JP2021187951A - タイヤ用ゴム組成物及びタイヤ - Google Patents

Abstract

【課題】転がり抵抗温度依存性が小さく、ウェット性能に優れるタイヤ用ゴム組成物、並びに、タイヤの提供。
【解決手段】特定共役ジエン系ゴムの含有量が３５質量％以上であり特定ブタジエンゴムの含有量が１５質量％以上のゴム成分とシリカとシランカップリング剤とを含有し、特定共役ジエン系ゴムが、イソプレン単位を含有するブロック（Ａ）とブタジエン単位を含有するブロック（Ｂ）とを備え、末端にシロキサン化合物による変性構造を備え、（Ａ）及び（Ｂ）の少なくとも一方にシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有し、（Ａ）のＭｗが１，０００〜３０，０００であり、全体のＭｗが５０，０００〜５，０００，０００であり、全体の芳香族ビニル含有量が３０〜４５質量％であり、全体のビニル結合含有量が１５〜３５質量％であり、特定ブタジエンゴムが、ガラス転移温度が−８５℃以下である、タイヤ用ゴム組成物。
【選択図】図１

Description

本発明は、タイヤ用ゴム組成物及びタイヤに関する。

従来、タイヤに用いられるゴム組成物として、変性共役ジエン系ゴムとシリカとを含有する組成物が知られている（例えば、特許文献１）。

国際公開第２０１９／０７３８２８号

昨今、求められる性能レベルの向上に伴い、タイヤに対して、転がり抵抗の温度依存性が小さいことが求められている。また、求められる安全レベルの向上に伴い、ウェット性能の向上も求められている。
このようななか、本発明者らが特許文献１を参考にタイヤ用ゴム組成物を調製し、タイヤにしたときの転がり抵抗温度依存性及びウェット性能を評価したところ、昨今求められているレベルを必ずしも満たすものではないことが明らかになった。

そこで、本発明は、上記実情を鑑みて、タイヤにしたときに、転がり抵抗温度依存性が小さく、且つ、ウェット性能に優れるタイヤ用ゴム組成物、並びに、上記タイヤ用ゴム組成物を用いて製造されたタイヤを提供することを目的とする。
なお、以下、タイヤにしたときの、転がり抵抗温度依存性、ウェット性能を、単に、転がり抵抗温度依存性、ウェット性能とも言う。

本発明者らは、上記課題について鋭意検討した結果、特定の変性共役ジエン系ゴムと特定のブタジエンゴムとを所定の量で併用することで、上記課題が解決できることを見出し、本発明に至った。
すなわち、本発明者らは、以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。

（１） ゴム成分と、シリカと、シランカップリング剤とを含有し、
上記ゴム成分が、特定共役ジエン系ゴムと、特定ブタジエンゴムとを含有し、
上記ゴム成分中、上記特定共役ジエン系ゴムの含有量が３５質量％以上であり、上記特定ブタジエンゴムの含有量が１５質量％以上であり、
上記特定共役ジエン系ゴムが、
イソプレン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ｂ）とを備えるとともに、少なくとも１つの末端にシロキサン化合物による変性構造を備える、共役ジエン系ゴムであって、
上記重合体ブロック（Ａ）及び上記重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有し、
上記重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１，０００〜３０，０００の範囲であり、全体の重量平均分子量（Ｍｗ）が５０，０００〜５，０００，０００の範囲であり、
全体の芳香族ビニル単量体単位含有量が、３０〜４５質量％であり、
全体のビニル結合含有量が、１５〜３５質量％である、共役ジエン系ゴムであり、
上記特定ブタジエンゴムが、ガラス転移温度が−８５℃以下のブタジエンゴムであり、
上記シリカの含有量が、上記ゴム成分１００質量部に対して、５０〜１５０質量部であり、
上記シランカップリング剤の含有量が、上記シリカの含有量に対して、３〜３０質量％である、タイヤ用ゴム組成物。
（２） 上記特定共役ジエン系ゴムの芳香族ビニル単量体単位含有量が、３５〜４５質量％である、上記（１）に記載のタイヤ用ゴム組成物。
（３） 上記特定ブタジエンゴムが、少なくとも１つの末端にヘテロ原子を含む変性基を有する、上記（１）又は（２）に記載のタイヤ用ゴム組成物。
（４） 上記シリカが、ＣＴＡＢ吸着比表面積が１９０ｍ^２／ｇ以上のシリカである特定シリカを２０質量部以上含む、上記（１）〜（３）のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
（５） さらに、後述する一般式（Ｉ）で表されるアルキルトリエトキシシランを含有し、
上記アルキルトリエトキシシランの含有量が、上記シリカの含有量に対して、２．０〜１５．０質量％である、上記（１）〜（４）のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
（６） さらに、重量平均分子量が３，０００以上の液状ジエン系ゴムを含有し、
上記液状ジエン系ゴムの含有量が、上記シリカの含有量に対して、１．０〜１５．０質量％である、上記（１）〜（５）のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
（７） 上記液状ジエン系ゴムが、後述する一般式（ＩＩ）で表されるシラン化合物に由来する官能基を有する、上記（６）に記載のタイヤ用ゴム組成物。
（８） さらに、軟化点が５０℃以上の熱可塑性樹脂を含有し、
上記熱可塑性樹脂の含有量が、上記ゴム成分１００質量部に対して、１〜２０質量部である、上記（１）〜（７）のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
（９） 上記（１）〜（８）のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物を用いて製造された、タイヤ。

以下に示すように、本発明によれば、タイヤにしたときに、転がり抵抗温度依存性が小さく、且つ、ウェット性能に優れるタイヤ用ゴム組成物、並びに、上記タイヤ用ゴム組成物を用いて製造されたタイヤを提供することができる。

本発明のタイヤの実施態様の一例を表す部分断面概略図である。

以下に、本発明のタイヤ用ゴム組成物及び上記タイヤ用ゴム組成物を用いて製造されたタイヤについて説明する。
なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「〜」の前後に記載される数値を下限値および上限値として含む範囲を意味する。
また、本発明のタイヤ用ゴム組成物に含有される各成分は、１種を単独でも用いても、２種以上を併用してもよい。ここで、各成分について２種以上を併用する場合、その成分について含有量とは、特段の断りが無い限り、合計の含有量を指す。

［Ａ］タイヤ用ゴム組成物
本発明のタイヤ用ゴム組成物（以下、「本発明の組成物」とも言う）は、
ゴム成分と、シリカと、シランカップリング剤とを含有し、
上記ゴム成分が、特定共役ジエン系ゴムと、特定ブタジエンゴムとを含有し、
上記ゴム成分中、上記特定共役ジエン系ゴムの含有量が３５質量％以上であり、上記ブタジエンゴムの含有量が１５質量％以上であり、
上記特定共役ジエン系ゴムが、
イソプレン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ｂ）とを備えるとともに、少なくとも１つの末端にシロキサン化合物による変性構造を備える、共役ジエン系ゴムであって、
上記重合体ブロック（Ａ）および上記重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有し、
上記重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１，０００〜３０，０００の範囲であり、上記共役ジエン系ゴムの全体の重量平均分子量（Ｍｗ）が５０，０００〜５，０００，０００の範囲であり、
芳香族ビニル単量体単位含有量が、３０〜４５質量％であり、
ビニル結合含有量が、１５〜３５質量％である、共役ジエン系ゴムであり、
上記特定ブタジエンゴムが、ガラス転移温度が−８５℃以下のブタジエンゴムであり、
上記シリカの含有量が、上記ゴム成分１００質量部に対して、５０〜１５０質量部であり、
上記シランカップリング剤の含有量が、上記シリカの含有量に対して、３〜３０質量％である、タイヤ用ゴム組成物である。

以下、本発明の組成物に含有される各成分について説明する。

［Ｉ］ゴム成分
本発明の組成物に含有されるゴム成分は、特定共役ジエン系ゴムと、特定ブタジエンゴムとを含有する。
ここで、上記ゴム成分中、上記特定共役ジエン系ゴムの含有量は３５質量％以上であり、上記特定ブタジエンゴムの含有量は１５質量％以上である。
上記ゴム成分は、上記特定共役ジエン系ゴム及び上記特定ブタジエンゴムのいずれにも該当しないゴム成分（その他のゴム成分）を含有してもよい。
上記ゴム成分は、固体状であることが好ましい。

［１］特定共役ジエン系ゴム
上述のとおり、ゴム成分は特定共役ジエン系ゴムを含有する。
上記特定共役ジエン系ゴムは、
イソプレン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ｂ）とを備えるとともに、少なくとも１つの末端にシロキサン化合物による変性構造を備える、共役ジエン系ゴムであって、
上記重合体ブロック（Ａ）及び上記重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有し、
上記重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１，０００〜３０，０００の範囲であり、全体の重量平均分子量（Ｍｗ）が５０，０００〜５，０００，０００の範囲であり、
全体の芳香族ビニル単量体単位含有量が、３０〜４５質量％であり、
全体のビニル結合含有量が、１５〜３５質量％である、共役ジエン系ゴムである。
なお、特定共役ジエン系ゴムは、全体の芳香族ビニル単量体単位含有量が３０〜４５質量％であるため、重合体ブロック（Ａ）及び重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方は芳香族ビニル単量体単位を含有する。

［重合体ブロック（Ａ）］
重合体ブロック（Ａ）は、イソプレン単量体単位を含有するもの（好ましくは、イソプレン単量体単位を主成分とするもの）であればよく、特に限定されず、イソプレン単量体単位のみからなるものであってよいし、あるいは、イソプレン単量体単位と、イソプレン単量体単位以外の単量体単位とからなるものであってもよい。この場合における、イソプレン単量体単位以外の単量体単位としては、芳香族ビニル単量体単位が好適に挙げられ、本発明の重合体ブロック（Ａ）は、イソプレン単量体単位に加えて、芳香族ビニル単量体単位をも含有するものであることが好ましい。

〔イソプレン単量体単位含有量〕
重合体ブロック（Ａ）中における、イソプレン単量体単位の含有量（イソプレン単量体単位含有量）は、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上である。また、イソプレン単量体単位含有量の上限は、特に限定されないが、好ましくは９９質量％以下である。重合体ブロック（Ａ）中のイソプレン単量体単位含有量を上記範囲とすることにより、共役ジエン系ゴムにシリカなどの配合剤を配合した場合に、共役ジエン系ゴムとシリカなどの配合剤との親和性をより高めることができ、これにより、得られるゴム架橋物を、低発熱性により優れたものとすることができる。

〔イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量〕
重合体ブロック（Ａ）における、イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量は、３〜９０質量％が好ましく、５〜８０質量％がより好ましい。イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量を上記範囲内とすることにより、得られるゴム架橋物の低発熱性をより向上させることができる。なお、本明細書中において、イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量とは、イソプレン単量体単位中の、１,２−構造を有するイソプレン単量体単位および３，４−構造を有するイソプレン単量体単位の合計量を指すものとする。

〔芳香族ビニル単量体単位を形成するための芳香族ビニル化合物〕
芳香族ビニル単量体単位を形成するための芳香族ビニル化合物としては、スチレン、メチルスチレン、エチルスチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレン、クロルスチレン、ブロモスチレン、メトキシスチレン、ジメチルアミノメチルスチレン、ジメチルアミノエチルスチレン、ジエチルアミノメチルスチレン、ジエチルアミノエチルスチレン、シアノエチルスチレン、ビニルナフタレンなどが挙げられる。これらのなかでも、スチレンが好ましい。重合体ブロック（Ａ）中における、芳香族ビニル単量体単位（例えば、スチレン単量体単位）の含有量（芳香族ビニル単量体単位含有量）（例えば、スチレン単量体単位含有量）は、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。また、芳香族ビニル単量体単位含有量の下限は、特に限定されないが、好ましくは１質量％以上である。

〔シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位〕
また、特定共役ジエン系ゴムは、重合体ブロック（Ａ）及び後述する重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有するものである。以下においては、重合体ブロック（Ａ）に、このようなシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位が含有されている場合を例示して説明するが、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位は、重合体ブロック（Ａ）および後述する重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に含有されていればよいため、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位が、後述する重合体ブロック（Ｂ）に含有されている場合には、重合体ブロック（Ａ）には、必ずしも含有されている必要はない。

＜シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物＞
シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を形成するための、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物としては、シリカに対して相互作用可能な官能基と、ビニル基を含有する化合物であればよく、特に限定されない。ここで、シリカに対して相互作用可能な官能基とは、該官能基とシリカ表面との間で共有結合を形成するか、または、共有結合よりも弱い分子間力（たとえば、イオン−双極子相互作用、双極子−双極子相互作用、水素結合、ファンデルワールス力等）を形成することが可能な官能基である。このようなシリカに対して相互作用可能な官能基としては、特に限定されないが、窒素原子含有官能基、ケイ素原子含有官能基、酸素原子含有官能基などが挙げられ、これらの中でも、シリカとの相互作用が高いという観点より、ケイ素原子含有官能基が好ましい。

