方法であって、
    電極活物質と、バインダと、添加溶液とを含む混合物を準備する段階であって、前記添加溶液は、前記混合物の５重量パーセント未満の量であり、ポリマー添加物および液体キャリアを含んでおり、前記混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有し、前記準備する段階は、前記添加溶液を前記電極活物質と混合して前記電極活物質を潤滑し、その後前記バインダを加える段階を有する、準備する段階と、
    前記混合物に剪断力を受けさせる段階と、
    前記混合物が前記剪断力を受けた後、前記混合物を加圧して自立型膜にする段階と
    を備える、方法。
  2. 前記ポリマー添加物を前記液体キャリアと混合して、前記添加溶液を生成する段階をさらに備える、請求項１に記載の方法。
  3. 前記ポリマー添加物は、前記添加溶液の０．５～１０重量パーセントである、請求項１または２に記載の方法。
  4. 前記ポリマー添加物は、前記添加溶液の１～５重量パーセントである、請求項３に記載の方法。
  5. 前記混合物は、導電性物質をさらに含み、前記準備する段階は、前記添加溶液を前記電極活物質と混合して前記電極活物質を潤滑し、その後前記バインダおよび前記導電性物質を加える段階を有する、請求項１から４のいずれか一項に記載の方法。
  6. 前記加圧する段階は、ローラプレスを前記混合物に当てる段階を有する、請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
  7. 電極を製造する方法であって、
    請求項１に記載の方法と、
    前記自立型膜を集電体の上に積層する段階と
    を備える、方法。
  8. 自立型電極膜を製造する方法であって、
    電極活物質と、バインダと、導電性ペーストとを含む混合物を準備する段階であって、前記導電性ペーストは、前記混合物の５重量パーセント未満の量であり、ポリマー添加物、液体キャリアおよび導電性物質を含み、前記混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有し、前記準備する段階は、前記導電性ペーストを前記電極活物質と混合して前記電極活物質を潤滑し、その後前記バインダを加える段階を有する、準備する段階と、
    前記混合物に剪断力を受けさせる段階と、
    前記混合物が前記剪断力を受けた後、前記混合物を加圧して自立型膜にする段階と
    を備える、方法。
  9. 前記ポリマー添加物、前記液体キャリアおよび前記導電性物質を混合して前記導電性ペーストを生成する段階をさらに備える、請求項８に記載の方法。
  10. 前記ポリマー添加物、前記液体キャリアおよび前記導電性物質を混合して前記導電性ペーストを生成する前記段階は、前記ポリマー添加物および前記液体キャリアを混合して添加溶液を生成し、その後、前記導電性物質を前記添加溶液の中に混合する段階を有する、請求項９に記載の方法。
  11. 前記ポリマー添加物は、前記添加溶液の０．５～１０重量パーセントである、請求項１０に記載の方法。
  12. 前記ポリマー添加物は、前記添加溶液の１～５重量パーセントである、請求項１１に記載の方法。
  13. 前記導電性物質は、前記導電性ペーストの１～２０重量パーセントである、請求項８から１０のいずれか一項に記載の方法。
  14. 前記導電性物質は、前記導電性ペーストの２～１５重量パーセントである、請求項１３に記載の方法。
  15. 前記導電性物質は、前記導電性ペーストの５～１０重量パーセントである、請求項１４に記載の方法。
  16. 前記混合物は、前記導電性ペーストに含まれる前記導電性物質以外の第２の導電性物質をさらに含み、前記準備する段階は、前記導電性ペーストを前記電極活物質と混合して前記電極活物質を潤滑し、その後前記バインダおよび前記第２の導電性物質を加える段階を有する、請求項８に記載の方法。
  17. 前記加圧する段階は、ローラプレスを前記混合物に当てる段階を有する、請求項８に記載の方法。
  18. 電極を製造する方法であって、
    請求項８に記載の方法と、
    前記自立型膜を集電体の上に積層する段階と
    を備える、方法。
  19. 自立型電極膜を製造する際に使用するための粉末混合物であって、
    電極活物質と、
    バインダと、
    前記粉末混合物の５重量パーセント未満の量の添加溶液であって、ポリマー添加物および液体キャリアを含む、添加溶液と、を含み、
    前記粉末混合物は、９５重量パーセントよりも大きい総固体含有量を有する、
    粉末混合物。
  20. 導電性物質をさらに含む、請求項１９に記載の粉末混合物。
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