JP2021514342A - 層状ケイ酸塩 - Google Patents

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Abstract

本発明は、（５．３±０．２）°、（８．６±０．２）°、（９．８±０．２）°、（２１．７±０．２）°及び（２２．７±０．２）°の２θ値での反射を含むＸ線回折パターンを有する結晶性層状ケイ酸塩に関連する。

Description

本発明は、（５．３±０．２）°、（８．６±０．２）°、（９．８±０．２）°、（２１．７±０．２）°及び（２２．７±０．２）°の２θ値での反射を含むＸ線回折パターンを有する結晶性層状ケイ酸塩（crystalline layered silicate）に関連する。さらに本発明は、前記層状ケイ酸塩を調製する方法、それから調製されるテクトケイ酸塩（tectosilicate）、及び前記層状ケイ酸塩を含む形成可能な（formable）混合物を調製する工程を含む成形品（molding）を調製する方法に関連する。本発明はさらに、それぞれ、前述の方法によって得られうる（obtainable）又は得られる（obtained）、前記層状ケイ酸塩、それから調製されるテクトケイ酸塩、又は前記層状ケイ酸塩を含む成形品に関連し、さらに、前記層状ケイ酸塩、それからのテクトケイ酸塩、又は前記層状ケイ酸塩を含む成形品の、触媒活性物質として、触媒として、又は触媒成分としての使用方法に関連する。さらに、本発明は、好ましくは、前記層状ケイ酸塩の合成のための合成混合物に関連する。
層状ケイ酸塩は、一般に、Ｍａｒｌｅｒ，Ｂ ｅｔ ａｌ．，２０１６に提示されるＩＴＱ−８等の当技術分野で知られている。触媒作用又は吸着作用等の種々の技術分野において、新しい材料、特にケイ酸塩、及び特定の触媒又は吸着の問題のため、特に工業用途における燃焼排ガスを処理するため、例えば排ガス流中の窒素酸化物（ＮＯx）を変換するための、オーダーメイドの材料を利用可能にする、新しいプロセスが必要である。
水和層状ケイ酸塩（Hydrous Layer Silicates）（ＨＬＳｓ）は、ｉ）純粋なシリカ層（微量のＡｌ、Ｂ、Ｇａ、Ｆｅ等の他の元素）、ｉｉ）低電荷密度である層間カチオン（intercalated cation）（テトラエチルアンモニウム等の有機カチオン、又は［Ｎａ（Ｈ2Ｏ）６］+）からなる構造を特徴とする。ＨＬＳｓの概説は、Ｍａｒｌｅｒ，Ｂ ｅｔ ａｌ．，２０１２に提示される。ＨＬＳｓは、「層状ゼオライト」又は「二次元ゼオライト」と称されることもある。
Ｂｅｒｎｄ Ｍａｒｌｅｒ，Ｍｅｌａｎｉｅ Ｍｕｅｌｌｅｒ，Ｈｅｒｍａｎｎ Ｇｉｅｓ：ＩＴＱ−８の構造及び特性：細孔性ケイ酸塩層（Miroporous Silicate Layer）を有する含水層状ケイ酸塩、Ｄａｌｔｏｎ Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓ ４５、１０１５５〜１０１６４頁（２０１６年）。
Ｂｅｒｎｄ Ｍａｒｌｅｒ，Ｈ．Ｇｉｅｓ：トポタクティック凝縮（topotactic condensation）によって得られるゼオライトの前駆体としての含水層状ケイ酸塩：ａ ｒｅｖｉｅｗ．Ｅｕｒ．Ｊ．Ｍｉｎｅｒａｌ，２４、４０５〜４２８頁（２０１２年）。
したがって、本発明の目的は、例えば、上記の分野で、それ自体で使用され得るか、テクトケイ酸塩の調製のための前駆体として使用され得る、層状ケイ酸塩の調製のための新しい方法を提供することである。また、本発明の目的は、新しい層状材料を提供することでもある。さらに、前記新しいプロセスから得られうる材料、又は新しい層状材料は、テクトケイ酸塩の調製用の出発物質として使用され得ることが考えられる。
したがって、本発明は、参考例１．１に記載されるＸ線回折に従って測定され、０．１５４１９ｎｍの波長を有するＣｕ−Ｋα1,2線（Cu-Kalpha1,2 radiation）で、１５〜２５℃の範囲の温度で測定されるとき、（５．３±０．２）°、（８．６±０．２）°、（９．８±０．２）°、（２１．７±０．２）°及び（２２．７±０．２）°の２θ値での反射を含むＸ線回折パターンを有する結晶性層状ケイ酸塩に関連する。前記結晶性層状ケイ酸塩は、本明細書においてＲＵＢ−５６とも称される場合もある。
図１は、実施例１に従うＲＵＢ−５６のＸＲＤパターンを示す。ｙ軸には、強度（任意の単位）を示す。 図２は、実施例１に従うＲＵＢ−５６のＳＥＭ写真を示す。 図３は、実施例１に従うＲＵＢ−５６の（ＡＴＲ）ＩＲスペクトルを示す。 図４は、Ｑ3−型（−９９ｐｐｍ及び−１０１ｐｐｍ）、並びにＱ4−型（−１０６及び−１０８ｐｐｍ）の信号を含む、実施例１に従うＲＵＢ−５６の29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルを示す。 図５は、実施例１に従うＲＵＢ−５６の熱分析ＤＴＡ及びＴＧを示す。 図６は、ＲＵＢ−５６の構造の略図を示す。 図７は、比較例１に従うアモルファス物質のＸＲＤパターンを示す。 図８は、比較例２に従うＲＵＢ−３６のＸＲＤパターンを示す。 図９は、不純物として約２％のＲＵＢ−５２（ＸＲＤパターンにおける５．８°の２θでのピーク）を含む、比較例３に従うＲＵＢ−３６のＸＲＤパターンを示す。 図１０は、比較例４に従うＲＵＢ−５２のＸＲＤパターンを示す。 図１１は、比較例５に従うＲＵＢ−５２のＸＲＤパターンを示す。
好ましくは、前記層状ケイ酸塩は、参考例１．３に記載される通り測定される、（４７５±５）ｃｍ-1、（５２６±５）ｃｍ-1、（５８７±５）ｃｍ-1、（６０９±５）ｃｍ-1、（６２８±５ ）ｃｍ-１、（６９８±５）ｃｍ-1、（７２４±５）ｃｍ-1、（７７６±５）ｃｍ-1、（５８７±５）ｃｍ-1、（７９４±５）ｃｍ-1 、（８０９±５）ｃｍ-1、（８３７±５）ｃｍ-1に最大値を有する１２個のピークを含むＩＲスペクトルを有する。
好ましくは、前記層状ケイ酸塩は、参考例１．３に記載される通り測定される、（１３９７±５）ｃｍ-1、（１４２１±５）ｃｍ-1、（１４５７ ±５）ｃｍ-1、（１４６４±５）ｃｍ-1、（１４８７±５）ｃｍ-1に最大値を有する５個のピークを含むＩＲスペクトルを有する。
好ましくは、前記層状ケイ酸塩は、参考例１．４に記載される通り測定される、（−９９±２）ｐｐｍ及び（−１０１±２）ｐｐｍにＱ3−型の信号、並びに（−１０６±２）ｐｐｍ及び（−１０８±２）ｐｐｍにＱ4−型の信号を含む29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルを有する。
Ｓｉ、Ｏ、Ｃ、Ｎ及びＨに加えて、前記層状ケイ酸塩は、１種以上のさらなる追加成分を含み得る。好ましくは、前記層状ケイ酸塩の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、Ｓｉ、Ｏ、Ｃ、Ｎ及びＨからなる。
好ましくは、前記層状ケイ酸塩は、参考例１．１に記載される通り測定され、次の式（Ｉ）：
（Ｃ6Ｈ16Ｎ）8［Ｓｉ32Ｏ64（ＯＨ）8］*ｘ Ｈ2Ｏ （Ｉ）、
［式中、ｘは８〜３０の範囲、好ましくは１６〜３０の範囲、さらに好ましくは２０〜３０の範囲、さらに好ましくは２１〜２８の範囲、さらに好ましくは２２〜２６の範囲、さらに好ましくは２３〜２５の範囲である。さらに好ましくは、ｘは２４である］
に従う単位格子（unit cell）を有する。
本発明によれば、用語「結晶性層状ケイ酸塩」は、その調製のために使用される構造指向剤（structure directing agent）を含む結晶性層状ケイ酸塩のことを称することに留意する。
