JP6908885B2 - セパレータおよび燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池に使用するセパレータに関し、さらに詳しくは、板状のセパレータ本体に導電性を有するインターコネクタが埋設されたセパレータに関する。

また、本発明は、本発明のセパレータを使用した燃料電池に関する。

燃料電池が、家庭用発電システム、燃料電池自動車などの用途において普及しつつある。たとえば固体酸化物形燃料電池は、運転時に極めて高温になるため、運転と停止とを繰り返すことにより、激しい熱サイクルを受ける。したがって、燃料電池は、各構成要素の熱膨張係数が適切に設計されていないと、運転と停止とを繰り返すうちに、構成要素あるいは構成要素間にクラックや剥離が発生し、発電効率が低下したり、故障が発生したりする虞がある。

特許文献１（特開２０００‐１３３２９３号公報）に、熱サイクルを考慮して、セパレータの各構成要素の熱膨張係数を選定した燃料電池が開示されている。図８（Ａ）、（Ｂ）に、特許文献１に開示された燃料電池（固体酸化物形燃料電池スタック）１０００を示す。ただし、図８（Ａ）は燃料電池１０００の断面図であり、図８（Ｂ）は燃料電池１０００の要部断面図である。

燃料電池１０００は、発電要素である３つの３層膜（３層電池）１０１と、２つのセパレータ（接続体）１０２とを備える。３層膜１０１とセパレータ１０２は、交互に積層されている。

３層膜１０１は、電解質層１０３と、電解質層１０３の下側主面に形成されたアノード電極（アノード）１０４と、電解質層１０３の上側主面に形成されたカソード電極（カソード）１０５とで構成されている。なお、セパレータ１０２が配置される側のアノード電極１０４の上に、アノード集電電極（アノード結着層）１０６が形成されている。また、セパレータ１０２が配置される側のカソード電極１０５の上に、カソード集電電極（カソード結着層）１０７が形成されている。

セパレータ１０２は、図８（Ｂ）に示すように、セラミックからなる板状のセパレータ本体（ガスセパレータ）１０８を備える。セパレータ本体１０８には、上下両主面間を貫通して複数の孔１０９が形成され、各孔１０９の内部に導電性を有するインターコネクタ（充填材）１１０が埋設されている。インターコネクタ１１０は、アノード側インターコネクタ部（アノード側接続孔充填材）１１１と、カソード側インターコネクタ部（カソード側接続孔充填材）１１２とで構成されている。アノード側インターコネクタ部１１１とカソード側インターコネクタ部１１２とは、孔１０９の内部において相互に接合され、電気的に接続されている。

セパレータ本体１０８の上側主面に、アノード側接点（アノード接点）１１３が形成されている。アノード側接点１１３は、アノード側インターコネクタ部１１１に接合され、電気的に接続されている。同様に、セパレータ本体１０８の下側主面に、カソード側接点（カソード接点）１１４が形成されている。カソード側接点１１４は、カソード側インターコネクタ部１１２に接合され、電気的に接続されている。

燃料電池１０００は、図８（Ａ）に示すように、３つの３層膜１０１と２つのセパレータ１０２とが交互に積層されることによって、セパレータ１０２のアノード側接点１１３が、一方側に隣接する３層膜１０１のアノード集電電極１０６に電気的に接続され、セパレータ１０２のカソード側接点１１４が、他方側に隣接する別の３層膜１０１のカソード集電電極１０７に電気的に接続されている。そして、積層された３層膜１０１とセパレータ１０２と間の空間は、燃料流路１１５か空気流路１１６かのいずれかを構成している。

燃料電池１０００は、アノード側接点１１３の熱膨張係数と、アノード側インターコネクタ部１１１の熱膨張係数とを、同一、または、実質的に同一にしている。同様に、燃料電池１０００は、カソード側接点１１４の熱膨張係数と、カソード側インターコネクタ部１１２の熱膨張係数とを、同一、または、実質的に同一にしている。なお、アノード側接点１１３およびアノード側インターコネクタ部１１１の熱膨張係数は、３層膜１０１のアノード電極１０４の熱膨張係数を考慮して設定されている。同様に、カソード側接点１１４およびカソード側インターコネクタ部１１２の熱膨張係数は、３層膜１０１のカソード電極１０５の熱膨張係数を考慮して設定されている。

