JP2021141049A - 金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法 - Google Patents

金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法 Download PDF

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Abstract

【課題】外装材の熱融着性樹脂層と短時間で高い密封性が得られ、ヒートシールによる潰れが抑制されており、さらに優れた追従性を備える金属端子用接着性フィルムを提供する。【解決手段】蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である、金属端子用接着性フィルム。【選択図】なし

Description

本開示は、金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法に関する。
従来、様々なタイプの蓄電デバイスが開発されているが、あらゆる蓄電デバイスにおいて電極や電解質等の蓄電デバイス素子を封止するために蓄電デバイス用外装材が不可欠な部材になっている。従来、蓄電デバイス用外装材として金属製の蓄電デバイス用外装材が多用されていたが、近年、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、パソコン、カメラ、携帯電話等の高性能化に伴い、蓄電デバイスには、多様な形状が要求されると共に、薄型化や軽量化が求められている。しかしながら、従来多用されていた金属製の蓄電デバイス用外装材では、形状の多様化に追従することが困難であり、しかも軽量化にも限界があるという欠点がある。
そこで、近年、多様な形状に加工が容易で、薄型化や軽量化を実現し得る蓄電デバイス用外装材として、基材層／接着層／バリア層／熱融着性樹脂層が順次積層された積層シートが提案されている。このようなフィルム状の蓄電デバイス用外装材を用いる場合、蓄電デバイス用外装材の最内層に位置する熱融着性樹脂層同士を対向させた状態で、蓄電デバイス用外装材の周縁部をヒートシールにて熱融着させることにより、蓄電デバイス用外装材によって蓄電デバイス素子が封止される。
蓄電デバイス用外装材のヒートシール部分からは、金属端子が突出しており、蓄電デバイス用外装材によって封止された蓄電デバイス素子は、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子によって外部と電気的に接続される。すなわち、蓄電デバイス用外装材がヒートシールされた部分のうち、金属端子が存在する部分は、金属端子が熱融着性樹脂層に挟持された状態でヒートシールされている。金属端子と熱融着性樹脂層とは、互いに異種材料により構成されているため、金属端子と熱融着性樹脂層との界面において、密着性が低下しやすい。
このため、金属端子と熱融着性樹脂層との間には、これらの密着性を高めることなどを目的として、接着性フィルムが配されることがある。このような接着性フィルムとしては、例えば特許文献１に記載されたものが挙げられる。
特開２０１５−７９６３８号公報
前記の通り、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と金属端子との間に配置される接着性フィルムには、ヒートシールによる、熱融着性樹脂層及び金属端子への密着性が要求される。
接着性フィルムを介して、金属端子と蓄電デバイス用外装材とを接着する工程では、一般に、金属端子と接着性フィルムをヒートシールして、接着性フィルム付き金属端子を予め作製する。次に、蓄電デバイス用外装材の周縁部において、熱融着性樹脂層を対向させた状態で、互いに対向する熱融着性樹脂層の間に接着性フィルム付き金属端子を介在させて、当該周縁部をヒートシールすることにより、熱融着性樹脂層同士、及び熱融着性樹脂層と接着性フィルムとが熱融着して、蓄電デバイス用外装材によって蓄電デバイス素子が封止される。
このように、接着性フィルムは、金属端子との接着時と、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層との接着時の少なくとも２回、ヒートシールに供される。
さらに、接着性フィルムの金属端子への接着時には、接着性フィルムの金属端子への仮接着工程及び本接着工程というように、複数回の加熱及び加圧が行われることが一般的である。仮接着工程は、金属端子への接着性フィルムへの仮止めや気泡抜きを行う工程であり、本接着工程は、仮接着工程よりも高温条件で１回又は複数回の加熱・加圧を行って接着性フィルムを金属端子に接着させる工程である。
従って、接着性フィルムには、蓄電デバイス用外装材が封止されるまでに、ヒートシールによる加熱及び加圧が複数回行われる。そうすると、蓄電デバイス用外装材が封止されるまでの間に、高温高圧の複数回のヒートシールによって、接着性フィルムが潰れて、厚みが低下するという問題がある。接着性フィルムの厚みが低下すると、蓄電デバイス用外装材の密封性が低下しやすくなる。
また、蓄電デバイスの生産性を高めるために、蓄電デバイス用外装材のヒートシール時間（すなわち、加熱加圧する時間）をより短くすることが求められている。蓄電デバイス用外装材の周縁部をヒートシールする時間が、例えば３秒間から１秒間となれば、ヒートシール時間は１／３となり、生産性が高められる。しかしながら、短時間でヒートシールすると、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と接着性フィルムとの高い密着性が得られにくいという問題がある。
さらに、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と接着性フィルムとを短時間でヒートシールすると、ヒートシール時の蓄電デバイス用外装材に対する接着性フィルムの追従が不十分となり、熱融着性樹脂層との間に隙間が残ることで、蓄電デバイスの密封性が低下しやすくなるという問題もある。
このような状況下、本開示は、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と短時間で高い密封性が得られ、ヒートシールによる潰れが抑制されており、さらにヒートシール時の蓄電デバイス用外装材に対する接着性フィルムの優れた追従性を備える金属端子用接着性フィルムを提供することを主な目的とする。さらに、本開示は、当該金属端子用接着性フィルムの製造方法、当該金属端子用接着性フィルムを利用した金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及び当該蓄電デバイスの製造方法を提供することも目的とする。
本開示の発明者等は、上記の課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成される金属端子用接着性フィルムにおいて、第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とをΔＨ１＞ΔＨ２の関係とし、さらに、基材の融解熱ΔＨ３を７０Ｊ／ｇ以上に設定することにより、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と短時間で高い密封性が得られ、ヒートシールによる潰れが抑制され、ヒートシール時の蓄電デバイス用外装材に対する優れた追従性を備える金属端子用接着性フィルムが得られることを見出した。本開示は、かかる知見に基づいて更に検討を重ねることにより完成したものである。
即ち、本開示は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、
ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である、金属端子用接着性フィルム。
本開示によれば、蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と短時間で高い密封性が得られ、ヒートシールによる潰れが抑制されており、さらに蓄電デバイス用外装材に対する優れた追従性を備える金属端子用接着性フィルムを提供することができる。さらに、本開示は、当該金属端子用接着性フィルムの製造方法、当該金属端子用接着性フィルムを利用した金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及び当該蓄電デバイスの製造方法を提供することも目的とする。
本開示の蓄電デバイスの略図的平面図である。 図１の線Ａ−Ａ’における略図的断面図である。 図１の線Ｂ−Ｂ’における略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の蓄電デバイス用外装材の略図的断面図である。 実施例において、接着性フィルム付き金属端子を介して熱融着性樹脂層同士がヒートシールされた部分の模式的断面図である。 実施例において、密着性評価、追従性評価、及び潰れ評価を行うためのサンプルの調製方法を説明するための模式図である。 実施例において、密着性評価、追従性評価、及び潰れ評価を行うためのサンプルの調製方法を説明するための模式図である。 実施例において、追従性評価を行うためのサンプルの調製方法を説明するための模式図である。 実施例１で取得したＤＳＣ曲線である。
本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、金属端子用接着性フィルムは、金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上であることを特徴とする。
本開示の金属端子用接着性フィルムは、このような特徴を備えていることから、外装材の熱融着性樹脂層と短時間で高い密封性が得られ、ヒートシールによる潰れが抑制されており、さらに蓄電デバイス用外装材に対する優れた追従性を備える。
また、本開示の蓄電デバイスは、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した金属端子とを備える蓄電デバイスであって、金属端子と蓄電デバイス用外装材との間に、本開示の金属端子用接着性フィルムが介在されてなることを特徴とする。以下、本開示の金属端子用接着性フィルム及びその製造方法、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及びその製造方法について詳述する。
なお、本明細書において、数値範囲については、「〜」で示される数値範囲は「以上」、「以下」を意味する。例えば、２〜１５ｍｍとの表記は、２ｍｍ以上１５ｍｍ以下を意味する。
１．金属端子用接着性フィルム
本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在されるものである。具体的には、例えば図１から図３に示されるように、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、蓄電デバイス素子４の電極に電気的に接続されている金属端子２と、蓄電デバイス素子４を封止する蓄電デバイス用外装材３との間に介在されている。また、金属端子２は、蓄電デバイス用外装材３の外側に突出しており、ヒートシールされた蓄電デバイス用外装材３の周縁部３ａにおいて、金属端子用接着性フィルム１を介して、蓄電デバイス用外装材３に挟持されている。
なお、本開示において、金属端子用接着性フィルムの金属端子への仮接着工程は、例えば、温度１４０〜１６０℃程度、圧力０．０１〜１．０ＭＰａ程度、時間３〜１５秒間程度、回数３〜６回程度の条件で行われ、本接着工程は、例えば、温度１６０〜２４０℃程度、圧力０．０１〜１．０ＭＰａ程度、時間３〜１５秒間程度、回数１〜３回程度の条件で行われる。また、蓄電デバイス用外装材に接着性フィルム付き金属端子を介在させてヒートシールする際の加熱温度としては、通常１８０〜２１０℃程度の範囲、圧力としては、通常１．０〜２．０ＭＰａ程度、時間３〜５秒間程度、回数１回程度の条件で行われる。本開示の接着性フィルムは、外装材の熱融着性樹脂層と短時間で高い密封性が得られることから、蓄電デバイス用外装材に接着性フィルム付き金属端子を介在させてヒートシールする際のヒートシール時間は、０．５〜３秒間程度、０．５〜２秒間程度、さらには０．５〜１秒間程度とすることも可能である。