特定の制限はないが、前記層状ケイ酸塩は、Ａｌ、Ｂ、Ｇａ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｖ、及びＮｂの１種以上をさらに含み、元素として計算されるＡｌ、Ｂ、Ｇａ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｖ、及びＮｂの１種以上は、前記層状ケイ酸塩の総質量に基づいて、最大５００質量ｐｐｍ、好ましくは最大２５０質量ｐｐｍ、さらに好ましくは最大１００質量ｐｐｍの総量で存在することが好ましい。
したがって、本発明は、層状ケイ酸塩、好ましくは、本明細書においてＲＵＢ−５６とも称される、本発明に従う層状ケイ酸塩を調製する方法であって、
（ｉ）水、Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む構造指向剤を含む合成混合物を調製する工程；
（ｉｉ）（ｉ）から得られる前記合成混合物を水熱合成条件（hydrothermal synthesis condition）にさらす工程であり、（ｉ）から得られる前記合成混合物を１１０〜１８０℃の範囲の温度に加熱し、前記合成混合物を自生圧力（autogenous pressure）下でこの範囲の温度で１〜６日間維持することを含み、前記層状ケイ酸塩を含む母液を得る工程；
を含む方法に関連する。
特定の制限はないが、Ｓｉ源は、湿式法シリカ（wet-process silica）、乾式法シリカ（dry-process silica）、及びコロイド状シリカ（colloidal silica）の１種以上を含み、さらに好ましくは湿式法シリカを含むことが好ましい。
一般に、（ｉ）に従って、任意の適切なＳｉ源が使用され得る。特に前記Ｓｉ源は、湿式法シリカ（シリカゲルとしても知られる）の１種以上を含み、さらに好ましくは湿式法シリカの１種以上である。コロイド状シリカは、とりわけ、例えば、Ｌｕｄｏｘ（登録商標）、Ｓｙｔｏｎ（登録商標）、Ｎａｌｃｏ（登録商標）又はＳｎｏｗｔｅｘ（登録商標）として市販されている。「湿式法」シリカは、とりわけ、例えば、Ｈｉ−Ｓｉｌ（登録商標）、Ｕｌｔｒａｓｉｌ（登録商標）、Ｖｕｌｃａｓｉｌ（登録商標）、Ｓａｎｔｏｃｅｌ（登録商標）、Ｖａｌｒｏｎ−Ｅｓｔｅｒｓｉｌ（登録商標）、Ｔｏｋｕｓｉｌ（登録商標）又はＮｉｐｓｉｌ（登録商標）として市販されている。さらに、湿式法シリカ（シリカゲルとしても知られる）は、例えば、本明細書の実施例１に従って使用され得る。「乾式法」シリカは、とりわけ、例えば、Ａｅｒｏｓｉｌ（登録商標）、Ｒｅｏｌｏｓｉｌ（登録商標）、Ｃａｂ−Ｏ−Ｓｉｌ（登録商標）、Ｆｒａｎｓｉｌ（登録商標）又はＡｒｃＳｉｌｉｃａ（登録商標）として市販されている。さらに好ましくは、（ｉ）に従う前記Ｓｉ源は、湿式法シリカを含む、さらに好ましくは湿式法シリカであり、さらに好ましくはシリカゲルである。
好ましくは、（ｉ）に従って、前記Ｓｉ源は、参考例１．１に記載されるＸ線回折に従って測定される、好ましくは１個のみの非常に広い反射、すなわち、（２３±０．２）°の２θ値に中心がある反射を含むＸ線回折パターンを有する、湿式法シリカを含み、好ましくはその湿式法シリカである。前記Ｓｉ源は、好ましくは（−９２±２）ｐｐｍにＱ2−型の信号、及び（−１０２．３±２）ｐｐｍにＱ3−型の信号、及び（−１１０．１±２）ｐｐｍにＱ4−型の信号を含む29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルを有する、湿式法シリカを含み、好ましくはその湿式法シリカである。
（ｉ）に従って、ジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む任意の構造指向剤が使用され得る。前記構造指向剤は、好ましくはジエチルジメチルアンモニウム塩、好ましくは硫酸塩；硝酸塩；リン酸塩；酢酸塩；ハロゲン化物、さらに好ましくは塩化物及び臭化物の１種以上、さらに好ましくは塩化物；並びに水酸化物の１種以上を含み、さらに好ましくは、前記構造指向剤は、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物を含み、さらに好ましくは、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物である。
好ましくは、（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する前記構造指向剤のモル比（ＳＤＡ：ＳｉＯ2として定義される）が、０．３：１〜２：１の範囲、さらに好ましくは０．４：１〜１．５：１の範囲、さらに好ましくは０．５：１〜１．０：１の範囲である。
特定の制限はないが、（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）は、３：１〜９：１の範囲、さらに好ましくは４：１〜８：１の範囲、さらに好ましくは５：１〜７：１の範囲であることが好ましい。
（ｉ）で調製される前記合成混合物に関して、水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤に加えて、（ｉ）で調製される前記合成混合物は、１種以上のさらなる追加成分を含み得る。好ましくは、（ｉ）で調製される前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤からなる。（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物は、好ましくは、塩基源、好ましくは水酸化物源をさらに含む。好ましくは、前記水酸化物源は、アルカリ金属水酸化物、さらに好ましくは水酸化ナトリウムを含み、好ましくはアルカリ金属水酸化物、さらに好ましくは水酸化ナトリウムである。
前記構造指向剤に関して、或いは、前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウムハロゲン化物、さらに好ましくは塩化物又は臭化物の１種以上を含み、好ましくはジエチルジメチルアンモニウムハロゲン化物、さらに好ましくは塩化物又は臭化物の１種以上であることが好ましい。好ましくは、（ｉ）で調製される前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、ジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤、及び前記塩基源からなる。
工程（ｉ）を実施する方法には、特定の制限はない。好ましくは、（ｉ）に従う合成混合物を調製する工程は、
（ｉ．１）水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤を含む混合物を、１０〜４０℃の範囲の前記混合物の温度で調製する工程；
（ｉ．２）（ｉ．１）で調製される前記混合物を、５０〜１２０℃の範囲の温度に加熱し、前記混合物をこの範囲の温度で維持し、前記合成混合物を得る工程；
を含む。
（ｉ．１）に従って、前記混合物は、好ましくは２０〜３０℃の範囲の前記混合物の温度で調製される。好ましくは、（ｉ．１）に従う前記混合物を調製する工程は、前記混合物を撹拌することを含む。