（好適な態様）
シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の好ましい態様としての、ケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物としては、たとえば、下記一般式（１）で表される化合物を好適に用いることができる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１は、化学的な単結合またはヒドロカルビレン基を表し、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４は、それぞれ独立して、置換アミノ基、ヒドロカルビルオキシ基、または置換基を有していてもよいヒドロカルビル基を表す。

上記一般式（１）中、Ｘ^１は、化学的な単結合またはヒドロカルビレン基であり、好ましくは、化学的な単結合である。ヒドロカルビレン基としては、アルキレン基、アルケンジイル基、アリーレン基、または、アリーレン基とアルキレン基とが結合した基などが挙げられる。
アルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基などが挙げられる。アルケンジイル基としては、ビニレン基、エチレン−１，１−ジイル基などが挙げられる。アリーレン基としては、フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニレン基などが挙げられる。アリーレン基とアルキレン基とが結合した基としては、フェニレン基とメチレン基とが結合した基、フェニレン基とエチレン基とが結合した基などが挙げられる。Ｘ^１がヒドロカルビレン基である場合には、Ｘ^１は、アリーレン基であることが好ましく、フェニレン基であることがより好ましい。

上記一般式（１）中、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４は、それぞれ独立して、置換アミノ基、ヒドロカルビルオキシ基、または置換基を有していてもよいヒドロカルビル基を表す。Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、少なくとも１つが置換アミノ基であることが好ましく、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、２つが置換アミノ基であることがより好ましい。

Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４を構成し得る置換アミノ基としては、下記一般式（２）で表される基が好適である。

上記一般式（２）中、Ｒ^１およびＲ^２は、互いに結合していても、あるいは、結合していなくてもよく、Ｒ^１およびＲ^２が互いに結合していない場合には、Ｒ^１およびＲ^２は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよいヒドロカルビル基、または、トリヒドロカルビルシリル基を表し、Ｒ^１とＲ^２とが互いに結合している場合には、Ｒ^１およびＲ^２は、窒素原子および／または酸素原子を含有していてもよいヒドロカルビレン基を表す。

Ｒ^１およびＲ^２を構成し得るヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、−オクチル基などの鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基などの環状アルキル基；フェニル基、ベンジル基、ナフチル基などのアリール基；などが挙げられる。これらの中でも、鎖状アルキル基が好ましく、メチル基またはエチル基がより好ましい。
Ｒ^１およびＲ^２を構成し得るヒドロカルビル基が、置換基を有する場合には、置換基としてヒドロカルビルオキシ基を有するヒドロカルビル基などが挙げられ、置換基としてヒドロカルビルオキシ基を有するヒドロカルビル基としては、メトキシメチル基、エトキシメチル基、メトキシエチル基などのアルコキシアルキル基；フェノキシメチル基などのアリールオキシアルキル基；などが挙げられる。

Ｒ^１およびＲ^２を構成し得るトリヒドロカルビルシリル基の具体例としてはトリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル基などのトリアルキルシリル基などが挙げられる。

Ｒ^１とＲ^２とが互いに結合している場合において、Ｒ^１およびＲ^２を構成し得るヒドロカルビレン基としては、トリメチレン基、テトラメチレン基、ペンタメチレン基、ヘキサメチレン基、ヘプタメチレン基、オクタメチレン基、デカメチレン基、ドデカメチレン基、２，２，４−トリメチルヘキサン−１，６−ジイル基などのアルキレン基；ペンタン−２−エン−１，５−ジイル基などのアルケンジイル基；などが挙げられる。また、Ｒ^１およびＲ^２を構成し得るヒドロカルビレン基が、窒素原子および／または酸素原子を含有する場合には、窒素原子および／または酸素原子を含有するヒドロカルビレン基としては、−ＣＨ＝Ｎ−ＣＨ＝ＣＨ−で表される基、−ＣＨ＝Ｎ−ＣＨ_２−ＣＨ_２−で表される基、−ＣＨ_２−ＣＨ_２−Ｏ−ＣＨ_２−ＣＨ_２−で表される基などが挙げられる。
Ｒ^１およびＲ^２は、アルキル基であるか、あるいは、Ｒ^１とＲ^２とは互いに結合してアルキレン基となっていることが好ましく、Ｒ^１およびＲ^２は、アルキル基であることがより好ましく、Ｒ^１およびＲ^２は、メチル基またはエチル基であることがさらに好ましい。

上記一般式（２）中、Ｒ^１およびＲ^２がヒドロカルビル基である場合における、上記一般式（２）で表される基の具体例としては、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、エチルメチルアミノ基、ジ−ｎ−プロピルアミノ基、ジイソプロピルアミノ基、ジ−ｎ−ブチルアミノ基、ジイソブチルアミノ基、ジ−ｓｅｃ−ブチルアミノ基、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ基などのジアルキルアミノ基；ジフェニルアミノ基などのジアリールアミノ基；などが挙げられる。これらの中でも、ジアルキルアミノ基が好ましく、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジ−ｎ−ブチルアミノ基がより好ましい。

上記一般式（２）中、Ｒ^１およびＲ^２が、置換基としてヒドロカルビルオキシ基を有するヒドロカルビル基である場合における、上記一般式（２）で表される基の具体例としては、ジ（メトキシメチル）アミノ基、ジ（エトキシメチル）アミノ基などのジ（アルコキシアルキル）アミノ基などが挙げられる。

上記一般式（２）中、Ｒ^１およびＲ^２が、トリヒドロカルビルシリル基である場合における、上記一般式（２）で表される基の具体例としては、ビス（トリメチルシリル）アミノ基、ビス（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）アミノ基、Ｎ−トリメチルシリル−Ｎ−メチルアミノ基などのトリアルキルシリル基含有アミノ基などが挙げられる。

上記一般式（２）中、Ｒ^１とＲ^２とが互いに結合して、ヒドロカルビレン基となっている場合における、上記一般式（２）で表される基の具体例としては、１−トリメチレンイミノ基、１−ピロリジノ基、１−ピペリジノ基、１−ヘキサメチレンイミノ基、１−へプタメチレンイミノ基、１−オクタメチレンイミノ基、１−デカメチレンイミノ基、１−ドデカメチレンイミノ基などの１−アルキレンイミノ基などが挙げられる。

上記一般式（２）中、Ｒ^１とＲ^２とが互いに結合して、窒素原子および／または酸素原子を含有するヒドロカルビレン基となっている場合における、上記一般式（２）で表される基の具体例としては、１−イミダゾリル基、４，５−ジヒドロ−１−イミダゾリル基、モルホリノ基などが挙げられる。

上記一般式（２）で表される基としては、ジアルキルアミノ基、１−アルキレンイミノ基が好ましく、ジアルキルアミノ基がより好ましく、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジ−ｎ−ブチルアミノ基がさらに好ましい。

上記一般式（１）中、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４を構成し得るヒドロカルビルオキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、イソプロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基などのアルコキシ基；フェノキシ基、ベンジルオキシ基などのアリールオキシ基；などが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４を構成し得るヒドロカルビル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基などのアルキル基；フェニル基、４−メチル−１−フェニル基、ベンジル基などのアリール基；などが挙げられる。
Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４を構成し得るヒドロカルビル基が、置換基を有する場合には、置換基としてヒドロカルビルオキシ基を有するヒドロカルビル基などが挙げられ、メトキシメチル基、エトキシメチル基、エトキシエチル基などのアルコキシアルキル基などが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１が化学的な単結合であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、１つが置換アミノ基である場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、（ジメチルアミノ）ジメチルビニルシラン、（エチルメチルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジイソプロピルアミノ）ジメチルビニルシラン、（ジメチルアミノ）ジエチルビニルシラン、（エチルメチルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ジエチルビニルシラン、（ジイソプロピルアミノ）ジエチルビニルシランなどの（ジアルキルアミノ）ジアルキルビニルシラン；［ビス（トリメチルシリル）アミノ］ジメチルビニルシラン、［ビス（ｔ−ブチルジメチルシリル）アミノ］ジメチルビニルシラン、［ビス（トリメチルシリル）アミノ］ジエチルビニルシラン、［ビス（ｔ−ブチルジメチルシリル）アミノ］ジエチルビニルシランなどの［ビス（トリアルキルシリル）アミノ］ジアルキルビニルシラン；（ジメチルアミノ）ジ（メトキシメチル）ビニルシラン、（ジメチルアミノ）ジ（メトキシエチル）ビニルシラン、（ジメチルアミノ）ジ（エトキシメチル）ビニルシラン、（ジメチルアミノ）ジ（エトキシエチル）ビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジ（メトキシメチル）ビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジ（メトキシエチル）ビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジ（エトキシメチル）ビニルシラン、（ジエチルアミノ）ジ（エトキシエチル）ビニルシランなどの（ジアルキルアミノ）ジ（アルコキシアルキル）ビニルシラン；ピロリジノジメチルビニルシラン、ピペリジノジメチルビニルシラン、ヘキサメチレンイミノジメチルビニルシラン、４，５−ジヒドロイミダゾリルジメチルビニルシラン、モルホリノジメチルビニルシランなどの環状アミノジアルキルビニルシラン化合物；などが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１がヒドロカルビレン基であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、１つが置換アミノ基である場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、（ジメチルアミノ）ジメチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジメチルアミノ）ジメチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジエチルアミノ）ジメチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジエチルアミノ）ジメチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ジメチル−４−ビニルフェニルシラン（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ジメチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−ブチルアミノ）ジメチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−ブチルアミノ）ジメチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジメチルアミノ）ジエチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジメチルアミノ）ジエチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジエチルアミノ）ジエチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジエチルアミノ）ジエチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ジエチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ジエチル−３−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−ブチルアミノ）ジエチル−４−ビニルフェニルシラン、（ジ−ｎ−ブチルアミノ）ジエチル−３−ビニルフェニルシランなどの（ジアルキルアミノ）ジアルキルビニルフェニルシランなどが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１が化学的な単結合であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、２つが置換アミノ基である場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、ビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）エチルビニルシラン、ビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）エチルビニルシランなどのビス（ジアルキルアミノ）アルキルビニルシラン；ビス［ビス（トリメチルシリル）アミノ］メチルビニルシラン、ビス［ビス（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）アミノ］メチルビニルシラン、ビス［ビス（トリメチルシリル）アミノ］エチルビニルシラン、ビス［ビス（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）アミノ］エチルビニルシランなどのビス［ビス（トリアルキルシリル）アミノ］アルキルビニルシラン；ビス（ジメチルアミノ）メトキシメチルビニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）メトキシエチルビニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）エトキシメチルビニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）エトキシエチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メトキシメチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メトキシエチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）エトキシメチルビニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）エトキシエチルビニルシランなどのビス（ジアルキルアミノ）アルコキシアルキルシラン；ビス（ピロリジノ）メチルビニルシラン、ビス（ピペリジノ）メチルビニルシラン、ビス（ヘキサメチレンイミノ）メチルビニルシラン、ビス（４，５−ジヒドロイミダゾリル）メチルビニルシラン、ビス（モルホリノ）メチルビニルシランなどのビス（環状アミノ）アルキルビニルシラン化合物；などが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１がヒドロカルビレン基であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、２つが置換アミノ基である場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、ビス（ジメチルアミノ）メチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）メチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）メチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）メチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）エチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジメチルアミノ）エチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）エチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）エチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）エチル−４−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）エチル−３−ビニルフェニルシラン、ビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）エチル−４−ビニルフェニルシランビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）エチル−３−ビニルフェニルシランなどのビス（ジアルキルアミノ）アルキルビニルフェニルシランなどが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１が化学的な単結合であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、３つが置換アミノ基である場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、トリス（ジメチルアミノ）ビニルシラン、トリス（ジエチルアミノ）ビニルシラントリス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）ビニルシラン、トリス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）ビニルシランなどのトリス（ジアルキルアミノ）ビニルシランなどが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１がヒドロカルビレン基であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、３つが置換アミノ基である場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、トリス（ジメチルアミノ）−４−ビニルフェニルシラン、トリス（ジメチルアミノ）−３−ビニルフェニルシラン、トリス（ジエチルアミノ）−４−ビニルフェニルシラン、トリス（ジエチルアミノ）−３−ビニルフェニルシラン、トリス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）−４−ビニルフェニルシラン、トリス（ジ−ｎ−プロピルアミノ）−３−ビニルフェニルシラン、トリス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）−４−ビニルフェニルシラン、トリス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）−３−ビニルフェニルシランなどのトリス（ジアルキルアミノ）ビニルフェニルシランなどが挙げられる。