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との密着性を高めるために設けられている。金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との密着性が高められることにより、蓄電デバイス素子４の密封性が向上する。上述のとおり、蓄電デバイス素子４をヒートシールする際には、蓄電デバイス素子４の電極に電気的に接続された金属端子２が蓄電デバイス用外装材３の外側に突出するようにして、蓄電デバイス素子が封止される。このとき、金属により形成された金属端子２と、蓄電デバイス用外装材３の最内層に位置する熱融着性樹脂層３５（ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂により形成された層）とは異種材料により形成されているため、このような接着性フィルムを用いない場合には、金属端子２と熱融着性樹脂層３５との界面において、蓄電デバイス素子の密封性が低くなりやすい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、図４及び図５に示すように、少なくとも、第１ポリオレフィン層１２ａと、基材１１と、第２ポリオレフィン層１２ｂとがこの順に積層された構成を含んでいる。第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２側に配置される。また、第２ポリオレフィン層１２ｂが、蓄電デバイス用外装材３側に配置される。本開示の金属端子用接着性フィルム１においては、両面側の表面に、それぞれ第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂが位置している。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、ポリオレフィン系樹脂を含む層である。ポリオレフィン系樹脂としては、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどが挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、酸変性ポリオレフィンにより形成された層であることがより好ましい。また、第２ポリオレフィン層１２ｂは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、ポリオレフィンまたは酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことがより好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。
また、基材１１は、ポリオレフィン系樹脂を含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。
第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ及び基材１１において、それぞれ、ポリオレフィン系樹脂は、ポリプロピレン系樹脂であることが好ましく、ポリオレフィンは、ポリプロピレンであることが好ましく、酸変性ポリオレフィンは、酸変性ポリプロピレンであることが好ましい。なお、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどのポリオレフィン系樹脂には、公知の添加剤や後述する充填剤、顔料などが含まれていてもよい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１の好ましい積層構成の具体例としては、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成；酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／酸変性ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成などが挙げられ、これらの中でも、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成が特に好ましい。
第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ及び基材１１を構成する素材の詳細については、後述する。
蓄電デバイス１０の金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が配置されると、金属により構成された金属端子２の表面と、蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５（ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂により形成された層）とが、金属端子用接着性フィルム１を介して接着される。金属端子用接着性フィルム１の第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２側に配置され、第２ポリオレフィン層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３側に配置され、第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２と密着し、第２ポリオレフィン層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５と密着する。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、第１ポリオレフィン層１２ａの融解熱ΔＨ１と、第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足する。さらに、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、基材１１の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である。本開示において、融解熱の測定方法は、以下の通りである。
＜融解熱の測定＞
各測定サンプルについて、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して融解熱を測定する。測定は、示差走査熱量計（ＤＳＣ、例えばティー・エイ・インスツルメント製の示差走査熱量計Ｑ２００）を用いて行う。測定サンプルを、−５０℃で１５分間保持した後、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて、１回目の融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）を測定した後、２１０℃にて１０分間保持する。次に、１０℃／分の降温速度で２１０℃から−５０℃まで降温させて１５分間保持する。さらに、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて２回目の融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）を測定する。なお、窒素ガスの流量は５０ｍｌ／分とする。以上の手順によって、１回目に測定される融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）の値を採用する。融解熱は、ＤＳＣ曲線において、ベースライン（ベースからベースへの稜線の開始点と終了点を結んで形成された線）とピークで囲まれた面積とする。なお、測定サンプルについては、金属端子用接着性フィルムから、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層を取得して測定サンプルとすることができる。また、基材の融解熱については、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層、及び金属端子用接着性フィルムの融解熱を測定し、金属端子用接着性フィルムについて測定された融解熱から、第１ポリオレフィン層及び第２ポリオレフィン層の融解熱を除外して、基材の融解熱とすることができる。
本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、第１ポリオレフィン層１２ａの融解熱ΔＨ１と、第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２との差としては、好ましくは約３．０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは約５．０Ｊ／ｇ以上、さらに好ましくは約１０．０Ｊ／ｇ以上が挙げられる。また、同様の観点から、当該差としては、好ましくは約１８．０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは約１５．０Ｊ／ｇ以下、さらに好ましくは約１２．０Ｊ／ｇ以下が挙げられる。当該差の好ましい範囲としては、３．０〜１８．０Ｊ／ｇ程度、５．０〜１５．０Ｊ／ｇ程度が挙げられる。特に、金属端子用接着性フィルム１の潰れの抑制の観点からは、当該差は約３．０Ｊ／ｇ以上であることが好ましい。
同様の観点から、基材１１の融解熱ΔＨ３と第１ポリオレフィン層１２ａの融解熱ΔＨ１との差としては、好ましくは約１５．０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは約１８．０Ｊ／ｇ以上、さらに好ましくは約２１．０Ｊ／ｇ以上が挙げられる。また、同様の観点から、当該差としては、好ましくは約３５．０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは約３２．０Ｊ／ｇ以下、さらに好ましくは約２９．０Ｊ／ｇ以下が挙げられる。当該差の好ましい範囲としては、１５．０〜３５．０Ｊ／ｇ程度、２１．０〜２９．０Ｊ／ｇ程度が挙げられる。特に、金属端子用接着性フィルム１の潰れの抑制の観点からは、当該差は約１５．０Ｊ／ｇ以上であることが好ましい。
同様の観点から、第１ポリオレフィン層１２ａの融解熱ΔＨ１、第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２、及び基材１１の融解熱ΔＨ３が、ΔＨ３≧ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足することが好ましく、ΔＨ３＞ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足することがより好ましい。第１ポリオレフィン層１２ａの融解熱ΔＨ１、第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２、及び基材１１の融解熱ΔＨ３の中でも、基材１１の融解熱ΔＨ３が最も大きいことにより、接着性フィルム１の潰れを好適に抑制することができる。さらに、このような関係を充足することにより、蓄電デバイス用外装材３に接着性フィルム付き金属端子を介在させてヒートシールする際に、第１ポリオレフィン層１２ａ側から第２ポリオレフィン層１２ｂへと伝わる過剰な熱を基材１１が受け止めることで、第２ポリオレフィン層１２ｂが過剰に加熱されることによる金属端子２への密着性の低下も抑制し得る。
同様の観点から、金属端子用接着性フィルム１が使用される蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５の融解熱ΔＨ４と、金属端子用接着性フィルム１の第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２との差の絶対値としては、好ましくは０．０〜５．０Ｊ／ｇ程度、０．０〜３．０Ｊ／ｇ程度が挙げられる。融解熱ΔＨ４と融解熱ΔＨ２との差の絶対値が小さいほど（すなわち、当該差の絶対値が０．０Ｊ／ｇに近いほど）、第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５との密着性を高めやすくなる。特に、金属端子用接着性フィルム１の短時間の密封性、追従性の観点からは、当該差は約０．０Ｊ／ｇ以上であることが好ましい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、金属端子２側に配置される第１ポリオレフィン層１２ａの融解熱ΔＨ１としては、好ましくは約３０．０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは約４５．０Ｊ／ｇ以上である。同様の観点から、融解熱ΔＨ１としては、好ましくは約８０．０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは約６０．０Ｊ／ｇ以下である。融解熱ΔＨ１の好ましい範囲としては、３０．０〜８０．０Ｊ／ｇ程度、４５．０〜６０．０Ｊ／ｇ程度が挙げられる。
同様の観点から、蓄電デバイス用外装材３側に配置される第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２としては、好ましくは約２０．０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは約３５．０Ｊ／ｇ以上である。同様の観点から、融解熱ΔＨ２としては、好ましくは約７０．０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは約５５．０Ｊ／ｇ以下である。融解熱ΔＨ２の好ましい範囲としては、２０．０〜７０．０Ｊ／ｇ程度、３５．０〜５５．０Ｊ／ｇ程度が挙げられる。特に、金属端子用接着性フィルム１の短時間の密封性、追従性の観点からは、融解熱ΔＨ２としては、約５５．０Ｊ／ｇ以下であることが好ましい。
同様の観点から、基材１１の融解熱ΔＨ３としては、７０Ｊ／ｇ以上であり、好ましくは約７５．０Ｊ／ｇ以上、より好ましくは約８０．０Ｊ／ｇ以上である。同様の観点から、融解熱ΔＨ３としては、好ましくは約１００．０Ｊ／ｇ以下、より好ましくは約９０．０Ｊ／ｇ以下である。融解熱ΔＨ１の好ましい範囲としては、７０．０〜１００．０Ｊ／ｇ程度、８０．０〜９０．０Ｊ／ｇ程度が挙げられる。特に、金属端子用接着性フィルム１の潰れの抑制の観点からは、融解熱ΔＨ３としては、約７０．０Ｊ／ｇ以上であることが好ましい。
また、本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、第１ポリオレフィン層１２ａの融解ピーク温度ｍｐ１と第２ポリオレフィン層１２ｂの融解ピーク温度ｍｐ２とが、ｍｐ１＞ｍｐ２の関係を充足することが好ましい。本開示において、融解ピーク温度の測定方法は、以下の通りである。
＜融解ピーク温度の測定＞
