JP2021036503A - 導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタック - Google Patents
導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタック Download PDFInfo
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Abstract
【課題】高温の条件下で長期間使用された場合でも、電気抵抗が上昇しにくい導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックを提供する。
【解決手段】本発明は、固体酸化物形電気化学セル(2)の電極(10, 18)間を電気的に接続する導電部材(14)であって、基材層(30)と、この基材層の片面のみに形成され、固体酸化物形電気化学セルの電極に接続される導電層(32)と、を有し、基材層は導電層よりも剛性が高く、導電層は基材層よりも導電率が高い金属材料から形成されていることを特徴としている。
【選択図】図６
【解決手段】本発明は、固体酸化物形電気化学セル(2)の電極(10, 18)間を電気的に接続する導電部材(14)であって、基材層(30)と、この基材層の片面のみに形成され、固体酸化物形電気化学セルの電極に接続される導電層(32)と、を有し、基材層は導電層よりも剛性が高く、導電層は基材層よりも導電率が高い金属材料から形成されていることを特徴としている。
【選択図】図６
Description
本発明は、導電部材に関し、特に、固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックに関する。
固体酸化物形燃料電池セル（SOFC: Solid Oxide Fuel Cell）や、固体酸化物形電解セル（SOEC: Solid Oxide Electrolyzer Cell）等の固体酸化物形電気化学セルは、通常、多数本のセルの電極を互いに導電部材で接続し、電気化学セルスタックを構成して使用される。特許第５５７８３３２号（特許文献１）には、燃料電池セル集合体及び燃料電池が記載されている。この燃料電池セル集合体においても、各燃料電池セルの電極は、導電部材である集電体によって互いに電気的に接続されている。
特許文献１記載の燃料電池セル集合体に使用されている集電体は、その中央部が燃料電池セルの空気極（電極）に嵌合され、両端部が隣接する燃料電池セルの燃料極（電極）に取り付けられることにより、２つの燃料電池セルの電極を互いに電気的に接続している。このような集電体は、まず、高温の環境下でも必要な強度及び弾性を有する金属製の薄板を、必要な形状に打ち抜き加工し、さらに、接続すべき燃料電池セルと嵌合するように曲げ加工を施して、基材を形成する。次いで、集電体の電気抵抗を低下させるために、形成された基材の表面が導電性の高い金属でコーティングされ、集電体が完成する。
しかしながら、燃料電池セルが高温の条件下で長期間運転していると、集電体の表面にコーティングされた導電性の高い金属が少しずつ蒸発し、導電性の高い金属で形成された層が薄くなる。このため、燃料電池セルを電気的に接続している集電体の電気抵抗が少しずつ上昇して、電流の伝送ロスが大きくなり、燃料電池セル集合体（電気化学セルスタック）の性能が低下するという問題がある。
従って、本発明は、高温の条件下で長期間使用された場合でも、電気抵抗が上昇しにくい導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックを提供することを目的としている。
上述した課題を解決するために、本発明は、固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材であって、基材層と、この基材層の片面のみに形成され、固体酸化物形電気化学セルの電極に接続される導電層と、を有し、基材層は導電層よりも剛性が高く、導電層は基材層よりも導電率が高い金属材料から形成されていることを特徴としている。
このように構成された本発明によれば、基材層よりも導電率が高い導電層が、基材層の片面のみに形成されているので、同量の導電率が高い金属材料で、導電部材の表面全体に導電層を形成した場合よりも導電層の表面積が小さくなる。このため、高温の条件下で長期間使用された場合でも、導電層の金属が蒸発しにくく、導電部材の電気抵抗の上昇を抑制することができる。
本発明において、好ましくは、導電部材は、細長い薄板を折り曲げることにより形成されている。
このように構成された本発明によれば、細長い薄板を折り曲げることにより、所望の形状の導電部材を形成することができるので、安価に導電部材を製造することができる。
このように構成された本発明によれば、細長い薄板を折り曲げることにより、所望の形状の導電部材を形成することができるので、安価に導電部材を製造することができる。
本発明において、好ましくは、導電部材は、両端部では、導電層が固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられ、中間部では、基材層が固体酸化物形電気化学セルの側に向けられるように、２箇所で折り曲げられている。