上記一般式（１）中、Ｘ^１が化学的な単結合であり、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、いずれも置換アミノ基でない場合における、上記一般式（１）で表されるケイ素原子含有官能基を含有するビニル化合物の具体例としては、トリメトキシビニルシラン、トリエトキシビニルシラン、トリプロポキシビニルシランなどのトリアルコキシビニルシラン；メチルジメトキシビニルシラン、メチルジエトキシビニルシランなどのジアルコキシアルキルビニルシラン；ジ（ｔｅｒｔ−ペントキシ）フェニルビニルシラン、ジ（ｔｅｒｔ−ブトキシ）フェニルビニルシランなどのジアルコキシアリールビニルシラン；ジメチルメトキシビニルシランなどのモノアルコキシジアルキルビニルシラン；ｔｅｒｔ−ブトキシジフェニルビニルシラン、ｔｅｒｔ−ペントキシジフェニルビニルシランなどのモノアルコキシジアリールビニルシラン；ｔｅｒｔ−ブトキシメチルフェニルビニルシラン、ｔｅｒｔ−ブトキシエチルフェニルビニルシランなどのモノアルコキシアルキルアリールビニルシラン；トリス（β−メトキシエトキシ）ビニルシランなどの置換アルコキシビニルシラン化合物；などが挙げられる。

上記一般式（１）で表される化合物のなかでも、Ｘ^１が化学的な単結合であるものが好ましく、Ｘ^１が化学的な単結合であり、かつ、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、２つが置換アミノ基である化合物がより好ましく、Ｘ^１が化学的な単結合であり、かつ、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち、２つがジアルキルアミノ基である化合物が特に好ましい。

上記一般式（１）で表される化合物の中でも、ビス（ジメチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン、ビス（ジ−ｎ−ブチルアミノ）メチルビニルシランが好ましく、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシランが特に好ましい。

また、上記一般式（１）で表される化合物以外の、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物としては、４−Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノスチレン、３−Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノスチレンなどのビス（トリアルキルシリル）アミノスチレン；４−ビス（トリメチルシリル）アミノメチルスチレン、３−ビス（トリメチルシリル）アミノメチルスチレン、４−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルスチレン、３−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルスチレンなどのビス（トリアルキルシリル）アミノアルキルスチレン；ピロリジノエチルスチレンなどが挙げられ、なかでも、ピロリジノエチルスチレンが好ましい。なお、ピロリジノエチルスチレンとしては、オルト体、メタ体、パラ体のいずれであってもよいが、メタ体、パラ体が好ましく、メタ体とパラ体との混合物であることがより好ましい。

なお、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物として、上記一般式（１）で表される化合物を用いた場合には、特定共役ジエン系ゴム中には、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位として、下記一般式（３）で表される単位が導入されることとなる。

上記一般式（３）中、Ｘ^５は、化学的な単結合またはヒドロカルビレン基を表し、Ｘ^６、Ｘ^７およびＸ^８は、それぞれ独立して、水酸基、置換アミノ基、ヒドロカルビルオキシ基、または置換基を有していてもよいヒドロカルビル基を表す。

なお、上記一般式（３）で表される単位において、Ｘ^５は、上記一般式（１）で表される化合物中のＸ^１に対応し、上記一般式（３）で表される単位において、Ｘ^６、Ｘ^７およびＸ^８は、上記一般式（１）で表される化合物中のＸ^２、Ｘ^３およびＸ^４にそれぞれ対応する。そのため、上記一般式（３）で表される単位において、Ｘ^５、Ｘ^６、Ｘ^７およびＸ^８は、上記一般式（１）で表される化合物中のＸ^１、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４とそれぞれ同じものとすることができる。また、上記一般式（１）で表される化合物として、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち少なくとも一つが、置換アミノ基、またはヒドロカルビルオキシ基であるものを用いた場合には、置換アミノ基、またはヒドロカルビルオキシ基が、任意の工程およびタイミングにおいて加水分解されることで、Ｘ^２、Ｘ^３およびＸ^４のうち少なくとも一つを、水酸基とすることができる。

＜含有量＞
重合体ブロック（Ａ）中における、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位の含有量は、特に限定されず、重合体ブロック（Ａ）を構成する全単量体単位に対する含有量が、好ましくは０．０１〜２０質量％の範囲、より好ましくは０．０２〜２質量％の範囲、特に０．０５〜１質量％の範囲となるように調整することが好ましい。シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位の含有量を上記範囲とすることにより、ロールに対する付着の抑制効果、ならびに低発熱性、および操縦安定性の向上効果をより顕著なものとすることできる。

＜その他の単量体単位＞
また、重合体ブロック（Ａ）は、イソプレン単量体単位、芳香族ビニル単量体単位、およびシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位以外のその他の単量体単位を含有していてもよい。このようなその他の単量体単位を構成するその他の化合物としては、エチレン、プロピレン、１−ブテンなどの鎖状オレフィン化合物；シクロペンテン、２−ノルボルネンなどの環状オレフィン化合物；１，３−ブタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、２−クロロ−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、および１，３−ヘキサジエンなどのイソプレン以外の共役ジエン化合物；１，５−ヘキサジエン、１，６−ヘプタジエン、１，７−オクタジエン、ジシクロペンタジエン、および５−エチリデン−２−ノルボルネンなどの非共役ジエン化合物；などが挙げられる。重合体ブロック（Ａ）中における、その他の単量体単位の含有量は、２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましく、６質量％以下であることがさらに好ましい。

〔重量平均分子量（Ｍｗ）〕
重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１，０００〜３０，０００の範囲であり、好ましくは１，５００〜２０，０００の範囲であり、より好ましくは２，０００〜１０，０００の範囲である。重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が小さすぎると、ロールに対する付着の抑制効果、ならびに低発熱性、および操縦安定性の向上効果が得られなくなる。一方、重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が大きすぎると、得られるゴム架橋物の低発熱性が低下してしまう。

〔Ｍｗ／Ｍｎ〕
また、重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で表わされる分子量分布は、１．０〜１．５であることが好ましく、１．０〜１．３であることがより好ましい。重合体ブロック（Ａ）の分子量分布の値（Ｍｗ／Ｍｎ）が上記範囲内にあると、共役ジエン系ゴムの製造がより容易となる。
なお、本明細書において、重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）測定によりポリスチレン換算の値として求めることができる。

［重合体ブロック（Ｂ）］
重合体ブロック（Ｂ）は、１，３−ブタジエン単量体単位を含有するもの（好ましくは、１，３−ブタジエン単量体単位を主成分とするもの）であればよく、特に限定されず、１，３−ブタジエン単量体単位のみからなるものであってよいし、あるいは、１，３−ブタジエン単量体単位と、１，３−ブタジエン単量体単位以外の単量体単位とからなるものであってもよい。この場合における、１，３−ブタジエン単量体単位以外の単量体単位としては、芳香族ビニル単量体単位が好適に挙げられ、本発明の重合体ブロック（Ｂ）は、１，３−ブタジエン単量体単位に加えて、芳香族ビニル単量体単位をも含有するものであることが好ましい。

〔１，３−ブタジエン単量体単位含有量〕
重合体ブロック（Ｂ）中における、１，３−ブタジエン単量体単位の含有量（１，３−ブタジエン単量体単位含有量）は、好ましくは５５〜６５質量％であり、より好ましくは５５〜６３質量％、さらに好ましくは５５〜６０質量％である。重合体ブロック（Ｂ）中の１，３−ブタジエン単量体単位含有量を上記範囲とすることにより、共役ジエン系ゴムの製造がより容易となる。

〔１，３−ブタジエン単量体単位中のビニル結合含有量〕
重合体ブロック（Ｂ）における、１，３−ブタジエン単量体単位中のビニル結合含有量は、好ましくは１０〜５０質量％、より好ましくは１５〜４０質量％、特に好ましくは２０〜３５質量％である。重合体ブロック（Ｂ）における１，３−ブタジエン単量体単位中のビニル結合含有量を上記範囲内とすることにより、得られるゴム架橋物を低発熱性により優れたものとすることができる。

〔芳香族ビニル単量体単位を形成するための芳香族ビニル化合物〕
芳香族ビニル単量体単位を形成するための芳香族ビニル化合物としては、上述した重合体ブロック（Ａ）の説明において例示したものを用いることができ、上述した芳香族ビニル化合物の中でも、スチレンが好ましい。重合体ブロック（Ｂ）の芳香族ビニル単量体単位含有量は、好ましくは３５〜４５質量％、より好ましくは４０〜４５質量％である。

〔シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位〕
また、特定共役ジエン系ゴムは、上述した重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有するものであるが、特定共役ジエン系ゴムにおいては、このようなシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位が、重合体ブロック（Ａ）のみに含有される態様、重合体ブロック（Ｂ）のみに含有される態様、重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）の両方に含有される態様のいずれであってもよい。特定共役ジエン系ゴムは、本発明の効果がより優れる理由から、少なくとも重合体ブロック（Ｂ）がシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有するのが好ましい。

＜シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物＞
シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を形成するための、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物としては、上述した重合体ブロック（Ａ）の説明において例示したものを用いることができ、上述した重合体ブロック（Ａ）の説明において好ましいものとして例示したものを好適に用いることができる。

＜含有量＞
重合体ブロック（Ｂ）中における、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位の含有量は、特に限定されず、重合体ブロック（Ｂ）を構成する全単量体単位に対する含有量が、好ましくは０．０１〜２０質量％の範囲、より好ましくは０．０２〜２質量％の範囲、特に０．０５〜１質量％の範囲となるように調整することが好ましい。

＜その他の単量体単位＞
また、重合体ブロック（Ｂ）は、１，３−ブタジエン単量体単位、芳香族ビニル単量体単位、およびシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位以外のその他の単量体単位を含有していてもよい。このようなその他の単量体単位を構成するその他の化合物としては、上述した重合体ブロック（Ａ）において例示された化合物（ただし、１，３−ブタジエンを除く）と同様のものに加え、イソプレンを用いることができる。重合体ブロック（Ｂ）中における、その他の単量体単位の含有量は、４０質量％以下であることが好ましく、３５質量％以下であることがより好ましく、２５質量％以下であることがさらに好ましい。

［重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）との質量比］
特定共役ジエン系ゴム中における重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）との質量比（重合体ブロック（Ａ）、重合体ブロック（Ｂ）が複数存在する場合は、それぞれの合計質量を基準とした質量比）は、（重合体ブロック（Ａ）の質量）／（重合体ブロック（Ｂ）の質量）で、０．００１〜０．２であることが好ましく、０．００５〜０．１であることがより好ましく、０．０１〜０．０５であることが特に好ましい。重合体ブロック（Ａ）と重合体ブロック（Ｂ）との質量比を上記範囲内とすることにより、得られるゴム架橋物を、ウェットグリップ性と低発熱性とのバランスが良好なものとすることができる。

［各単位の含有量］

〔１，３−ブタジエン単量体単位含有量〕
特定共役ジエン系ゴム全体の１，３−ブタジエン単量体単位の含有量（１，３−ブタジエン単量体単位含有量）は、特に限定されず、本発明の効果がより優れる理由から、５５〜６５質量％であることが好ましく、５５〜６３質量％であることがより好ましく、５５〜６０質量％であることがさらに好ましい。ここで、特定共役ジエン系ゴム全体の１，３−ブタジエン単量体単位含有量とは、特定共役ジエン系ゴムを構成する全単量体単位に対する１，３−ブタジエン単量体単位の含有量を指す。

〔芳香族ビニル単量体単位含有量〕
上述のとおり、特定共役ジエン系ゴム全体の芳香族ビニル単量体単位の含有量（芳香族ビニル単量体単位含有量）は、３０〜４５質量％である。ここで、特定共役ジエン系ゴム全体の芳香族ビニル単量体単位含有量とは、特定共役ジエン系ゴムを構成する全単量体単位に対する芳香族ビニル単量体単位の含有量を指す。
特定共役ジエン系ゴム全体の芳香族ビニル単量体単位含有量は、本発明の効果がより優れる理由から、３５〜４５質量％であることが好ましく、４０〜４５質量％であることがより好ましい。

〔シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位の含有量〕
特定共役ジエン系ゴム全体における、上述したシリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位の含有量（例えば、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン単量体単位含有量）は、特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、０．０１〜２０質量％であることが好ましく、０．０２〜２質量％であることがより好ましく、０．０５〜１質量％であることがさらに好ましい。