各測定サンプルについて、ＪＩＳ Ｋ７１２１：２０１２（プラスチックの転移温度測定方法（ＪＩＳ Ｋ７１２１：１９８７の追補１））の規定に準拠して融解ピーク温度を測定する。測定は、示差走査熱量計（ＤＳＣ、例えばティー・エイ・インスツルメント製の示差走査熱量計Ｑ２００）を用いて行う。測定サンプルを、−５０℃で１５分間保持した後、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて、１回目の融解ピーク温度Ｐ（℃）を測定した後、２１０℃にて１０分間保持する。次に、１０℃／分の降温速度で２１０℃から−５０℃まで降温させて１５分間保持する。さらに、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて２回目の融解ピーク温度Ｑ（℃）を測定する。なお、窒素ガスの流量は５０ｍｌ／分とする。以上の手順によって、１回目に測定される融解ピーク温度Ｐ（℃）と、２回目に測定される融解ピーク温度Ｑ（℃）を求める。以上の手順によって、１回目に測定される融解ピーク温度Ｐ（℃）の値を採用する。
同様の観点から、金属端子２側に配置される第１ポリオレフィン層１２ａの融解ピーク温度ｍｐ１としては、好ましくは約１３０℃以上、より好ましくは約１３５℃以上である。同様の観点から、融解ピーク温度ｍｐ１としては、好ましくは約１６０℃以下、より好ましくは約１５０℃以下である。融解ピーク温度ｍｐ１の好ましい範囲としては、１３０〜１６０℃程度、１３５〜１５０℃程度が挙げられる。
同様の観点から、蓄電デバイス用外装材３側に配置される第２ポリオレフィン層１２ｂの融解ピーク温度ｍｐ２としては、好ましくは約１３０℃以上、より好ましくは約１３５℃以上である。同様の観点から、融解ピーク温度ｍｐ２としては、好ましくは約１６０℃以下、より好ましくは約１５０℃以下である。融解ピーク温度ｍｐ２の好ましい範囲としては、１３０〜１６０℃程度、１３５〜１５０℃程度が挙げられる。
同様の観点から、基材１１の融解ピーク温度ｍｐ３としては、１４０℃以上であり、好ましくは約１５０℃以上、より好ましくは約１６０℃以上である。同様の観点から、融解ピーク温度ｍｐ３としては、好ましくは約１８０℃以下、より好ましくは約１７０℃以下である。融解ピーク温度ｍｐ３の好ましい範囲としては、１４０〜１８０℃程度、１６０〜１７０℃程度が挙げられる。
同様の観点から、第１ポリオレフィン層１２ａの融解ピーク温度ｍｐ１と第２ポリオレフィン層１２ｂの融解ピーク温度ｍｐ２との差の絶対値としては、好ましくは０〜１０℃程度、より好ましくは０〜５℃程度が挙げられる。
同様の観点から、基材１１の融解ピーク温度ｍｐ３は、第１ポリオレフィン層１２ａの融解ピーク温度ｍｐ１よりも大きいことが好ましく、基材１１の融解ピーク温度ｍｐ３と第１ポリオレフィン層１２ａの融解ピーク温度ｍｐ１との差（融解ピーク温度ｍｐ３−融解ピーク温度ｍｐ１）としては、好ましくは約１０℃以上、より好ましくは約１５℃以上、さらに好ましくは約２０℃以上が挙げられる。また、同様の観点から、当該差としては、好ましくは約３０℃以下、より好ましくは約２７℃以下、さらに好ましくは約２５℃以下が挙げられる。当該差の好ましい範囲としては、１０〜３０℃程度、２０〜２５℃程度が挙げられる。
同様の観点から、第１ポリオレフィン層１２ａの融解ピーク温度ｍｐ１、第２ポリオレフィン層１２ｂの融解ピーク温度ｍｐ２、及び基材１１の融解ピーク温度ｍｐ３は、ｍｐ３≧ｍｐ１＞ｍｐ２の関係を充足することが好ましく、ｍｐ３＞ｍｐ１＞ｍｐ２の関係を充足することがより好ましい。
同様の観点から、金属端子用接着性フィルム１が使用される蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５の融解ピーク温度ｍｐ４と、金属端子用接着性フィルム１の第２ポリオレフィン層１２ｂの融解ピーク温度ｍｐ２との差の絶対値としては、好ましくは０〜５℃程度、０〜３℃程度が挙げられる。融解ピーク温度ｍｐ４と融解ピーク温度ｍｐ２との差の絶対値が小さいほど（すなわち、当該差の絶対値が０℃に近いほど）、第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５との密着性を高めやすくなる。特に、融解ピーク温度ｍｐ４と融解ピーク温度ｍｐ２との差の絶対値が小さいほど、本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性及び追従性をさらに向上させ得る。
また、本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、第１ポリオレフィン層１２ａのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１と第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２とが、Ｔ２＞Ｔ１の関係を充足することが好ましい。本開示において、メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）の測定方法は、以下の通りである。
＜メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）の測定＞
各測定サンプルについて、測定温度２３０℃、加重２．１６ｋｇをかけ、メルトインデクサーを用いてメルトマスフローレイト（ｇ／１０ｍｉｎ）を測定する。例えばポリオレフィンについては、ＪＩＳ Ｋ７２１０：２０１４の規定のＡ法に準拠した方法が採用できる。また、測定サンプルとしては、金属端子用接着性フィルムから、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層、及び基材を取得して測定サンプルとすることもできる。
同様の観点から、金属端子２側に配置される第１ポリオレフィン層１２ａのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１としては、好ましくは約５ｇ／１０ｍｉｎ以上、より好ましくは約６．０ｇ／１０ｍｉｎ以上である。同様の観点から、メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１としては、好ましくは約１０ｇ／１０ｍｉｎ以下、より好ましくは約８．０ｇ／１０ｍｉｎ以下である。メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１の好ましい範囲としては、５〜１０ｇ／１０ｍｉｎ程度、６．０〜８．０ｇ／１０ｍｉｎ程度が挙げられる。
同様の観点から、蓄電デバイス用外装材３側に配置される第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２としては、好ましくは約８ｇ／１０ｍｉｎ以上、より好ましくは約１０．０ｇ／１０ｍｉｎ以上である。同様の観点から、メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２としては、好ましくは約１５ｇ／１０ｍｉｎ以下、より好ましくは約１３．０ｇ／１０ｍｉｎ以下である。メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２の好ましい範囲としては、８〜１５ｇ／１０ｍｉｎ程度、１０．０〜１３．０ｇ／１０ｍｉｎ程度が挙げられる。
同様の観点から、基材１１のメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３としては、１ｇ／１０ｍｉｎ以上であり、好ましくは約１．５ｇ／１０ｍｉｎ以上、より好ましくは約２．０ｇ／１０ｍｉｎ以上である。同様の観点から、メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３としては、好ましくは約５ｇ／１０ｍｉｎ以下、より好ましくは約４．０ｇ／１０ｍｉｎ以下である。メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３の好ましい範囲としては、１〜５ｇ／１０ｍｉｎ程度、２．０〜４，０ｇ／１０ｍｉｎ程度が挙げられる。
第１ポリオレフィン層１２ａのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１と第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２との差の絶対値としては、好ましくは２〜６ｇ／１０ｍｉｎ程度、より好ましくは３〜５ｇ／１０ｍｉｎ程度が挙げられる。
同様の観点から、第１ポリオレフィン層１２ａのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１は、基材１１のメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３よりも大きいことが好ましく、基材１１のメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３と第１ポリオレフィン層１２ａのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１との差（メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３−メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１）としては、好ましくは約２ｇ／１０ｍｉｎ以上、より好ましくは約２．５ｇ／１０ｍｉｎ以上、さらに好ましくは約３．０ｇ／１０ｍｉｎ以上が挙げられる。また、同様の観点から、当該差としては、好ましくは約６ｇ／１０ｍｉｎ以下、より好ましくは約５．５ｇ／１０ｍｉｎ以下、さらに好ましくは約５．０ｇ／１０ｍｉｎ以下が挙げられる。当該差の好ましい範囲としては、２〜６ｇ／１０ｍｉｎ程度、３〜５ｇ／１０ｍｉｎ程度が挙げられる。
同様の観点から、第１ポリオレフィン層１２ａのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ１、第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２、及び基材１１のメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ３は、Ｔ２＞Ｔ１＞Ｔ３の関係を充足することが好ましい。
同様の観点から、金属端子用接着性フィルム１が使用される蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層３５のメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ４と、金属端子用接着性フィルム１の第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２との差の絶対値としては、好ましくは０〜５ｇ／１０ｍｉｎ程度、０〜３ｇ／１０ｍｉｎ程度が挙げられる。メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ４とメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２との差の絶対値が小さいほど（すなわち、当該差の絶対値が０ｇ／１０ｍｉｎに近いほど）、第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５との密着性を高めやすくなる。特に、メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ４とメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２との差の絶対値が小さいほど、本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性及び追従性をさらに向上させ得る。
本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、金属端子用接着性フィルム１の総厚みとしては、例えば約８０μｍ以上、好ましくは約１００μｍ以上、より好ましくは約１２０μｍ以上、さらに好ましくは約１５０μｍ以上である。また、本開示の金属端子用接着性フィルム１の総厚みは、好ましくは約３００μｍ以下、より好ましくは２２０μｍ以下である。本開示の金属端子用接着性フィルム１の総厚みの好ましい範囲としては、８０〜３００μｍ程度、８０〜２２０μｍ程度、１００〜３００μｍ程度、１００〜２２０μｍ程度、１２０〜３００μｍ程度、１２０〜２２０μｍ程度、１５０〜３００μｍ程度、１５０〜２２０μｍ程度が挙げられる。
以下、第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ、及び基材１１を構成する材料、厚みなどについて詳述する。
［第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂ］