このように構成された本発明によれば、片面に導電層が形成された導電部材を２箇所で折り曲げるだけで、固体酸化物形電気化学セルに接続される部分では、導電層が電極に向けられ、それ以外の部分では基材層を固体酸化物形電気化学セルの側に向けることができる。
本発明において、好ましくは、導電部材は、固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように折り曲げられている。
このように構成された本発明によれば、固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように導電部材が折り曲げられているので、接続される固体酸化物形電気化学セルの共通の接平面上に導電部材が延びるように、導電部材を取り付けることができる。これにより、容易に導電部材を接続することができる。
このように構成された本発明によれば、固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように導電部材が折り曲げられているので、接続される固体酸化物形電気化学セルの共通の接平面上に導電部材が延びるように、導電部材を取り付けることができる。これにより、容易に導電部材を接続することができる。
本発明において、好ましくは、基材層はクロムを含み、基材層が露出している部分には、クロム飛散防止層が形成されている。
このように構成された本発明によれば、基材層の表面には、クロム飛散防止層が形成されているので、基材層からクロムが蒸発することによる、固体酸化物形電気化学セルのクロム被毒を抑制することができる。
このように構成された本発明によれば、基材層の表面には、クロム飛散防止層が形成されているので、基材層からクロムが蒸発することによる、固体酸化物形電気化学セルのクロム被毒を抑制することができる。
本発明において、好ましくは、導電層は、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されている。
このように構成された本発明によれば、導電層が、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されているので、導電率の高い導電層を比較的安価に構成することができる。
このように構成された本発明によれば、導電層が、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されているので、導電率の高い導電層を比較的安価に構成することができる。
また、本発明は、複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、複数の固体酸化物形電気化学セルと、これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、本発明の導電部材と、を有し、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材は、嵌合されることなく、接着剤により接合されている。
このように構成された本発明によれば、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着剤により接合されているので、導電部材と固体酸化物形電気化学セルを嵌合させる場合に比べ、導電部材の形状を単純化することができ、安価に導電部材を製造することができる。
本発明において、好ましくは、接着剤は、導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストである。
このように構成された本発明によれば、導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストで、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着されるので、接合部における電気抵抗を低減することができ、電流の伝送ロスを抑制することができる。
このように構成された本発明によれば、導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストで、固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着されるので、接合部における電気抵抗を低減することができ、電流の伝送ロスを抑制することができる。
本発明において、好ましくは、接着剤には、セラミック接着剤が含まれている。
このように構成された本発明によれば、セラミック接着剤を含む接着剤で固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着されるので、十分な機械的接合強度を確保することができる。
このように構成された本発明によれば、セラミック接着剤を含む接着剤で固体酸化物形電気化学セルの電極と導電部材が接着されるので、十分な機械的接合強度を確保することができる。
また、本発明は、複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、複数の固体酸化物形電気化学セルと、これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、本発明の導電部材と、を有し、固体酸化物形電気化学セルは、外周面に電極が設けられた筒形に形成され、導電部材は、接続すべき２つの固体酸化物形電気化学セルの、共通の接平面内に延びるように、固体酸化物形電気化学セルに取り付けられている。