以上のような構造からなる燃料電池１０００は、運転と停止とを繰り返し、激しい熱サイクルを受けても、アノード側インターコネクタ部１１１がアノード側接点１１３やアノード電極１０４と実質的に同一の率で膨張または収縮し、カソード側インターコネクタ部１１２がカソード側接点１１４やカソード電極１０５と実質的に同一の率で膨張または収縮するため、電池の一体性が維持され、電池の発電効率を低下させるような歪の発生が抑制されると説明されている。

特開２０００‐１３３２９３号公報

燃料電池１０００は、運転と停止とを繰り返し、激しい熱サイクルを受けても、アノード側インターコネクタ部１１１とアノード側接点１１３との間や、カソード側インターコネクタ部１１２とカソード側接点１１４との間には、クラックや剥離が発生しにくいものと考えられる。

しかしながら、燃料電池１０００は、アノード側インターコネクタ部１１１とカソード側インターコネクタ部１１２との接合部分に何らの工夫がなされていないため、運転と停止とを繰り返し、激しい熱サイクルを受けることにより、アノード側インターコネクタ部１１１とカソード側インターコネクタ部１１２との接合部分にクラックや剥離が発生する虞があった。そして、アノード側インターコネクタ部１１１とカソード側インターコネクタ部１１２との接合部分にクラックや剥離が発生すると、アノード側インターコネクタ部１１１とカソード側インターコネクタ部１１２との間において、導電性が低下したり、断線したりする虞があった。その結果、燃料電池１０００は、発電効率が低下したり、故障をしたりする虞があった。

本発明は、上述した従来の課題を解決するためになされたものであり、その手段として本発明のセパレータは、アノード側主面およびカソード側主面を有する板状のセパレータ本体と、セパレータ本体のアノード側主面とカソード側主面との間を貫通して形成された孔に埋設された、導電性を有する少なくとも１つのインターコネクタと、を備え、インターコネクタは、孔の内部において相互に接合された、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部とで構成され、アノード側インターコネクタ部は一端がアノード側主面に露出され、カソード側インターコネクタ部は一端がカソード側主面に露出され、アノード側インターコネクタ部の熱膨張係数と、カソード側インターコネクタ部の熱膨張係数とが異なり、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部とのうち、熱膨張係数が大きい方に凸部が形成され、熱膨張係数が小さい方に凹部が形成され、凹部に凸部が嵌合されたものとする。

セパレータ本体の熱膨張係数が、アノード側インターコネクタ部およびカソード側インターコネクタ部のいずれの熱膨張係数よりも小さいことが好ましい。この場合には、凸部が形成されたアノード側インターコネクタ部またはカソード側インターコネクタ部の熱膨張係数が最も大きくなり、凹部が形成されたアノード側インターコネクタ部またはカソード側インターコネクタ部の熱膨張係数が中間の大きさになり、セパレータ本体の熱膨張係数が最も小さくなる。この結果、高温になり各構成要素が膨張したときには、凸部の外周面から凹部の内周面に圧縮応力がかかり、アノード側インターコネクタ部およびカソード側インターコネクタ部の外周面からセパレータ本体に形成された孔の内周面に圧縮応力がかる。すなわち、内側に配置された構成要素から、外側に配置された構成要素に対して順番に圧縮応力がかかるため、この圧縮応力は各構成要素に対して大きな負担とはならない。したがって、各構成要素および構成要素間にクラックや剥離が発生しにくい。なお、熱膨張係数が上記の順番どおりでないと、高熱になったときに構成要素間に隙間が発生し、構成要素間にクラックや剥離が発生する虞がある。