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、図４及び図５に示すように、基材１１の一方面側に第１ポリオレフィン層１２ａを備え、他方面側に第２ポリオレフィン層１２ｂを備えている。第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２側に配置される。また、第２ポリオレフィン層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３側に配置される。本開示の金属端子用接着性フィルム１においては、両面側の表面に、それぞれ第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂが位置している。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、ポリオレフィン系樹脂を含む層である。ポリオレフィン系樹脂としては、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどが挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、酸変性ポリオレフィンにより形成された層であることがより好ましい。また、第２ポリオレフィン層１２ｂは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、ポリオレフィンまたは酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことがより好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。酸変性ポリオレフィンは、金属との親和性が高い。また、ポリオレフィンは、ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂との親和性が高い。従って、本開示の金属端子用接着性フィルム１においては、酸変性ポリオレフィンにより形成された第１ポリオレフィン層１２ａを金属端子２側に配置することにより、金属端子用接着性フィルム１と金属端子２との界面において、より一層優れた密着性を発揮することができる。また、ポリオレフィンにより形成された第２ポリオレフィン層１２ｂを蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５側に配置することにより、金属端子用接着性フィルム１と熱融着性樹脂層３５との界面において、より一層優れた密着性を発揮することができる。
本開示の金属端子用接着性フィルム１の好ましい積層構成の具体例としては、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成；酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／酸変性ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成などが挙げられ、これらの中でも、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成が特に好ましい。
酸変性ポリオレフィンとしては、酸変性されたポリオレフィンであれば特に制限されないが、好ましくは不飽和カルボン酸またはその無水物でグラフト変性されたポリオレフィンが挙げられる。
酸変性されるポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられ、特に好ましくはポリプロピレンである。
また、酸変性されるポリオレフィンは、環状ポリオレフィンであってもよい。例えば、カルボン酸変性環状ポリオレフィンとは、環状ポリオレフィンを構成するモノマーの一部を、α，β−不飽和カルボン酸又はその無水物に代えて共重合することにより、或いは環状ポリオレフィンに対してα，β−不飽和カルボン酸又はその無水物をブロック重合又はグラフト重合することにより得られるポリマーである。
酸変性される環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン；具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、さらに好ましくはノルボルネンが挙げられる。構成モノマーとしては、スチレンも挙げられる。
酸変性に使用されるカルボン酸またはその無水物としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａは、赤外分光法で分析すると、無水マレイン酸に由来するピークが検出されることが好ましい。例えば、赤外分光法にて無水マレイン酸変性ポリオレフィンを測定すると、波数１７６０ｃｍ-1付近と波数１７８０ｃｍ-1付近に無水マレイン酸由来のピークが検出される。第１ポリオレフィン層１２ａ又は第２ポリオレフィン層１２ｂが無水マレイン酸変性ポリオレフィンより構成された層である場合、赤外分光法にて測定すると、無水マレイン酸由来のピークが検出される。ただし、酸変性度が低いとピークが小さくなり検出されない場合がある。その場合は核磁気共鳴分光法にて分析可能である。
第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、１種の樹脂成分単独で形成してもよく、また２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。さらに、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、１層のみで形成されていてもよく、同一又は異なる樹脂成分によって２層以上で形成されていてもよい。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの製膜性の観点からは、これらの層は、それぞれ、２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成することが好ましい。ブレンドポリマーとする場合、第１ポリオレフィン層１２ａについては、酸変性ポリプロピレンを主成分（５０質量％以上の成分）とし、５０質量％以下を他の樹脂（柔軟性を向上させる観点からは、好ましくはポリエチレン）とすることが好ましい。また、第２ポリオレフィン層１２ｂについては、ポリプロピレンを主成分（５０質量％以上の成分）とし、５０質量％以下を他の樹脂（柔軟性を向上させる観点からは、好ましくはポリエチレン）とすることが好ましい。一方、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの耐電解液性の観点からは、第１ポリオレフィン層１２ａは、樹脂として酸変性ポリプロピレンを単独で含むことが好ましく、第２ポリオレフィン層１２ｂは、樹脂としてポリプロピレンを単独で含むことが好ましい。
さらに、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、必要に応じて充填剤を含んでいてもよい。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂが充填剤を含むことにより、充填剤がスペーサー（Ｓｐａｃｅｒ）として機能するために、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３のバリア層３３との間の短絡を効果的に抑制することが可能となる。充填剤の粒径としては、０．１〜３５μｍ程度、好ましくは５．０〜３０μｍ程度、さらに好ましくは１０〜２５μｍ程度の範囲が挙げられる。また、充填剤の含有量としては、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを形成する樹脂成分１００質量部に対して、それぞれ、５〜３０質量部程度、より好ましくは１０〜２０質量部程度が挙げられる。
充填剤としては、無機系、有機系のいずれも用いることができる。無機系充填剤としては、例えば、炭素（カーボン、グラファイト）、シリカ、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、酸化鉄、シリコンカーバイド、酸化ジルコニウム、珪酸ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、アルミ酸カルシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム等が挙げられる。また、有機系充填剤としては、例えば、フッ素樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物、メラミン・ホルムアルデヒド縮合物、ポリメタクリル酸メチル架橋物、ポリエチレン架橋物等が挙げられる。形状の安定性、剛性、内容物耐性の点から、酸化アルミニウム、シリカ、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物が好ましく、特にこの中でも球状の酸化アルミニウム、シリカがより好ましい。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを形成する樹脂成分への充填剤の混合方法としては、予めバンバリーミキサー等で両者をメルトブレンドし、マスターバッチ化したものを所定の混合比にする方法、樹脂成分との直接混合方法などを採用することができる。
また、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、必要に応じて顔料を含んでいてもよい。顔料としては、無機系の各種顔料を用いることができる。顔料の具体例としては、上記充填剤で例示した炭素（カーボン、グラファイト）が好ましく例示できる。炭素（カーボン、グラファイト）は、一般に蓄電デバイスの内部に使用されている材料であり、電解液に対する溶出の虞がない。また、着色効果が大きく接着性を阻害しない程度の添加量で充分な着色効果を得られると共に、熱で溶融することがなく、添加した樹脂の見かけの溶融粘度を高くすることができる。さらに、熱接着時（ヒートシール時）に加圧部が薄肉となることを防止して、蓄電デバイス用外装材と金属端子の間における優れた密封性を付与できる。
第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂに顔料を添加する場合、その添加量としては、たとえば、粒径が約０．０３μｍのカーボンブラックを使用した場合、第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂを形成する樹脂成分１００質量部に対して、それぞれ、０．０５〜０．３質量部程度、好ましくは０．１〜０．２質量部程度が挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂに顔料を添加することにより、金属端子用接着性フィルム１の有無をセンサーで検知可能なもの、または目視で検査可能なものとすることができる。第１ポリオレフィン層１２ａが顔料を含むことが特に好ましい。なお、第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂに充填剤と顔料とを添加する場合、同一の第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂに充填剤と顔料を添加してもよいが、金属端子用接着性フィルム１の熱融着性を阻害しない観点からは、充填剤及び顔料は、第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂに分けて添加することが好ましい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの厚さは、それぞれ、好ましくは約１０μｍ以上、より好ましくは約１５μｍ以上、さらに好ましくは約２０μｍ以上、さらに好ましくは３０μｍ以上であり、また、好ましくは約６０μｍ以下、より好ましくは約５５μｍ以下、さらに好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは４０μｍ以下である。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの厚さの好ましい範囲としては、それぞれ、１０〜６０μｍ程度、１０〜５５μｍ程度、１０〜５０μｍ程度、１０〜４０μｍ程度、１５〜６０μｍ程度、１５〜５５μｍ程度、１５〜５０μｍ程度、１５〜４０μｍ程度、２０〜６０μｍ程度、２０〜５５μｍ程度、２０〜５０μｍ程度、２０〜４０μｍ程度、３０〜６０μｍ程度、３０〜５５μｍ程度、３０〜５０μｍ程度、３０〜４０μｍ程度が挙げられる。
同様の観点から、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの合計厚みに対する、基材１１の厚みの比としては、好ましくは約０．３以上、より好ましくは約０．４以上であり、また、好ましくは約１．０以下、より好ましくは約０．８以下であり、好ましい範囲としては、０．３〜１．０程度、０．３〜０．８程度、０．５〜１．０程度、０．５〜０．８程度が挙げられる。
また、金属端子用接着性フィルム１の総厚みを１００％とした場合、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの合計厚みの割合としては、好ましくは３０〜８０％程度、より好ましくは５０〜７０％程度である。
［基材１１］
金属端子用接着性フィルム１において、基材１１は、金属端子用接着性フィルム１の支持体として機能する層であり、必要に応じて設けられる。
基材１１を形成する素材については、特に制限されるものではない。基材１１を形成する素材としては、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリカーボネート及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられ、これらの中でも、特にポリオレフィン系樹脂が好ましい。すなわち、基材１１を形成する素材は、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどのポリオレフィン骨格を含む樹脂が好ましい。基材１１を構成している樹脂がポリオレフィン骨格を含むことは、例えば、赤外分光法、ガスクロマトグラフィー質量分析法などにより分析可能である。
