JP2021138424A - 射出延伸ブロー成形体および容器 - Google Patents
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Abstract
【課題】本発明の課題は、透明性と耐衝撃性とを両立した射出延伸ブロー成形体を提供することにある。【解決手段】本発明の射出延伸ブロー成形体は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む組成物からなる。要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、好ましくは下記要件（ａ２）を満たす。要件（ａ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１００ｇ／１０分である。【選択図】なし
Description
本発明は、射出延伸ブロー成形体および容器に関する。
プロピレン系重合体は、耐熱性および剛性に優れていることが知られており、プロピレン系重合体を含む組成物から、成形体、例えば、食品、日用品、医薬品などの容器を製造することが、従来から広く行われている。プロピレン系重合体を使用した容器の製造では、主に押出ブロー成形法が用いられている。
また、プロピレン系重合体を含む組成物から、射出延伸ブロー成形体を得る方法としては、様々なものが提案されている。
例えば、メルトフローレート（ＭＦＲ）（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２０〜６０ｇ／１０分、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）から求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２〜４．０、エチレン含有量が２〜４重量％のポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、０．０５〜０．５重量部の造核剤を含むプロピレン樹脂組成物を用いて、プリフォームを成形し、延伸ブローによって容器を製造することが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
例えば、メルトフローレート（ＭＦＲ）（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が２０〜６０ｇ／１０分、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）から求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２．２〜４．０、エチレン含有量が２〜４重量％のポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、０．０５〜０．５重量部の造核剤を含むプロピレン樹脂組成物を用いて、プリフォームを成形し、延伸ブローによって容器を製造することが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
別の例としては、ＭＦＲ（２．１６ｋｇ荷重、２３０℃）が２〜５０ｇ／１０分、固体粘弾性測定（ＤＭＡ）により得られる温度‐損失正接（ｔａｎδ）曲線において、ｔａｎδ曲線が０℃以下に単一のピークを有する、特定組成のプロピレン‐エチレンランダム共重合体を用いて二軸延伸ブロー成形体を得ることが提案されている（例えば、特許文献２参照）。
さらに別の例としては、ポリプロピレン（プロピレン単独重合体、プロピレンと、エチレンおよびα‐オレフィンから選択されるコモノマーとのランダム共重合体）と、メタロセン触媒を用いて製造されたポリエチレンとからなる組成物を用いて、射出延伸ブロー成形を行うことが提案されている（例えば、特許文献３参照）。特許文献３に開示された発明は、実質的にポリエチレンの密度が０．９２０ｇ／ｃｍ3以上であることを必須の要件とする発明であった（例えば、特許文献３：請求項５、明細書段落［００２２］参照）。
本発明者らが、鋭意検討を行ったところ、従来から提案されているプロピレン系重合体を含む組成物から得られた、射出延伸ブロー成形体は、透明性が不充分となる場合や、耐衝撃性が不充分となる場合があることを見出した。
本発明の課題は、透明性と耐衝撃性とを両立した射出延伸ブロー成形体を提供することにある。
本発明の課題は、透明性と耐衝撃性とを両立した射出延伸ブロー成形体を提供することにある。
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、以下に記載の射出延伸ブロー成形体であれば、透明性と耐衝撃性とを両立できることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、例えば以下の［１］〜［５］に関する。
すなわち、本発明は、例えば以下の［１］〜［５］に関する。
［１］ プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む組成物からなる射出延伸ブロー成形体。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。
［２］ 前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）が、下記要件（ａ２）を満たす、［１］に記載の射出延伸ブロー成形体。
要件（ａ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１００ｇ／１０分である。
［３］ 前記エチレン系共重合体（Ｂ）が、下記要件（ｂ２）を満たす、［１］または［２］に記載の射出延伸ブロー成形体。
要件（ｂ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜４０ｇ／１０分である。