（ｉ．２）に従って、前記混合物は、好ましくは５０〜１００℃の範囲、さらに好ましくは５５〜９０℃の範囲、さらに好ましくは６０〜８０℃の範囲の温度に加熱される。好ましくは、（ｉ．２）に従って、前記混合物は、前記温度で、少なくとも４５分の時間、さらに好ましくは５０〜１６０分の範囲、さらに好ましくは５５〜１２０分の範囲、さらに好ましくは６０〜９０分の範囲の時間維持される。好ましくは、（ｉ．２）に従って、前記混合物は、前記温度で、１００ｋＰａ（１ｂａｒ）未満、さらに好ましくは最大５０ｋＰａ（５００ｍｂａｒ）、さらに好ましくは最大１０ｋＰａ（１００ｍｂａｒ）、さらに好ましくは最大５ｋＰａ（５０ｍｂａｒ）の絶対圧力で維持される。好ましくは、（ｉ．２）に従って、前記混合物は、前記温度で、０．５〜５ｋＰａ（５〜５０ｍｂａｒ）の範囲、さらに好ましくは１〜４ｋＰａ（１０〜４０ｍｂａｒ）の範囲、さらに好ましくは１．５〜３ｋＰａ（１５〜３０ｍｂａｒ）の範囲の絶対圧力で、好ましくは真空オーブン中で維持される。
（ｉ．１）から得られ、（ｉ．２）に供される前記混合物に関して、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）は、好ましくは４：１〜１５：１の範囲、さらに好ましくは５：１〜１１：１の範囲、さらに好ましくは６：１〜８：１の範囲である。
工程（ｉｉ）に関して、（ｉｉ）に従う加熱は、好ましくはオートクレーブ中で実施される。好ましくは、（ｉｉ）に従う前記合成混合物を前記温度で維持することは、オートクレーブ中で、好ましくは本明細書で定義されるオートクレーブ中で実施される。
（ｉｉ）に従う加熱は、好ましくは、０．５〜４Ｋ／分の範囲、好ましくは１〜３Ｋ／分の範囲の加熱速度で加熱される。好ましくは、（ｉｉ）に従って、前記合成混合物は、１２０〜１７０℃の範囲、さらに好ましくは１３０〜１６０℃の範囲、さらに好ましくは１３５〜１４５℃の範囲の温度に加熱される。好ましくは、（ｉｉ）に従う前記水熱合成条件は、２４〜１２０時間の範囲、好ましくは２４〜９６時間の範囲、さらに好ましくは２４〜７２時間の範囲の水熱合成時間を含む。前記水熱合成条件は、好ましくは前記合成混合物を撹拌すること（agitating）、好ましくは機械的に攪拌すること（mechanically agitating）、さらに好ましくは撹拌すること（stirring）を含む。
本発明との関連で、前記方法は、好ましくは、
（ｉｉｉ）（ｉｉ）から得られる前記母液を、好ましくは１０〜５０℃の範囲、さらに好ましくは２０〜３５℃の範囲の前記母液温度に冷却する工程；
をさらに含む。
上記の通り、母液は、前記層状ケイ酸塩を含む（ｉｉ）から得られるので、本発明の方法は、
（ｉｖ）（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）から、好ましくは（ｉｉｉ）から得られる前記母液から層状ケイ酸塩を分離する工程；
をさらに含むことが、さらに好ましい。
前記層状ケイ酸塩を分離する方法には、特定の制限はない。好ましくは、前記分離工程（ｉｖ）は、
（ｉｖ．１）（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）から、好ましくは（ｉｉｉ）から得られる前記母液を、好ましくは遠心分離、ろ過、又は急速乾燥、好ましくは噴霧乾燥を含む、さらに好ましくは遠心分離を含む固液分離法に供する工程；
（ｉｖ．２）好ましくは、（ｉｖ．１）に従って前記母液から分離される前記層状ケイ酸塩を洗浄する工程；
（ｉｖ．３）（ｉｖ．１）又は（ｉｖ．２）、好ましくは（ｉｖ．２）から得られる前記層状ケイ酸塩を乾燥する工程；
を含む。
（ｉｖ．２）が実施される場合、前記層状ケイ酸塩は、水で、好ましくは蒸留水で、好ましくは洗浄水が、最大５００マイクロジーメンス、さらに好ましくは最大２００マイクロジーメンスの導電率を有するまで、洗浄されることが好ましい。（ｉｖ．３）に関して、前記層状ケイ酸塩は、１０〜５０℃の範囲、好ましくは２５〜３０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥されることか好ましい。好ましくは、前記ガス雰囲気は、酸素を含み、好ましくは空気、希薄空気、又は合成空気である。
さらに、本発明は、テクトケイ酸塩を調製する方法であって、上記の本明細書に記載される方法によって、好ましくは前記母液から前記層状ケイ酸塩を分離する工程を含む上記の本明細書に記載される方法に従って、層状ケイ酸塩を調製する工程を含み、前記方法は、
（ｖ）好ましくは（ｉｖ）から得られる、前記層状ケイ酸塩をか焼する工程；
をさらに含む方法に関連する。
本発明はさらに、テクトケイ酸塩を調製する方法であって、
（ｖ）上記の本明細書に記載される方法によって、好ましくは前記母液から前記層状ケイ酸塩を分離する工程を含む上記の本明細書に記載される方法によって得られうる又は得られる、層状ケイ酸塩をか焼する工程；
を含む方法にも関連する。
（ｖ）に従って、前記層状ケイ酸塩は、好ましくは３００〜７００℃の範囲、さらに好ましくは３００〜６００℃の範囲、さらに好ましくは４００〜６００℃の範囲、さらに好ましくは４５０〜５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼される。好ましくは、前記ガス雰囲気は、酸素を含み、さらに好ましくは、空気、希薄空気、又は合成空気である。
本発明はさらに、成形品を調製する方法であって、上記の本明細書に記載される前記層状ケイ酸塩、又は上記の本明細書に記載される方法によって得られうる又は得られる層状ケイ酸塩を含み、さらに任意にバインダー材料源、可塑剤、及び細孔形成剤（pore forming agent）の１種以上を含む形成可能な混合物を調製する工程；前記形成可能な混合物を成形し、成形品を得る工程；並びに任意に、前記成形品を、洗浄、乾燥、及びか焼の１工程以上を含む後処理する工程を含む方法にも関連する。
本発明の層状ケイ酸塩の対象とする用途に応じて、好ましくは本発明の方法の（ｉｉ）から得られるものそれ自体が使用され得る。さらに、前記層状ケイ酸塩は、１工程以上のさらなる後処理工程に供されることが考えられる。例えば、最も好ましくは、粉末として得られる前記層状ケイ酸塩は、制限されないが、押出、打錠、噴霧等を含む任意の適切な方法によって、成形品又は成形体（shaped body）に適切に加工され得る。好ましくは、前記成形体は、長方形、三角形、六角形、正方形、楕円形若しくは円形の断面を有し得るか、及び／又は好ましくは星形、タブレット、球形、円柱形、ストランド、又は中空円柱の形態である。成形体を調製する場合、前記成形体の対象とする用途に従って選択され得る、１種以上のバインダーが使用され得る。可能なバインダー材料は、制限されないが、グラファイト、シリカ、チタニア、ジルコニア、アルミナ、並びにケイ素、チタン、及びジルコニウムの２種以上の混合酸化物を含む。前記バインダーに対する前記層状ケイ酸塩の質量比は、一般に、特定の制限は一切受けず、例えば、１０：１〜１：１０の範囲であり得る。例えば、前記層状ケイ酸塩が、エンジンの排ガス流等の排ガス流を処理するための触媒として、又は触媒成分として使用されるさらなる例によれば、前記層状ケイ酸塩は、壁流フィルター（wall-flow filter）等の適切な基材上に塗布されるウォッシュコート（washcoat）の成分として使用されることが可能である。
本発明はさらに、上記の本明細書に記載される方法によって得られうる又は得られる、層状ケイ酸塩、好ましくは上記の本明細書に記載される層状ケイ酸塩にも関連する。
本発明はさらに、前記層状ケイ酸塩をか焼する工程を含む、上記の本明細書に記載される方法によって得られうる又は得られる、テクトケイ酸塩にも関連する。
本発明はさらに、上記の本明細書に記載される方法によって得られうる又は得られる、成形品にも関連する。
