JP2021144888A - 電池の製造方法および電池 - Google Patents

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Abstract

【課題】積層電極体への電解液の含浸時間を短縮する。【解決手段】電池３６の製造方法は、接着層を有するセパレータ２と電極板４とが積層され、接着層を介して電極板４がセパレータ２に接着された積層電極体１をケース３２に収容し、ケース３２に電解液３４を注入し、電解液３４の注入と同時または前後して、電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させることを含む。【選択図】図４

Description

本開示は、電池の製造方法および電池に関する。
近年、電気自動車（ＥＶ）、ハイブリッド車（ＨＶ）、プラグインハイブリッド車（ＰＨＶ）等の普及にともない、車載用の二次電池の出荷が増えている。特にリチウムイオン二次電池の出荷が増えている。また、車載用に限らず、例えばノート型パソコン等の携帯端末用の電源としても二次電池の普及が進んでいる。このような二次電池について、例えば特許文献１には、接着層を有するセパレータと電極とを積層し熱圧着して積層電極体を製造し、積層電極体をケースに収容した後にケースに電解液を注入して、二次電池を製造することが開示されている。
国際公開第２０１４／０８１０３５号
二次電池では、電極板に電解液が接触した状態で電極反応が起こる。このため、二次電池を製造する際に、積層電極体に電解液を含浸させる必要がある。一方で、二次電池のエネルギー密度を高めるために、ケース内で積層電極体が占める体積が大きくなる傾向にある。このため、積層電極体への電解液の含浸に要する時間が長くなってきている。含浸時間が長くなると、二次電池の生産リードタイムが長くなり得る。また、二次電池生産のスループットの低下を防ぐために生産設備の増強が強いられ得る。
本開示はこうした状況に鑑みてなされたものであり、その目的の１つは、積層電極体への電解液の含浸時間を短縮する技術を提供することにある。
本開示のある態様は、電池の製造方法である。この製造方法は、接着層を有するセパレータと電極板とが積層され、接着層を介して電極板がセパレータに接着された積層電極体をケースに収容し、ケースに電解液を注入し、注入と同時または前後して、電極板とセパレータとの接着強度を低下させることを含む。
本開示の他の態様は、電池である。この電池は、接着層を有するセパレータおよび電極板が積層された積層電極体と、積層電極体に含浸される電解液と、積層電極体および電解液を収容するケースと、を備える。電極板は、接着層と向き合うように配置され、接着層と向き合う面の少なくとも一部に接着層との非接着領域を有する。
以上の構成要素の任意の組合せ、本開示の表現を方法、装置、システムなどの間で変換したものもまた、本開示の態様として有効である。
本開示によれば、積層電極体への電解液の含浸時間を短縮することができる。
図１（Ａ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法に用いられる積層電極体の一部を模式的に示す断面図である。図１（Ｂ）は、セパレータの一部を模式的に示す断面図である。 図２（Ａ）〜図２（Ｂ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法を説明するための模式図である。 図３（Ａ）〜図３（Ｂ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法を説明するための模式図である。 図４（Ａ）〜図４（Ｂ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法を説明するための模式図である。 図５（Ａ）〜図５（Ｂ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法を説明するための模式図である。 変形例に係る電池の製造方法に用いられる熱圧着ローラの模式図である。