［４］ 前記組成物１００質量部中に、前記エチレン系共重合体（Ｂ）を、１〜４０質量部含む、［１］〜［３］のいずれかに記載の射出延伸ブロー成形体。
［５］ ［１］〜［４］のいずれかに記載の射出延伸ブロー成形体からなる容器。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。
［２］ 前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）が、下記要件（ａ２）を満たす、［１］に記載の射出延伸ブロー成形体。
要件（ａ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１００ｇ／１０分である。
［３］ 前記エチレン系共重合体（Ｂ）が、下記要件（ｂ２）を満たす、［１］または［２］に記載の射出延伸ブロー成形体。
要件（ｂ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜４０ｇ／１０分である。
［４］ 前記組成物１００質量部中に、前記エチレン系共重合体（Ｂ）を、１〜４０質量部含む、［１］〜［３］のいずれかに記載の射出延伸ブロー成形体。
［５］ ［１］〜［４］のいずれかに記載の射出延伸ブロー成形体からなる容器。
本発明によれば、透明性と耐衝撃性とを両立した射出延伸ブロー成形体を提供することができる。
次に本発明について具体的に説明する。
本発明の射出延伸ブロー成形体は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む組成物からなる。以下、組成物およびその射出延伸ブロー成形体について詳細に説明する。
本発明の射出延伸ブロー成形体は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む組成物からなる。以下、組成物およびその射出延伸ブロー成形体について詳細に説明する。
［組成物］
本発明に用いられる組成物は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。
本発明に用いられる組成物は、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。
前記組成物１００質量部中に、前記エチレン系共重合体（Ｂ）を、１〜４０質量部含むことが好ましく、４〜３６質量部含むことが好ましく、６〜３４質量部含むことがより好ましい。また、前記組成物１００質量部中に、前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）を、９９〜６０質量部含むことが好ましく、９６〜６４質量部含むことが好ましく、９４〜６６質量部含むことがより好ましい。
（プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ））
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、プロピレンとエチレンとをランダム共重合することにより得られる重合体であれば特に制限はない。前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）としては、下記要件（ａ２）を満たすことが好ましい。
要件（ａ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１００ｇ／１０分である。ＭＦＲは、５〜８０ｇ／１０分であることが好ましく、１０〜５０ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲが前記範囲内であると、組成物は射出成形性に優れるため好ましい。
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、プロピレンとエチレンとをランダム共重合することにより得られる重合体であれば特に制限はない。前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）としては、下記要件（ａ２）を満たすことが好ましい。
要件（ａ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１００ｇ／１０分である。ＭＦＲは、５〜８０ｇ／１０分であることが好ましく、１０〜５０ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲが前記範囲内であると、組成物は射出成形性に優れるため好ましい。
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）としては、下記要件（ａ１）を満たすことが好ましい。
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）の組成としては、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）１００ｗｔ％中の、プロピレン由来の構成単位の量（プロピレン含有量）が、９５．５〜９７．０ｗｔ％であることが好ましく、９５．７〜９６．８ｗｔ％であることがより好ましく、９６．１〜９６．６ｗｔ％であることが特に好ましい。また、エチレン由来の構成単位の量（エチレン含有量）が、３．０〜４．５ｗｔ％であることが好ましく３．２〜４．３ｗｔ％であることがより好ましく、３．４〜３．９ｗｔ％であることが特に好ましい。
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）の組成としては、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）１００ｗｔ％中の、プロピレン由来の構成単位の量（プロピレン含有量）が、９５．５〜９７．０ｗｔ％であることが好ましく、９５．７〜９６．８ｗｔ％であることがより好ましく、９６．１〜９６．６ｗｔ％であることが特に好ましい。また、エチレン由来の構成単位の量（エチレン含有量）が、３．０〜４．５ｗｔ％であることが好ましく３．２〜４．３ｗｔ％であることがより好ましく、３．４〜３．９ｗｔ％であることが特に好ましい。