本発明の前記層状ケイ酸塩、テクトケイ酸塩及び成形品は、限定されるものではないが、吸収剤、分子篩、触媒、触媒担体又はそれらの１種以上を調製するための中間体を含む、任意の考えられる目的のために使用され得る。好ましくは、本発明の層状ケイ酸塩は、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分として使用される。好ましくは、本発明のテクトケイ酸塩は、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分として使用される。好ましくは、本発明の成形品は、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分として使用される。
本発明はさらに、好ましくは層状ケイ酸塩の合成のための、さらに好ましくは上記の本明細書に記載される層状ケイ酸塩の合成のための合成混合物であって、前記合成混合物は、水、Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む構造指向剤を含み、前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記シリカ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）が、３：１〜９：１の範囲、好ましくは４：１〜８：１の範囲、さらに好ましくは５：１〜７：１の範囲であり、且つＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する前記構造指向剤のモル比（ＳＤＡ：ＳｉＯ2として定義される）が、０．３：１〜２：１の範囲、好ましくは０．４：１〜１．５：１の範囲、さらに好ましくは０．５：１〜１．０：１の範囲であり、前記Ｓｉ源が、湿式法シリカ、乾式法シリカ、及びコロイド状シリカの１種以上を含み、前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム塩、好ましくは硫酸塩；硝酸塩；リン酸塩；酢酸塩；ハロゲン化物の１種以上、好ましくは塩化物及び臭化物の１種以上、さらに好ましくは塩化物；並びに水酸化物の１種以上を含み、さらに好ましくは前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物を含み、さらに好ましくは、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物であり、前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、及び前記構造指向剤からなる、合成混合物に関連する。
本発明は、以下の一連の実施形態、並びに示される従属性及び後方参照による実施形態の組み合わせによって、さらに説明される。特に、例えば、「実施形態１〜４のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩」等の用語に関連して、実施形態の範囲が言及される場合、この範囲のすべての実施形態は、当業者に明確に開示されていることを意味し、すなわち、この用語の表現は、「実施形態１、２、３、及び４のいずれかに記載の層状ケイ酸塩」と同義であると当業者に理解されるものである。
１．参考例１．１に記載されるＸ線回折に従って測定され、０．１５４１９ｎｍの波長を有するＣｕ−Ｋα1,2線で、１５〜２５℃の範囲の温度で測定されるとき、（５．３±０．２）°、（８．６±０．２）°、（９．８±０．２）°、（２１．７±０．２）°及び（２２．７±０．２）°の２θ値での反射を含むＸ線回折パターンを有する結晶性層状ケイ酸塩。
２．参考例１．３に記載される通り測定される、（４７５±５）ｃｍ-1、（５２６±５）ｃｍ-1、（５８７±５）ｃｍ-1、（６０９±５）ｃｍ-1、（６２８±５ ）ｃｍ-１、（６９８±５）ｃｍ-1、（７２４±５）ｃｍ-1、（７７６±５）ｃｍ-1、（５８７±５）ｃｍ-1、（７９４±５）ｃｍ-1 、（８０９±５）ｃｍ-1、（８３７±５）ｃｍ-1に最大値を有する１２個のピークを含むＩＲスペクトルを有する実施形態１に記載の結晶性層状ケイ酸塩。
３．参考例１．３に記載される通り測定される、（１３９７±５）ｃｍ-1、（１４２１±５）ｃｍ-1、（１４５７ ±５）ｃｍ-1、（１４６４±５）ｃｍ-1、（１４８７±５）ｃｍ-1に最大値を有する５個のピークをさらに含むＩＲスペクトルを有する実施形態２に記載の結晶性層状ケイ酸塩。
４．参考例１．４に記載される通り測定される、（−９９±２）ｐｐｍ及び（−１０１±２）ｐｐｍにＱ3−型の信号、並びに（−１０６±２）ｐｐｍ及び（−１０８±２）ｐｐｍにＱ4−型の信号を含む29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルを有する実施形態１〜３のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩。
５．前記層状ケイ酸塩の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、Ｓｉ、Ｏ、Ｃ、Ｎ及びＨからなる実施形態１〜４のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩。
６．参考例１．１に記載される通り測定され、次の式（Ｉ）：
（Ｃ6Ｈ16Ｎ）8［Ｓｉ32Ｏ64（ＯＨ）8］*ｘ Ｈ2Ｏ （Ｉ）、
［式中、ｘは８〜３０の範囲、好ましくは１６〜３０の範囲であり、さらに好ましくは、ｘは２４である］
に従う単位格子を有する実施形態１〜５のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩。
７．Ａｌ、Ｂ、Ｇａ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｖ、及びＮｂの１種以上をさらに含み、元素として計算されるＡｌ、Ｂ、Ｇａ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｇｅ、Ｚｒ、Ｖ、及びＮｂの１種以上は、前記層状ケイ酸塩の総質量に基づいて、最大５００質量ｐｐｍ、好ましくは最大２５０質量ｐｐｍ、さらに好ましくは最大１００質量ｐｐｍの総量で存在する実施形態１〜６のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩。
８．結晶性層状ケイ酸塩、好ましくは、実施形態１〜７のいずれかに従う結晶性層状ケイ酸塩を調製する方法であって、
（ｉ）水、Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む構造指向剤を含む合成混合物を調製する工程；
（ｉｉ）（ｉ）から得られる前記合成混合物を水熱合成条件にさらす工程であり、（ｉ）から得られる前記合成混合物を１１０〜１８０℃の範囲の温度に加熱し、前記合成混合物を自生圧力下でこの範囲の温度で１〜６日間維持することを含み、前記結晶性層状ケイ酸塩を含む母液を得る工程；
を含む方法。
９．Ｓｉ源が、湿式法シリカ、乾式法シリカ、及びコロイド状シリカの１種以上を含み、好ましくは湿式法シリカを含む実施形態８に記載の方法。
１０．前記Ｓｉ源が、湿式法シリカを含み、好ましくは、湿式法シリカからなり、
前記湿式法シリカが、
（１）ケイ酸塩、好ましくはテトラアルキルケイ酸塩、さらに好ましくはテトラアルキルオルトケイ酸塩、さらに好ましくはテトラエチルオルトケイ酸塩、及びアルコール、好ましくはエタノールを含む溶液を供給する工程；
（２）ＮＨ4Ｆを含む水溶液を供給する工程；