前記の通り、基材１１は、ポリオレフィン系樹脂を含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。ポリオレフィンにより形成された層は、延伸ポリオレフィンフィルムであってもよいし、未延伸ポリオレフィンフィルムであってもよいが、未延伸ポリオレフィンフィルムであることが好ましい。ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられ、より好ましくはポリプロピレンが挙げられる。また、耐電解液性に優れることから、基材１１は、ホモポリプロピレンを含むことが好ましく、ホモポリプロピレンにより形成されていることがより好ましく、未延伸ホモポリプロピレンフィルムであることがさらに好ましい。
ポリアミドとしては、具体的には、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１２、ナイロン４６、ナイロン６とナイロン６６との共重合体等の脂肪族系ポリアミド；テレフタル酸及び／又はイソフタル酸に由来する構成単位を含むナイロン６Ｉ、ナイロン６Ｔ、ナイロン６ＩＴ、ナイロン６Ｉ６Ｔ（Ｉはイソフタル酸、Ｔはテレフタル酸を表す）等のヘキサメチレンジアミン−イソフタル酸−テレフタル酸共重合ポリアミド、ポリメタキシリレンアジパミド（ＭＸＤ６）等の芳香族を含むポリアミド；ポリアミノメチルシクロヘキシルアジパミド（ＰＡＣＭ６）等の脂環系ポリアミド；さらにラクタム成分や、４，４’−ジフェニルメタン−ジイソシアネート等のイソシアネート成分を共重合させたポリアミド、共重合ポリアミドとポリエステルやポリアルキレンエーテルグリコールとの共重合体であるポリエステルアミド共重合体やポリエーテルエステルアミド共重合体；これらの共重合体等が挙げられる。これらのポリアミドは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
ポリエステルとしては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル等が挙げられる。また、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてエチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムスルホイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／フェニル−ジカルボキシレート）、ポリエチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）等が挙げられる。また、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてブチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリブチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリブチレン（テレフタレート／セバケート）、ポリブチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）、ポリブチレンナフタレート等が挙げられる。これらのポリエステルは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
また、基材１１は、上記の樹脂で形成された不織布により形成されていてもよい。基材１１が不織布である場合、基材１１は、前述のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂等で構成されていることが好ましい。
基材１１は、単層であってもよいし、複層であってもよい。基材１１が複層である場合、少なくとも１つの層に、前記融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である層が含まれていればよい。複層の具体例としては、例えば、ブロックポリプロピレン／ホモポリプロピレン／ブロックポリプロピレンが順に積層された３層構成などが挙げられる。
また、基材１１に着色剤を配合することにより、基材１１を、着色剤を含む層とすることもできる。また、透明度の低い樹脂を選択して、光透過度を調整することもできる。基材１１がフィルムの場合は、着色フィルムを用いることや、透明度の低いフィルムを用いることもできる。また、基材１１が不織布の場合は、着色剤を含む繊維やバインダーを用いた不織布や、透明度の低い不織布を用いることができる。
基材１１が樹脂フィルムにより構成されている場合、基材１１の表面には、必要に応じて、コロナ放電処理、オゾン処理、プラズマ処理等の公知の易接着手段が施されていてもよい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１について、前記した短時間での高い密封性、潰れの抑制、及び追従性をさらに向上させる観点から、基材１１の厚さは、好ましくは１２０μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、さらに好ましくは約８０μｍ以下、さらに好ましくは約７０μｍ以下である。また、基材１１の厚さは、好ましくは約２０μｍ以上、より好ましくは約３０μｍ以上、さらに好ましくは約４０μｍ以上である。基材１１の厚さの好ましい範囲としては、２０〜１２０μｍ程度、２０〜１００μｍ程度、２０〜８０μｍ程度、２０〜７０μｍ程度、２０〜６０μｍ程度、３０〜１２０μｍ程度、３０〜１００μｍ程度、３０〜８０μｍ程度、３０〜７０μｍ程度、３０〜６０μｍ程度、４０〜１２０μｍ程度、４０〜１００μｍ程度、４０〜８０μｍ程度、４０〜７０μｍ程度、４０〜６０μｍ程度が挙げられる。
［接着促進剤層１３］
接着促進剤層１３は、基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとを強固に接着することを目的として、必要に応じて設けられる層である（図５を参照）。接着促進剤層１３は、基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとの間の一方側のみに設けられていてもよいし、両側に設けられていてもよい。
接着促進剤層１３は、イソシアネート系、ポリエチレンイミン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリブタジエン系等の公知の接着促進剤を用いて形成することができる。耐電解液性をより向上する観点からは、これらの中でも、イソシアネート系の接着促進剤により形成されていることが好ましい。イソシアネート系の接着促進剤としては、トリイソシアネートモノマー、ポリメリックＭＤＩから選ばれたイソシアネート成分からなるものが、ラミネート強度に優れ、かつ、電解液浸漬後のラミネート強度の低下が少ない。特に、トリイソシアネートモノマーであるトリフェニルメタン−４，４’，４”−トリイソシアネートやポリメリックＭＤＩであるポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（ＮＣＯ含有率が約３０％、粘度が２００〜７００ｍＰａ・ｓ）からなる接着促進剤によって形成することが特に好ましい。また、トリイソシアネートモノマーであるトリス（ｐ−イソシアネートフェニル）チオホスフェートや、ポリエチレンイミン系を主剤とし、ポリカルボジイミドを架橋剤とした２液硬化型の接着促進剤により形成することも好ましい。
接着促進剤層１３は、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法等の公知の塗布法で塗布・乾燥することにより形成することができる。接着促進剤の塗布量としては、トリイソシアネートからなる接着促進剤の場合は、２０〜１００ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは４０〜６０ｍｇ／ｍ2程度であり、ポリメリックＭＤＩからなる接着促進剤の場合は、４０〜１５０ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは６０〜１００ｍｇ／ｍ2程度であり、ポリエチレンイミン系を主剤とし、ポリカルボジイミドを架橋剤とした２液硬化型の接着促進剤の場合は、５〜５０ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは１０〜３０ｍｇ／ｍ2程度である。なお、トリイソシアネートモノマーは、１分子中にイソシアネート基を３個持つモノマーであり、ポリメリックＭＤＩは、ＭＤＩおよびＭＤＩが重合したＭＤＩオリゴマーの混合物であり、下記式で示されるものである。
Figure 2021141049
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、例えば、基材１１の両表面上に、それぞれ、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを積層することにより製造することができる。基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとの積層は、押出ラミネート法、Ｔダイ法、インフレーション法、サーマルラミネート法などの公知の方法により積層することができる。また、基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂを、接着促進剤層１３を介して積層する場合には、例えば、接着促進剤層１３を構成する接着促進剤を上記の方法で基材１１の上に塗布・乾燥し、接着促進剤層１３の上から第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂをそれぞれ積層すればよい。
金属端子用接着性フィルム１を金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に介在させる方法としては、特に制限されず、例えば、図１〜３に示すように、金属端子２が蓄電デバイス用外装材３によって挟持される部分において、金属端子２に金属端子用接着性フィルム１を巻き付けてもよい。また、図示を省略するが、金属端子２が蓄電デバイス用外装材３によって挟持される部分において、金属端子用接着性フィルム１が２つの金属端子２を横断するようにして、金属端子２の両面側に配置してもよい。
［金属端子２］
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に介在させて使用される。金属端子２（タブ）は、蓄電デバイス素子４の電極（正極または負極）に電気的に接続される導電部材であり、金属材料により構成されている。金属端子２を構成する金属材料としては、特に制限されず、例えば、アルミニウム、ニッケル、銅などが挙げられる。例えば、リチウムイオン蓄電デバイスの正極に接続される金属端子２は、通常、アルミニウムなどにより構成されている。また、リチウムイオン蓄電デバイスの負極に接続される金属端子２は、通常、銅、ニッケルなどにより構成されている。
金属端子２の表面は、耐電解液性を高める観点から、化成処理が施されていることが好ましい。例えば、金属端子２がアルミニウムにより形成されている場合、化成処理の具体例としては、リン酸塩、クロム酸塩、フッ化物、トリアジンチオール化合物などの耐食性皮膜を形成する公知の方法が挙げられる。耐食性皮膜を形成する方法の中でも、フェノール樹脂、フッ化クロム（ＩＩＩ）化合物、リン酸の３成分から構成されたものを用いるリン酸クロメート処理が好適である。
金属端子２の大きさは、使用される蓄電デバイスの大きさなどに応じて適宜設定すればよい。金属端子２の厚さとしては、好ましくは５０〜１０００μｍ程度、より好ましくは７０〜８００μｍ程度が挙げられる。また、金属端子２の長さとしては、好ましくは１〜２００ｍｍ程度、より好ましくは３〜１５０ｍｍ程度が挙げられる。また、金属端子２の幅としては、好ましくは１〜２００ｍｍ程度、より好ましくは３〜１５０ｍｍ程度が挙げられる。
［蓄電デバイス用外装材３］
蓄電デバイス用外装材３としては、少なくとも、基材層３１、バリア層３３、及び熱融着性樹脂層３５をこの順に有する積層体からなる積層構造を有するものが挙げられる。図６に、蓄電デバイス用外装材３の断面構造の一例として、基材層３１、必要に応じて設けられる接着剤層３２、バリア層３３、必要に応じて設けられる接着層３４、及び熱融着性樹脂層３５がこの順に積層されている態様について示す。蓄電デバイス用外装材３においては、基材層３１が外層側になり、熱融着性樹脂層３５が最内層になる。蓄電デバイスの組み立て時に、蓄電デバイス素子４の周縁に位置する熱融着性樹脂層３５同士を接面させて熱融着することにより蓄電デバイス素子４が密封され、蓄電デバイス素子４が封止される。なお、図１から図３には、エンボス成形などによって成形されたエンボスタイプの蓄電デバイス用外装材３を用いた場合の蓄電デバイス１０を図示しているが、蓄電デバイス用外装材３は成形されていないパウチタイプであってもよい。なお、パウチタイプには、三方シール、四方シール、ピロータイプなどが存在するが、何れのタイプであってもよい。