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、プロピレンおよびエチレン以外のモノマーに由来する構成単位、すなわち他のモノマー由来の構成単位を、本発明の効果を損なわない範囲で有していてもよい。前記他のモノマーとしては、例えば、炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンが挙げられる。前記炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとしては、１−ブテン、１−ヘキセンが好ましい。前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、他のモノマー由来の構成単位として、１種または２種以上の他のモノマー由来の構成単位を有していてもよい。前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）が、他のモノマー由来の構成単位を有する場合には、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）１００ｗｔ％中の、他のモノマー由来の構成単位の量は、３．０〜４．５ｗｔ％であることが好ましく、３．２〜４．３ｗｔ％であることがより好ましい。
前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、公知のオレフィン重合用触媒の存在下で、プロピレンとエチレンとを共重合することによって製造することができる。オレフィン重合用触媒としては、具体的には、例えば、固体状チタン触媒成分と有機金属化合物触媒成分とを含む所謂チーグラーナッタ触媒や、メタロセン触媒を用いることができる。また、オレフィン重合用触媒の種類に応じた、各種助触媒を用いてもよい。
本発明で使用されるプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）は、前記要件（ａ２）を満たしていればよく、特に限定されない。前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）としては、一般に販売されているものが使用可能である。例えば、日本ポリプロ株式会社「ノバテック」や「ウインテック」、サンアロマー株式会社「ポリプロピレン」、株式会社プライムポリマー「プライムポリプロ」などが挙げられる。
（エチレン系共重合体（Ｂ））
前記エチレン系共重合体（Ｂ）は、少なくともエチレンをモノマーとして用いて得られる共重合体であり、下記要件（ｂ１）を満たす。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。密度は、９０２〜９１５ｋｇ／ｍ3であることが好ましく、９０３〜９１４ｋｇ／ｍ3であることがより好ましい。前記密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定することができる。上記範囲にあるエチレン系共重合体を使用することにより、射出延伸ブロー成形体の透明性を向上させることが可能となる。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）は、少なくともエチレンをモノマーとして用いて得られる共重合体であり、下記要件（ｂ１）を満たす。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。密度は、９０２〜９１５ｋｇ／ｍ3であることが好ましく、９０３〜９１４ｋｇ／ｍ3であることがより好ましい。前記密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定することができる。上記範囲にあるエチレン系共重合体を使用することにより、射出延伸ブロー成形体の透明性を向上させることが可能となる。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）としては、下記要件（ｂ２）を満たすことが好ましい。
要件（ｂ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜４０ｇ／１０分である。ＭＦＲは、１〜３０ｇ／１０分であることが好ましく、１〜１５ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲが前記範囲内であると、前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）中での分散性が良好であるため好ましい。分散性が良好なことにより、成形体の透明性を向上させることが可能である。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）は、エチレンと、炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとの共重合体であることが好ましい。炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとしては、炭素数４以上１０以下のα‐オレフィンが好ましく、炭素数６以上１０以下のα‐オレフィンがより好ましい。