（３）（１）で調製される前記溶液、及び（２）で調製される前記溶液を混合し、得られた混合物を５０〜８０℃の範囲の前記混合物の温度に加熱し、前記混合物をこの温度で、好ましくは１〜５日間の範囲、さらに好ましくは２〜４日間の範囲の一定期間維持し、前記混合物を１００〜１２０℃の範囲の前記混合物の温度にさらに加熱し、前記混合物をこの温度で、好ましく０．２〜３日間の範囲、さらに好ましくは０．５〜２日間の範囲の一定期間維持し、前記混合物を４５０〜５５０℃の範囲の温度にさらに加熱し、前記混合物をこの温度で、好ましく２〜８日間の範囲、さらに好ましくは４〜６日間の範囲の一定期間維持し、湿式法シリカを得る工程；
（４）任意に、（３）から得られる前記湿式法シリカを粉砕する工程（milling）；
を含む方法によって得られうる又は得られるか、
又は
前記方法が、
（１）ケイ酸塩、好ましくはテトラアルキルケイ酸塩、さらに好ましくはテトラアルキルオルトケイ酸塩、さらに好ましくはテトラエチルオルトケイ酸塩、及びアルコール、好ましくはエタノールを含む溶液を供給する工程；
（２）ＮＨ4Ｆを含む水溶液を供給する工程；
（３）（１）で調製される前記溶液、及び（２）で調製される前記溶液を混合し、得られた混合物を５０〜８０℃の範囲の前記混合物の温度に加熱し、前記混合物をこの温度で、好ましくは１〜５日間の範囲、さらに好ましくは２〜４日間の範囲の一定期間維持し、前記混合物を１００〜１２０℃の範囲の前記混合物の温度にさらに加熱し、前記混合物をこの温度で、好ましく０．２〜３日間の範囲、さらに好ましくは０．５〜２日間の範囲の一定期間維持し、前記混合物を４５０〜５５０℃の範囲の温度にさらに加熱し、前記混合物をこの温度で、好ましく２〜８日間の範囲、さらに好ましくは４〜６日間の範囲の一定期間維持し、湿式法シリカを得る工程；
（４）任意に、（３）から得られる前記湿式法シリカを粉砕する工程；
を含む方法によって前記湿式法シリカを調製する工程をさらに含む実施形態８又は９に記載の方法。
１１．前記湿式法シリカが、次の特徴：
・参考例１．１に記載されるＸ線回折に従って測定され、（２３±０．２）°の２θ値での反射を含むＸ線回折パターン；
・（−９２±２）ｐｐｍにＱ2−型の信号、及び（−１０２．３±２）ｐｐｍにＱ3−型の信号、及び（−１１０．１±２）ｐｐｍにＱ4−型の信号を含む29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトル；
の１個以上を示す実施形態８又は９に記載の方法。
１２．前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム塩、好ましくは硫酸塩；硝酸塩；リン酸塩；酢酸塩；ハロゲン化物、好ましくは塩化物及び臭化物の１種以上、さらに好ましくは塩化物；並びに水酸化物の１種以上を含み、さらに好ましくは、前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物を含み、さらに好ましくは、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物である実施形態８〜１１のいずれかに記載の方法。
１３．（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する前記構造指向剤のモル比（ＳＤＡ：ＳｉＯ2として定義される）が、０．３：１〜２：１の範囲、好ましくは０．４：１〜１．５：１の範囲、さらに好ましくは０．５：１〜１．０：１の範囲である実施形態８〜１２のいずれかに記載の方法。
１４．（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）が、３：１〜９：１の範囲、さらに好ましくは４：１〜８：１の範囲、さらに好ましくは５：１〜７：１の範囲である実施形態８〜１３のいずれかに記載の方法。
１５．（ｉ）で調製される前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤からなる実施形態８〜１４のいずれかに記載の方法。
１６．（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物が、塩基源、好ましくは水酸化物源をさらに含む実施形態８〜１５のいずれかに記載の方法。
１７．前記水酸化物源が、アルカリ金属水酸化物、好ましくは水酸化ナトリウムを含み、好ましくはアルカリ金属水酸化物、好ましくは水酸化ナトリウムである実施形態１６に記載の方法。
１８．前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウムハロゲン化物、好ましくは塩化物又は臭化物の１種以上を含み、好ましくはジエチルジメチルアンモニウムハロゲン化物、好ましくは塩化物又は臭化物の１種以上である実施形態１６又は１７に記載の方法。
１９．（ｉ）で調製される前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、ジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤、及び前記塩基源からなる実施形態１６〜１８のいずれかに記載の方法。
２０．（ｉ）に従う合成混合物を調製する工程が、
（ｉ．１）水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤を含む混合物を、１０〜４０℃の範囲の前記混合物の温度で調製する工程；
（ｉ．２）（ｉ．１）で調製される前記混合物を、５０〜１２０℃の範囲の温度に加熱し、前記混合物をこの範囲の温度で維持し、前記合成混合物を得る工程；
を含む実施形態８〜１９のいずれかに記載の方法。
２１．（ｉ．１）に従って、前記混合物が、好ましくは２０〜３０℃の範囲の前記混合物の温度で調製される実施形態２０に記載の方法。
２２．（ｉ．１）に従う前記混合物を調製する工程が、前記混合物を撹拌することを含む実施形態２０又は２１に記載の方法。
２３．（ｉ．２）に従って、前記混合物が、５０〜１００℃の範囲、好ましくは５５〜９０℃の範囲、さらに好ましくは６０〜８０℃の範囲の温度に加熱される実施形態２０〜２２のいずれかに記載方法。
２４．（ｉ．２）に従って、前記混合物が、前記温度で、少なくとも４５分の時間、好ましくは５０〜１６０分の範囲、さらに好ましくは５５〜１２０分の範囲、さらに好ましくは６０〜９０分の範囲の時間維持される実施形態２０〜２３のいずれかに記載の方法。
２５．（ｉ．２）に従って、前記混合物が、前記温度で、１００ｋＰａ（１ｂａｒ）未満、好ましくは最大５０ｋＰａ（５００ｍｂａｒ）、さらに好ましくは最大１０ｋＰａ（１００ｍｂａｒ）、さらに好ましくは最大５ｋＰａ（５０ｍｂａｒ）の絶対圧力で維持される実施形態２０〜２４のいずれかに記載の方法。
２６．（ｉ．２）に従って、前記混合物が、前記温度で、０．５〜５ｋＰａ（５〜５０ｍｂａｒ）の範囲、さらに好ましくは１〜４ｋＰａ（１０〜４０ｍｂａｒ）の範囲、さらに好ましくは１．５〜３ｋＰａ（１５〜３０ｍｂａｒ）の範囲の絶対圧力で、好ましくは真空オーブン中で維持される実施形態２０〜２５のいずれかに記載の方法。
２７．（ｉ．１）から得られ、（ｉ．２）に供される前記混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）が、４：１〜１５：１の範囲、好ましくは５：１〜１１：１の範囲、さらに好ましくは６：１〜８：１の範囲である実施形態２０〜２６のいずれかに記載の方法。
２８．（ｉｉ）に従う加熱が、好ましくはオートクレーブ中で実施される実施形態８〜２７のいずれかに記載の方法。