蓄電デバイス用外装材３を構成する積層体の厚みとしては、特に制限されないが、上限については、コスト削減、エネルギー密度向上等の観点からは、好ましくは約１８０μｍ以下、約１６０μｍ以下、約１５５μｍ以下、約１４０μｍ以下、約１３０μｍ以下、約１２０μｍ以下が挙げられ、下限については、蓄電デバイス素子４を保護するという蓄電デバイス用外装材３の機能を維持する観点からは、好ましくは約３５μｍ以上、約４５μｍ以上、約６０μｍ以上、約８０μｍ以上が挙げられ、好ましい範囲については、例えば、３５〜１８０μｍ程度、３５〜１６０μｍ程度、３５〜１５５μｍ程度、３５〜１４０μｍ程度、３５〜１３０μｍ程度、３５〜１２０μｍ程度、４５〜１８０μｍ程度、４５〜１６０μｍ程度、４５〜１５５μｍ程度、４５〜１４０μｍ程度、４５〜１３０μｍ程度、４５〜１２０μｍ程度、６０〜１８０μｍ程度、６０〜１６０μｍ程度、６０〜１５５μｍ程度、６０〜１４０μｍ程度、６０〜１３０μｍ程度、６０〜１２０μｍ程度、８０〜１８０μｍ程度、８０〜１６０μｍ程度、８０〜１５５μｍ程度、８０〜１４０μｍ程度、８０〜１３０μｍ程度、８０〜１２０μｍ程度が挙げられる。
（基材層３１）
蓄電デバイス用外装材３において、基材層３１は、蓄電デバイス用外装材の基材として機能する層であり、最外層側を形成する層である。
基材層３１を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層３１を形成する素材としては、例えば、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ、アクリル、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられる。ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステルは、耐電解液性に優れ、電解液の付着に対して白化等が発生し難いという利点があり、基材層３１の形成素材として好適に使用される。また、ポリアミドフィルムは延伸性に優れており、成形時の基材層３１の樹脂割れによる白化の発生を防ぐことができ、基材層３１の形成素材として好適に使用される。
基材層３１は、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルムで形成されていてもよく、また未延伸の樹脂フィルムで形成してもよい。中でも、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルム、とりわけ２軸延伸された樹脂フィルムは、配向結晶化することにより耐熱性が向上しているので、基材層３１として好適に使用される。
これらの中でも、基材層３１を形成する樹脂フィルムとして、好ましくはナイロン、ポリエステル、更に好ましくは２軸延伸ナイロン、２軸延伸ポリエステルが挙げられる。
基材層３１は、耐ピンホール性及び蓄電デバイスの包装体とした時の絶縁性を向上させるために、異なる素材の樹脂フィルムを積層化することも可能である。具体的には、ポリエステルフィルムとナイロンフィルムとを積層させた多層構造や、２軸延伸ポリエステルと２軸延伸ナイロンとを積層させた多層構造等が挙げられる。基材層３１を多層構造にする場合、各樹脂フィルムは接着剤を介して接着してもよく、また接着剤を介さず直接積層させてもよい。接着剤を介さず接着させる場合には、例えば、共押出し法、サンドラミネート法、サーマルラミネート法等の熱溶融状態で接着させる方法が挙げられる。
また、基材層３１は、成形性を向上させるために低摩擦化させておいてもよい。基材層３１を低摩擦化させる場合、その表面の摩擦係数については特に制限されないが、例えば１．０以下が挙げられる。基材層３１を低摩擦化するには、例えば、マット処理、スリップ剤の薄膜層の形成、これらの組み合わせ等が挙げられる。
基材層３１の厚さについては、例えば、１０〜５０μｍ程度、好ましくは１５〜３０μｍ程度が挙げられる。
（接着剤層３２）
蓄電デバイス用外装材３において、接着剤層３２は、基材層３１に密着性を付与させるために、必要に応じて、基材層３１上に配置される層である。即ち、接着剤層３２は、基材層３１とバリア層３３の間に設けられる。
接着剤層３２は、基材層３１とバリア層３３とを接着可能である接着剤によって形成される。接着剤層３２の形成に使用される接着剤は、２液硬化型接着剤であってもよく、また１液硬化型接着剤であってもよい。また、接着剤層３２の形成に使用される接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型等のいずれであってもよい。
接着剤層３２の形成に使用できる接着剤の樹脂成分としては、展延性、高湿度条件下における耐久性や黄変抑制作用、ヒートシール時の熱劣化抑制作用等が優れ、基材層３１とバリア層３３との間のラミネート強度の低下を抑えてデラミネーションの発生を効果的に抑制するという観点から、好ましくはポリウレタン系２液硬化型接着剤；ポリアミド、ポリエステル、又はこれらと変性ポリオレフィンとのブレンド樹脂が挙げられる。
また、接着剤層３２は異なる接着剤成分で多層化してもよい。接着剤層３２を異なる接着剤成分で多層化する場合、基材層３１とバリア層３３とのラミネート強度を向上させるという観点から、基材層３１側に配される接着剤成分として基材層３１との接着性に優れる樹脂を選択し、バリア層３３側に配される接着剤成分としてバリア層３３との接着性に優れる接着剤成分を選択することが好ましい。接着剤層３２は異なる接着剤成分で多層化する場合、具体的には、バリア層３３側に配置される接着剤成分としては、好ましくは、酸変性ポリオレフィン、金属変性ポリオレフィン、ポリエステルと酸変性ポリオレフィンとの混合樹脂、共重合ポリエステルを含む樹脂等が挙げられる。
接着剤層３２の厚さについては、例えば、２〜５０μｍ程度、好ましくは３〜２５μｍ程度が挙げられる。
（バリア層３３）
蓄電デバイス用外装材において、バリア層３３は、蓄電デバイス用外装材の強度向上の他、蓄電デバイス内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止する機能を有する層である。バリア層３３は、金属層、すなわち、金属で形成されている層であることが好ましい。バリア層３３を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス、チタンなどが挙げられ、好ましくはアルミニウムが挙げられる。バリア層３３は、例えば、金属箔や金属蒸着膜、無機酸化物蒸着膜、炭素含有無機酸化物蒸着膜、これらの蒸着膜を設けたフィルムなどにより形成することができ、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム箔により形成することがさらに好ましい。蓄電デバイス用外装材の製造時に、バリア層３３にしわやピンホールが発生することを防止する観点からは、バリア層は、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム（ＪＩＳ Ｈ４１６０：１９９４ Ａ８０２１Ｈ−Ｏ、ＪＩＳ Ｈ４１６０：１９９４ Ａ８０７９Ｈ−Ｏ、ＪＩＳ Ｈ４０００：２０１４ Ａ８０２１Ｐ−Ｏ、ＪＩＳ Ｈ４０００：２０１４ Ａ８０７９Ｐ−Ｏ）など軟質アルミニウム箔により形成することがより好ましい。
バリア層３３の厚さについては、蓄電デバイス用外装材を薄型化しつつ、成形によってもピンホールの発生し難いものとする観点から、好ましくは１０〜２００μｍ程度、より好ましくは２０〜１００μｍ程度が挙げられる。
また、バリア層３３は、接着の安定化、溶解や腐食の防止などのために、少なくとも一方の面、好ましくは両面が化成処理されていることが好ましい。ここで、化成処理とは、バリア層の表面に耐食性皮膜を形成する処理をいう。
（接着層３４）
蓄電デバイス用外装材３において、接着層３４は、熱融着性樹脂層３５を強固に接着させるために、バリア層３３と熱融着性樹脂層３５の間に、必要に応じて設けられる層である。
接着層３４は、バリア層３３と熱融着性樹脂層３５を接着可能である接着剤によって形成される。接着層の形成に使用される接着剤の組成については、特に制限されないが、例えば、酸変性ポリオレフィンを含む樹脂組成物が挙げられる。酸変性ポリオレフィンとしては、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂで例示したものと同じものが例示できる。
接着層３４の厚さについては、例えば、１〜４０μｍ程度、好ましくは２〜３０μｍ程度が挙げられる。
（熱融着性樹脂層３５）
蓄電デバイス用外装材３において、熱融着性樹脂層３５は、最内層に該当し、蓄電デバイスの組み立て時に熱融着性樹脂層同士が熱融着して蓄電デバイス素子を密封する層である。
前記の通り、本開示の金属端子用接着性フィルム１が使用される蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５の融解熱ΔＨ４と、金属端子用接着性フィルム１の第２ポリオレフィン層１２ｂの融解熱ΔＨ２との差の絶対値は、好ましくは０．０〜５．０Ｊ／ｇ程度、０．０〜３．０Ｊ／ｇ程度である。融解熱ΔＨ４と融解熱ΔＨ２との差の絶対値が小さいほど（すなわち、当該差の絶対値が０．０Ｊ／ｇに近いほど）、第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５との密着性を高めやすくなる。
熱融着性樹脂層３５に使用される樹脂成分については、熱融着可能であることを限度として特に制限されないが、例えば、ポリオレフィン、環状ポリオレフィンが挙げられる。
また、前記の通り、本開示の金属端子用接着性フィルム１が使用される蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層３５の融解ピーク温度ｍｐ４と、金属端子用接着性フィルム１の第２ポリオレフィン層１２ｂの融解ピーク温度ｍｐ２との差の絶対値は、好ましくは０〜５℃程度、０〜３℃程度である。融解ピーク温度ｍｐ４と融解ピーク温度ｍｐ２との差の絶対値が小さいほど（すなわち、当該差の絶対値が０℃に近いほど）、第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５との密着性を高めやすくなる。
また、前記の通り、本開示の金属端子用接着性フィルム１が使用される蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層３５のメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ４と、金属端子用接着性フィルム１の第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２との差の絶対値は、好ましくは０〜５ｇ／１０ｍｉｎ程度、０〜３ｇ／１０ｍｉｎ程度である。メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ４とメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ２との差の絶対値が小さいほど（すなわち、当該差の絶対値が０ｇ／１０ｍｉｎに近いほど）、第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５との密着性を高めやすくなる。
前記ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられる。
前記環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、ブタジエン、イソプレン、等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン；具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、さらに好ましくはノルボルネンが挙げられる。構成モノマーとしては、スチレンも挙げられる。
これらの樹脂成分の中でも、好ましくは結晶性又は非晶性のポリオレフィン、環状ポリオレフィン、及びこれらのブレンドポリマー；さらに好ましくはポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンとノルボルネンの共重合体、及びこれらの中の２種以上のブレンドポリマーが挙げられる。
熱融着性樹脂層３５は、１種の樹脂成分単独で形成してもよく、また２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。さらに、熱融着性樹脂層３５は、１層のみで形成されていてもよいが、同一又は異なる樹脂成分によって２層以上形成されていてもよい。第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５の樹脂が共通していると、これらの層間の密着性が向上することから、特に好ましい。
また、熱融着性樹脂層３５の厚さとしては、特に制限されないが、２〜２０００μｍ程度、好ましくは５〜１０００μｍ程度、さらに好ましくは１０〜５００μｍ程度が挙げられる。
２．蓄電デバイス
本開示の蓄電デバイス１０は、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子４と、当該蓄電デバイス素子４を封止する蓄電デバイス用外装材３と、正極及び負極のそれぞれに電気的に接続され、蓄電デバイス用外装材３の外側に突出した金属端子２とを備えている。本開示の蓄電デバイス１０においては、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が介在されてなることを特徴とする。すなわち、本開示の蓄電デバイス１０は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が介在する工程を備える方法により製造することができる。