このように構成された本発明によれば、導電部材が、接続すべき２つの固体酸化物形電気化学セルの、共通の接平面内に延びるように取り付けられているので、２つの固体酸化物形電気化学セルが固定された後であっても、容易に各固体酸化物形電気化学セルの電極に導電部材を取り付けることができる。
また、本発明は、固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材の製造方法であって、基材層の片面に、この基材層よりも導電率が高い金属材料製の導電層を接合する接合工程と、この接合工程により形成された板材を切断して、細長い薄板を形成する切断工程と、この切断工程により切り出された細長い薄板を所定の形状に折り曲げる折り曲げ工程と、を有することを特徴としている。
このように構成された本発明によれば、片面に導電層が接合された薄板を、切断、折り曲げ加工することにより導電部材を形成することができるので、大量の導電部材を安価に製造することができる。
本発明の導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタックによれば、高温の条件下で長期間使用された場合でも、導電部材の電気抵抗が上昇しにくく、電気化学セルスタックの性能の低下を抑制することができる。
次に、添付図面を参照して、本発明の実施形態による電気化学セルスタックを備えた固体酸化物形燃料電池装置を説明する。
図１は、本実施形態による電気化学セルスタックを示す斜視図である。なお、本明細書においては、複数の固体酸化物形燃料電池セルの電極間を導電部材で電気的に接続した電気化学セルスタックを説明するが、複数の固体酸化物形電解セルを導電部材で電気的に接続した電気化学セルスタックにも本発明を適用することができる。
図１は、本実施形態による電気化学セルスタックを示す斜視図である。なお、本明細書においては、複数の固体酸化物形燃料電池セルの電極間を導電部材で電気的に接続した電気化学セルスタックを説明するが、複数の固体酸化物形電解セルを導電部材で電気的に接続した電気化学セルスタックにも本発明を適用することができる。
図１に示すように、電気化学セルスタック１は、格子状に配列された１２８本の固体酸化物形電気化学セルである固体酸化物形燃料電池セル２を備え、これらの固体酸化物形燃料電池セル２は、１６本ずつ８列に並べて配置されている。
各固体酸化物形燃料電池セル２は、下端側が金属製の長方形の下支持板４により支持されている。この下支持板４は、マニホールド６の天井面を構成し、各固体酸化物形燃料電池セル２の燃料ガス流路８（図３）に燃料ガスを流入させるための貫通穴が形成されている。また、各固体酸化物形燃料電池セル２の下端側のキャップ１０と下支持板４の間には、概ね円筒形のセラミック製のスペーサ１２が配置されており、キャップ１０と下支持板４の間を離間させることで絶縁性を確保している。
各固体酸化物形燃料電池セル２は、下端側が金属製の長方形の下支持板４により支持されている。この下支持板４は、マニホールド６の天井面を構成し、各固体酸化物形燃料電池セル２の燃料ガス流路８（図３）に燃料ガスを流入させるための貫通穴が形成されている。また、各固体酸化物形燃料電池セル２の下端側のキャップ１０と下支持板４の間には、概ね円筒形のセラミック製のスペーサ１２が配置されており、キャップ１０と下支持板４の間を離間させることで絶縁性を確保している。
さらに、各固体酸化物形燃料電池セル２には、１つの固体酸化物形燃料電池セル２を隣接する固体酸化物形燃料電池セル２と電気的に接続する導電部材である集電部材１４が取り付けられている。この集電部材１４は、燃料極である内側電極層１６（図３）と電気的に接続されたキャップ１０と、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の空気極である外側電極層１８の外周面と、を接続するように配置される。即ち、集電部材１４は、固体酸化物形燃料電池セル２の電極であるキャップ１０と外側電極層１８を電気的に接続する。また、各集電部材１４は、各固体酸化物形燃料電池セル２の上端部及び下端部に取り付けられているため、１つの固体酸化物形燃料電池セル２と隣接する固体酸化物形燃料電池セル２は、２つの集電部材１４により電気的に接続されることになる（これら２つの集電部材１４は並列）。このように、各集電部材１４により、電気化学セルスタック１を構成する全ての固体酸化物形燃料電池セル２は、電気的に直列に接続される。なお、各固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８（空気極）の外表面全体には、空気極側の電極として、銀製の薄膜が形成されている。この薄膜の表面に集電部材１４が接合されることにより、集電部材１４は空気極全体と電気的に接続される。
つぎに、図２及び図３を参照して、固体酸化物形燃料電池セル２について説明する。
図２は、本発明の実施形態による電気化学セルスタックを構成する固体酸化物形燃料電池セルを示す図である。図３は、固体酸化物形燃料電池セル端部の拡大断面図である。