２９．（ｉｉ）に従う前記合成混合物を前記温度で維持することが、オートクレーブ中で、好ましくは実施形態２８で定義されるオートクレーブ中で実施される実施形態８〜２７のいずれかに記載の方法。
３０．（ｉｉ）に従う加熱が、０．５〜４Ｋ／分の範囲、好ましくは１〜３Ｋ／分の範囲の加熱速度で加熱される実施形態８〜２９のいずれかに記載の方法。
３１．（ｉｉ）に従って、前記合成混合物が、１２０〜１７０℃の範囲、好ましくは１３０〜１６０℃の範囲、さらに好ましくは１３５〜１４５℃の範囲の温度に加熱される実施形態８〜３０のいずれかに記載の方法。
３２．（ｉｉ）に従う前記水熱合成条件が、２４〜１２０時間の範囲、好ましくは２４〜９６時間の範囲、さらに好ましくは２４〜７２時間の範囲の水熱合成時間を含む実施形態８〜３１のいずれかに記載の方法。
３３．（ｉｉ）に従う前記水熱合成条件は、撹拌すること（agitating）、好ましくは機械的に攪拌すること（mechanically agitating）、さらに好ましくは前記合成混合物を撹拌すること（stirring）を含む実施形態８〜３２のいずれかに記載の方法。
３４．（ｉｉｉ）（ｉｉ）から得られる前記母液を、好ましくは１０〜５０℃の範囲、さらに好ましくは２０〜３５℃の範囲の前記母液温度に冷却する工程；
をさらに含む実施形態８〜３３のいずれかに記載の方法。
３５．（ｉｖ）（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）から、好ましくは（ｉｉｉ）から得られる前記母液から結晶性層状ケイ酸塩を分離する工程；
をさらに含む実施形態８〜３４のいずれかに記載の方法。
３６．（ｉｖ）が、
（ｉｖ．１）（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）から、好ましくは（ｉｉｉ）から得られる前記母液を、好ましくは遠心分離、ろ過、又は急速乾燥、好ましくは噴霧乾燥を含む、さらに好ましくは遠心分離を含む固液分離法に供する工程；
（ｉｖ．２）好ましくは、（ｉｖ．１）に従って前記母液から分離される前記結晶性層状ケイ酸塩を洗浄する工程；
（ｉｖ．３）（ｉｖ．１）又は（ｉｖ．２）、好ましくは（ｉｖ．２）から得られる前記結晶性層状ケイ酸塩を乾燥する工程；
を含む実施形態３５に記載の方法。
３７．（ｉｖ．２）に従って、前記結晶性層状ケイ酸塩が、水で、好ましくは蒸留水で、好ましくは洗浄水が、最大５００マイクロジーメンス、さらに好ましくは最大２００マイクロジーメンスの導電率を有するまで、洗浄される実施形態３６に記載の方法。
３８．（ｉｖ．３）に従って、前記結晶性層状ケイ酸塩が、１０〜５０℃の範囲、好ましくは２５〜３０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中で乾燥される実施形態３６又は３７に記載の方法。
３９．前記ガス雰囲気が、酸素を含み、好ましくは空気、希薄空気、又は合成空気である実施形態３８に記載の方法。
４０．テクトケイ酸塩を調製する方法であって、実施形態８〜３９のいずれかに記載の方法、好ましくは実施形態３５〜３９のいずれかに記載の方法によって、結晶性層状ケイ酸塩を調製する工程を含み、前記方法が、
（ｖ）好ましくは（ｉｖ）から得られる、前記結晶性層状ケイ酸塩をか焼する工程；
をさらに含む方法。
４１．テクトケイ酸塩を調製する方法であって、
（ｖ）実施形態８〜３９のいずれかに記載の方法、好ましくは実施形態３５〜３９のいずれかに記載の方法によって得られうる又は得られる、結晶性層状ケイ酸塩をか焼する工程；
を含む方法。
４２．（ｖ）に従って、前記結晶性層状ケイ酸塩が、３００〜７００℃の範囲、好ましくは３００〜６００℃の範囲、さらに好ましくは４００〜６００℃の範囲、さらに好ましくは４５０〜５５０℃の範囲の温度を有するガス雰囲気中でか焼される実施形態４０又は４１に記載の方法。
４３．前記ガス雰囲気が、酸素を含み、好ましくは、空気、希薄空気、又は合成空気である実施形態４２に記載の方法。
４４．成形品を調製する方法であって、実施形態１〜７のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩、又は実施形態８〜３９のいずれかに記載の方法によって得られうる又は得られる結晶性層状ケイ酸塩を含み、さらに任意にバインダー材料源、可塑剤、及び細孔形成剤の１種以上を含む形成可能な混合物を調製する工程；前記形成可能な混合物を成形し、成形品を得る工程；並びに任意に、前記成形品を、洗浄、乾燥、及びか焼の１工程以上を含む後処理する工程を含む方法。
４５．実施形態８〜３９のいずれかに記載の方法によって得られうる又は得られる、結晶性層状ケイ酸塩、好ましくは実施形態１〜７のいずれかに従う前記結晶性層状ケイ酸塩。
４６．実施形態４０〜４３のいずれかに記載の方法によって得られうる又は得られる、テクトケイ酸塩。
４７．実施形態４４に記載の方法によって得られうる又は得られる、成形品。
４８．実施形態１〜７のいずれか、又は実施形態４５に記載の結晶性層状ケイ酸塩の、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分としての使用方法。
４９．実施形態４６に記載のテクトケイ酸塩の、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分としての使用方法。
５０．実施形態４７に記載の成形品の、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分としての使用方法。
５１．好ましくは結晶性層状ケイ酸塩の合成のための、さらに好ましくは実施形態１〜７のいずれかに記載の結晶性層状ケイ酸塩の合成のための合成混合物であって、前記合成混合物は、水、Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む構造指向剤を含み；
前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記シリカ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）が、３：１〜９：１の範囲、好ましくは４：１〜８：１の範囲、さらに好ましくは５：１〜７：１の範囲であり、且つＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する前記構造指向剤のモル比（ＳＤＡ：ＳｉＯ2として定義される）が、０．３：１〜２：１の範囲、好ましくは０．４：１〜１．５：１の範囲、さらに好ましくは０．５：１〜１．０：１の範囲であり；
前記Ｓｉ源が、湿式法シリカ、乾式法シリカ、及びコロイド状シリカの１種以上を含み；
前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム塩、好ましくは硫酸塩；硝酸塩；リン酸塩；酢酸塩；ハロゲン化物の１種以上、好ましくは塩化物及び臭化物の１種以上、さらに好ましくは塩化物；並びに水酸化物の１種以上を含み、さらに好ましくは前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物を含み、さらに好ましくは、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物であり；
前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、及び前記構造指向剤からなる、合成混合物。
本発明は、以下の実施例、比較例、及び参考例によって、さらに説明される。