以下、本開示を好適な実施の形態をもとに図面を参照しながら説明する。実施の形態は、本開示を限定するものではなく例示であって、実施の形態に記述されるすべての特徴やその組み合わせは、必ずしも本開示の本質的なものであるとは限らない。各図面に示される同一または同等の構成要素、部材、処理には、同一の符号を付するものとし、適宜重複した説明は省略する。また、各図に示す各部の縮尺や形状は、説明を容易にするために便宜的に設定されており、特に言及がない限り限定的に解釈されるものではない。また、本明細書または請求項中に「第１」、「第２」等の用語が用いられる場合には、特に言及がない限りこの用語はいかなる順序や重要度を表すものでもなく、ある構成と他の構成とを区別するためのものである。また、各図面において実施の形態を説明する上で重要ではない部材の一部は省略して表示する。
（実施の形態１）
図１（Ａ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法に用いられる積層電極体の一部を模式的に示す断面図である。図１（Ｂ）は、セパレータの一部を模式的に示す断面図である。なお、図１（Ａ）は、後述する接着強度の低下処理を施す前の状態にある積層電極体１を図示している。積層電極体１は、セパレータ２と電極板４とが積層された構造を有する。
セパレータ２は、基材６と、接着層８と、を有する。基材６は、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンからなる微多孔膜で構成されるシートである。基材６は、単層構造であっても多層構造であってもよい。また、基材６は、好ましくは絶縁性を有する。
接着層８は、基材６の少なくとも一方の主表面に設けられる。本実施の形態では、基材６の両面に接着層８が設けられている。接着層８は、公知の塗布装置で接着剤を基材６の表面に塗布することで得られる。本実施の形態の接着層８は、加熱により接着力が低下する接着特性を有する。このような接着層８を構成する接着剤としては、設定温度よりも高い温度で接着力が低下し、好ましくは接着力が実質的に失われる熱可塑性の感熱性接着剤が例示される。接着層８は、室温（例えば２０〜２５℃）では、電極板４がセパレータ２に連結された状態を維持するために必要な接着力を発揮する。「接着力が低下する」とは、加熱後のある温度での接着強度が、好ましくは室温での接着強度の３０％を下回ること、より好ましくは２０％を下回ること、さらに好ましくは１０％を下回ることを意味する。接着強度は、例えば日本工業規格ＪＩＳ Ｃ２１０７（１９９９）に規定された方法で測定される、１８０度剥離強度（Ｎ／２５ｍｍ）である。
感熱性粘着剤の組成は、設定温度よりも高い温度に加熱すると接着力が低下するものであれば特に限定されない。典型的には、アクリル樹脂を主成分として含む樹脂組成物であるアクリル系粘着剤を使用可能である。感熱性粘着剤にアクリル樹脂が成分として含まれる場合、接着層８の接着力の低下は、加熱によりアクリル樹脂が溶融して接着力を失うことに起因する。したがって、感熱性接着剤をそのガラス転移点以上の温度まで加熱することで、感熱性粘着剤の接着力を急激に低下させることができる。
接着層８の接着力が低下する温度は、例えば４０〜１２０℃、より好ましくは５０〜１００℃の温度範囲内に設定される。接着力が低下する温度を４０℃以上とすることで、ケース３２に積層電極体１を収容する前に接着層８の接着力が低下して、電極板４とセパレータ２とが分離してしまうことを抑制できる。また、接着力が低下する温度を１２０℃以下とすることで、後述する電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させる処理において、基材６を構成する微多孔膜のシャットダウン温度以上に積層電極体１が加熱されてしまうことを抑制できる。シャットダウンとは、電池内の温度が過度に上がったときに細孔が封鎖され、電極間のリチウムイオンの流れが停止することをいう。
電極板４は、正極板１０と、負極板１２と、を含む。正極板１０は、正極集電体の片面または両面に正極活物質層が積層された構造を有する。正極集電体は、例えばアルミニウム箔等の金属箔、エキスパンド材、ラス材等で構成される。正極活物質層は、正極集電体の表面に公知の塗布装置で正極合材を塗布し、乾燥および圧延することによって形成することができる。正極合材は、正極活物質、結着材、導電材等の材料を分散媒に混練し、均一に分散させることによって得られる。