要件（ｂ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜４０ｇ／１０分である。ＭＦＲは、１〜３０ｇ／１０分であることが好ましく、１〜１５ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲが前記範囲内であると、前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）中での分散性が良好であるため好ましい。分散性が良好なことにより、成形体の透明性を向上させることが可能である。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）は、エチレンと、炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとの共重合体であることが好ましい。炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとしては、炭素数４以上１０以下のα‐オレフィンが好ましく、炭素数６以上１０以下のα‐オレフィンがより好ましい。
前記炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとしては、１‐ブテン、１‐ヘキセン、４‐メチル‐１‐ペンテン、１‐オクテン、１‐デセンなどが挙げられ、１‐ヘキセンが好ましい。前記炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとしては、一種単独で用いても、二種以上を用いてもよい。なお、前記炭素数４以上２０以下のα‐オレフィンとして、１‐ブテンを用いる場合には、炭素数６以上１０以下のα‐オレフィンと併用することが好ましい。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）は、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）であることが好ましい。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）の組成としては、エチレン系共重合体（Ｂ）１００ｗｔ％中の、エチレン由来の構成単位の量（エチレン含有量）が、８０〜９９ｗｔ％であることが好ましく８１〜９５ｗｔ％であることがより好ましく、８２〜９２ｗｔ％であることが特に好ましい。また、炭素数４以上２０以下のα‐オレフィン由来の構成単位の量（α‐オレフィン含有量）が、１〜２０ｗｔ％であることが好ましく、５〜１９ｗｔ％であることがより好ましく、８〜１８ｗｔ％であることが特に好ましい。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）の組成としては、エチレン系共重合体（Ｂ）１００ｗｔ％中の、エチレン由来の構成単位の量（エチレン含有量）が、８０〜９９ｗｔ％であることが好ましく８１〜９５ｗｔ％であることがより好ましく、８２〜９２ｗｔ％であることが特に好ましい。また、炭素数４以上２０以下のα‐オレフィン由来の構成単位の量（α‐オレフィン含有量）が、１〜２０ｗｔ％であることが好ましく、５〜１９ｗｔ％であることがより好ましく、８〜１８ｗｔ％であることが特に好ましい。
前記エチレン系共重合体（Ｂ）の製造方法は特に限定はされないが、シングルサイト触媒を用いて重合することが、エチレン主鎖中にα‐オレフィンが均一に入る観点から好ましい。均一に入ることにより、ポリプロピレン系重合体中での分散が均一となり好ましい。前記シングルサイト触媒としては、メタロセン触媒が好ましい。
前記シングルサイト触媒とは、活性点が均一のものであり、前記メタロセン触媒が代表的な例として挙げられる。前記メタロセン触媒は、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｒｕ、Ｖ、Ｃｒ等の遷移金属に、シクロペンタジエニル等の不飽和環状化合物が配位した構造を有する化合物である。また、シングルサイト触媒の種類に応じた、各種助触媒を用いてもよい。例えば前記メタロセン触媒の助触媒として、トリメチルアルミニウムと水との化合物であるメチルアルモキサンを用いてもよい。
本発明で使用されるエチレン系共重合体（Ｂ）は、特に限定されない。前記エチレン系共重合体（Ｂ）としては、一般に販売されているものが使用可能である。例えば、日本ポリエチ株式会社「ノバテック」、東ソー株式会社「ニポロン」、住友化学株式会社「スミカセン」、株式会社プライムポリマー「エボリュー」などが挙げられる。
本発明に用いられる組成物は、前述のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、エチレン系共重合体（Ｂ）とを、好ましくは前述の範囲で含む。
前記組成物は、前述のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）および、エチレン系共重合体（Ｂ）以外の成分を含んでいてもよく、例えば、下記添加剤を含んでいてもよい。
前記組成物は、前述のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）および、エチレン系共重合体（Ｂ）以外の成分を含んでいてもよく、例えば、下記添加剤を含んでいてもよい。
（添加剤）
前記組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、酸化防止剤、中和剤、核剤、熱安定剤、耐候剤、滑剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、気泡防止剤、分散剤、難燃剤、抗菌剤、蛍光増白剤、架橋剤、架橋助剤、着色剤（例えば染料、顔料）等の添加剤を含んでいてもよい。添加剤は１種または２種以上用いることができる。添加剤の割合は特に制限されず、用途などに応じて、適宜調節することが可能である。添加剤の量は、組成物１００質量部中に、好ましくは０〜５０質量部、より好ましくは０〜１０質量部である。前記組成物は、核剤を含むことが透明性および剛性を向上させる点で好ましい。核剤の量としては、組成物１００質量部中に、好ましくは０〜１０質量部、より好ましくは０〜５質量部である。