［ビニル結合含有量］
特定共役ジエン系ゴム全体における、共役ジエン単量体単位中（たとえば、イソプレン単量体単位および１，３−ブタジエン単量体単位）のビニル結合含有量（以下、単に「特定共役ジエン系ゴム全体のビニル結合含有量」とも言う）は、１５〜３５質量％である。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、２０〜２５質量％であることが好ましく、２５〜３５質量％であることがより好ましい。特定共役ジエン系ゴム全体のビニル結合含有量を上記範囲内とすることにより、得られるゴム架橋物を低発熱性により優れたものとすることができる。

［シロキサン化合物による変性構造］
上述のとおり、特定共役ジエン系ゴムは、少なくとも１つの末端にシロキサン化合物による変性構造を備える。なお、シロキサン化合物による変性構造は、その他の変性剤による変性構造を介して導入されていてもよい。

〔好適な態様〕
シロキサン化合物としては、シロキサン構造（−Ｓｉ−Ｏ−）を主鎖として有するものであればよく、特に限定されないが、側鎖に有機基を有するオルガノシロキサンが好ましく、下記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンがより好ましい。

上記一般式（４）中、Ｒ^３〜Ｒ^１０は、炭素数１〜６のアルキル基、または炭素数６〜１２のアリール基であり、これらは互いに同一であっても相違していてもよい。Ｘ^９およびＸ^１２は、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜１２のアリール基、炭素数１〜５のアルコキシ基、および、エポキシ基を含有する炭素数４〜１２の基からなる群より選ばれるいずれかの基であり、これらは互いに同一であっても相違していてもよい。Ｘ^１０は、炭素数１〜５のアルコキシ基、またはエポキシ基を含有する炭素数４〜１２の基であり、Ｘ^１０が複数あるときは、それらは互いに同一であっても相違していてもよい。Ｘ^１１は、２〜２０のアルキレングリコールの繰返し単位を含有する基であり、Ｘ^１１が複数あるときは、それらは互いに同一であっても相違していてもよい。ｍは１〜２００の整数、ｎは０〜２００の整数、ｋは０〜２００の整数であり、ｍ＋ｎ＋ｋは１以上である。

上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、上記一般式（４）中のＲ^３〜Ｒ^１０、Ｘ^９およびＸ^１２を構成し得る炭素数１〜６のアルキル基としては、たとえば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基およびシクロヘキシル基などが挙げられる。炭素数６〜１２のアリール基としては、たとえば、フェニル基およびメチルフェニル基などが挙げられる。これらの中でも、ポリオルガノシロキサン自体の製造の容易性の観点から、メチル基およびエチル基が好ましい。

また、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^９、Ｘ^１０およびＸ^１２を構成し得る炭素数１〜５のアルコキシ基としては、たとえば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、イソプロポキシ基およびブトキシ基などが挙げられる。これらの中でも、ポリオルガノシロキサン自体の製造の容易性の観点から、メトキシ基およびエトキシ基が好ましい。

さらに、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^９、Ｘ^１０およびＸ^１２を構成し得るエポキシ基を含有する炭素数４〜１２の基としては、たとえば、下記一般式（５）で表される基が挙げられる。

−Ｚ^１−Ｚ^２−Ｅ （５）

上記一般式（５）中、Ｚ^１は、炭素数１〜１０のアルキレン基、またはアルキルアリーレン基であり、Ｚ^２はメチレン基、硫黄原子、または酸素原子であり、Ｅはエポキシ基を有する炭素数２〜１０の炭化水素基である。

上記一般式（５）で表される基としては、Ｚ^２が酸素原子であるものが好ましく、Ｚ^２が酸素原子であり、かつ、Ｅがグリシジル基であるものがより好ましく、Ｚ^１が炭素数１〜３のアルキレン基であり、Ｚ^２が酸素原子であり、かつ、Ｅがグリシジル基であるものが特に好ましい。

また、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^９およびＸ^１２としては、上記の中でも、エポキシ基を含有する炭素数４〜１２の基、または、炭素数１〜６のアルキル基が好ましい。また、Ｘ^１０としては、上記の中でも、エポキシ基を含有する炭素数４〜１２の基が好ましい。さらに、Ｘ^９およびＸ^１２が炭素数１〜６のアルキル基であり、Ｘ^１０がエポキシ基を含有する炭素数４〜１２の基であることがより好ましい。

また、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、Ｘ^１１、すなわち２〜２０のアルキレングリコールの繰返し単位を含有する基としては、下記一般式（６）で表される基が好ましい。

上記一般式（６）中、ｔは２〜２０の整数であり、Ｘ^１３は炭素数２〜１０のアルキレン基またはアルキルアリーレン基であり、Ｒ^１１は水素原子またはメチル基であり、Ｘ^１４は炭素数１〜１０のアルコキシ基またはアリールオキシ基である。これらの中でも、ｔが２〜８の整数であり、Ｘ^１３が炭素数３のアルキレン基であり、Ｒ^１１が水素原子であり、かつ、Ｘ^１４がメトキシ基であるものが好ましい。

上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、ｍは１〜２００の整数、好ましくは２０〜１５０の整数、より好ましくは３０〜１２０の整数である。ｍが１〜２００であると、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサン自体の製造がより容易になると共に、その粘度が高くなりすぎず、取り扱いもより容易となる。

また、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンにおいて、ｎは０〜２００の整数、好ましくは０〜１５０の整数、より好ましくは０〜１２０の整数である。ｋは０〜２００の整数、好ましくは０〜１５０の整数、より好ましくは０〜１３０の整数である。ｍ、ｎおよびｋの合計数は１以上であり、３〜４００であることが好ましく、２０〜３００であることがより好ましく、３０〜２５０であることが特に好ましい。ｍ、ｎおよびｋの合計数が１以上であると、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサンと活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖との反応が進行し易く、更に、ｍ、ｎおよびｋの合計数が４００以下であると、上記一般式（４）で表されるポリオルガノシロキサン自体の製造が容易になると共に、その粘度が高くなりすぎず、取り扱いも容易となる。

［重量平均分子量（Ｍｗ）］
特定共役ジエン系ゴム全体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５０，０００〜５，０００，０００の範囲であり、好ましくは７５，０００〜３，０００，０００の範囲であり、より好ましくは１００，０００〜１，０００，０００の範囲である。特定共役ジエン系ゴム全体の重量平均分子量を上記範囲内とすることにより、このような共役ジエン系ゴムを含むゴム組成物へのシリカの配合が容易となり、ゴム組成物の加工性をより高めることができ、さらには、得られるゴム架橋物の低発熱性をより高めることができる。

［Ｍｗ／Ｍｎ］
また、特定共役ジエン系ゴム全体の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比（Ｍｗ／Ｍｎ）で表わされる全体の分子量分布は、１．１〜３．０であることが好ましく、１．２〜２．５であることがより好ましく、１．２〜２．２であることが特に好ましい。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を上記範囲内とすることにより、得られるゴム架橋物の低発熱性をより向上させることができる。

［ムーニー粘度］
また、特定共役ジエン系ゴムのムーニー粘度（ＭＬ_１＋４，１００℃）は、好ましくは２０〜１００、より好ましくは３０〜９０、特に好ましくは３５〜８０である。なお、共役ジエン系ゴムを油展ゴムとする場合は、その油展ゴムのムーニー粘度を上記の範囲とすることが好ましい。

［ガラス転移温度（Ｔｇ）］
特定共役ジエン系ゴムのガラス転移温度（Ｔｇ）は、特に限定されないが、好ましくは２０〜−１１０℃であり、より好ましくは１０〜−７０℃である。特定共役ジエン系ゴムのガラス転移温度は、たとえば、共役ジエン系ゴム中の芳香族ビニル単量体単位含有量、および共役ジエン単量体単位部分におけるビニル結合含有量を調節することによって、適宜調節することができる。

［製造方法］
特定共役ジエン系ゴムは、たとえば、不活性溶媒中で、イソプレンを含む単量体（ａ）を、重合開始剤により重合し、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を形成させる工程（工程Ａ）と、
得られた活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）とを、混合して重合反応を継続させ、重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）を備える、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を得る工程（工程Ｂ）と、
得られた活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の活性末端にシロキサン化合物を反応させる工程（工程Ｃ）とを経て製造することができる。

〔活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を形成させる工程（工程Ａ）〕
＜単量体（ａ）＞
重合体ブロック（Ａ）を形成するための単量体（ａ）としては、イソプレンを含有するものであればよく、形成する重合体ブロック（Ａ）の単量体組成（上述した単量体組成）に応じた単量体を用いればよい。たとえば、重合体ブロック（Ａ）をイソプレン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位からなるものとする場合には、単量体（ａ）としては、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物を含有するものとすればよい。また、重合体ブロック（Ａ）を、イソプレン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位に加えて、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を有するものとする場合には、単量体（ａ）を、イソプレンおよび芳香族ビニル化合物に加えて、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物を含有するものとすればよい。

＜不活性溶媒＞
重合体ブロック（Ａ）を形成するために、イソプレンを含む単量体（ａ）の重合に用いられる不活性溶媒としては、溶液重合において通常使用されるものであり、重合反応を阻害しないものであれば特に限定されない。不活性溶媒の具体例としては、プロパン、ｎ−ブタン、イソブタン、ｎ−ペンタンイソペンタン、ｎ−ヘキサン、プロペン、１−ブテン、イソブテン、トランス−２−ブテン、シス−２−ブテン、１−ペンテン、２−ペンテン、１−へキセン、２−へキセン、ｎ−へプタンなどの鎖状または分岐状脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロヘキサンなどの脂環式炭化水素；ベンゼン、エチルベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；テトラヒドロフラン、ジエチルエーテルなどのエーテル化合物；などが挙げられる。これらの不活性溶媒は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。不活性溶媒の使用量は、特に限定されないが、単量体濃度が、たとえば１〜８０質量％となる量であり、好ましくは５〜５０質量％となる量である。

＜重合開始剤＞
重合体ブロック（Ａ）を形成するために用いられる重合開始剤としては、イソプレンを含む単量体（ａ）を重合させて、活性末端を有する重合体鎖を与えることができるものであれば、特に限定されない。その具体例としては、有機アルカリ金属化合物、有機アルカリ土類金属化合物、およびランタン系列金属化合物などを主触媒とする重合開始剤を挙げることができる。有機アルカリ金属化合物としては、たとえば、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム、ヘキシルリチウム、フェニルリチウムエチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、イソプロピルリチウム、ｔｅｒｔ−オクチルリチウム、ｎ−デシルリチウム、２−ナフチルリチウム、２−ブチルフェニルリチウム、４−フェニルブチルリチウム、ヘキシルリチウム、シクロペンチルリチウム、ジイソプロペニルベンゼンとブチルリチウムとの反応生成物、スチルベンリチウムなどの有機モノリチウム化合物；ジリチオメタン、１，４−ジリチオブタン、１，４−ジリチオ−２−エチルシクロヘキサン、１，３，５−トリリチオベンゼン、１，３，５−トリス（リチオメチル）ベンゼン、ｓｅｃ−ブチルリチウムとジイソプロペニルベンゼンとの反応物、ｎ−ブチルリチウムと１，３−ブタジエンとジビニルベンゼンとの反応物、ｎ−ブチルリチウムとポリアセチレン化合物との反応物などの有機多価リチウム化合物；ナトリウムナフタレンなどの有機ナトリウム化合物；カリウムナフタレンなどの有機カリウム化合物；有機ルビジウム化合物；有機セシウム化合物などが挙げられる。その他にも、リチウム、ナトリウム及びカリウム等のアルコキサイド、スルフォネート、カーボネート、アミド等が挙げられる。また、他の有機金属化合物と併用してもよい。さらに、米国特許第５，７０８，０９２号明細書、英国特許第２，２４１，２３９号明細書、米国特許第５，５２７，７５３号明細書等に開示されている公知の有機アルカリ金属化合物も使用することができる。