正極活物質は、積層電極体１がリチウムイオン二次電池に用いられる場合、リチウムイオンを可逆的に吸蔵および放出できる材料であれば特に限定されない。典型的には、リチウム含有遷移金属化合物を正極活物質として使用可能である。リチウム含有遷移金属化合物としては、コバルト、マンガン、ニッケル、クロム、鉄およびバナジウムからなる群から選ばれる少なくとも１つの元素と、リチウムと、を含む複合酸化物が挙げられる。
結着材は、分散媒に混練および分散できるものであれば特に限定されない。例えば、結着材としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂、アクリルゴム、アクリル樹脂、ビニル樹脂等を使用可能である。導電材としては、アセチレンブラック、グラファイト、炭素繊維等の炭素材料を使用可能である。分散媒としては、結着材を溶かすことができる溶媒が使用される。正極合材には、必要に応じて分散剤、界面活性剤、安定剤、増粘剤等が含まれてもよい。
負極板１２は、負極集電体の片面または両面に負極活物質層が積層された構造を有する。負極集電体は、例えば銅、銅合金等からなる金属箔、エキスパンド材、ラス材等で構成される。負極活物質層は、負極集電体の表面に公知の塗布装置で負極合材を塗布し、乾燥および圧延することによって形成することができる。負極合材は、負極活物質、結着材、導電材等の材料を分散媒に混練し、均一に分散させることによって得られる。なお、負極板１２は、上述の湿式法に代えて、蒸着法やスパッタ法等の乾式法によって作製することもできる。
負極活物質は、積層電極体１がリチウムイオン二次電池に用いられる場合、リチウムイオンを可逆的に吸蔵および放出できる材料であれば特に限定されない。典型的には、黒鉛型結晶構造を有するグラファイトを含有する炭素材料を負極活物質として使用可能である。炭素材料としては、天然黒鉛、球状または繊維状の人造黒鉛、難黒鉛化性炭素、易黒鉛化性炭素等が挙げられる。また、負極活物質としてチタン酸リチウム、シリコン、錫等も使用することもできる。結着材および導電材は、正極活物質に用いられるものと同様である。負極合材には、必要に応じて分散剤、界面活性剤、安定剤、増粘剤等が含まれてもよい。
接着強度の低下処理が施される前の状態で、各電極板４は、接着層８を介してセパレータ２に接着される。これにより、セパレータ２と電極板４とが互いに連結した積層電極体１が得られる。本実施の形態の積層電極体１は、複数の単位積層体１４が積層された構造を有する。積層電極体１における単位積層体１４の積層数は、例えば３０〜４０個である。単位積層体１４は、正極板１０、セパレータ２、負極板１２、セパレータ２がこの順に積層された構造を有する。
本実施の形態の積層電極体１は、セパレータ２の単板と電極板４の単板とが複数積層された積層型であるが、特にこの構造に限定されない。積層電極体１は、互いに接着されたセパレータ２と電極板４との積層構造を少なくとも一部に有すればよく、帯状のセパレータ２と帯状の電極板４とが巻き回された巻回型であってもよいし、つづら折りされた帯状のセパレータ２の各谷溝に単板の電極板４を配置したつづら折り型等であってもよい。
続いて、本実施の形態に係る電池の製造方法について説明する。図２（Ａ）〜図２（Ｂ）、図３（Ａ）〜図３（Ｂ）、図４（Ａ）〜図４（Ｂ）および図５（Ａ）〜図５（Ｂ）は、実施の形態１に係る電池の製造方法を説明するための模式図である。
＜積層電極体１の作製＞
図２（Ａ）および図２（Ｂ）に示すように、一対の熱圧着ローラ１６の間に正極板１０、セパレータ２、負極板１２およびセパレータ２を通す。これにより、正極板１０、セパレータ２、負極板１２およびセパレータ２が熱圧着されて単位積層体１４が得られる。続いて図３（Ａ）に示すように、複数の単位積層体１４を一対の熱圧着ローラ１６で熱圧着する。これにより、積層電極体１が得られる。
＜電池３６の組み立て＞
図３（Ｂ）に示すように、封口板１８を用意する。封口板１８は、アルミニウム、鉄、ステンレス等の金属で構成される。封口板１８は、正極端子２０と、負極端子２２と、注液孔２４と、安全弁２６と、を有する。注液孔２４は、電解液をケース内に注入する際に用いられる。安全弁２６は、ケースの内圧が所定値以上に上昇した際に開弁して、ケース内部のガスを放出する。