前記組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、酸化防止剤、中和剤、核剤、熱安定剤、耐候剤、滑剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、気泡防止剤、分散剤、難燃剤、抗菌剤、蛍光増白剤、架橋剤、架橋助剤、着色剤（例えば染料、顔料）等の添加剤を含んでいてもよい。添加剤は１種または２種以上用いることができる。添加剤の割合は特に制限されず、用途などに応じて、適宜調節することが可能である。添加剤の量は、組成物１００質量部中に、好ましくは０〜５０質量部、より好ましくは０〜１０質量部である。前記組成物は、核剤を含むことが透明性および剛性を向上させる点で好ましい。核剤の量としては、組成物１００質量部中に、好ましくは０〜１０質量部、より好ましくは０〜５質量部である。
（組成物の製造方法）
本発明に用いられる組成物の製造方法としては、特に制限はないが、例えば、以下の方法で製造することができる。
前記組成物の製造方法としては、例えば、前述のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）およびエチレン系共重合体（Ｂ）、並びに適宜用いられる添加剤とを、前述の範囲の量で溶融混練することによって製造することができる。
本発明に用いられる組成物の製造方法としては、特に制限はないが、例えば、以下の方法で製造することができる。
前記組成物の製造方法としては、例えば、前述のプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）およびエチレン系共重合体（Ｂ）、並びに適宜用いられる添加剤とを、前述の範囲の量で溶融混練することによって製造することができる。
前記組成物の製造方法の別の例としては、前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）を造粒したペレットと、前記エチレン系共重合体（Ｂ）を造粒したペレットと、適宜用いられる添加剤とをドライブレンドすることによって製造することができる。
組成物の均一性に優れる観点から、前記組成物の製造方法としては、溶融混練によって製造することが好ましい。ただし、前記組成物は、ドライブレンドによって製造されたものであっても良好な成形体を得ることが可能である。
前記組成物を製造する際には、例えば連続式押出機や密閉式混練機を用いることができる。例えば、一軸押出機、二軸押出機、ミキシングロール、バンバリーミキサー、ニーダー等の装置を用いることができる。これらのうち、経済性、処理効率等の観点から一軸押出機、および二軸押出機の少なくとも一方を用いることが好ましい。
［射出延伸ブロー成形体］
本発明の射出延伸ブロー成形体は、前記組成物からなる。前記射出延伸ブロー成形体は、エチレン系共重合体（Ｂ）を含む前記組成物から得られるため、透明性、耐衝撃性に優れている。前記射出延伸ブロー成形体としては、例えば容器が挙げられる。
本発明の射出延伸ブロー成形体は、前記組成物からなる。前記射出延伸ブロー成形体は、エチレン系共重合体（Ｂ）を含む前記組成物から得られるため、透明性、耐衝撃性に優れている。前記射出延伸ブロー成形体としては、例えば容器が挙げられる。
前記射出延伸ブロー成形体は、例えば、前記組成物を射出成形して得られたプリフォームを作製後に、延伸ブロー成形（２ステージ法）することにより得られる成形体や、射出成形後に延伸ブロー成形（１ステージ法）することにより得られる成形体である。２ステージ法のプリフォームの形状としては、特に制限はないが、例えば、試験管型、円錐型等が挙げられる。
前記組成物は、一般に使用されている射出延伸ブロー成形機で成形することが可能である。射出延伸ブローは、一般的に、射出成形されたパリソンの状態からホットパリソン法とコールドパリソン法に分けられる。ホットパリソン法は、パリソンが完全に冷却しない状態でブロー成形する方法である。この成形法は、パリソン製造とブロー成形とが連続的に同一成形機で行われるために１ステージ法と呼ばれている。それに対して、コールドパリソン法は、パリソンを完全に冷却してプリフォームと呼ばれる成形体を製造後に、再加熱してブロー成形する方法であり、２つの工程からなるために２ステージ法と呼ばれている。
射出成形は、一般的なポリオレフィン系樹脂と同様の条件で行うことができる。１ステージ法の場合には、パリソンの予熱を使用してブロー成形を行うために、ブロー成形条件および成形体のサイズに応じて、適時条件を設定することが可能である。２ステージの場合には、プリフォームの加熱に使用する外部加熱部は、赤外線ランプヒーターなどを使用して行い加熱後に延伸ブローが可能である。ヒーターは、外面だけではなく内面から加熱してもよい。延伸ブローする際の樹脂温度（プリフォームの加熱温度）は、使用する樹脂材料の最適温度によって異なるため特に限定されないが、ポリオレフィン系樹脂の場合は、結晶化温度以上〜融点以下とすることが好ましく、通常８０〜１５０℃である。ブロー成形における延伸倍率は、特に限定されないが、最終成形体のサイズが、縦方向についてプリフォームの１．１〜５倍、横方向についてもプリフォームの１．５〜５倍になるようにするのが好ましい。
本発明の容器は、射出延伸ブロー成形体からなる。本発明の容器は、前述の方法で製造することが可能であり、その形状およびサイズとしては、特に制限がなく、製法に応じた所望の形状、サイズとすることができる。前記容器は、食品、日用品、医薬品等のための容器として、好適に使用することができる。射出延伸ブロー成形法を用いることにより、口部の寸法精度が高い成形体を得ることが可能性である。
次に本発明について実施例を示してさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
実施例および比較例で用いたプロピレン・エチレンランダム共重合体およびエチレン系共重合体を以下に示す。