具体的には、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子４を、蓄電デバイス用外装材３で、正極及び負極の各々に接続された金属端子２を外側に突出させた状態で、本開示の金属端子用接着性フィルム１を金属端子２と熱融着性樹脂層３５との間に介在させ、蓄電デバイス素子４の周縁に蓄電デバイス用外装材のフランジ部（熱融着性樹脂層３５同士が接触する領域であり、蓄電デバイス用外装材の周縁部３ａ）が形成できるようにして被覆し、フランジ部の熱融着性樹脂層３５同士をヒートシールして密封させることによって、蓄電デバイス用外装材３を使用した蓄電デバイス１０が提供される。なお、蓄電デバイス用外装材３を用いて蓄電デバイス素子４を収容する場合、蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５が内側（蓄電デバイス素子４と接する面）になるようにして用いられる。
本開示の蓄電デバイス用外装材は、電池（コンデンサー、キャパシター等を含む）などの蓄電デバイスに好適に使用することができる。また、本開示の蓄電デバイス用外装材は、一次電池、二次電池のいずれに使用してもよいが、好ましくは二次電池である。本開示の蓄電デバイス用外装材が適用される二次電池の種類については、特に制限されず、例えば、リチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池、全固体電池、鉛蓄電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・鉄蓄電池、ニッケル・亜鉛蓄電池、酸化銀・亜鉛蓄電池、金属空気電池、多価カチオン電池、コンデンサー、キャパシター等が挙げられる。これらの二次電池の中でも、本開示の蓄電デバイス用外装材の好適な適用対象として、リチウムイオン電池及びリチウムイオンポリマー電池が挙げられる。
以下に実施例及び比較例を示して本開示を詳細に説明する。但し、本開示は実施例に限定されるものではない。
＜金属端子用接着性フィルムの製造＞
実施例１−６
それぞれ、金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとしてポリプロピレン（ＰＰ）、基材として未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ、ホモポリプロピレン）を用意した。次に、実施例１−６については、基材（ＣＰＰ）の一方面に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）をＴダイ押出機で押出して、第１ポリプロピレン層を形成し、基材（ＣＰＰ）の他方面に、ポリプロピレン（ＰＰ）をＴダイ押出機で押出して、第２ポリプロピレン層を形成し、第１ポリオレフィン層（ＰＰａ層）／基材（ＣＰＰ層）／第２ポリオレフィン層（ＰＰ層）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。各層の厚みも含めた積層構成について、実施例１，２は、第１ポリオレフィン層（ＰＰａ層 厚み５０μｍ）／基材（ＣＰＰ層 厚み５０μｍ）／第２ポリオレフィン層（ＰＰ層 厚み５０μｍ）であり、実施例３−６は、第１ポリオレフィン層（ＰＰａ層 厚み５０μｍ）／基材（ＣＰＰ層 厚み６０μｍ）／第２ポリオレフィン層（ＰＰ層 厚み４０μｍ）である。第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層及び基材の融解熱、融解ピーク温度、及びメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）は、それぞれ、表１−３に示す通りである。
実施例７
基材として、未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ、ホモポリプロピレン）の代わりに、ブロックポリプロピレン（厚み５μｍ）／ホモポリプロピレン（厚み４０μｍ）／ブロックポリプロピレン（厚み５μｍ）が順に積層された３層構成のフィルムを用いたこと以外は、実施例１と同様にして、第１ポリオレフィン層（ＰＰａ層 厚み５０μｍ）／基材（前記３層構成のフィルム 総厚み５０μｍ）／第２ポリオレフィン層（ＰＰ層 厚み５０μｍ）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。
比較例１
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、ポリプロピレン（ＰＰ）、基材を形成するポリオレフィン層として、カーボンブラックで黒色に着色されたポリプロピレンフィルム（ＰＰ）を用意した。基材を用いずに、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）とポリプロピレン（ＰＰ）と共押出して、第１ポリオレフィン層（ＰＰａ層 厚み７０μｍ）／基材（ＰＰ層 厚み５０μｍ）／第２ポリオレフィン層（ＰＰ層 厚み３０μｍ）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層及び基材の融解熱、融解ピーク温度、及びメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）は、それぞれ、表１−３に示す通りである。
比較例２
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、基材として、ポリプロピレンフィルム（ＰＰ、ホモポリプロピレン）を用意した。各層の樹脂を用いて、多層空冷インフレーション成形を行い、第１ポリオレフィン層（ＰＰａ層 厚み３５μｍ）／基材（ＰＰ層 厚み８０μｍ）／第２ポリオレフィン層（ＰＰａ層 厚み３５μｍ）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層及び基材の融解熱、融解ピーク温度、及びメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）は、それぞれ、表１−３に示す通りである。
＜融解熱の測定＞
金属端子用接着性フィルムから、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層、及び外装材の熱融着性樹脂層を取得して測定サンプルとした。基材の融解熱については、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層、及び金属端子用接着性フィルムの融解熱を測定し、金属端子用接着性フィルムについて測定された融解熱から、第１ポリオレフィン層及び第２ポリオレフィン層の融解熱を除外して、基材の融解熱とした。各測定サンプルについて、ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して融解熱ΔＨ１、ΔＨ２、ΔＨ３及びΔＨ４を測定した。測定は、示差走査熱量計（ＤＳＣ、例えばティー・エイ・インスツルメント製の示差走査熱量計Ｑ２００）を用いて行う。測定サンプルを、−５０℃で１５分間保持した後、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて、１回目の融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）を測定した後、２１０℃にて１０分間保持する。次に、１０℃／分の降温速度で２１０℃から−５０℃まで降温させて１５分間保持する。さらに、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて２回目の融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）を測定する。なお、窒素ガスの流量は５０ｍｌ／分とする。以上の手順によって、１回目に測定される融解熱ΔＨ（Ｊ／ｇ）の値を採用する。融解熱は、ＤＳＣ曲線において、ベースライン（ベースからベースへの稜線の開始点と終了点を結んで形成された線）とピークで囲まれた面積とする。参考のため、実施例１で取得したＤＳＣ曲線を図１１に示す。図１１において、ベースラインは破線で示した。
＜融解ピーク温度の測定＞
金属端子用接着性フィルムから、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層、及び基材を取得して測定サンプルとした。各測定サンプルについて、ＪＩＳ Ｋ７１２１：２０１２（プラスチックの転移温度測定方法（ＪＩＳ Ｋ７１２１：１９８７の追補１））の規定に準拠して融解ピーク温度ｍｐ１、ｍｐ２及びｍｐ３を測定した。測定は、示差走査熱量計（ＤＳＣ、例えばティー・エイ・インスツルメント製の示差走査熱量計Ｑ２００）を用いて行う。測定サンプルを、−５０℃で１５分間保持した後、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて、１回目の融解ピーク温度Ｐ（℃）を測定した後、２１０℃にて１０分間保持する。次に、１０℃／分の降温速度で２１０℃から−５０℃まで降温させて１５分間保持する。さらに、１０℃／分の昇温速度で−５０℃から２１０℃まで昇温させて２回目の融解ピーク温度Ｑ（℃）を測定する。なお、窒素ガスの流量は５０ｍｌ／分とする。以上の手順によって、１回目に測定される融解ピーク温度Ｐ（℃）と、２回目に測定される融解ピーク温度Ｑ（℃）を求め、１回目に測定された融解ピーク温度Ｐを融解ピーク温度とした。
＜メルトマスフローレイト（ＭＦＲ）の測定＞
金属端子用接着性フィルムの製造に用いた、第１ポリオレフィン層、第２ポリオレフィン層、及び基材を構成する樹脂を、それぞれ、測定サンプルとした。各測定サンプルについて、ＪＩＳ Ｋ ７２１０：２０１４の規定のＡ法に準拠した方法により、測定温度２３０℃、加重２．１６ｋｇをかけ、メルトインデクサーを用いてメルトマスフローレイト（ｇ／１０ｍｉｎ）を測定した。
＜金属端子用接着性フィルムと熱融着性樹脂層との密着強度の測定＞
（外装材の作製）
まず、次の手順により、蓄電デバイス用外装材（以下、単に「外装材」と表記することがある）を作製した。ポリエチレンテレフタレートフィルム（厚さ１２μｍ）／接着剤層（厚さ３μｍ）／ナイロンフィルム（厚さ１５μｍ）からなる基材層（厚さ３０μｍ）を、アルミニウム合金箔（厚さ４０μｍ）の上にドライラミネート法により積層させ、もう一方面に熱融着樹脂層を共押出により積層させた。具体的には、ナイロンフィルムの上に２液型ウレタン接着剤（ポリオール化合物と芳香族イソシアネート系化合物）を塗布し、ナイロンフィルム上に接着剤層（厚さ３μｍ）を形成した。次いで、ナイロンフィルム上に接着剤層とポリエチレンテレフタレートフィルムを積層し基材層を作製した。次いで、アルミニウム合金箔からなるバリア層の一方面に、２液型ウレタン接着剤（ポリオール化合物と芳香族イソシアネート系化合物）を塗布し、アルミニウム合金箔上に接着剤層（厚さ３μｍ）を形成した。次いで、アルミニウム合金箔上に接着剤層とナイロンフィルム側を接着面とした基材層を積層した後、エージング処理を実施することにより、基材層／接着剤層／バリア層の積層体を作製した。次に、積層体のバリア層の上に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂からなる接着層（厚さ４０μｍ、金属層側に配置）と、ランダムポリプロピレン樹脂からなる熱融着性樹脂層（厚さ４０μｍ、最内層）を共押し出しすることにより、バリア層上に接着層／熱融着性樹脂層を積層させた。次に、得られた積層体を１９０℃で２分間加熱することにより、基材層、接着剤層、バリア層、接着層、熱融着性樹脂層がこの順に積層された蓄電デバイス用外装材を得た。熱融着性樹脂層の融解熱ΔＨ４、融解ビーク温度ｍｐ４、及びメルトマスフローレイト（ＭＦＲ）Ｔ４は、それぞれ、表１−３に示す通りである。これらの測定方法は、熱融着性樹脂層を測定サンプルとしたこと以外は、金属端子用接着性フィルムについての測定と同様である。
（３秒間ヒートシールさせた場合の密着性評価）
金属端子として、ＭＤ４０ｍｍ、ＴＤ２２.５ｍｍ、厚み４００μｍのアルミニウム箔（ＪＩＳ Ｈ４１６０：１９９４ Ａ８０７９Ｈ−Ｏ）を用意した。また、実施例及び比較例で得られた各接着性フィルムを長さ４５ｍｍ、幅２０ｍｍに裁断した。次に、図８の模式図に示すように、２枚の接着性フィルムの間に、金属端子を挟み、接着性フィルム／金属端子／接着性フィルムの積層体を得た。このとき、金属端子のＭＤ及びＴＤが、それぞれ、接着性フィルムの長さ方向及び幅方向と一致し、金属端子と接着性フィルムの中心が一致するように積層した。次に、２枚のテトラフルオロエチレン−エチレン共重合体フィルム（ＥＴＦＥフィルム、厚さ１００μｍ）で、当該積層体を挟んだ状態で、１９０℃に加熱されたホットプレート上に載置すると共に、スポンジ付きの５００ｇの錘を載せて、１２秒間静置して、接着性フィルムを金属端子に熱融着させて接着性フィルム付き金属端子を作製した。この際、図８の模式図に示すように、金属端子が接着性フィルムによって挟み込まれることで、金属端子の周囲が接着性フィルムで覆われ、かつ、２枚の接着性フィルム同士が熱融着されている部分を形成した。次に、外装材をＴＤ６０ｍｍ、ＭＤ２００ｍｍのサイズに裁断し、図９の模式図に示すように、熱融着性樹脂層が内側になるようにして互いに対向させ、対向する熱融着性樹脂層の間に、得られた積層体を挟んだ。このとき、外装材のＭＤとＴＤが、それぞれ積層体の長さ横行及び幅方向と一致するように積層した。この状態でヒートシールテスターを用いて、幅７ｍｍ（図９（ｂ）のｙ軸方向に７ｍｍ）、１９０℃、面圧１．０ＭＰａ、３秒間の条件でヒートシール（図９（ｂ）の斜線が付された領域Ｓを参照）し、２５℃まで自然冷却して、外装材と接着性フィルムとの間を熱融着させた積層体を得た（図９（ｂ）の模式図参照）。