アノード側主面に、アノード側インターコネクタ部と接続されたアノード側接点を形成し、カソード側主面に、カソード側インターコネクタ部と接続されたカソード側接点を形成することも好ましい。この場合には、アノード側インターコネクタ部の密度とアノード側接点の密度とを、独立して、それぞれ最適化させることができる。すなわち、アノード側インターコネクタ部の密度を大きくして、アノード側インターコネクタ部の強度を向上させることができる。また、アノード側接点の空孔率を大きくし（密度を小さくし）、燃料の透過性を向上させ、発電効率を向上させることができる。同様に、カソード側インターコネクタ部の密度とカソード側接点の密度とを、独立して、それぞれ最適化させることができる。すなわち、カソード側インターコネクタ部の密度を大きくして、カソード側インターコネクタ部の強度を向上させることができる。また、カソード側接点の空孔率を大きくし（密度を小さくし）、空気の透過性を向上させ、発電効率を向上させることができる。

アノード側インターコネクタ部の熱膨張係数と、アノード側接点の熱膨張係数とが、同一、または、実質的に同一であり、カソード側インターコネクタ部の熱膨張係数と、カソード側接点の熱膨張係数とが、同一、または、実質的に同一であることも好ましい。この場合には、熱サイクルを受けても、アノード側インターコネクタ部とアノード側接点とが同一の率で膨張または収縮するため、アノード側インターコネクタ部とアノード側接点との接合部分にクラックや剥離が発生しにくい。同様に、熱サイクルを受けても、カソード側インターコネクタ部とカソード側接点とが同一の率で膨張または収縮するため、カソード側インターコネクタ部とカソード側接点との接合部分にクラックや剥離が発生しにくい。なお、熱膨張係数が実質的に同一であるとは、熱膨張係数の差が誤差の範囲内にある場合をいい、本発明においては熱膨張係数の差が±４．０％以内にある場合をいう。

アノード側インターコネクタ部に凸部が形成され、カソード側インターコネクタ部に凹部が形成され、凹部はカソード側インターコネクタ部を貫通した貫通孔であり、さらにカソード側接点に第２凹部が形成され、凸部は、貫通孔である凹部を突き抜け、先端が第２凹部に嵌合されるか、または、カソード側インターコネクタ部に凸部が形成され、アノード側インターコネクタ部に凹部が形成され、凹部はアノード側インターコネクタ部を貫通した貫通孔であり、さらにアノード側接点に第３凹部が形成され、凸部は、貫通孔である凹部を突き抜け、先端が第３凹部に嵌合されたものであることも好ましい。この場合には、アノード側インターコネクタ部の凸部が楔の役割を果たし、カソード側インターコネクタ部とカソード側接点との接合強度を向上させることができる。あるいは、カソード側インターコネクタ部の凸部が楔の役割を果たし、アノード側インターコネクタ部とアノード側接点との接合強度を向上させることができる。

本発明の燃料電池は、上述した、少なくとも１つの本発明のセパレータと、少なくとも２つの３層膜と、を備え、３層膜が、電解質層と、電解質層の一方主面に形成されたアノード電極と、電解質層の他方主面に形成されたカソード電極と、を備え、セパレータが、２つの前記３層膜の間に配置されたものとする。なお、３層膜は、アノード電極の上面にアノード集電電極が形成され、カソード電極の上面にカソード集電電極が形成されたものであってもよい。

本発明のセパレータは、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部とのうち、熱膨張係数が大きい方に凸部を形成し、熱膨張係数が小さい方に凹部を形成し、凹部に凸部を嵌合しているため、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部とが確実に接合されている。したがって、本発明のセパレータは、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部との間の導電性が良好である。

また、本発明のセパレータは、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部とのうち、熱膨張係数が大きい方に凸部を形成し、熱膨張係数が小さい方に凹部を形成しているため、高温になり凸部および凹部が膨張したときには、凸部の外周面から凹部の内周面へ圧縮応力がかかるが、この圧縮応力は凸部および凹部のいずれに対しても大きな負担とはならず、凹部と凸部との嵌合部分にクラックや剥離が発生しにくい。すなわち、凹部が形成されたアノード側インターコネクタ部またはカソード側インターコネクタ部は、その外周面がセパレータ本体によって保持されているため、凸部の外周面から凹部の内周面へ圧縮応力がかかっても、凸部および凹部のいずれに対しても大きな負担とはならず、凹部と凸部との嵌合部分にクラックや剥離が発生しにくい。なお、仮に、この関係が逆であり、熱膨張係数が小さい方に凸部を形成し、熱膨張係数が大きい方に凹部を形成した場合には、高温になり凸部および凹部が膨張したときには、凸部と凹部との間に隙間が発生して、凹部と凸部との嵌合部分にクラックや剥離が発生する虞がある。本発明のセパレータは、熱サイクルがかかっても、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部との接合部分にクラックや剥離が発生しにくく、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部との間において、導電性が低下したり、断線したりしにくい。