実施例および比較例で用いたプロピレン・エチレンランダム共重合体およびエチレン系共重合体を以下に示す。
［プロピレン・エチレンランダム共重合体］
ＰＰ−１：チーグラーナッタ触媒を用いて製造されたプロピレン・エチレンランダム共重合体ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）３０ｇ／１０分、密度９００ｋｇ／ｍ3、エチレン含有量は、３．８ｗｔ％
［エチレン系共重合体］
ＬＬＤ−１：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１０ｇ／１０分、密度９１０ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、１３ｗｔ％
ＬＬＤ−２：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１．２ｇ／１０分、密度９０３ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、１８ｗｔ％
ＬＬＤ−３：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）３．８ｇ／１０分、密度９０３ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、１８ｗｔ％
ＬＬＤ−４：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）３．８ｇ／１０分、密度９１８ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、９ｗｔ％
ＬＬＤ−５：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１．５ｇ／１０分、密度９２３ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、７ｗｔ％
ＬＬＤ−６：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１．９ｇ／１０分、密度９２５ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、７ｗｔ％
プロピレン・エチレンランダム共重合体およびエチレン系共重合体の物性は以下の方法で測定した。
ＰＰ−１：チーグラーナッタ触媒を用いて製造されたプロピレン・エチレンランダム共重合体ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）３０ｇ／１０分、密度９００ｋｇ／ｍ3、エチレン含有量は、３．８ｗｔ％
［エチレン系共重合体］
ＬＬＤ−１：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１０ｇ／１０分、密度９１０ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、１３ｗｔ％
ＬＬＤ−２：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１．２ｇ／１０分、密度９０３ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、１８ｗｔ％
ＬＬＤ−３：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）３．８ｇ／１０分、密度９０３ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、１８ｗｔ％
ＬＬＤ−４：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）３．８ｇ／１０分、密度９１８ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、９ｗｔ％
ＬＬＤ−５：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１．５ｇ／１０分、密度９２３ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、７ｗｔ％
ＬＬＤ−６：メタロセン触媒を用いて製造された直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、エチレン・１−ヘキセン共重合体、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）１．９ｇ／１０分、密度９２５ｋｇ／ｍ3、１−ヘキセン含有量は、７ｗｔ％
プロピレン・エチレンランダム共重合体およびエチレン系共重合体の物性は以下の方法で測定した。
＜ＭＦＲ＞
プロピレン・エチレンランダム共重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定した。
エチレン系共重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定した。
プロピレン・エチレンランダム共重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定した。
エチレン系共重合体のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定した。
＜密度＞
プロピレン・エチレンランダム共重合体およびエチレン系共重合体の密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定した。
プロピレン・エチレンランダム共重合体およびエチレン系共重合体の密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２（密度勾配管法）に準拠して測定した。
＜プロピレン・エチレンランダム共重合体中のエチレン含有量測定＞