積層電極体１の正極集電体を、電力取り出し用の正極集電タブ２８を介して正極端子２０に電気的に接続する。また、積層電極体１の負極集電体を、電力取り出し用の負極集電タブ３０を介して負極端子２２に電気的に接続する。正極集電体と正極集電タブ２８とは、一体成形体であってもよいし、別体であって溶接等により接合されてもよい。同様に、負極集電体と負極集電タブ３０とは、一体成形体であってもよいし、別体であって溶接等により接合されてもよい。正極集電タブ２８と正極端子２０、負極集電タブ３０と負極端子２２とは、それぞれ溶接等により接合される。
続いて、図４（Ａ）に示すように、封口板１８に溶接された積層電極体１をケース３２に収容する。ケース３２は、封口板１８と同様の材料からなる。ケース３２は、扁平な矩形状であるが、これに限らず円筒状等であってもよい。ケース３２は開口を有し、この開口を介して積層電極体１をケース３２の内部に挿入する。複数のセパレータ２と複数の電極板４とは接着層８を介して互いに連結されているため、積層電極体１をケース３２に簡単に挿入することができる。積層電極体１をケース３２に挿入した後、ケース３２の開口を封口板１８で塞ぎ、ケース３２と封口板１８とを溶接等により接合する。封口板１８は、ケース３２の一部を構成する。
続いて、注液孔２４を介してケース３２内に電解液３４を注入する。電解液３４は、例えば非水溶媒と、非水溶媒に溶解した電解質と、を含む。非水溶媒としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジクロロエタン等の公知の溶媒を使用可能である。電解質としては、電子吸引性の強いリチウム塩、具体的にはＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４等の公知の電解質を使用可能である。電解液３４をケース３２に注入した後、注液孔２４に注液栓（図示せず）を溶接等により接合する。これにより、電池３６が組み立てられる。
＜接着強度の低下処理＞
図４（Ｂ）に示すように、接着層８を加熱して、電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させる。例えば、公知のヒータ３８で電池３６を加熱することで、接着層８を構成する接着剤の温度をそのガラス転移点以上に上げて、接着層８の接着力を低下させる。これにより、電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させることができる。この接着強度の低下により、図５（Ａ）に示すように、電極板４とセパレータ２とが剥離して両者の間に隙間Ｇが生じる。したがって、正極板１０および負極板１２における接着層８と向き合う面には、接着層８との非接着領域４４が形成される。この結果、図５（Ｂ）に示すように、隙間Ｇに電解液３４が進入し、隙間Ｇに存在する空気が外に追い出されて、電解液３４と空気とがスムーズに置換される。これにより、電極板４に電解液３４を迅速に浸潤させることができる。また、加熱により電解液３４の粘度が低下する。これによっても、積層電極体１への電解液３４の含浸を促進することができる。
以上の工程により、積層電極体１に電解液３４が含浸された電池３６が得られる。この電池３６は、接着層８を有するセパレータ２および電極板４が積層された積層電極体１と、積層電極体１に含浸される電解液３４と、積層電極体１および電解液３４を収容するケース３２と、を備える。積層電極体１において、電極板４は、接着層８と向き合うように配置され、接着層８と向き合う面の少なくとも一部に接着層８との非接着領域４４を有する。非接着領域４４は、当該領域におけるセパレータ２と電極板４との接着強度が、接着強度の低下処理が施される前の接着強度の３０％を下回る領域、より好ましくは２０％を下回る領域、さらに好ましくは１０％を下回る領域である。
なお、電極板４とセパレータ２との接着強度の低下と、電極板４とセパレータ２との間の隙間Ｇの発生と、隙間Ｇへの電解液３４の進入と、を図４（Ｂ）〜図５（Ｂ）で段階的に図示しているが、これらの現象は同時並行で起こり得る。つまり、加熱によって電極板４とセパレータ２との接着強度が低下し始めると、電極板４およびセパレータ２の剥離と電解液３４の隙間Ｇへの進入とが並行して進み、積層電極体１への電解液３４の含浸が進行し得る。