また、有機アルカリ土類金属化合物としては、たとえば、ジ−ｎ−ブチルマグネシウム、ジ−ｎ−ヘキシルマグネシウム、ジエトキシカルシウム、ジステアリン酸カルシウム、ジ−ｔ−ブトキシストロンチウム、ジエトキシバリウム、ジイソプロポキシバリウム、ジエチルメルカプトバリウム、ジ−ｔ−ブトキシバリウム、ジフェノキシバリウム、ジエチルアミノバリウム、ジステアリン酸バリウム、ジケチルバリウムなどが挙げられる。ランタン系列金属化合物を主触媒とする重合開始剤としては、たとえば、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、サマリウム、ガドリニウムなどのランタン系列金属と、カルボン酸、およびリン含有有機酸などとからなるランタン系列金属の塩を主触媒とし、これと、アルキルアルミニウム化合物、有機アルミニウムハイドライド化合物、有機アルミニウムハライド化合物などの助触媒とからなる重合開始剤などが挙げられる。これらの重合開始剤の中でも、有機モノリチウム化合物、および有機多価リチウム化合物が好ましく用いられ、有機モノリチウム化合物がより好ましく用いられ、工業的入手の容易さ及び重合反応のコントロールの容易さの観点からｎ−ブチルリチウムが特に好ましく用いられる。なお、有機アルカリ金属化合物は、予め、ジブチルアミン、ジヘキシルアミン、ジベンジルアミン、ピロリジン、ピペリジン、ヘキサメチレンイミン、およびへプタメチレンイミンなどの第２級アミンと反応させて、有機アルカリ金属アミド化合物として使用してもよい。これらの重合開始剤は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。この有機アルカリ金属アミド化合物としては、特に限定されないが、たとえば、リチウムヘキサメチレンイミド、リチウムピロリジド、リチウムピペリジド、リチウムへプタメチレンイミド、リチウムドデカメチレンイミド、リチウムジメチルアミド、リチウムジエチルアミド、リチウムジブチルアミド、リチウムジプロピルアミド、リチウムジヘプチルアミド、リチウムジヘキシルアミド、リチウムジオクチルアミド、リチウムジ−２−エチルヘキシルアミド、リチウムジデシルアミド、リチウム−Ｎ−メチルピペラジド、リチウムエチルプロピルアミド、リチウムエチルブチルアミド、リチウムエチルベンジルアミド及びリチウムメチルフェネチルアミドなどが挙げられる。

（使用量）
重合開始剤の使用量は、目的とする分子量に応じて決定すればよいが、イソプレンを含む単量体（ａ）１００ｇ当り、好ましくは４〜２５０ミリモル、より好ましくは６〜２００ミリモル、特に好ましくは１０〜７０ミリモルの範囲である。

＜単量体（ａ）を重合する際における重合温度＞
イソプレンを含む単量体（ａ）を重合する際における重合温度は、好ましくは−８０〜＋１５０℃、より好ましくは０〜１００℃、さらに好ましくは２０〜９０℃の範囲である。重合様式としては、回分式、連続式など、いずれの様式をも採用できる。また、重合体ブロック（Ａ）を共重合体鎖とする場合における結合様式としては、たとえば、ブロック状、テーパー状、およびランダム状などの種々の結合様式とすることができる。

＜極性化合物＞
また、単量体（ａ）を重合するにあたり、重合体ブロック（Ａ）におけるイソプレン単量体単位中のビニル結合含有量を調節するために、重合に際し、不活性溶媒に極性化合物を添加することが好ましい。極性化合物としては、たとえば、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、２，２−ジ（テトラヒドロフリル）プロパンなどのエーテル化合物；テトラメチルエチレンジアミンなどの第三級アミン；アルカリ金属アルコキシド；ホスフィン化合物；などが挙げられる。これらのなかでも、エーテル化合物、および第三級アミンが好ましく、第三級アミンがより好ましく、テトラメチルエチレンジアミンが特に好ましい。これらの極性化合物は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。極性化合物の使用量は、目的とするビニル結合含有量に応じて決定すればよく、重合開始剤１モルに対して、０．０１〜３０モルが好ましく、０．０５〜１０モルがより好ましい。極性化合物の使用量が上記範囲内にあると、イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量の調節が容易であり、しかも、重合開始剤の失活による不具合も発生し難い。また、上記範囲内で極性化合物の使用量を増加させることで、イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量を増加させることができる。

〔活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を得る工程（工程Ｂ）〕
次いで、イソプレンを含む単量体（ａ）を重合することにより得られた、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）とを、混合して重合反応を継続させることにより、重合体ブロック（Ｂ）を重合体ブロック（Ａ）と一続きに形成することができ、これにより、重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）を備える、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を得ることができる。なお、形成された重合体ブロック（Ｂ）は、活性末端を有するものとなり、一方、重合体ブロック（Ａ）からは、活性末端が消失する。

＜単量体（ｂ）＞
重合体ブロック（Ｂ）を形成するための単量体（ｂ）としては、１，３−ブタジエンを含有するものであればよく、形成する重合体ブロック（Ｂ）の単量体組成（上述した単量体組成）に応じた単量体を用いればよい。たとえば、重合体ブロック（Ｂ）を１，３−ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位からなるものとする場合には、単量体（ｂ）としては、１，３−ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物を含有するものとすればよい。また、重合体ブロック（Ｂ）を、１，３−ブタジエン単量体単位および芳香族ビニル単量体単位に加えて、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を有するものとする場合には、単量体（ｂ）を、１，３−ブタジエンおよび芳香族ビニル化合物に加えて、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物を含有するものとすればよい。

（シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物）
なお、特定共役ジエン系ゴムは、上述した重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有するものである。そのため、上記製造方法においては、重合体ブロック（Ａ）を形成するために用いられるイソプレンを含む単量体（ａ）、および、重合体ブロック（Ｂ）を形成するために用いられる１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物を含有させればよい。

＜不活性溶媒＞
重合体ブロック（Ｂ）を形成するために、１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）の重合に用いられる不活性溶媒としては、特に限定されず、上述した不活性溶媒と同様のものを用いることができる。

＜活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）の使用量＞
重合体ブロック（Ｂ）を形成する際における、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）の使用量は、目的とする分子量に応じて決定すればよいが、１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）１００ｇ当り、好ましくは０．１〜５ミリモル、より好ましくは０．１５〜２ミリモル、さらに好ましくは０．２〜１．５ミリモルの範囲である。

＜重合体ブロック（Ａ）と１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）との混合方法＞
重合体ブロック（Ａ）と１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）との混合方法は、特に限定されず、１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）の溶液中に活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を加えてもよいし、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）の溶液中に１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）を加えてもよい。重合の制御の観点より、１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）の溶液中に活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を加える方法が好ましい。

＜重合温度、重合様式＞
１，３−ブタジエンを含む単量体（ｂ）を重合する際における重合温度は、好ましくは−８０〜＋１５０℃、より好ましくは０〜１００℃、さらに好ましくは２０〜９０℃の範囲である。重合様式としては、回分式、連続式など、いずれの様式をも採用できる。重合体ブロック（Ｂ）を共重合体鎖とする場合には、結合のランダム性を制御しやすい点で、回分式が好ましい。

＜結合様式＞
重合体ブロック（Ｂ）を共重合体鎖とする場合の各単量体の結合様式は、たとえば、ブロック状、テーパー状、およびランダム状などの種々の結合様式とすることができる。これらの中でも、ランダム状が好ましい。ランダム状にすることにより、得られるゴム架橋物の低発熱性をより向上させることができる。

＜極性化合物＞
また、重合体ブロック（Ｂ）における１，３−ブタジエン単量体単位中のビニル結合含有量を調節するために、重合体ブロック（Ａ）におけるイソプレン単量体単位中のビニル結合含有量の調節時と同様に、重合に際し、不活性溶媒に極性化合物を添加することが好ましい。ただし、重合体ブロック（Ａ）の調製時に、不活性溶媒に、重合体ブロック（Ｂ）における１，３−ブタジエン単量体単位中のビニル結合含有量を調節するのに十分な量の極性化合物を添加している場合は、新たに極性化合物を添加しなくてもよい。ビニル結合含有量を調節するために用いられる極性化合物としては、上述した極性化合物と同様のものを用いることができる。極性化合物の使用量は、目的とするビニル結合含有量に応じて決定すればよく、初めの重合反応（１つ目の重合体ブロック（Ａ）を形成するための重合反応）に使用した重合開始剤１モルに対して、好ましくは０．０１〜１００モル、より好ましくは０．１〜３０モルの範囲で調節すればよい。極性化合物の使用量がこの範囲にあると、１，３−ブタジエン単量体単位中のビニル結合含有量の調節が容易で、あり、かつ、重合開始剤の失活による不具合も発生し難い。

＜活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖＞
このようにして、重合体ブロック（Ａ）および重合体ブロック（Ｂ）を有する、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を得ることができる。本発明においては、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖は、生産性の観点より、重合体ブロック（Ａ）−重合体ブロック（Ｂ）で構成され、かつ、重合体ブロック（Ｂ）の末端が活性末端であることが好ましいが、重合体ブロック（Ａ）を複数有するものとしてもよいし、その他の重合体ブロックを有するものとしてもよい。たとえば、重合体ブロック（Ａ）−重合体ブロック（Ｂ）−重合体ブロック（Ａ）などの、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖が挙げられる。この場合には、重合体ブロック（Ｂ）に続いて形成された重合体ブロック（Ａ）の末端に、活性末端が形成されることとなる。共役ジエン系重合体鎖の活性末端側に重合体ブロック（Ａ）を形成させる場合、イソプレンの使用量は、初めの重合反応（１つ目の重合体ブロック（Ａ）を形成するための重合反応）に使用した重合開始剤１モルに対して、１０〜１００モルであることが好ましく、１５〜７０モルであることがより好ましく、２０〜３５モルであることが特に好ましい。

〔活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の活性末端にシロキサン化合物を反応させる工程（工程Ｃ）〕
次いで、得られた活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の活性末端にシロキサン化合物を反応させることで、共役ジエン系重合体鎖の末端にシロキサン化合物による変性構造が導入する。

＜シロキサン化合物の使用量＞
活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖と、シロキサン化合物とを反応させる際における、シロキサン化合物の使用量は、初めの重合反応（１つ目の重合体ブロック（Ａ）を形成するための重合反応）に使用した重合開始剤１モルに対して、好ましくは０．０１〜１０モル、より好ましくは０．１〜５モルである。シロキサン化合物の使用量が上記範囲内にあると、得られるゴム架橋物の低発熱性をより高めることができる。なお、シロキサン構造（−Ｓｉ−Ｏ−）当たりのモル数を上記範囲とすることが好ましい。

＜シロキサン化合物と活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖とを反応させる方法＞
シロキサン化合物と活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖とを反応させる方法は、特に限定されないが、これらを、それぞれが溶解可能な溶媒中で、混合する方法などが挙げられる。この際に用いる溶媒としては、上述した重合反応において用いる不活性溶媒として例示したものなどを用いることができる。また、この際においては、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を得るための重合に用いた重合溶液に、シロキサン化合物を添加する方法が簡便であり好ましい。さらに、この際においては、シロキサン化合物は、不活性溶媒に溶解して重合系内に添加することが好ましく、その溶液濃度は、１〜５０質量％の範囲とすることが好ましい。反応温度は、特に限定されないが、通常０〜１２０℃であり、反応時間も特に限定されないが、通常１分〜１時間である。

＜シロキサン化合物を添加する時期＞
活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液に、シロキサン化合物を添加する時期は特に限定されないが、重合反応が完結しておらず、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液が単量体をも含有している状態、より具体的には、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液が、１００ｐｐｍ以上、より好ましくは３００〜５０，０００ｐｐｍの単量体を含有している状態で、この溶液にシロキサン化合物を添加することが望ましい。シロキサン化合物の添加をこのように行なうことにより、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖と重合系中に含まれる不純物などとの副反応を抑制して、反応を良好に制御することが可能となる。なお、得られるゴム組成物の加工性をより高めるため、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を含有する溶液に、シロキサン化合物を添加し、反応させた後に、さらに有機金属化合物を混合してもよく、これにより、得られるゴム組成物の加工性を高めることができる（コンパウンド・ムーニーを低く抑えることができる。）。また、この際においては、有機金属化合物を混合した後、シロキサン化合物をさらに追加添加し、さらに反応させてもよい。有機金属化合物としては、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム、ヘキシルリチウム、フェニルリチウム、エチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、イソプロピルリチウム、ｔｅｒｔ−オクチルリチウム、ｎ−デシルリチウム、２−ナフチルリチウム、２−ブチルフェニルリチウム、４−フェニルブチルリチウム、ヘキシルリチウム、シクロペンチルリチウム、ジイソプロペニルベンゼンとブチルリチウムとの反応生成物、スチルベンリチウムなどの有機モノリチウム化合物などが挙げられる。

このようにして、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の活性末端に、シロキサン化合物を反応させることで、共役ジエン系重合体鎖の少なくとも１つの末端に、シロキサン化合物による変性構造を導入することができる。反応後の共役ジエン系重合体鎖は、重合体鎖末端に、シロキサン化合物による変性構造が導入されたものであるが、これ以外にも、シロキサン化合物による変性がされていない未変性の共役ジエン系重合体鎖を含むものであってもよい。