本発明の燃料電池は、本発明のセパレータを使用しているため、熱サイクルがかかっても、発電効率の低下や故障の発生が抑制されている。

図１（Ａ）は、第１実施形態にかかるセパレータ１００の平面図である、図１（Ｂ）は、セパレータ１００の要部断面図である。 図２（Ａ）〜（Ｃ）は、それぞれ、セパレータ１００の製造方法の一例において実施される工程を示す断面図である。 図３（Ｄ）〜（Ｆ）は、図２（Ｃ）の続きであり、それぞれ、セパレータ１００の製造方法の一例において実施される工程を示す断面図である。 第１実施形態にかかる燃料電池２００を示す要部断面図である。 第２実施形態にかかるセパレータ３００を示す断面図である。 第３実施形態にかかるセパレータ４００を示す断面図である。 第４実施形態にかかるセパレータ５００を示す断面図である。 図８（Ａ）は、特許文献１に開示された燃料電池１０００の断面図である。図８（Ｂ）は、燃料電池１０００の要部断面図である。

以下、図面とともに、本発明を実施するための形態について説明する。なお、各実施形態は、本発明の実施の形態を例示的に示したものであり、本発明が実施形態の内容に限定されることはない。また、異なる実施形態に記載された内容を組合せて実施することも可能であり、その場合の実施内容も本発明に含まれる。また、図面は、明細書の理解を助けるためのものであって、模式的に描画されている場合があり、描画された構成要素または構成要素間の寸法の比率が、明細書に記載されたそれらの寸法の比率と一致していない場合がある。また、明細書に記載されている構成要素が、図面において省略されている場合や、個数を省略して描画されている場合などがある。

［第１実施形態］
（セパレータ１００）
図１（Ａ）、（Ｂ）に、それぞれ、第１実施形態にかかるセパレータ１００を示す。ただし、図１（Ａ）は、セパレータ１００の平面図である。図１（Ｂ）は、セパレータ１００の要部断面図であり、図１（Ａ）の一点鎖線Ｘ-Ｘ部分を示している。

セパレータ１００は、燃料電池の３層膜と３層膜との間に配置されて、燃料流路と空気流路とを区分するとともに、両側に配置された３層膜と３層膜との間の電気的接続をはかるためのものである。

セパレータ１００は、板状のセパレータ本体１を備える。セパレータ本体１は、アノード側主面１Ａとカソード側主面１Ｂとを有している。本実施形態においては、セパレータ本体１を、添加量３モル％のイットリア（Ｙ_２Ｏ_３）で安定化されたジルコニア（ＺｒＯ_２）であるイットリア安定化ジルコニア；３ＹＳＺによって作製した。セパレータ本体１の熱膨張係数は、１０．５ｐｐｍ／Ｋである。

ただし、セパレータ本体１の材質は任意であり、３ＹＳＺに代えて、たとえば、添加量８モル％のイットリアで安定化されたジルコニアである８ＹＳＺ（熱膨張係数＝１０．３ｐｐｍ／Ｋ）や、添加量１０モル％の酸化スカンジウム（Ｓｃ_２Ｏ_３）と添加量１モル％の酸化セリウム（ＣｅＯ_２）で安定化されたジルコニアである１０Ｓｃ１ＣｅＳＺ（熱膨張係数＝９．９ｐｐｍ／Ｋ）などによって作製してもよい。

セパレータ本体１には、アノード側主面１Ａとカソード側主面１Ｂとの間を貫通して複数の孔２が形成されている。本実施形態においては、３行×４列のマトリックス状に１２個の孔２を形成した。ただし、孔２の個数や配置は任意であり、個数を増減させたり、配置を変更させたりすることができる。