以上説明したように、本実施の形態に係る電池３６の製造方法は、接着層８を有するセパレータ２と電極板４とが積層され、接着層８を介して電極板４がセパレータ２に接着された積層電極体１をケース３２に収容し、ケース３２に電解液３４を注入し、電解液３４の注入後に電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させることを含む。電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させることで、電極板４とセパレータ２との間に電解液３４を進入させやすくすることができる。これにより、積層電極体１への電解液３４の含浸時間を短縮することができる。
また、本実施の形態の接着層８は、加熱により接着力が低下する接着特性を有する。そして、本実施の形態に係る電池３６の製造方法は、接着層８を加熱して電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させる。これにより、積層電極体１への電解液３４の含浸時間を簡単に短縮することができる。
含浸時間の短縮により、電池３６の生産リードタイムを短縮することができる。また、電池３６のスループットを維持するための生産設備の増強も避けることができ、したがって生産スペースの拡大も回避することができる。また、生産リードタイムが延びることを抑制しながら、電池３６の高容量化を図ることができる。
また、電池３６においては、充電時に活物質が膨張することによって積層電極体１から電解液３４が排出され得る。電解液３４は、放電時に活物質が収縮することによって積層電極体１に戻る。仮に、電解液３４が積層電極体１に戻りきらない場合、電極板４の一部に電解液３４に浸潤していない領域、すなわち放電に寄与しない領域が発生し得る。これに対し、電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させていると、充電時に積層電極体１から排出された電解液３４が放電時にスムーズに積層電極体１に戻ることができる。よって、本実施の形態によれば、電池３６の充放電特性の改善、ひいてはサイクル寿命の改善を図ることができる。
（実施の形態２）
本実施の形態は、接着強度の低下処理を除き、実施の形態１と共通の構成を有する。以下、本実施の形態について実施の形態１と異なる構成を中心に説明し、共通する構成については簡単に説明するか、あるいは説明を省略する。
実施の形態１では、電解液３４をケース３２に注入した後に接着層８を加熱しているが、本実施の形態では、接着層８を加熱した後に電解液３４を注入する。つまり、ケース３２への電解液３４の注入前に接着層８を加熱する。この場合、電解液３４をケース３２に注入した際の電解液３４の流動圧によって、電極板４とセパレータ２とを剥離することができる。これにより、積層電極体１への電解液３４の含浸時間をより短縮することができる。
（実施の形態３）
本実施の形態は、接着強度の低下処理を除き、実施の形態１と共通の構成を有する。以下、本実施の形態について実施の形態１と異なる構成を中心に説明し、共通する構成については簡単に説明するか、あるいは説明を省略する。
本実施の形態では、加熱した電解液３４をケース３２に注入して、電解液３４の熱で接着層８を加熱する。つまり、本実施の形態では、ケース３２への電解液３４の注入と同時に接着層８を加熱する。これにより、接着層８を加熱する工程を別途設ける場合に比べて、電池３６の製造工程を簡単にすることができる。なお、電解液３４の加熱温度は、例えば４０℃程度である。
（実施の形態４）
本実施の形態は、接着強度の低下処理を除き、実施の形態１と共通の構成を有する。以下、本実施の形態について実施の形態１と異なる構成を中心に説明し、共通する構成については簡単に説明するか、あるいは説明を省略する。
本実施の形態の接着層８は、所定の溶剤に対する可溶性を有する。そして、本実施の形態では、溶剤で接着層８を溶かして電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させる。例えば、溶剤は電解液３４に混合される。この場合、ケース３２への電解液３４の注入と同時に接着層８を溶かすことができる。本実施の形態によっても、実施の形態１と同様の効果を奏することができる。
（実施の形態５）
本実施の形態は、接着強度の低下処理を除き、実施の形態１と共通の構成を有する。以下、本実施の形態について実施の形態１と異なる構成を中心に説明し、共通する構成については簡単に説明するか、あるいは説明を省略する。