次に、得られた積層体の短辺方向の中央部を幅１５ｍｍに裁断した（裁断位置は、図９（ｂ）の２点破線を参照）。次に、２５℃の環境において、テンシロン万能材料試験機（エー・アンド・デイ社製のＲＴＧ−１２１０）で接着性フィルムと外装材の熱融着性樹脂層とを剥離させた。剥離時の最大強度を外装材に対する剥離強度（Ｎ／１５ｍｍ）とした。剥離速度は３００ｍｍ／分、剥離角度は１８０°、チャック間距離は３０ｍｍとし、３回測定した平均値とした。
Ａ：剥離強度が、１２０Ｎ/１５ｍｍ以上である。
Ｂ：剥離強度が、１００Ｎ/１５ｍｍ以上１２０Ｎ/１５ｍｍ未満である。
Ｃ：基準剥離強度に対する剥離強度の割合が、１００Ｎ/１５ｍｍ未満である。
（短時間（１秒間）ヒートシールさせた場合の密着性評価）
前記の（３秒間ヒートシールさせた場合の密着性）において、ヒートシールテスターを用いたヒートシール条件を、１９０℃、面圧１．０ＭＰａ、１秒間の短時間の条件に変更したこと以外は、前記と同様にして、接着性フィルムと外装材の熱融着性樹脂層とを剥離させて剥離強度を測定した。
Ａ：剥離強度が、１００Ｎ/１５ｍｍ以上である。
Ｂ：剥離強度が、８０Ｎ/１５ｍｍ以上１００Ｎ/１５ｍｍ未満である。
Ｃ：基準剥離強度に対する剥離強度の割合が、８０Ｎ/１５ｍｍ未満である。
＜追従性評価＞
前記の（短時間（１秒間）ヒートシールさせた場合の密着性評価）で得られた外装材と接着性フィルムとの積層体（図１０を参照）を、それぞれ、１０個ずつ用意して、サンプルとした。各サンプルについて、図１０の模式図のｙ１側が上側、ｙ２側が下側になるようにした状態で、互いに対向する熱融着性樹脂層を開き、接着性フィルムが熱融着されている位置であって、金属端子が露出している両端の位置（図１０のｘ軸方向の両端の矢印で示した位置）に、上側（ｙ１側）から高浸透性染色液（株式会社タイホーコーザイ製、ミクロチェック）を吹きかけて、接着性フィルムと外装材との隙間への染色液の浸透を確認して、ヒートシールによる外装材への接着性フィルムの追従性を評価した。評価は、染色液が接着性フィルムと外装材との隙間に浸透したサンプルの数で行った。図１０の上側（ｙ１側）から下側（ｙ２側）に向かって染色液が浸透し、ヒートシール部Ｓを超えて下側（ｙ２側）に浸透液が到達していたものを、染色液が隙間に浸透したと評価した。染色液の浸透の確認は、各サンプルの接着性フィルムのさらに外側１ｍｍの位置（図１０の２点鎖線の位置を参照）でサンプルを切断して、断面を観察して行った。評価基準は以下の通りである。結果を表４に示す。
Ａ：サンプル１０個中、染色液が隙間に浸透したものが０個であった。
Ｂ：サンプル１０個中、染色液が隙間に浸透したものが１個以上２個以下であった。
Ｃ：サンプル１０個中、染色液が隙間に浸透したものが３個以上であった。
＜潰れ評価＞
前記の（短時間（１秒間）ヒートシールさせた場合の密着性評価）で得られた外装材と接着性フィルムとの積層体をサンプルとし、接着性フィルムがヒートシールされている部分の中心の位置において、厚み方向に切断（図９（ｂ）に示される積層体のｘ軸方向の中心の位置において、ｙ軸方向及び厚み方向に切断）して、接着性フィルムの厚みを測定した。接着性フィルムをヒートシールする前の厚みを１００％として、ヒートシール後の厚み割合から、以下の基準により潰れの評価を行った。厚みは、金属端子の上下に位置している２枚の接着性フィルムの厚みの平均値である。結果を表４に示す。
Ａ：接着性フィルムのヒートシール後の厚みは、ヒートシール前の厚みの９５％以上である。
Ｂ：接着性フィルムのヒートシール後の厚みは、ヒートシール前の厚みの８０％以上９５％未満である。
Ｃ：接着性フィルムのヒートシール後の厚みは、ヒートシール前の厚みの８０％未満である。
Figure 2021141049
Figure 2021141049
Figure 2021141049
Figure 2021141049
以上のとおり、本開示は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１． 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、
ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である、金属端子用接着性フィルム。
項２． 前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２、及び前記基材の融解熱ΔＨ３が、ΔＨ３≧ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足する、項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
項３． 前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２が、２０Ｊ／ｇ以上７０Ｊ／ｇ以下である、項１又は２に記載の金属端子用接着性フィルム。
項４． 前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１が、３０Ｊ／ｇ以上８０Ｊ／ｇ以下である、項１〜３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項５． ＪＩＳ Ｋ７１２１：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解ピーク温度ｍｐ１、前記第２ポリオレフィン層の融解ピーク温度ｍｐ２、及び前記基材の融解ピーク温度ｍｐ３が、ｍｐ３≧ｍｐ１＞ｍｐ２の関係を充足する、項１〜４のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項６． ２３０℃における、前記第１ポリオレフィン層のメルトマスフローレイトＴ１、前記第２ポリオレフィン層のメルトマスフローレイトＴ２、及び前記基材のメルトマスフローレイトＴ３が、Ｔ２＞Ｔ１＞Ｔ３の関係を充足する、項１〜５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項７． 前記基材は、ポリオレフィン骨格を含む、項１〜６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項８． 前記第１ポリオレフィン層及び前記第２ポリオレフィン層の厚みは、それぞれ、６０μｍ以下である、項１〜７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項９． 前記基材の厚みは、１２０μｍ以下である、項１〜８のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１０． 前記金属端子用接着性フィルムの厚みは、２２０μｍ以下である、項１〜９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１１． 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムの製造方法であって、
前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
前記第１ポリオレフィン層、前記基材、及び前記第２ポリオレフィン層をこの順に備える積層体を得る工程を備えており、
ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、
ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である、金属端子用接着性フィルムの製造方法。
項１２． 金属端子に、項１〜１０のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
項１３． 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項１〜１０のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
項１４． 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項１〜１０のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
１ 金属端子用接着性フィルム
２ 金属端子
３ 蓄電デバイス用外装材
３ａ 蓄電デバイス用外装材の周縁部
４ 蓄電デバイス素子
１０ 蓄電デバイス
１１ 基材
１２ａ 第１ポリオレフィン層
１２ｂ 第２ポリオレフィン層
１３ 接着促進剤層
３１ 基材層
３２ 接着剤層
３３ バリア層
３４ 接着層
３５ 熱融着性樹脂層

Claims (14)

  1. 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
    前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
    ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、
    ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である、金属端子用接着性フィルム。
  2. 前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２、及び前記基材の融解熱ΔＨ３が、ΔＨ３≧ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足する、請求項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
  3. 前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２が、２０Ｊ／ｇ以上７０Ｊ／ｇ以下である、請求項１又は２に記載の金属端子用接着性フィルム。
  4. 前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１が、３０Ｊ／ｇ以上８０Ｊ／ｇ以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  5. ＪＩＳ Ｋ７１２１：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解ピーク温度ｍｐ１、前記第２ポリオレフィン層の融解ピーク温度ｍｐ２、及び前記基材の融解ピーク温度ｍｐ３が、ｍｐ３≧ｍｐ１＞ｍｐ２の関係を充足する、請求項１〜４のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  6. ２３０℃における、前記第１ポリオレフィン層のメルトマスフローレイトＴ１、前記第２ポリオレフィン層のメルトマスフローレイトＴ２、及び前記基材のメルトマスフローレイトＴ３が、Ｔ２＞Ｔ１＞Ｔ３の関係を充足する、請求項１〜５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  7. 前記基材は、ポリオレフィン骨格を含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  8. 前記第１ポリオレフィン層及び前記第２ポリオレフィン層の厚みは、それぞれ、６０μｍ以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  9. 前記基材の厚みは、１２０μｍ以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  10. 前記金属端子用接着性フィルムの厚みは、２２０μｍ以下である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  11. 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムの製造方法であって、
    前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
    前記第１ポリオレフィン層、前記基材、及び前記第２ポリオレフィン層をこの順に備える積層体を得る工程を備えており、
    ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記第１ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ１と、前記第２ポリオレフィン層の融解熱ΔＨ２とが、ΔＨ１＞ΔＨ２の関係を充足し、
    ＪＩＳ Ｋ ７１２２：２０１２の規定に準拠して測定される、前記基材の融解熱ΔＨ３が７０Ｊ／ｇ以上である、金属端子用接着性フィルムの製造方法。
  12. 金属端子に、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
  13. 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
    前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
  14. 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
    前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
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