なお、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖として、重合体ブロック（Ａ）の末端が活性末端であるもの（たとえば、重合体ブロック（Ａ）−重合体ブロック（Ｂ）−重合体ブロック（Ａ）で表される重合体鎖）を用いて、重合体ブロック（Ａ）の末端に、シロキサン化合物を反応させることで、重合体ブロック（Ａ）の末端にシロキサン化合物による変性構造を導入してもよいし、あるいは、重合体ブロック（Ｂ）の末端が活性末端であるもの（たとえば、重合体ブロック（Ａ）−重合体ブロック（Ｂ）で表される重合体鎖）を用いて、重合体ブロック（Ｂ）の末端に、シロキサン化合物を反応させることで、重合体ブロック（Ｂ）の末端にシロキサン化合物による変性構造を導入してもよい。得られるゴム架橋物の低発熱性をより高めるという観点からは、重合体ブロック（Ｂ）の末端に、シロキサン化合物を反応させることで、重合体ブロック（Ｂ）の末端にシロキサン化合物による変性構造を導入することが好ましい。

〔カップリング〕
また、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖に、シロキサン化合物を反応させる前の状態のとき、あるいは、シロキサン化合物を反応させた後において、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖が残存している状態のときに、本発明の効果を阻害しない範囲で、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖の活性末端の一部を、従来から通常使用されているカップリング剤などを重合系内に添加して、カップリングを行ってもよい。

〔失活〕
そして、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖に、シロキサン化合物を反応させた後は、メタノール、エタノールおよびイソプロパノールなどのアルコールまたは水などの、重合停止剤を添加して未反応の活性末端を失活させることが好ましい。

〔添加剤〕
共役ジエン系重合体鎖の活性末端を失活させた後、シロキサン化合物による変性構造を末端に有する共役ジエン系ゴムの溶液に、所望により、フェノール系安定剤、リン系安定剤、イオウ系安定剤などの老化防止剤、クラム化剤、およびスケール防止剤などを反応溶液に添加し、その後、直接乾燥またはスチームストリッピングなどにより反応溶液から重合溶媒を分離して、固形状の、シロキサン化合物による変性構造を末端に有する共役ジエン系ゴムを回収する。さらに、所望により、伸展油を配合して、共役ジエン系ゴムを油展ゴムとしてもよい。伸展油としては、たとえば、パラフィン系、芳香族系およびナフテン系の石油系軟化剤、植物系軟化剤、ならびに脂肪酸などが挙げられる。石油系軟化剤を用いる場合には、ＩＰ３４６の方法（英国のＴＨＥ ＩＮＳＴＩＴＵＴＥ ＰＥＴＲＯＬＥＵＭの検査方法）により抽出される多環芳香族の含有量が３％未満であることが好ましい。伸展油を使用する場合、その使用量は、共役ジエン系ゴム１００質量部に対して、通常５〜１００質量部である。

［含有量］
上述のとおり、ゴム成分中の特定共役ジエン系ゴムの含有量は３５質量％以上である。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、４０〜８５質量％であることが好ましく、４５〜８０質量％であることがより好ましい。

［２］特定ブタジエンゴム
上述のとおり、ゴム成分は特定ブタジエンゴムを含有する。
上記特定ブタジエンゴムは、ガラス転移温度が−８５℃以下のブタジエンゴムである。

［ガラス転移温度（Ｔｇ）］
上述のとおり、特定ブタジエンゴムのガラス転移温度（Ｔｇ）は−８５℃以下である。
上記Ｔｇは、本発明の効果がより優れる理由から、−９０℃以下であることが好ましい。上記Ｔｇの下限は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、−１５０℃以上であることが好ましく、−１２０℃以上であることがより好ましい。
なお、本明細書において、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて１０℃／分の昇温速度で測定し、中点法にて算出したものとする。

［分子量］
特定ブタジエンゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５０，０００〜５，０００，０００であることが好ましく、７５，０００〜３，０００，０００であることがより好ましく、１００，０００〜１，０００，０００であることがさらに好ましい。

［好適な態様］
特定ブタジエンゴムは、本発明の効果がより優れる理由から、変性されたブタジエンゴムであることが好ましく、少なくとも１つの末端にヘテロ原子を含む変性基を有する変性ブタジエンゴムであることがより好ましい。変性基は特に制限されないが、例えば、水酸基、エポキシ基、カルボキシ基、ヒドロカルビルオキシシリル基等が挙げられる。変性基の位置は主鎖（側鎖）でも末端でも構わない。
なお、特定ブタジエンゴムのミクロ構造（シス−１，４−結合、トランス−１，４−結合、ビニル結合）は特に制限されない。

〔特定変性ブタジエンゴム〕
特定ブタジエンゴムの１つの好適な態様として、本発明の効果がより優れる理由から、少なくとも１つの末端にヘテロ原子を含む変性基を有する変性ブタジエンゴムであるのが好ましく、シス−１，４−結合の含有量が７５モル％以上のブタジエン重合体の活性末端を少なくともヒドロカルビルオキシシラン化合物により変性してなる変性ブタジエン重合体（特定変性ブタジエンゴム）が挙げられる。上記特定変性ブタジエンゴムとしては、例えば、国際公開第２０１８／１３５５３０号の段落［００１７］〜段落［００２３］に記載のとおりであり、その内容は本明細書に参照として取り込まれる。

［含有量］
上述のとおり、ゴム成分中の特定ブタジエンゴムの含有量は１５質量％以上である。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、２０質量％以上であることが好ましい。ゴム成分中の特定ブタジエンゴムの含有量の上限は、本発明の効果がより優れる理由から、６５質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることがより好ましく、３０質量％以下であることがさらに好ましい。

［３］特定共役ジエン系ゴムと特定ブタジエンゴムとの量比
ゴム成分中の上述した特定共役ジエン系ゴムの含有量に対する上述した特定ブタジエンゴムの含有量の割合（特定ブタジエンゴム／特定共役ジエン系ゴム）は、本発明の効果がより優れる理由から、１０〜６０質量％であることが好ましく、２０〜５０質量％であることがより好ましく、３０〜４０質量％であることがさらに好ましい。

［４］その他のゴム成分
上記ゴム成分は、上述した特定共役ジエン系ゴム及び上述した特定ブタジエンゴムのいずれにも該当しないゴム成分（その他のゴム成分）を含有してもよい。
そのようなその他のゴム成分としては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、上述した特定ブタジエンゴム以外のブタジエンゴム（ＢＲ）、上述した特定共役ジエン系ゴム以外のスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル−ブタジエン共重合ゴム（ＮＢＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｂｒ−ＩＩＲ、Ｃｌ−ＩＩＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）などが挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、上述した特定共役ジエン系ゴム以外のスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）であることが好ましい。

［分子量］
その他のゴム成分の重量平均分子量（Ｍｗ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５０，０００〜５，０００，０００であることが好ましく、７５，０００〜３，０００，０００であることがより好ましく、１００，０００〜１，０００，０００であることがさらに好ましい。

［含有量］
ゴム成分中のその他のゴム成分の含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、０〜５０質量％であることが好ましく、１０〜４０質量％であることがより好ましく、２０〜３０質量％であることがさらに好ましい。

［ＩＩ］シリカ
本発明の組成物に含有されるシリカは特に制限されないが、タイヤ等の用途でゴム組成物に配合されている従来公知の任意のシリカを用いることができる。
シリカの具体例としては、湿式シリカ、乾式シリカ、ヒュームドシリカ、珪藻土などが挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、湿式シリカが好ましい。上記シリカは、１種のシリカを単独で用いても、２種以上のシリカを併用してもよい。

［１］含有量
本発明の組成物において、シリカの含有量は、上述したゴム成分１００質量部に対して、５０〜１５０質量部である。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、６０〜１００質量部であることが好ましい。

［２］好適な態様
上記シリカは、本発明の効果がより優れる理由から、ＣＴＡＢ（セチルトリメチルアンモニウムブロマイド）吸着比表面積が１９０ｍ^２／ｇ以上のシリカ（特定シリカ）を２０質量部以上含むのが好ましい。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、特定シリカを５０〜１５０質量部含むのが好ましく、６０〜１００質量部含むのがより好ましい。
特定シリカのＣＴＡＢ吸着比表面積の上限は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、３００ｍ^２／ｇ以下であることが好ましい。
ここで、ＣＴＡＢ吸着比表面積は、シリカ表面へのＣＴＡＢ吸着量をＪＩＳ Ｋ６２１７−３：２００１「第３部：比表面積の求め方−ＣＴＡＢ吸着法」にしたがって測定した値である。

［ＩＩＩ］シランカップリング剤
本発明の組成物に含有されるシランカップリング剤は、加水分解性基および有機官能基を有するシラン化合物であれば特に制限されない。
上記加水分解性基は特に制限されないが、例えば、アルコキシ基、フェノキシ基、カルボキシル基、アルケニルオキシ基などが挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、アルコキシ基であることが好ましい。加水分解性基がアルコキシ基である場合、アルコキシ基の炭素数は、本発明の効果がより優れる理由から、１〜１６であることが好ましく、１〜４であることがより好ましい。炭素数１〜４のアルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基などが挙げられる。

上記有機官能基は特に制限されないが、有機化合物と化学結合を形成し得る基であることが好ましく、例えば、エポキシ基、ビニル基、アクリロイル基、メタクリロイル基、アミノ基、スルフィド基、メルカプト基、ブロックメルカプト基（保護メルカプト基）（例えば、オクタノイルチオ基）などが挙げられ、なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、スルフィド基（特に、ジスルフィド基、テトラスルフィド基）、メルカプト基、ブロックメルカプト基が好ましい。

上記シランカップリング剤の具体例としては、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリメトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジスルフィド、メルカプトプロピルトリメトキシシラン、メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−トリメトキシシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイル−テトラスルフィド、トリメトキシシリルプロピル−メルカプトベンゾチアゾールテトラスルフィド、トリエトキシシリルプロピル−メタクリレート−モノスルフィド、ジメトキシメチルシリルプロピル−Ｎ，Ｎ−ジメチルチオカルバモイル−テトラスルフィド、３−オクタノイルチオ−１−プロピルトリエトキシシラン等が挙げられ、これらのうち１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

［１］好適な態様
上記シランカップリング剤は、本発明の効果がより優れる理由から、下記一般式（Ｓ）で表される化合物であることが好ましい。
（Ｃ_ｎＨ_２ｎ＋１Ｏ）_３−Ｓｉ−Ｃ_ｍＨ_２ｍ−Ｓ−ＣＯ−Ｃ_ｋＨ_２ｋ＋１ 一般式（Ｓ）
一般式（Ｓ）中、ｎは１〜３の整数を表し、ｍは１〜５の整数（好ましくは、２〜４の整数）を表し、ｋは１〜１５の整数（好ましくは、５〜１０の整数）を表す。

［２］含有量
本発明の組成物において、シランカップリング剤の含有量は、上述したシリカの含有量（特定シリカを含む全てのシリカの合計の含有量）に対して、３〜３０質量％である。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、５〜２０質量％であることが好ましい。

また、本発明の組成物において、シランカップリング剤の含有量は、本発明の効果がより優れる理由から、上述したゴム成分１００質量部に対して、１〜３０質量部であることが好ましく、２〜２０質量部であることがより好ましく、３〜１０質量部であることがさらに好ましい。

［ＩＶ］任意成分
本発明の組成物は、必要に応じて、上述した成分以外の成分（任意成分）を含有することができる。
そのような成分としては、例えば、シリカ以外の充填剤（例えば、カーボンブラック）、テルペン樹脂（好ましくは、芳香族変性テルペン樹脂）、熱膨張性マイクロカプセル、酸化亜鉛（亜鉛華）、ステアリン酸、老化防止剤、ワックス、加工助剤、プロセスオイル、液状ポリマー、熱硬化性樹脂、加硫剤（例えば、硫黄）、加硫促進剤などのゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤などが挙げられる。

［１］カーボンブラック
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、カーボンブラックを含有するのが好ましい。
上記カーボンブラックは特に限定されず、例えば、ＳＡＦ−ＨＳ、ＳＡＦ、ＩＳＡＦ−ＨＳ、ＩＳＡＦ、ＩＳＡＦ−ＬＳ、ＩＩＳＡＦ−ＨＳ、ＨＡＦ−ＨＳ、ＨＡＦ、ＨＡＦ−ＬＳ、ＦＥＦ、ＧＰＦ、ＳＲＦ等の各種グレードのものを使用することができる。
上記カーボンブラックの窒素吸着比表面積（Ｎ_２ＳＡ）は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、５０〜２００ｍ^２／ｇであることが好ましく、７０〜１５０ｍ^２／ｇであることがより好ましい。
ここで、窒素吸着比表面積（Ｎ₂ＳＡ）は、カーボンブラック表面への窒素吸着量をＪＩＳ Ｋ６２１７−２：２００１「第２部：比表面積の求め方−窒素吸着法−単点法」にしたがって測定した値である。