本実施の形態では、ケース３２に収容された積層電極体１にガスを吹き付けて、風圧で電極板４とセパレータ２との接着強度を低下させる。この場合、例えば積層電極体１をケース３２に収容した後、電解液３４を注入する前に、ケース３２の開口を介して積層電極体１にガスを吹き付ける。積層電極体１に吹き付けるガスとしては、空気が例示される。好ましくは、ガスはドライエアである。ガスの吹き付けには、公知のブロワーを使用可能である。ガスの吹き付けは、例えばケース３２の内圧が５００ｋＰａに上昇するまで実施される。本実施の形態によっても、実施の形態１と同様の効果を奏することができる。
以上、本開示の実施の形態について詳細に説明した。前述した実施の形態は、本開示を実施するにあたっての具体例を示したものにすぎない。実施の形態の内容は、本開示の技術的範囲を限定するものではなく、請求の範囲に規定された本開示の思想を逸脱しない範囲において、構成要素の変更、追加、削除等の多くの設計変更が可能である。設計変更が加えられた新たな実施の形態は、組み合わされる実施の形態および変形それぞれの効果をあわせもつ。前述の実施の形態では、このような設計変更が可能な内容に関して、「本実施の形態の」、「本実施の形態では」等の表記を付して強調しているが、そのような表記のない内容でも設計変更が許容される。以上の構成要素の任意の組み合わせも、本開示の態様として有効である。図面の断面に付したハッチングは、ハッチングを付した対象の材質を限定するものではない。
実施の形態１〜４には、以下の変形例を挙げることができる。図６は、変形例に係る電池３６の製造方法に用いられる熱圧着ローラ１６の模式図である。本変形例は、電極板４の一部をセパレータ２に接着させることを含む。例えば、図６に示すように、熱圧着ローラ１６は、表面に複数の凸部４０を有する。このような熱圧着ローラ１６で電極板４とセパレータ２とを加圧することで、電極板４の一部のみをセパレータ２に押し付けて、押し付けた部分のみをセパレータ２に接着させることができる。セパレータ２に対して電極板４を部分的に接着させることで、電極板４とセパレータ２との間により確実に隙間Ｇを形成することができ、電解液３４の含浸時間をより短縮することができる。なお、セパレータ２の電極板４と重なる領域における一部に接着層８を設け、電極板４の全体をセパレータ２に押し付けることでも、電極板４を部分的にセパレータ２に接着させることができる。
接着層８の加熱による接着強度の低下処理と、溶剤で接着層８を溶かすことによる接着強度の低下処理と、ガスの吹き付けによる接着強度の低下処理と、は適宜組み合わせることができる。
１ 積層電極体、 ２ セパレータ、 ４ 電極板、 ８ 接着層、 ３２ ケース、 ３４ 電解液、 ３６ 電池。

Claims (7)

  1. 接着層を有するセパレータと電極板とが積層され、前記接着層を介して前記電極板が前記セパレータに接着された積層電極体をケースに収容し、
    前記ケースに電解液を注入し、
    前記注入と同時または前後して、前記電極板と前記セパレータとの接着強度を低下させることを含む、
    電池の製造方法。
  2. 前記接着層は、加熱により接着力が低下する接着特性を有し、
    前記接着層を加熱して前記接着強度を低下させる、
    請求項１に記載の製造方法。
  3. 加熱した前記電解液を前記ケースに注入して前記接着層を加熱する、
    請求項２に記載の製造方法。
  4. 前記接着層は、所定の溶剤に対する可溶性を有し、
    前記溶剤で前記接着層を溶かして前記接着強度を低下させる、
    請求項１乃至３のいずれか１項に記載の製造方法。
  5. 前記ケースに収容された前記積層電極体にガスを吹き付けて風圧で前記接着強度を低下させる、
    請求項１乃至４のいずれか１項に記載の製造方法。
  6. 前記電極板の一部を前記セパレータに接着させることを含む、
    請求項１乃至５のいずれか１項に記載の製造方法。
  7. 接着層を有するセパレータおよび電極板が積層された積層電極体と、
    前記積層電極体に含浸される電解液と、
    前記積層電極体および前記電解液を収容するケースと、を備え、
    前記電極板は、前記接着層と向き合うように配置され、前記接着層と向き合う面の少なくとも一部に前記接着層との非接着領域を有する、
    電池。
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