図２に示すように、固体酸化物形燃料電池セル２は、燃料電池セル本体２０と、この燃料電池セル本体２０の両端部にそれぞれ接続された電極であるキャップ１０とを備えている。
図２は、本発明の実施形態による電気化学セルスタックを構成する固体酸化物形燃料電池セルを示す図である。図３は、固体酸化物形燃料電池セル端部の拡大断面図である。
図２に示すように、固体酸化物形燃料電池セル２は、燃料電池セル本体２０と、この燃料電池セル本体２０の両端部にそれぞれ接続された電極であるキャップ１０とを備えている。
図３に示すように、支持体として導電支持体を有する場合の燃料電池セル本体２０は、上下方向に延びる管状構造体であり、内部にガス通路である燃料ガス流路８を形成する円筒形の燃料極層である内側電極層１６と、内側電極層１６の外周に設けられた円筒形の固体電解質層である電解質層２２と、電解質層２２の外周に設けられた円筒形の空気極（電極）である外側電極層１８と、を備えている。この内側電極層１６は、燃料電池セル本体２０を構成する支持体として機能すると共に、内部に燃料ガスが流れるガス通路を構成する多孔質体である。内側電極層１６は燃料極であり、（−）極となり、一方、外側電極層１８は、空気と接触する空気極であり、（＋）極となっている。このように、固体酸化物形燃料電池セル２は、筒形に形成され、その外周面に電極が設けられている。
内側電極層１６は、例えば、Ｎｉと、ＣａやＹ、Ｓｃ等の希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたジルコニアとの混合体、Ｎｉと、希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたセリアとの混合体、Ｎｉと、Ｓｒ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕから選ばれる少なくとも一種をドープしたランタンガレートとの混合体、の少なくとも一種から形成される。本実施形態では、内側電極層１６は、Ｎｉ／ＹＳＺからなる。
なお、支持体として多孔質の絶縁性支持体を用いることもでき、この場合においては、絶縁性支持体の外側に、内側電極層として燃料極層を形成する。
なお、支持体として多孔質の絶縁性支持体を用いることもでき、この場合においては、絶縁性支持体の外側に、内側電極層として燃料極層を形成する。
電解質層２２は、内側電極層１６の外周面に沿って全周にわたって形成されており、下端は内側電極層１６の下端よりも上方で終端し、上端は内側電極層１６の上端よりも下方で終端している。電解質層２２は、例えば、Ｙ、Ｓｃ等の希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたジルコニア、希土類元素から選ばれる少なくとも一種をドープしたセリア、Ｓｒ、Ｍｇから選ばれる少なくとも一種をドープしたランタンガレート、の少なくとも一種から形成される。
外側電極層１８は、電解質層２２の外周面に沿って全周にわたって形成されており、下端は電解質層２２の下端よりも上方で終端し、上端は電解質層２２の上端よりも下方で終端している。外側電極層１８は、例えば、Ｓｒ、Ｃａから選ばれた少なくとも一種をドープしたランタンマンガナイト、Ｓｒ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも一種をドープしたランタンフェライト、Ｓｒ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕから選ばれた少なくとも一種をドープしたランタンコバルタイト、銀、などの少なくとも一種から形成される。
次に、キャップ１０について説明するが、燃料電池セル本体２０の上端側と下端側に取り付けられたキャップ１０は、同一構造であるため、ここでは、燃料電池セル本体２０の下端側に取り付けられたキャップ１０について具体的に説明する。
キャップ１０は、燃料電池セル本体２０の上下端部をそれぞれ包囲するように設けられ、燃料電池セル本体２０の内側電極層１６と電気的に接続され、内側電極層１６を外部に引き出す電極として機能する。図３に示すように、燃料電池セル本体２０の下端に設けられたキャップ１０は、円筒状の第１円筒部１０ａと、第１円筒部１０ａの上端かから外方に向かって延びる円環状の円環部１０ｂと、円環部１０ｂの外周から上方に向かって延びる第２円筒部１０ｃとを有する。キャップ１０の第１円筒部１０ａの中心部には、内側電極層１６の燃料ガス流路８と連通する燃料ガス流路２４が形成されている。燃料ガス流路２４は、キャップ１０の中心から燃料電池セル本体２０の軸線方向に延びるように設けられた細長い管路である。
キャップ１０は、フェライト系ステンレス又はオーステナイト系ステンレスからなる本体の内周面及び外周面にクロム酸化物（本実施形態では、Ｃｒ2Ｏ3）がコーティングされ、さらに、外周面には、ＭｎＣｏ2Ｏ4がコーティングされている。加えて、コーティングされたＭｎＣｏ2Ｏ4層の外周面にはＡｇ集電膜が設けられている。なお、本実施形態では、Ａｇ集電膜は、キャップ１０の外周面全体にわたって設けられているが、一部のみに設けてもよい。