プロピレン・エチレンランダム重合体中のエチレンに由来する骨格の含有量は13Ｃ−ＮＭＲの測定に基づき下記のようにして測定・算出し決定した。
サンプルは、下記条件にてそれぞれ13Ｃ−ＮＭＲの測定を行った。
13Ｃ-ＮＭＲ測定条件
測定装置：日本電子製ＬＡ４００型核磁気共鳴装置
測定モード：ＢＣＭ（Ｂｉｌｅｖｅｌ Ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ）
観測周波数：１００．４ＭＨｚ
観測範囲：１７００６．８Ｈｚ
パルス幅：Ｃ核４５°(７．８μ秒)
パルス繰り返し時間：５秒
試料管：５ｍｍφ
試料管回転数：１２Ｈｚ
積算回数：２００００回
測定温度：１２５℃
溶媒：１,２,４−トリクロロベンゼン：０．３５ｍｌ／重ベンゼン：０．２ｍｌ
試料量：約４０ｍｇ
プロピレン・エチレンランダム重合体中のエチレンに由来する骨格の含有量は13Ｃ−ＮＭＲの測定に基づき下記のようにして測定・算出し決定した。
サンプルは、下記条件にてそれぞれ13Ｃ−ＮＭＲの測定を行った。
13Ｃ-ＮＭＲ測定条件
測定装置：日本電子製ＬＡ４００型核磁気共鳴装置
測定モード：ＢＣＭ（Ｂｉｌｅｖｅｌ Ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ）
観測周波数：１００．４ＭＨｚ
観測範囲：１７００６．８Ｈｚ
パルス幅：Ｃ核４５°(７．８μ秒)
パルス繰り返し時間：５秒
試料管：５ｍｍφ
試料管回転数：１２Ｈｚ
積算回数：２００００回
測定温度：１２５℃
溶媒：１,２,４−トリクロロベンゼン：０．３５ｍｌ／重ベンゼン：０．２ｍｌ
試料量：約４０ｍｇ
測定で得られたスペクトルより、下記文献（１）に準じて、モノマー連鎖分布（トリアッド（３連子）分布）の比率を決定し、エチレンに由来する構成単位のモル分率（ｍｏｌ％）（以下Ｅ（ｍｏｌ％）と記す）およびプロピレンに由来する構成単位のモル分率（ｍｏｌ％）（以下Ｐ（ｍｏｌ％）と記す）を算出した。求められたＥ（ｍｏｌ％）およびＰ（ｍｏｌ％）から下記（式１）に従い質量％に換算しエチレン・プロピレン系重合体の中のエチレンに由来する構成単位の含有量（質量％）（以下Ｅ（ｗｔ％）と記す）を算出した。
文献（１）：Kakugo,M.; Naito,Y.; Mizunuma,K.; Miyatake,T., Carbon-13 NMR determination of monomer sequence distribution in ethylene-propylene copolymers preparedwith delta-titanium trichloride-diethylaluminum chloride. Macromolecules 1982,15, (4), 1150-1152
Ｅ（ｗｔ％）＝Ｅ（ｍｏｌ％）×２８×１００／［Ｐ（ｍｏｌ％）×４２＋Ｅ（ｍｏｌ％）×２８］（式１）
Ｅ（ｗｔ％）＝Ｅ（ｍｏｌ％）×２８×１００／［Ｐ（ｍｏｌ％）×４２＋Ｅ（ｍｏｌ％）×２８］（式１）
＜エチレン系共重合体中のエチレン含有量測定＞
エチレン系共重合体について、組成分析を行い、エチレン由来の構成単位の含有割合（エチレン含有量）と、α−オレフィン由来の構成単位の含有割合（α−オレフィン含有量）とを測定した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲによりエチレン系共重合体の分子鎖中におけるエチレン含有量およびα−オレフィン含有量を測定した。
エチレン系共重合体について、組成分析を行い、エチレン由来の構成単位の含有割合（エチレン含有量）と、α−オレフィン由来の構成単位の含有割合（α−オレフィン含有量）とを測定した。具体的には、13Ｃ−ＮＭＲによりエチレン系共重合体の分子鎖中におけるエチレン含有量およびα−オレフィン含有量を測定した。
測定は、日本電子（株）製Ｌａｍｂｄａ５００型核磁気共鳴装置（13Ｃ：５００ＭＨｚ）を用いた。積算回数１万〜３万回にて測定した。直径１０ｍｍの市販のＮＭＲ測定石英ガラス管中に、サンプル２５０〜４００ｍｇと和光純薬工業（株）製特級ヘキサクロロブタジエン２ｍｌとを入れ、１２０℃にて加熱、均一分散させた溶液についてＮＭＲ測定を行った。ＮＭＲスペクトルにおける各吸収の帰属は、化学の領域増刊１４１号ＮＭＲ−総説と実験ガイド［Ｉ］、１３２頁〜１３３頁に準じて行った。なお、測定温度１２０℃、測定周波数１２５．７ＭＨｚ、スペクトル幅２５０，０００Ｈｚ、パルス繰返し時間４．５秒、４５°パルスの測定条件下で測定を行った。
〔実施例１〕
（１−１：組成物（ペレット）の製造）
９０質量部の前記ＰＰ−１と、１０質量部の前記ＬＬＤ−１とを、東芝機械株式会社製の二軸押出機（ＴＥＭ３５ＢＳ）に投入し、樹脂温度２２０℃で溶融混練することで、組成物のペレットを得た。
（１−１：組成物（ペレット）の製造）
９０質量部の前記ＰＰ−１と、１０質量部の前記ＬＬＤ−１とを、東芝機械株式会社製の二軸押出機（ＴＥＭ３５ＢＳ）に投入し、樹脂温度２２０℃で溶融混練することで、組成物のペレットを得た。
得られたペレットのＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、２８．５ｇ／１０分であり、密度は９００ｋｇ／ｍ3であった。
なお、ペレットのＭＦＲおよび密度は、プロピレン・エチレンランダム共重合体のＭＦＲおよび密度と同様の方法で測定した。
なお、ペレットのＭＦＲおよび密度は、プロピレン・エチレンランダム共重合体のＭＦＲおよび密度と同様の方法で測定した。
（１−２：射出成形体の製造）
前記ペレットを、東洋機械金属社製ＳＩ−８０ＩＩＩ射出成形機を用いて射出成形し、試験片（射出成形体）を製造した。射出成形条件は、ＪＩＳ Ｋ ６９２１−２に準じて設定した。次に示す物性測定に供する試験片は、ＪＩＳ Ｋ ６９２１−２に記載の通りに作製した。