［参考例１．１：ＸＲＤパターンの測定］
ＸＲＤ回折パターンをＣｕ−Ｋα１線（λ＝１．５４０５９オングストローム）を使用したＳｉｅｍｅｎｓ Ｄ５０００粉末回折計（powder diffractometer）を使用して測定した。ホウケイ酸ガラスキャピラリー（直径：０．３ｍｍ）を試料ホルダーとして使用した。前記回折計には、ゲルマニウム（１１１）一次モノクロメーター、及びＢｒａｕｎ線形位置高感度検出器（Braun linear position sensitive detector）（２θ有効範囲（coverage）＝６°）を装備した。実施例１では、構造を、ＩＴＱ−８のＸＲＤ粉末データとの比較、及びＩＴＱ−８のＦＴＩＲスペクトルとの比較によって解いた。ＲＵＢ−５６の構造は、ＦｕｌｌＰｒｏｆ ２Ｋプログラムを用いて精緻化した（refined）。
［参考例１．２：走査型電子顕微鏡］
ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）写真（２０ｋＶ（キロボルト）での二次電子（ＳＥ）写真）を、ＬＥＯ−１５３０ Ｇｅｍｉｎｉ電子顕微鏡を使用して作成した。試料は分析前に真空蒸着によって金でコーティングした。ＳＥＭは、結晶の形態（morphology）及び試料の均質性（homogeneity）の研究に使用した。
［参考例１．３：（ＡＴＲ）ＩＲスペクトル］
（ＡＴＲ）ＩＲスペクトルを、Ｎｉｃｏｌｅｔ ６７００ ＦＴ−ＩＲ分光計を使用して収集した。ＡＴＲ−ＦＴＩＲスペクトルを、Ｓｍａｒｔ Ｏｒｂｉｔ Ｄｉａｍｏｎｄ ＡＴＲ ｕｎｉｔを使用し、試料から、４ｃｍ-1の解像度で、４００〜４０００ｃｍ-1の間で取得した。
［参考例１．４：29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトル］
29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルは、標準のＢｒｕｋｅｒ ＭＡＳプローブを使用し、７９．４９３ＭＨｚで操作されるＢｒｕｋｅｒ ＡＳＸ−４００分光計を用い、約２３℃で記録した。化学シフト異方性（chemical shift anisotropy）を平均化するため、試料を、マジック角（magic angle）で回転させた。テトラメチルシランを化学シフト基準（chemical shift reference）として使用した。
パルス幅：４*１０-6秒、リサイクル時間：６０秒、回転速度：４ｋＨｚ、スキャン数：２２４。
［参考例１．５：熱分析ＤＴＡ及びＴＧ］
熱分析ＤＴＡ及びデータＴＧを、Ｂａｅｈｒ ＳＴＡ−５０３熱分析計を用いたＤＴＡ／ＴＧ同時測定を使用して収集した。前記試料を、合成空気中で３０〜１０００℃に、１０Ｋ／分の加熱速度で加熱した。
［実施例１：本発明に従う層状ケイ酸塩の調製のためのプロトコル］
シリカゲル（１１ 質量％Ｈ2Ｏ；下記の通り合成された）； １．１２ｇ
ジエチルジメチルアンモ二ウム水酸化物（水溶液、２０質量％％）； ６．００ｇ
ｉ）シリカゲル（１１質量％Ｈ2Ｏ）の調製
溶液Ａ：２３５．９ｍｌのテトラエチルオルトケイ酸塩（Ｓｉｇｍａ）を３６３．９ｍｌのエタノールと混合した。溶液Ｂ：０．０９ ｇのＮＨ4Ｆ（９５質量％、Ｍｅｒｃｋ）を３６ ｍｌのＨ2Ｏに溶解した。続いて、溶液Ｂを溶液Ａに、約２３℃で滴加した。この混合物を、約２３℃で２４時間、静止条件下で維持し、さらに７０℃で３日間加熱した後、１１０℃で１日間加熱し、最後に５００℃で５日間加熱した含水ゲルを得た。結果として得られたシリカゲル（湿式法シリカ）を乳鉢中で、手で粉砕した後、開放ビーカー中で維持した。前記シリカゲルは、参考例１．１に従う粉末ＸＲＤ、参考例１．５に従うＤＴＡ／ＴＧ、及び参考例１．４に従う29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲによって特徴付けられた。前記粉末ＸＲＤパターンは、２３°の２θに中心がある非常に広いピークのみを示した。前記29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲは、それぞれ、近似的に１５％：７０％：１５％の強度比で、−９２．０ｐｐｍ（Ｑ2−型）、−１０２．３ｐｐｍ（Ｑ3−型）、−１１０．１ｐｐｍ（Ｑ4−型）の約３個の信号を示した。ＴＧは、２段階：ａ）約２３℃〜１５０℃の間（９％）、及びｂ）２００℃〜８００℃の範囲（２％）で、１１％の総質量損失（Ｈ2Ｏの損失）が発生したことを示した。
ｉｉ）本発明に従う層状ケイ酸塩の調製
ｉ）で調製した１．１２ｇの前記シリカゲル（１１質量％Ｈ2Ｏ）を、６．００ｇのジエチルジメチルアンモニウム水酸化物溶液に添加した。この混合物を、約２３℃で一定時間（Ｔ1−下記表１参照）撹拌した。続いて、前記混合物を、真空オーブン中で、７０℃、２ｋＰａ（２０ｍｂａｒ）で一定時間（Ｔ2−下記表１参照）加熱した。この処理中、一定量の水（Ａ1−下記表１参照）が前記混合物から除去された。次いで、結果として得られた混合物を、テフロン（登録商標）ライニング（Teflon-lined）鋼鉄製オートクレーブ中に充填し、その後、前記オートクレーブを静止条件下で、一定の温度で（Ｘ1−下記表１参照に加熱し、この温度で一定時間（Ｔ3−下記表１参照）維持した。圧力を解放し、約２３℃に冷却した後、生成物を蒸留水で、洗浄水が２００マイクロジーメンス未満の導電率を有するまで完全に洗浄した。このようにして得られた洗浄された生成物（ＲＵＢ−５６）を、遠心分離で分離し、空気中、約２３℃で一晩乾燥した。結晶構造分析に従う単位格子当たりの本発明の材料の組成を、ＸＲＤデータ（前記データは、参考例１．１に記載される通り得られる）を考慮して決定した。単位格子当たりの本発明の物質の組成は、次の通りである：
（Ｃ6Ｈ16Ｎ）8［Ｓｉ32Ｏ64（ＯＨ）8］*２４ Ｈ2Ｏ
参考例１．１に記載される通り測定されたＸＲＤパターンを、図１に示す。前記構造は、ＩＴＱ−８のＸＲＤ粉末データとの比較、及びＩＴＱ−８のＦＴＩＲスペクトルとの比較によって解いた。ＲＵＢ−５６の構造は、ＦｕｌｌＰｒｏｆ ２Ｋプログラムを用いて精緻化した。参考例１．３に記載された通り測定されたＳＥＭ写真を図２に示す。参考例１．４に記載された通り測定された（ＡＴＲ）ＩＲスペクトルを、図３に示す。参考例１．５に記載された通り測定された29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトルを、図４に示す。参考例１．６に記載された通り測定された熱分析ＤＴＡ及びＴＧを、図５に示す。
［比較例１〜５：比較例のプロトコル］
比較例１〜５については、表１に要約された通り、次の変更をして、本発明の実施例で用いたものに基づいて、同様なプロトコルを使用した。表１に別段の指示がない限り、同様な材料及びその量は、（本発明の）実施例１の通りに使用した。
Figure 2021514342
表１から容易に理解されるように、比較例１は、低い合成温度が、水熱合成条件に使用される場合は、アモルファス物質が得られる。さらに、表１から、より高い水熱合成温度では、ＲＵＢ−３６が形成されることが理解される。最後に、長時間の水熱合成条件を使用した場合は、ＲＵＢ−５２と称される、別の生成物が得られた。

Claims (15)

  1. ０．１５４１９ｎｍの波長を有するＣｕ−Ｋα1,2線で、１５〜２５℃の範囲の温度で測定されるとき、（５．３±０．２）°、（８．６±０．２）°、（９．８±０．２）°、（２１．７±０．２）°及び（２２．７±０．２）°の２θ値での反射を含むＸ線回折パターンを有する結晶性層状ケイ酸塩。