キャップ１０の第２円筒部１０ｃの内側と、燃料電池セル本体２０の内側電極層１６の端部外周面との間の空間には銀ペースト２６が配置されている。固体酸化物形燃料電池セル２の組み立て後に焼成することにより、銀ペースト２６が焼結され、内側電極層１６とキャップ１０が、電気的、機械的に結合される。また、キャップ１０の第２円筒部１０ｃの内周面と、電解質層２２の下端部外周面との間には、ガラス材料からなるガラスシール２８が設けられている。このガラスシール２８により、キャップ１０と内側電極層１６との間の空間は、固体酸化物形燃料電池セル２の外部の空間に対して気密密封されている。
次に、図４及び図５を新たに参照して、集電部材１４による電気的な接続構造を説明する。図４は、各固体酸化物形燃料電池セル２が集電部材１４により接続されている状態を示す電気化学セルスタック１の側面図である。図５は、集電部材１４によって接続された２本の固体酸化物形燃料電池セル２を上方から見た平面図である。
図４に示すように、電気化学セルスタック１は、１つの固体酸化物形燃料電池セル２の燃料極であるキャップ１０と、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の空気極である外側電極層１８を、集電部材１４により電気的に接続することにより構成されている。各固体酸化物形燃料電池セル２の上端部に配置された集電部材１４は、その一端がキャップ１０の第２円筒部１０ｃに取り付けられ、斜め下方に延びて、他端が隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８に取り付けられる。一方、各固体酸化物形燃料電池セル２の下端部に配置された集電部材１４は、その一端がキャップ１０の第２円筒部１０ｃに取り付けられ、斜め上方に延びて、他端が隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８に取り付けられる。このように、各固体酸化物形燃料電池セル２は、２本の集電部材１４を介して隣接する固体酸化物形燃料電池セル２に電気的に接続される。
また、図５に示すように、集電部材１４の一端は、１つの固体酸化物形燃料電池セル２のキャップ１０の外周面に取り付けられ、集電部材１４の他端は、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の外側電極層１８の外周面に取り付けられている。これにより、集電部材１４は、１つの固体酸化物形燃料電池セル２と、隣接する固体酸化物形燃料電池セル２の共通の接平面Ｐ上で、１つの固体酸化物形燃料電池セル２から隣接する固体酸化物形燃料電池セル２まで延びている。このように、集電部材１４は、接続すべき２つの固体酸化物形燃料電池セル２の、共通の接平面Ｐ内を延びている。即ち、集電部材１４は、固体酸化物形燃料電池セル２の各電極（キャップ１０及び外側電極層１８）に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように構成されている。
次に、図６及び図７を参照して、本発明の実施形態の導電部材である集電部材１４の構造を説明する。
図６は、本発明の実施形態による集電部材の１４の斜視図である。図７は、本発明の実施形態による集電部材１４の、フォーミング加工を施す前の状態を示す図である。
図６は、本発明の実施形態による集電部材の１４の斜視図である。図７は、本発明の実施形態による集電部材１４の、フォーミング加工を施す前の状態を示す図である。
図６に示すように、集電部材１４は、細長い金属製の薄板を折り曲げることにより形成された部材であり、両端に設けられた電極接合部１４ａと、これらの電極接合部１４ａの間に設けられた連接部１４ｂから構成されている。電極接合部１４ａは、連接部１４ｂに対して直角方向に延びるように折り曲げられ、連接部１４ｂの両端の各電極接合部１４ａは、互いに反対方向に向くように折り曲げられている。即ち、集電部材１４は、細長い金属製の薄板を、クランク状に折り曲げることにより形成されている。本実施形態においては、金属製の薄板を折り曲げることにより、連接部１４ｂの両側に電極接合部１４ａが形成されているため、集電部材１４は比較的容易に変形される。このため、接続している２つの固体酸化物形燃料電池セル２の相対的な位置が熱変形などで変化した場合でも、集電部材１４が変形することにより、集電部材１４と各固体酸化物形燃料電池セル２の接合部に大きな応力が発生することはない。
また、各電極接合部１４ａは、取り付けられる電極（キャップ１０及び外側電極層１８）の表面形状に沿うように、僅かに湾曲されている。即ち、集電部材１４が固体酸化物形燃料電池セル２に取り付けられた状態においては、集電部材１４の連接部１４ｂが、円筒形の固体酸化物形燃料電池セル２の中心軸線と平行な方向に向けられ、各電極接合部１４ａは、中心軸線に直交する方向に向けられる。このため、各電極接合部１４ａは、夫々、キャップ１０の第２円筒部１０ｃの円筒面、及び外側電極層１８の円筒面に沿うように湾曲される。また、各電極接合部１４ａの先端は、接合される外側電極層１８等の表面を傷つけることがないよう、角部が４５度に面取りされている。