各孔２の内部に、導電性を有するインターコネクタ３が埋設されている。インターコネクタ３は、アノード側インターコネクタ部４と、カソード側インターコネクタ部５とで構成されている。アノード側インターコネクタ部４は一端がアノード側主面１Ａに露出され、カソード側インターコネクタ部５は一端がカソード側主面１Ｂに露出されている。

アノード側インターコネクタ部４の材質には、セパレータ１００を使用して作製する燃料電池の３層膜のアノード電極の熱膨張係数と、同一の熱膨張係数、または、できるだけ近い熱膨張係数の材質を使用することが好ましい。本実施形態においては、アノード側インターコネクタ部４を、Ｎｉ（金属）とＳｃＣｅＳＺ（スカンジウム・セリウム安定化ジルコニア；セラミックス）とを主成分とするサーメットによって作製した。本実施形態のアノード側インターコネクタ部４の熱膨張係数は、１５．８ｐｐｍ／Ｋである。

ただし、アノード側インターコネクタ部４の材質は任意であり、ＮｉとＳｃＣｅＳＺとを主成分とするサーメットに代えて、たとえば、他の種類のサーメット（熱膨張係数は、金属の種類、セラミックスの種類、金属とセラミックスとの配合比率などによって変化する）や、アルカリ土類金属をドープしたＬａＣｒＯ_３（熱膨張係数は９〜１１ｐｐｍ／Ｋ程度であるが、アルカリ土類金属のドープ量によって変化する）や、ＬａＦｅＯ_３（熱膨張係数は９〜１１ｐｐｍ／Ｋ程度であるが、アルカリ土類金属のドープ量によって変化する）や、Ａｇ−Ｐｄ（熱膨張係数＝２０．７ｐｐｍ／Ｋ）などによって作製してもよい。

カソード側インターコネクタ部５の材質には、セパレータ１００を使用して作製する燃料電池の３層膜のカソード電極の熱膨張係数と、同一の熱膨張係数、または、できるだけ近い熱膨張係数の材質を使用することが好ましい。本実施形態においては、カソード側インターコネクタ部５を、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３-δ（ＬＳＣＦ）によって作製した。本実施形態のカソード側インターコネクタ部５の熱膨張係数は、１４．８ｐｐｍ／Ｋである。

ただし、カソード側インターコネクタ部５の材質は任意であり、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３-δに代えて、たとえば、Ｌａ_０．６Ｃａ_０．４ＭｎＯ_３（熱膨張係数＝１０．５ｐｐｍ／Ｋ）や、Ｌａ_０．７Ｓｒ_０．３ＣｏＯ_３（熱膨張係数＝１８．４ｐｐｍ／Ｋ）や、Ｌａ_０．８Ｓｒ_０．２ＭｎＯ_３（熱膨張係数＝１２．４ｐｐｍ／Ｋ）などによって作製してもよい。

アノード側インターコネクタ部４とカソード側インターコネクタ部５とのうち、熱膨張係数が大きい方に凸部が形成され、熱膨張係数が小さい方に凹部が形成されている。本実施形態においては、上述したとおり、アノード側インターコネクタ部４の熱膨張係数が１５．８ｐｐｍ／Ｋであり、カソード側インターコネクタ部５の熱膨張係数が１４．８ｐｐｍ／Ｋであるため、アノード側インターコネクタ部４に凸部４Ｘが形成され、カソード側インターコネクタ部５に凹部５Ｙが形成されている。そして、凹部５Ｙに、凸部４Ｘが嵌合されている。

本実施形態においては、凸部４Ｘを円筒形状にした。また、凹部５Ｙの空間部分を円筒形状にした。ただし、これらの形状は任意であり、他の形状に変更することができる。

セパレータ本体１のアノード側主面１Ａに、アノード側接点６が形成されている。アノード側接点６は、アノード側インターコネクタ部４に接合され、電気的に接続されている。

本実施形態においては、アノード側接点６を、アノード側インターコネクタ部４の材質と同じ、ＮｉとＳｃＣｅＳＺとを主成分とするサーメットによって作製した。アノード側接点６の熱膨張係数は、アノード側インターコネクタ部４と同じ１５．８ｐｐｍ／Ｋである。