  2. 次の特徴：
    ・（４７５±５）ｃｍ-1、（５２６±５）ｃｍ-1、（５８７±５）ｃｍ-1、（６０９±５）ｃｍ-1、（６２８±５ ）ｃｍ-１、（６９８±５）ｃｍ-1、（７２４±５）ｃｍ-1、（７７６±５）ｃｍ-1、（５８７±５）ｃｍ-1、（７９４±５）ｃｍ-1 、（８０９±５）ｃｍ-1、（８３７±５）ｃｍ-1に最大値を有する１２個のピークを含むＩＲスペクトル、好ましくは、（１３９７±５）ｃｍ-1、（１４２１±５）ｃｍ-1、（１４５７ ±５）ｃｍ-1、（１４６４±５）ｃｍ-1、（１４８７±５）ｃｍ-1に最大値を有する５個のピークをさらに含むＩＲスペクトルを有する；
    ・（−９９±２）ｐｐｍ及び（−１０１±２）ｐｐｍにＱ3−型の信号、並びに（−１０６±２）ｐｐｍ及び（−１０８±２）ｐｐｍにＱ4−型の信号を含む29Ｓｉ ＭＡＳ ＮＭＲスペクトル；
    の１個以上を有する請求項１に記載の結晶性層状ケイ酸塩。
  3. 前記層状ケイ酸塩の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、Ｓｉ、Ｏ、Ｃ、Ｎ及びＨからなる請求項１又は２に記載の結晶性層状ケイ酸塩。
  4. 次の式（Ｉ）：
    （Ｃ6Ｈ16Ｎ）8［Ｓｉ32Ｏ64（ＯＨ）8］*ｘ Ｈ2Ｏ （Ｉ）、
    ［式中、ｘは８〜３０の範囲、好ましくは１６〜３０の範囲であり、さらに好ましくはｘが２４である］
    に従う単位格子を有する請求項１〜３のいずれか１項に記載の結晶性層状ケイ酸塩。
  5. 結晶性層状ケイ酸塩、好ましくは請求項１〜４のいずれか１項に従う結晶性層状ケイ酸塩を調製する方法であって、
    （ｉ）水、Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む構造指向剤を含む合成混合物を調製する工程；
    （ｉｉ）（ｉ）から得られる前記合成混合物を水熱合成条件にさらす工程であり、（ｉ）から得られる前記合成混合物を１１０〜１８０℃の範囲の温度に加熱し、前記合成混合物を自生圧力下でこの範囲の温度で１〜６日間維持することを含み、前記結晶性層状ケイ酸塩を含む母液を得る工程；
    を含む方法。
  6. 前記Ｓｉ源が、湿式法シリカ、乾式法シリカ、及びコロイド状シリカの１種以上を含み、好ましくは湿式法シリカを含み、好ましくは前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム塩、好ましくは硫酸塩；硝酸塩；リン酸塩；酢酸塩；ハロゲン化物、好ましくは塩化物及び臭化物の１種以上、さらに好ましくは塩化物；並びに水酸化物の１種以上を含み、さらに好ましくは前記構造指向剤が、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物を含み、さらに好ましくは、ジエチルジメチルアンモニウム水酸化物である請求項５に記載の方法。
  7. （ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する前記構造指向剤のモル比（ＳＤＡ：ＳｉＯ2として定義される）が、０．３：１〜２：１の範囲、好ましくは０．４：１〜１．５：１の範囲、さらに好ましくは０．５：１〜１．０：１の範囲であり、好ましくは、（ｉ）から得られ、（ｉｉ）に供される前記合成混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）が、３：１〜９：１の範囲、好ましくは４：１〜８：１の範囲、さらに好ましくは５：１〜７：１の範囲である請求項５又は６に記載の方法。
  8. （ｉ）で調製される前記合成混合物の９５〜１００質量％、好ましくは９８〜１００質量％、さらに好ましくは９９〜１００質量％、さらに好ましくは９９．５〜１００質量％、さらに好ましくは９９．９〜１００質量％が、水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤からなる請求項５〜７のいずれか１項に記載の方法。
  9. （ｉ）に従って、前記合成混合物を調製する工程が、
    （ｉ．１）水、前記Ｓｉ源、及びジエチルジメチルアンモニウム化合物を含む前記構造指向剤を含む混合物を、１０〜４０℃の範囲の前記混合物の温度で調製する工程；
    （ｉ．２）（ｉ．１）で調製される前記混合物を、５０〜１２０℃の範囲の温度に加熱し、前記混合物をこの範囲の温度で維持し、前記合成混合物を得る工程；
    を含む請求項５〜８のいずれか１項に記載の方法。
  10. （ｉ．２）に従って、前記混合物が、５０〜１００℃の範囲、好ましくは５５〜９０℃の範囲、さらに好ましくは６０〜８０℃の範囲の温度に加熱され、好ましくは、（ｉ．２）に従って、前記混合物が、前記温度で、少なくとも４５分の時間、好ましくは５０〜１６０分の範囲、さらに好ましくは５５〜１２０分の範囲、さらに好ましくは６０〜９０分の範囲の時間維持され、好ましくは、（ｉ．２）に従って、前記混合物が、前記温度で、１００ｋＰａ（１ｂａｒ）未満、好ましくは最大５０ｋＰａ（５００ｍｂａｒ）、さらに好ましくは最大１０ｋＰａ（１００ｍｂａｒ）、さらに好ましくは最大５ｋＰａ（５０ｍｂａｒ）の絶対圧力で維持される請求項９に記載の方法。
  11. （ｉ．１）から得られ、（ｉ．２）に供される前記混合物において、ＳｉＯ2として計算される前記Ｓｉ源に対する水のモル比（Ｈ2Ｏ：ＳｉＯ2として定義される）が、４：１〜１５：１の範囲、好ましくは５：１〜１１：１の範囲、さらに好ましくは６：１〜８：１の範囲である請求項９又は１０に記載の方法。
  12. （ｉｉ）に従って、前記合成混合物が、１２０〜１７０℃の範囲、好ましくは１３０〜１６０℃の範囲、さらに好ましくは１３５〜１４５℃の範囲の温度に加熱され、好ましくは、（ｉｉ）に従う前記水熱合成条件が、２４〜１２０時間の範囲、好ましくは２４〜９６時間の範囲、さらに好ましくは２４〜７２時間の範囲の水熱合成時間を含む請求項５〜１１のいずれか１項に記載の方法。
  13. （ｉｉｉ）好ましくは、（ｉｉ）から得られる前記母液を、好ましくは１０〜５０℃の範囲、さらに好ましくは２０〜３５℃の範囲の前記母液温度に冷却する工程；
    （ｉｖ）（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）から、好ましくは（ｉｉｉ）から得られる前記母液から結晶性層状ケイ酸塩を分離する工程であり、前記分離工程が、
    （ｉｖ．１）（ｉｉ）又は（ｉｉｉ）から、好ましくは（ｉｉｉ）から得られる前記母液を、好ましくは遠心分離、ろ過、又は急速乾燥、好ましくは噴霧乾燥を含む、さらに好ましくは遠心分離を含む固液分離法に供する工程；
    （ｉｖ．２）好ましくは、（ｉｖ．１）に従って前記母液から分離される前記結晶性層状ケイ酸塩を洗浄する工程；
    （ｉｖ．３）（ｉｖ．１）又は（ｉｖ．２）、好ましくは（ｉｖ．２）から得られる前記結晶性層状ケイ酸塩を乾燥する工程；
    を含む工程；
    をさらに含む請求項５〜１２のいずれか１項に記載の方法。
  14. 請求項５〜１３のいずれか１項に記載の方法によって得られうる又は得られる、層状ケイ酸塩、好ましくは請求項１〜４のいずれか１項に従う前記層状ケイ酸塩。
  15. 請求項１〜４のいずれか１項、又は請求項１４に記載の層状ケイ酸塩の、触媒活性物質として、触媒として、触媒を調製するための中間体として、又は触媒成分としての使用方法。
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