さらに、図７に示すように、集電部材１４は、細長い長方形の薄板を２箇所で折り曲げることにより形成される。即ち、細長い薄板の長手方向に対して４５度傾斜した２つの折り線１４ｃに沿って、薄板を折り返すことにより、集電部材１４の両端に、電極接合部１４ａが夫々形成される。また、集電部材１４を構成する薄板は、基材層３０と、この基材層３０の片面に設けられた導電層３２から構成されている。
基材層３０は、集電部材１４が使用される極めて温度が高い条件下においても、集電部材１４として十分な強度、弾性を有する金属材料で形成され、導電層３２よりも高い剛性を有する。本実施形態においては、基材層３０は、鉄（Ｆｅ）に、約１８％のクロム（Ｃｒ）、約３％のアルミニウム（Ａｌ）、約０．５％のチタン（Ｔｉ）を加えたフェライト系ステンレス鋼から構成されている。好ましくは、基材層３０は、厚さ約２００μｍ〜約３００μｍに構成する。また、好ましくは、基材層３０が露出している部分には、クロム飛散防止層を形成して、基材層３０からのクロムの飛散を防止する。本実施形態においては、クロム飛散防止層として、アルミナ皮膜が形成されている。
導電層３２は、基材層３０の片面に設けられており、基材層３０よりも導電率が高い金属材料から形成されている。本実施形態においては、導電層３２は、厚さ約１００μｍの銀（Ａｇ）で構成されている。好ましくは、導電層３２は、銀、又は、主成分として銀成分を最も多く含む材料から構成する。図７においては、紙面の側に導電層３２が形成され、その裏側に基材層３０が形成されている。この薄板を２箇所の折り線１４ｃで山折りとして折り返すことにより、両端に電極接合部１４ａを形成すると、電極接合部１４ａにおいては導電層３２が紙面の裏側に向けられ、連接部１４ｂでは導電層３２が紙面の側に向けられる。
ここで、集電部材１４を固体酸化物形燃料電池セル２に取り付ける場合には、集電部材１４の導電層３２の側が、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０又は外側電極層１８）に向けられる。即ち、集電部材１４は、電極接合部１４ａが設けられた両端部では導電層３２が固体酸化物形燃料電池セル２の電極に向けられ、連接部１４ｂである中間部では基材層３０が固体酸化物形燃料電池セル２の側に向けられる。
また、本実施形態においては、集電部材１４の電極接合部１４ａが、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０又は外側電極層１８）に、接着剤により接合されて、電気的に接続されており、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２は嵌合されていない。本実施形態においては、固体酸化物形燃料電池セル２の電極と集電部材１４を接着する接着剤として、銀ペーストが使用されている。接着剤としては、導電層３２の主成分と同一の主成分を有するペーストを使用することが好ましい。
銀ペーストは、銀の微粉末にバインダー、溶剤、他の添加剤を添加することにより調製される。銀ペーストのバインダーとしては、メチルセルロース、エチルセルロース、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール等を使用することができる。銀ペーストの溶剤としては、エタノール、ブタノール、テルピネオール、アセトン、キシレン、トルエン、ビヒクル等を使用することができる。銀ペーストに加える添加剤としては、分散剤、可塑剤等を使用することができる。
集電部材１４を銀ペーストにより接着する場合には、接着すべき固体酸化物形燃料電池セル２が固定された状態で、集電部材１４の電極接合部１４ａ及び／又は固体酸化物形燃料電池セル２の電極に銀ペーストを塗布する。次いで、集電部材１４を、固体酸化物形燃料電池セル２の接着すべき位置に配置した状態で加熱し、銀ペーストを焼結させる。これにより、銀ペースト中の銀が、溶融・固化され、集電部材１４が電極に接着される。
また、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２の接合部には、銀ペーストによる接着とは別に、セラミック接着剤を塗布することが好ましい。このセラミック接着剤は、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２の接合部の機械的強度を高める目的で使用される。従って、セラミック接着剤は、導電性のないものであっても良い。セラミック接着剤としては、例えば、酸化アルミニウム、石英、アルカリ金属ケイ酸塩、二酸化ケイ素、水等を混合したものを使用することができる。このセラミック接着剤による接着は、銀ペーストにより集電部材１４と電極が接着された後で行っても良く、また、銀ペーストによる接着と同時に行うこともできる。
次に、図８を参照して、本発明の実施形態による集電部材１４の製造方法を説明する。
図８は、集電部材１４の製造方法の手順を示すフローチャートである。
図８は、集電部材１４の製造方法の手順を示すフローチャートである。
まず、図８のステップＳ１においては、基材層３０及び導電層３２を形成すべき所定の厚さに形成されたフェライト系ステンレス製の薄板（箔）、及び銀製の薄板（箔）を準備する。