前記ペレットを、東洋機械金属社製ＳＩ−８０ＩＩＩ射出成形機を用いて射出成形し、試験片（射出成形体）を製造した。射出成形条件は、ＪＩＳ Ｋ ６９２１−２に準じて設定した。次に示す物性測定に供する試験片は、ＪＩＳ Ｋ ６９２１−２に記載の通りに作製した。
＜引張降伏応力、引張破壊応力＞
前記試験片の引張降伏応力および引張破壊応力は、ＪＩＳ Ｋ ７１６１−２に準拠して測定した。
前記試験片の引張降伏応力および引張破壊応力は、ＪＩＳ Ｋ ７１６１−２に準拠して測定した。
＜シャルピー衝撃強さ＞
前記試験片のシャルピー衝撃強度は、ＪＩＳ Ｋ ７１１１−１に準拠して、０℃の条件下で測定した。測定は、ノッチありの試験片で測定した。
前記試験片のシャルピー衝撃強度は、ＪＩＳ Ｋ ７１１１−１に準拠して、０℃の条件下で測定した。測定は、ノッチありの試験片で測定した。
（１−３：射出延伸ブロー成形体の製造）
前記ペレットを、青木固研究所二軸延伸ブロー装置を使用して、射出延伸ブロー成形体（容器）を作製した。射出成形は２００℃、射出時間は５秒とし、冷却時間は１．０秒で実施した。ブローは５秒とし、冷却時間は５秒とした。金型温度は、３０℃と設定した。
前記ペレットを、青木固研究所二軸延伸ブロー装置を使用して、射出延伸ブロー成形体（容器）を作製した。射出成形は２００℃、射出時間は５秒とし、冷却時間は１．０秒で実施した。ブローは５秒とし、冷却時間は５秒とした。金型温度は、３０℃と設定した。
容器のサイズは、口部内径φ３２．２ｍｍ、胴部外径φ６０±０．５ｍｍ、高さ１３０±１ｍｍ、内容量２９６±３ｍｌとした。縦延伸倍率は１．６倍、横延伸倍率は１．６７倍である。
＜内部ヘイズ平均値＞
得られた容器の内部ヘイズは、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準じて測定した。
実施例１の組成物の処方および、各物性を表１に示す。
得られた容器の内部ヘイズは、ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準じて測定した。
実施例１の組成物の処方および、各物性を表１に示す。
〔実施例２〜５〕
前記ＰＰ−１の量、並びに、前記エチレン系共重合体の種類および量を表１に記載のように変更した以外は、実施例１と同様の方法で、組成物（ペレット）の製造、射出成形体の製造および射出延伸ブロー成形体の製造を行い、実施例１と同様に各物性の評価を行った。
前記ＰＰ−１の量、並びに、前記エチレン系共重合体の種類および量を表１に記載のように変更した以外は、実施例１と同様の方法で、組成物（ペレット）の製造、射出成形体の製造および射出延伸ブロー成形体の製造を行い、実施例１と同様に各物性の評価を行った。
実施例２〜５の組成物の処方および、各物性を表１に示す。
〔比較例１〜４〕
前記ＰＰ−１の量、並びに、前記エチレン系共重合体の種類および量を表１に記載のように変更した以外は、実施例１と同様の方法で、組成物（ペレット）の製造、射出成形体の製造および射出延伸ブロー成形体の製造を行い、実施例１と同様に各物性の評価を行った。
〔比較例１〜４〕
前記ＰＰ−１の量、並びに、前記エチレン系共重合体の種類および量を表１に記載のように変更した以外は、実施例１と同様の方法で、組成物（ペレット）の製造、射出成形体の製造および射出延伸ブロー成形体の製造を行い、実施例１と同様に各物性の評価を行った。
比較例１〜４の組成物の処方および、各物性を表１に示す。
Claims (5)
- プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）と、下記要件（ｂ１）を満たすエチレン系共重合体（Ｂ）とを含む組成物からなる射出延伸ブロー成形体。
要件（ｂ１）：密度が９０１〜９１５ｋｇ／ｍ3である。 - 前記プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ａ）が、下記要件（ａ２）を満たす、請求項１に記載の射出延伸ブロー成形体。
要件（ａ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた２３０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１００ｇ／１０分である。 - 前記エチレン系共重合体（Ｂ）が、下記要件（ｂ２）を満たす、請求項１または２に記載の射出延伸ブロー成形体。
要件（ｂ２）：ＪＩＳ Ｋ ７２１０に準拠して得られた１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜４０ｇ／１０分である。 - 前記組成物１００質量部中に、前記エチレン系共重合体（Ｂ）を、１〜４０質量部含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の射出延伸ブロー成形体。
- 請求項１〜４のいずれか一項に記載の射出延伸ブロー成形体からなる容器。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP2020038919A JP2021138424A (ja) | 2020-03-06 | 2020-03-06 | 射出延伸ブロー成形体および容器 |
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| JP2020038919A Pending JP2021138424A (ja) | 2020-03-06 | 2020-03-06 | 射出延伸ブロー成形体および容器 |
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-
2020
- 2020-03-06 JP JP2020038919A patent/JP2021138424A/ja active Pending
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