［含有量］
本発明の組成物において、カーボンブラックの含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、上述したゴム成分１００質量部に対して、１〜１００質量部であることが好ましく、２〜１０質量部であることがより好ましい。

［２］特定アルキルトリエトキシシラン
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、下記一般式（Ｉ）で表されるアルキルトリエトキシシラン（以下、「特定アルキルトリエトキシシラン」とも言う）を含有するのが好ましい。

上記一般式（Ｉ）中、Ｒ^１は炭素数７〜２０のアルキル基を表す。Ｅｔはエチル基を表す。
上記炭素数７〜２０のアルキル基としては、具体的には、例えば、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基等が挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、オクチル基、ノニル基が好ましい。

［含有量］
本発明の組成物において、特定アルキルトリエトキシシランの含有量は特に制限されないが、本発明の効果がより優れる理由から、上述したシリカの含有量（特定シリカを含む全てのシリカの合計の含有量）に対して、２．０〜１５．０質量％であることが好ましい。

［３］熱可塑性樹脂
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、熱可塑性樹脂を含有するのが好ましい。
熱可塑性樹脂としては、例えば、テルペン樹脂、ロジン樹脂等の天然樹脂、石油系樹脂、石炭系樹脂、フェノール系樹脂、キシレン系樹脂等の合成樹脂が挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、テルペン樹脂が好ましく、テルペン樹脂としては、α−ピネン樹脂、β−ピネン樹脂、リモネン樹脂、水添リモネン樹脂、ジペンテン樹脂、テルペンフェノール樹脂、テルペンスチレン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、水素添加テルペン樹脂等が挙げられる。なかでも、本発明の効果がより優れる理由から、芳香族変性テルペン樹脂が好ましい。

［軟化点］
熱可塑性樹脂（特に芳香族変性テルペン樹脂）の軟化点は、本発明の効果がより優れる理由から、５０℃以上であることが好ましく、８０℃以上であることがより好ましい。上記軟化点の上限は、本発明の効果がより優れる理由から、１７０℃以下であることが好ましく、１５０℃以下であることがより好ましい。
ここで、軟化点は、ＪＩＳ Ｋ２２０７：１９９６に準拠して測定された軟化点である。

［含有量］
本発明の組成物において、熱可塑性樹脂（特に芳香族変性テルペン樹脂）の含有量は、本発明の効果がより優れる理由から、上述したゴム成分１００質量部に対して、１〜２０質量部であることが好ましく、１〜１５質量部であることがより好ましく、２〜１５質量部であることがさらに好ましい。

［４］液状ジエン系ゴム
本発明の組成物は、本発明の効果がより優れる理由から、液状ジエン系ゴムを含有するのが好ましい。液状ジエン系ゴムは、本発明の効果がより優れる理由から、液状ＳＢＲ又は液状ＢＲであることが好ましく、液状ＢＲであることがより好ましい。

［好適な態様］
上記液状ジエン系ゴムは、本発明の効果がより優れる理由から、下記一般式（ＩＩ）で表されるシラン化合物に由来する官能基を有するのが好ましい。

一般式（ＩＩ）中、Ｒ^１は炭素数１から６の２価のアルキレン基であり、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４はそれぞれ独立に、メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基、メチル基、エチル基又はフェニル基を表す。ただし、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４の少なくとも１つはメトキシ基、エトキシ基又はフェノキシ基である。

［分子量］
上記液状ジエン系ゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）は、本発明の効果がより優れる理由から、３，０００以上１００，０００未満であることが好ましく、５，０００以上８０，０００未満であることがより好ましい。

［含有量］
本発明の組成物において、液状ジエン系ゴムの含有量は、本発明の効果がより優れる理由から、上述したシリカの含有量（特定シリカを含む全てのシリカの合計の含有量）に対して、１．０〜１５．０質量％であることが好ましく、５．０〜１０．０質量％であることがより好ましい。

［Ｂ］タイヤ
本発明のタイヤは、上述した本発明の組成物を用いて製造されたタイヤである。本発明のタイヤは、空気入りタイヤであることが好ましく、空気、窒素等の不活性ガス及びその他の気体を充填することができる。なかでも、本発明の組成物をタイヤトレッド（キャップトレッド）に用いた（配置した）空気入りタイヤであることが好ましい。
図１に、本発明のタイヤの実施態様の一例を表すタイヤの部分断面概略図を示すが、本発明のタイヤは図１に示す態様に限定されるものではない。

図１において、符号１はビード部を表し、符号２はサイドウォール部を表し、符号３はタイヤトレッド部を表す。
また、左右一対のビード部１間においては、繊維コードが埋設されたカーカス層４が装架されており、このカーカス層４の端部はビードコア５およびビードフィラー６の廻りにタイヤ内側から外側に折り返されて巻き上げられている。
また、タイヤトレッド部３においては、カーカス層４の外側に、ベルト層７がタイヤ１周に亘って配置されている。
また、ビード部１においては、リムに接する部分にリムクッション８が配置されている。
なお、タイヤトレッド部３は上述した本発明の組成物により形成されている。

本発明のタイヤは、例えば、従来公知の方法に従って製造することができる。また、タイヤに充填する気体としては、通常のまたは酸素分圧を調整した空気の他、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガスを用いることができる。

以下、実施例により、本発明についてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

［特定共役ジエン系ゴム１の製造］
以下のとおり、特定共役ジエン系ゴム１を製造した。

〔工程Ａ〕
窒素置換された８００ｍｌ容器に、シクロヘキサン１４０．８９、およびテトラメチルエチレンジアミン３．０ｍｍｏｌを添加し、さらに、ｎ−ブチルリチウム３０．０ｍｍｏｌを添加した。次いで、イソプレン１１３．６ｇ、およびスチレン９．２ｇをゆっくりと添加し、５０℃の容器内で１２０分反応させることにより、活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）を得た。この重合体ブロック（Ａ）の、重量平均分子量（Ｍｗ）は６，５００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１０、スチレン単量体単位含有量は７．５質量％、イソプレン単量体単位含有量は９２．５質量％、イソプレン単量体単位中のビニル結合含有量は７．０質量％であった。

〔工程Ｂ〕
攪拌機付きオートクレーブに、窒素雰囲気下、シクロヘキサン６４００ｇ、テトラメチルエチレンジアミン２．９５ｍｍｏｌ、１，３−ブタジエン５８５ｇ、スチレン６１５ｇ、およびビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン（上記一般式（１）において、Ｘ^１＝化学的な単結合、Ｘ^２及びＸ^３＝ジエチルアミノ基、Ｘ^４＝メチル基である化合物）０．９５ｇを仕込んだ後、ｎ−ブチルリチウムを７．０１ｍｍｏｌ加え、上記活性末端を有する重合体ブロック（Ａ）をリチウム原子含有量に換算して０．５１ｍｍｏｌ加え、４０℃で重合を開始した。重合開始１０分後に、１，３−ブタジエン３００ｇを６０分間かけて連続的に添加した。連続添加終了後、さらに２０分間重合反応を継続し、重合転化率が９５％から１００％の範囲になったことを確認した。このようにして、重合体ブロック（Ａ）及び重合体ブロック（Ｂ）を備える、活性末端を有する共役ジエン系重合体鎖を得た。

ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン

〔工程Ｃ〕
次いで、下記式（９）で表されるポリオルガノシロキサンを、−Ｓｉ−Ｏ−繰り返し単位の含有量が７．１５ｍｍｏｌとなるように添加し、３０分間反応させた。その後、重合停止剤として、使用したｎ−ブチルリチウムの２倍モルに相当する量のメタノールを添加して、共役ジエン系ゴムを含有する溶液を得た。この溶液に、老化防止剤としてイルガノックス１５２０Ｌ（ＢＡＳＦ社製）を共役ジエン系ゴム１００質量部に対して０．２０質量部、及び、伸展油（商品名「アロマックスＴ−ＤＡＥ」、ＪＸ日鉱日石エネルギー社製）を共役ジエン系ゴム１００質量部に対して１５．０質量部、添加した後、スチームストリッピングにより溶媒を除去し、６０℃で２４時間真空乾燥して、固形状の共役ジエン系ゴムを得た。

得られた共役ジエン系ゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）は５９０，０００、スチレン単量体単位含有量は４１重量％、ビニル結合含有量は２５重量％であった。また、得られた共役ジエン系ゴム中における、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン単量体単位含有量は０．０６質量％であった。また、得られた共役ジエン系ゴムのガラス転移温度は−２６℃であった。

得られた共役ジエン系ゴムは、イソプレン単量体単位及びスチレン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエン単量体単位、スチレン単量体単位及びビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン単量体単位（シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位）を含有する重合体ブロック（Ｂ）とを備えるとともに、末端に式（９）で表されるポリオルガノシロキサン（シロキサン化合物）による変性構造を備える共役ジエン系ゴムである。また、重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は１，０００〜３０，０００の範囲であり、全体の重量平均分子量（Ｍｗ）は５０，０００〜５，０００，０００の範囲である。また、全体のスチレン単量体単位含有量（芳香族ビニル単量体単位含有量）は３０〜４５質量％であり、全体のビニル結合含有量は１５〜３５質量％である。
したがって、得られた共役ジエン系ゴムは上述した特定共役ジエン系ゴムに該当する。
得られた共役ジエン系ゴムを特定共役ジエン系ゴム１とも言う。

［比較共役ジエン系ゴム］
工程Ｂにおいて、テトラメチルエチレンジアミンの量を０．７１ｍｍｏｌ、１，３−ブタジエンの量を７６３ｇ、スチレンの量を２８．７ｇに変更した点以外は上述した特定共役ジエン系ゴム１の製造と同様の手順に従って共役ジエン系ゴムを製造した。

得られた共役ジエン系ゴムの重量平均分子量（Ｍｗ）は７５０，０００、スチレン単量体単位含有量は２８質量％、ビニル結合含有量は５９質量％であった。また、得られた共役ジエン系ゴム中における、ビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン単量体単位含有量は０．１５質量％であった。また、得られた共役ジエン系ゴムのガラス転移温度は−２１℃であった。

得られた共役ジエン系ゴムは、イソプレン単量体単位及びスチレン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエン単量体単位、スチレン単量体単位及びビス（ジエチルアミノ）メチルビニルシラン単量体単位（シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位）を含有する重合体ブロック（Ｂ）とを備えるとともに、末端に式（９）で表されるポリオルガノシロキサン（シロキサン化合物）による変性構造を備える共役ジエン系ゴムである。また、重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は１，０００〜３０，０００の範囲であり、全体の重量平均分子量（Ｍｗ）は５０，０００〜５，０００，０００の範囲である。一方、得られた共役ジエン系ゴムは、全体のスチレン単量体単位含有量（芳香族ビニル単量体単位含有量）が３０〜４５質量％の範囲外であり、全体のビニル結合含有量が１５〜３５質量％の範囲外であるため、上述した特定共役ジエン系ゴムに該当しない。
得られた共役ジエン系ゴムを比較共役ジエン系ゴムとも言う。

［タイヤ用ゴム組成物の調製］
下記表１に示す成分を、同表に示す割合（質量部）で配合した。
具体的には、まず、下記表１に示す成分のうち硫黄及び加硫促進剤を除く成分を、１．７リットルの密閉式バンバリーミキサーを用いて１４０℃付近に温度を上げてから、５分間混合した後に放出し、室温まで冷却してマスターバッチを得た。さらに、上記バンバリーミキサーを用いて、得られたマスターバッチに硫黄及び加硫促進剤を混合し、タイヤ用ゴム組成物を得た。
なお、ゴム成分が油展品である場合、質量部はゴムの正味の量（オイルを除いた量）を表す。

［評価］
得られたタイヤ用ゴム組成物について下記のとおり評価を行った。

〔転がり抵抗温度依存性〕
得られたタイヤ用ゴム組成物（未加硫）を金型（１５ｃｍ×１５ｃｍ×０．２ｃｍ）中で、１６０℃で４０分間プレス加硫して加硫ゴムシートを作製した。
得られた加硫ゴムシートについて、ＪＩＳＫ６３９４：２００７に準じ、粘弾性スペクトロメーター（東洋精機製作所社製）を用いて、伸張変形歪率１０％±２％、振動数２０Ｈｚ、温度１０℃の条件でｔａｎδを測定した（ｔａｎδ（１０℃））。また、同様に、温度４０℃の条件でｔａｎδを測定した（ｔａｎδ（４０℃））。そして、下記パラメータを求めた。なお、ｔａｎδ（１０℃）とｔａｎδ（４０℃）が同じ値である場合、下記パラメータは１とする。
パラメータ＝（ｔａｎδ（１０℃）とｔａｎδ（４０℃）のうち小さい方）／（ｔａｎδ（１０℃）とｔａｎδ（４０℃）のうち大きい方）
結果を表１に示す。なお、結果は比較例１を１００とする指数で表した。指数が大きい程、ｔａｎδ（１０℃）とｔａｎδ（４０℃）の差が小さく、転がり抵抗温度依存性が小さいことを意味する。１００超であることが好ましい。