次に、ステップＳ２においては、接合工程として、基材層３０となるフェライト系ステンレス製の薄板の片面に、導電層３２となる銀製の薄板を接合する。本実施形態においては、フェライト系ステンレス製の薄板と、銀製の薄板を重ねた状態で、高温下で圧縮することにより各薄板を接合させる拡散接合により、基材層３０と導電層３２を接合している。
次に、ステップＳ２においては、接合工程として、基材層３０となるフェライト系ステンレス製の薄板の片面に、導電層３２となる銀製の薄板を接合する。本実施形態においては、フェライト系ステンレス製の薄板と、銀製の薄板を重ねた状態で、高温下で圧縮することにより各薄板を接合させる拡散接合により、基材層３０と導電層３２を接合している。
さらに、ステップＳ３においては、切断工程として、ステップＳ２において接合された板材を所定の大きさに切断して、細長い薄板を形成する。
次いで、ステップＳ４においては、折り曲げ工程として、ステップＳ３において切り出された細長い薄板が、所定の形状に折り曲げられる。即ち、ステップＳ３において切り出された細長い薄板を、２箇所の折り線１４ｃ（図７）で折り返し、連接部１４ｂの両側に電極接合部１４ａを形成し、集電部材１４を完成させる。
次いで、ステップＳ４においては、折り曲げ工程として、ステップＳ３において切り出された細長い薄板が、所定の形状に折り曲げられる。即ち、ステップＳ３において切り出された細長い薄板を、２箇所の折り線１４ｃ（図７）で折り返し、連接部１４ｂの両側に電極接合部１４ａを形成し、集電部材１４を完成させる。
本発明の実施形態の集電部材１４によれば、基材層３０よりも導電率が高い導電層３２が、基材層３０の片面のみに形成されている（図６）ので、同量の導電率が高い金属材料で、集電部材１４の表面全体に導電層３２を形成した場合よりも導電層３２の表面積が小さくなる。このため、高温の条件下で長期間使用された場合でも、導電層３２の金属が蒸発しにくく、集電部材１４の電気抵抗の上昇を抑制することができる。
また、本実施形態の集電部材１４によれば、細長い薄板を折り曲げることにより、所望の形状の導電部材を形成することができる（図７）ので、安価に集電部材１４を製造することができる。
さらに、本実施形態の集電部材１４によれば、片面に導電層３２が形成された集電部材１４を２箇所で折り曲げるだけで、固体酸化物形燃料電池セル２に接続される部分では、導電層３２が電極（キャップ１０、外側電極層１８）に向けられ、それ以外の部分では基材層３０を固体酸化物形燃料電池セル２の側に向けることができる（図６）。
また、本実施形態の集電部材１４によれば、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように集電部材１４が折り曲げられているので、接続される固体酸化物形燃料電池セル２の共通の接平面上に集電部材１４が延びるように、集電部材１４を取り付けることができる。これにより、容易に集電部材１４を接続することができる。
さらに、本実施形態の集電部材１４によれば、基材層３０の表面には、クロム飛散防止層が形成されているので、基材層３０からクロムが蒸発することによる、固体酸化物形燃料電池セル２のクロム被毒を抑制することができる。
また、本実施形態の集電部材１４によれば、導電層３２が、銀で構成されているので、導電率の高い導電層３２を比較的安価に構成することができる。
さらに、本発明の実施形態の電気化学セルスタック１によれば、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）と集電部材１４が接着剤により接合されている（図４）ので、集電部材１４と固体酸化物形燃料電池セル２を嵌合させる場合に比べ、集電部材１４の形状を単純化することができ、安価に集電部材１４を製造することができる。
また、本実施形態の電気化学セルスタック１によれば、導電層３２の主成分である銀と同一の主成分を有する銀ペーストで、固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）と集電部材１４が接着されるので、接合部における電気抵抗を低減することができ、電流の伝送ロスを抑制することができる。
さらに、本実施形態の電気化学セルスタック１によれば、集電部材１４が、接続すべき２つの固体酸化物形燃料電池セル２の、共通の接平面Ｐ内に延びるように取り付けられている（図５）ので、２つの固体酸化物形燃料電池セル２が固定された後であっても、容易に固体酸化物形燃料電池セル２の電極（キャップ１０、外側電極層１８）に集電部材１４を取り付けることができる。
また、本発明の実施形態の集電部材１４の製造方法によれば、片面に導電層３２が接合された薄板を、切断、折り曲げ加工することにより集電部材１４を形成することができる（図８）ので、大量の集電部材１４を安価に製造することができる。
以上、本発明の好ましい実施形態を説明したが、上述した実施形態に種々の変更を加えることができる。特に、上述した実施形態においては、電気化学セルスタック１は、固体酸化物形燃料電池セル２の集合体として形成され、生成された電力が集電部材１４により取り出されていた。これに対し、電気化学セルスタック１を、固体酸化物形電解セルの集合体として形成することもできる。この場合には、集電部材１４は、各電解セルに電流を供給する部材として機能する。