〔ウェット性能〕
上述した転がり抵抗温度依存性と同様に、温度０℃の条件でｔａｎδを測定した（ｔａｎδ（０℃））。
結果を表１に示す。結果は比較例１を１００とする指数で表した。指数が大きい程、ウェット性能に優れることを意味する。１０３以上であることが好ましい。

上記表１中の各成分の詳細は以下のとおりである。
・特定共役ジエン系ゴム１：上述のとおり製造した特定共役ジエン系ゴム１（上述のとおり、特定共役ジエン系ゴム１は上述した特定共役ジエン系ゴムに該当する）
・比較共役ジエン系ゴム：上述のとおり製造した比較共役ジエン系ゴム（上述のとおり、比較共役ジエン系ゴムは上述した特定共役ジエン系ゴムに該当しない）
・ゴム成分１：末端にポリオルガノシロキサン基を有し、イソプレンブロックを有する、溶液重合スチレンブタジエンゴム。（油展品（ＳＢＲ１００質量部に対して油展オイル２５質量部を含む。）、スチレン単量体単位含有量：４３質量％、ビニル結合含有量：３０質量％、重量平均分子量：６５０，０００、Ｔｇ：−２６℃、日本ゼオン社製）（ゴム成分１は、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有しないため、上述した特定共役ジエン系ゴムに該当しない）
・ＢＲ１２２０：Ｎｉｐｏｌ ＢＲ１２２０（ブタジエンゴム、重量平均分子量：４６万、ガラス転移温度：−１０６℃、日本ゼオン社製）（ＢＲ１２２０はガラス転移温度が−８５℃以下のブタジエンゴムであるため、上述した特定ブタジエンゴムに該当する）
・ＢＲ１２６１：末端にヘテロ原子を含む変性基を有する変性ブタジエンゴム（重量平均分子量：４９万、ガラス転移温度：−９３℃）（ＢＲ１２６１はガラス転移温度が−８５℃以下の変性ブタジエンゴムであるため、上述した特定ブタジエンゴムに該当する）
・特定変性ブタジエンゴム１：ＪＳＲ社製ＢＲ５４（特定変性ブタジエンゴム１は上述した特定ブタジエンゴム及び上述した特定変性ブタジエンゴムに該当する）
・ＮＳ６１２：日本ゼオン社製ＮＳ６１２（溶液重合ＳＢＲ、スチレン単量体単位含有量：１５質量％、ビニル結合含有量：３１質量％、重量平均分子量：４４０，０００、Ｔｇ−６１℃）（ＮＳ６１２は、上述した特定共役ジエン系ゴムに該当しない）
・７０００ＧＲ：ＵＬＴＲＡＳＩＬ ７０００ＧＲ（シリカ、ＣＴＡＢ吸着比表面積：１６０ｍ^２／ｇ、Ｅｖｏｎｉｋ社製）
・９１００ＧＲ：ＵＬＴＲＡＳＩＬ ９１００ＧＲ（シリカ、ＣＴＡＢ吸着比表面積：２００ｍ^２／ｇ、Ｅｖｏｎｉｋ社製）
・Ｎ３３９：ショウブラックＮ３３９（カーボンブラック、キャボットジャパン社製）
・ＮＸＴ：上述した一般式（Ｓ）で表されるシランカップリング剤（ここで、上述した一般式（Ｓ）中、ｎ＝２、ｍ＝３、ｋ＝７である。）
・酸化亜鉛：酸化亜鉛３種（正同化学工業社社製）
・ステアリン酸：ビーズステアリン酸（日油社製）
・老化防止剤：オゾノン６Ｃ（精工化学社製）
・プロセスオイル：エキストラクト４号Ｓ（昭和シェル石油社製）
・アルキルシラン：オクチルトリエトキシシラン（ＫＢＥ−３０８３、信越化学工業社製）（アルキルシランは上述した特定アルキルトリエトキシシランに該当する）
・熱可塑性樹脂：ヤスハラケミカル社製ＹＳレジンＴＯ１２５（芳香族変性テルペン樹脂、軟化点：１２５℃）
・変性ＬＢＲ：以下のとおり製造した変性液状ジエン系ゴム
十分に乾燥した５Ｌオートクレーブを窒素置換し、ヘキサン１２００ｇ及びｎ−ブチルリチウム（１７質量％ヘキサン溶液）２２ｇを仕込み、５０℃に昇温した後、攪拌条件下、重合温度を５０℃となるように制御しながら、ブタジエン１４６０ｇを逐次添加して、１時間重合した。その後メタノールを添加して重合反応を停止させ、重合体溶液を得た。得られた重合体溶液に水を添加して攪拌し、水で重合体溶液を洗浄した。攪拌を終了し、重合体溶液相と水相とが分離していることを確認した後、水を分離した。洗浄終了後の重合体溶液を７０℃で２４時間真空乾燥することにより、未変性液状ジエン系ゴムを得た。
続いて、容量１Ｌのオートクレーブ中に、得られた未変性液状ジエン系ゴム７００ｇを仕込み、６０℃で３時間攪拌しながら窒素脱気をした。１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン１．０ｇと（３−メルカプトプロピル）トリメトキシシラン２５ｇを添加し、１０５℃で８時間反応させて、変性液状ジエン系ゴムを得た。得られた変性液状ジエン系ゴムの重量平均分子量は５５，０００であった。得られた変性液状ジエン系ゴムは、上述した一般式（ＩＩ）で表されるシラン化合物に由来する官能基を有する液状ＢＲである。
・硫黄：金華印油入微粉硫黄（硫黄の含有量９５．２４質量％、鶴見化学工業社製）
・加硫促進剤（ＣＺ）：大内新興化学工業社製ノクセラーＣＺ−Ｇ
・加硫促進剤（ＤＰＧ）：１，３−ジフェニルグアニジン（ソクシノールＤ−Ｇ、住友化学工業社製）

なお、表１中、Ｓｔはスチレン単量体単位含有量（質量％）を表し、Ｖｎはビニル結合含有量（質量％）を表し、Ｍｗは重量平均分子量（×１０^４）を表し、Ｔｇはガラス転移温度（℃）を表す。

表１から分かるように、特定共役ジエン系ゴムと特定ブタジエンゴムとを所定の量で併用した実施例１〜８は、転がり抵抗温度依存性が小さく、且つ、優れたウェット性能を示した。
実施例１と実施例２との対比（シリカとして７０００ＧＲを使用し、特定ブタジエンゴムとしてＢＲ１２２０を使用した態様同士の対比）から、ゴム成分中の特定共役ジエン系ゴムの含有量が５０質量％以上である実施例１は、より優れたウェット性能を示した。
実施例１と実施例３と実施例４との対比（シリカとして７０００ＧＲを使用し、ゴム成分中の特定共役ジエン系ゴムの含有量が７５質量％である態様同士の対比）から、特定ブタジエンゴムが少なくとも１つの末端にヘテロ原子を含む変性基を有するブタジエンゴムである実施例３及び実施例４は、転がり抵抗温度依存性がより小さく、且つ、より優れたウェット性能を示した。なかでも、特定ブタジエンゴムが上述した特定変性ブタジエンゴムである実施例４は、転がり抵抗温度依存性がさらに小さかった。
実施例４と実施例５との対比（シリカの種類のみが異なる態様同士の対比）から、シリカが上述した特定シリカを２０質量部以上含む実施例５は、より優れたウェット性能を示した。
また、実施例５と実施例６との対比（アルキルシランの有無のみが異なる態様同士の対比）から、特定アルキルトリエトキシシランを含有する実施例６は、より優れたウェット性能を示した。
また、実施例５と実施例７との対比（変性ＬＢＲの有無のみが異なる態様同士の対比）から、液状ジエン系ゴムを含有する実施例７は、転がり抵抗温度依存性がより小さく、且つ、より優れたウェット性能を示した。
また、実施例５と実施例８との対比（熱可塑性樹脂の有無のみが異なる態様同士の対比）から、熱可塑性樹脂を含有する実施例８は、転がり抵抗温度依存性がより小さく、且つ、より優れたウェット性能を示した。

一方、特定共役ジエン系ゴムを含有しない比較例１、比較例３及び比較例６、特定共役ジエン系ゴムを含有するがゴム成分中の含有量が３５質量％未満である比較例２、並びに、特定ブタジエンゴムを含有しない比較例４〜５は、転がり抵抗温度依存性及びウェット性能の少なくとも一方が不十分であった。

１ ビード部
２ サイドウォール部
３ タイヤトレッド部
４ カーカス層
５ ビードコア
６ ビードフィラー
７ ベルト層
８ リムクッション

Claims (9)

1. ゴム成分と、シリカと、シランカップリング剤とを含有し、
   前記ゴム成分が、特定共役ジエン系ゴムと、特定ブタジエンゴムとを含有し、
   前記ゴム成分中、前記特定共役ジエン系ゴムの含有量が３５質量％以上であり、前記特定ブタジエンゴムの含有量が１５質量％以上であり、
   前記特定共役ジエン系ゴムが、
   イソプレン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ａ）と、１，３−ブタジエン単量体単位を含有する重合体ブロック（Ｂ）とを備えるとともに、少なくとも１つの末端にシロキサン化合物による変性構造を備える、共役ジエン系ゴムであって、
   前記重合体ブロック（Ａ）及び前記重合体ブロック（Ｂ）の少なくとも一方に、シリカに対して相互作用可能な官能基を含有するビニル化合物の単位を含有し、
   前記重合体ブロック（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１，０００〜３０，０００の範囲であり、全体の重量平均分子量（Ｍｗ）が５０，０００〜５，０００，０００の範囲であり、
   全体の芳香族ビニル単量体単位含有量が、３０〜４５質量％であり、
   全体のビニル結合含有量が、１５〜３５質量％である、共役ジエン系ゴムであり、
   前記特定ブタジエンゴムが、ガラス転移温度が−８５℃以下のブタジエンゴムであり、
   前記シリカの含有量が、前記ゴム成分１００質量部に対して、５０〜１５０質量部であり、
   前記シランカップリング剤の含有量が、前記シリカの含有量に対して、３〜３０質量％である、タイヤ用ゴム組成物。
2. 前記特定共役ジエン系ゴムの芳香族ビニル単量体単位含有量が、３５〜４５質量％である、請求項１に記載のタイヤ用ゴム組成物。
3. 前記特定ブタジエンゴムが、少なくとも１つの末端にヘテロ原子を含む変性基を有する変性ブタジエンゴムである、請求項１又は２に記載のタイヤ用ゴム組成物。
4. 前記シリカが、ＣＴＡＢ吸着比表面積が１９０ｍ^２／ｇ以上のシリカである特定シリカを２０質量部以上含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
5. さらに、下記一般式（Ｉ）で表されるアルキルトリエトキシシランを含有し、
   前記アルキルトリエトキシシランの含有量が、前記シリカの含有量に対して、２．０〜１５．０質量％である、請求項１〜４のいずれか１項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
   

   

   一般式（Ｉ）中、Ｒ^１は炭素数７〜２０のアルキル基を表し、Ｅｔはエチル基を表す。
6. さらに、重量平均分子量が３，０００以上の液状ジエン系ゴムを含有し、
   前記液状ジエン系ゴムの含有量が、前記シリカの含有量に対して、１．０〜１５．０質量％である、請求項１〜５のいずれか１項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
7. 前記液状ジエン系ゴムが、下記一般式（ＩＩ）で表されるシラン化合物に由来する官能基を有する、請求項６に記載のタイヤ用ゴム組成物。
   

   

   一般式（ＩＩ）中、Ｒ^１は炭素数１から６の２価のアルキレン基であり、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４はそれぞれ独立に、メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基、メチル基、エチル基又はフェニル基を表す。ただし、Ｒ^２、Ｒ^３及びＲ^４の少なくとも１つはメトキシ基、エトキシ基又はフェノキシ基である。
8. さらに、軟化点が５０℃以上の熱可塑性樹脂を含有し、
   前記熱可塑性樹脂の含有量が、前記ゴム成分１００質量部に対して、１〜２０質量部である、請求項１〜７のいずれか１項に記載のタイヤ用ゴム組成物。
9. 請求項１〜８のいずれか１項に記載のタイヤ用ゴム組成物を用いて製造された、タイヤ。

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