また、上述した実施形態においては、固体酸化物形燃料電池セル２は円筒形のセルであったが、楕円筒形、扁平形等、任意形状の固体酸化物形燃料電池セル、又は固体酸化物形電解セルに本発明を適用することができる。さらに、上述した実施形態においては、固体酸化物形燃料電池セル２の燃料極はキャップ１０に接続され、燃料電池セルの電極として、キャップ１０に集電部材１４が接続されていたが、キャップを備えない固体酸化物形燃料電池セル、又は固体酸化物形電解セルに本発明を適用することもできる。
１ 電気化学セルスタック
２ 固体酸化物形燃料電池セル（固体酸化物形電気化学セル）
４ 下支持板
６ マニホールド
８ 燃料ガス流路
１０ キャップ（電極）
１０ａ 第１円筒部
１０ｂ 円環部
１０ｃ 第２円筒部
１２ スペーサ
１４ 集電部材（導電部材）
１４ａ 電極接合部
１４ｂ 連接部
１４ｃ 折り線
１６ 内側電極層
１８ 外側電極層（電極）
２０ 燃料電池セル本体
２２ 電解質層
２４ 燃料ガス流路
２６ 銀ペースト
２８ ガラスシール
３０ 基材層
３２ 導電層
２ 固体酸化物形燃料電池セル（固体酸化物形電気化学セル）
４ 下支持板
６ マニホールド
８ 燃料ガス流路
１０ キャップ（電極）
１０ａ 第１円筒部
１０ｂ 円環部
１０ｃ 第２円筒部
１２ スペーサ
１４ 集電部材（導電部材）
１４ａ 電極接合部
１４ｂ 連接部
１４ｃ 折り線
１６ 内側電極層
１８ 外側電極層（電極）
２０ 燃料電池セル本体
２２ 電解質層
２４ 燃料ガス流路
２６ 銀ペースト
２８ ガラスシール
３０ 基材層
３２ 導電層
Claims (11)
- 固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材であって、
基材層と、
この基材層の片面のみに形成され、固体酸化物形電気化学セルの電極に接続される導電層と、を有し、
上記基材層は上記導電層よりも剛性が高く、上記導電層は上記基材層よりも導電率が高い金属材料から形成されていることを特徴とする導電部材。 - 上記導電部材は、細長い薄板を折り曲げることにより形成されている請求項１記載の導電部材。
- 上記導電部材は、両端部では、上記導電層が上記固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられ、中間部では、上記基材層が上記固体酸化物形電気化学セルの側に向けられるように、２箇所で折り曲げられている請求項２記載の導電部材。
- 上記導電部材は、上記固体酸化物形電気化学セルの電極に向けられる両端部が、略同一平面上に位置するように折り曲げられている請求項３記載の導電部材。
- 上記基材層はクロムを含み、上記基材層が露出している部分には、クロム飛散防止層が形成されている請求項１乃至３の何れか１項に記載の導電部材。
- 上記導電層は、銀、又は銀成分を最も多く含む材料で構成されている請求項１乃至４の何れか１項に記載の導電部材。
- 複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、
複数の固体酸化物形電気化学セルと、
これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、請求項１乃至６の何れか１項に記載の導電部材と、を有し、
上記固体酸化物形電気化学セルの電極と上記導電部材は、嵌合されることなく、接着剤により接合されている電気化学セルスタック。 - 上記接着剤は、上記導電層の主成分と同一の主成分を有するペーストである請求項７記載の電気化学セルスタック。
- 上記接着剤には、セラミック接着剤が含まれている請求項７又は８に記載の電気化学セルスタック。
- 複数の固体酸化物形電気化学セルが電気的に接続された電気化学セルスタックであって、
複数の固体酸化物形電気化学セルと、
これらの固体酸化物形電気化学セルを電気的に接続するための、請求項１乃至６の何れか１項に記載の導電部材と、を有し、
上記固体酸化物形電気化学セルは、外周面に電極が設けられた筒形に形成され、上記導電部材は、接続すべき２つの固体酸化物形電気化学セルの、共通の接平面内に延びるように、上記固体酸化物形電気化学セルに取り付けられている電気化学セルスタック。 - 固体酸化物形電気化学セルの電極間を電気的に接続する導電部材の製造方法であって、
基材層の片面に、この基材層よりも導電率が高い金属材料製の導電層を接合する接合工程と、
この接合工程により形成された板材を切断して、細長い薄板を形成する切断工程と、
この切断工程により切り出された細長い薄板を所定の形状に折り曲げる折り曲げ工程と、
を有することを特徴とする導電部材の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2019157821A JP7025385B2 (ja) | 2019-08-30 | 2019-08-30 | 導電部材、及びその製造方法、導電部材を備えた電気化学セルスタック |
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| CN114221007B (zh) * | 2021-11-28 | 2024-04-19 | 郑州佛光发电设备股份有限公司 | 一种电堆总线引出接头 |
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