ただし、アノード側接点６は、燃料の透過性を向上させるために、内部に空孔が形成されている。したがって、アノード側接点６の密度は、アノード側インターコネクタ部４の密度よりも小さい。なお、空孔は、たとえば、Ｎｉの粉末と、ＳｃＣｅＳＺの粉末と、バインダーと、溶剤とを混合して材料ペーストを作製する際に、バインダーの混合割合を高くしておくことによって形成することができる。あるいは、材料ペーストに、焼成の際に消失する物質を添加しておいてもよい。

なお、本実施形態においては、アノード側接点６の材質とアノード側インターコネクタ部４の材質とに同じものを使用したが、アノード側接点６の材質は任意であり、アノード側インターコネクタ部４の材質と異なるものを使用してもよい。ただし、アノード側接点６の熱膨張係数と、アノード側インターコネクタ部４の熱膨張係数とは、同一であるか、または、実質的に同一であることが好ましい。熱サイクルを受けた際に、アノード側接点６の材質とアノード側インターコネクタ部４とが、実質的に同じ率で膨張または収縮し、両者の間にクラックや剥離が発生しにくいからである。

セパレータ本体１のカソード側主面１Ｂに、カソード側接点７が形成されている。カソード側接点７は、カソード側インターコネクタ部５に接合され、電気的に接続されている。

本実施形態においては、カソード側接点７を、カソード側インターコネクタ部５の材質と同じ、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３-δによって作製した。カソード側接点７の熱膨張係数は、カソード側インターコネクタ部５と同じ１４．８ｐｐｍ／Ｋである。

ただし、カソード側接点７は、空気の透過性を向上させるために、内部に空孔が形成されている。したがって、カソード側接点７の密度は、カソード側インターコネクタ部５の密度よりも小さい。なお、空孔は、たとえば、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３-δの粉末と、バインダーと、溶剤とを混合して材料ペーストを作製する際に、バインダーの混合割合を高くしておくことによって形成することができる。あるいは、材料ペーストに、焼成の際に消失する物質を添加しておいてもよい。

なお、本実施形態においては、カソード側接点７の材質とカソード側インターコネクタ部５の材質とに同じものを使用したが、カソード側接点７の材質は任意であり、カソード側インターコネクタ部５の材質と異なるものを使用してもよい。ただし、カソード側接点７の熱膨張係数と、カソード側インターコネクタ部５の熱膨張係数とは、同一であるか、または、実質的に同一であることが好ましい。熱サイクルを受けた際に、カソード側接点７の材質とカソード側インターコネクタ部５とが、実質的に同じ率で膨張または収縮し、両者の間にクラックや剥離が発生しにくいからである。

セパレータ１００は、アノード側インターコネクタ部４に凸部４Ｘを形成し、カソード側インターコネクタ部５に凹部５Ｙを形成し、凹部５Ｙに凸部４Ｘを嵌合させているため、アノード側インターコネクタ部４とカソード側インターコネクタ部５とが確実に接合されている。したがって、セパレータ１００は、アノード側インターコネクタ部４とカソード側インターコネクタ部５との間の導電性が良好である。

また、セパレータ１００は、熱膨張係数が大きいアノード側インターコネクタ部４に凸部４Ｘを形成し、熱膨張係数が小さいカソード側インターコネクタ部５に凹部５Ｙを形成しているため、高温になり凸部４Ｘおよび凹部５Ｙが膨張したときには、凸部４Ｘの外周面から凹部５Ｙの内周面へ圧縮応力がかかる。したがって、セパレータ１００は、熱サイクルがかかっても、アノード側インターコネクタ部４とカソード側インターコネクタ部５との接合部分にクラックや剥離が発生しにくい。

また、セパレータ１００は、セパレータ本体１の熱膨張係数が１０．５ｐｐｍ／Ｋであり、アノード側インターコネクタ部４の熱膨張係数１５．８ｐｐｍ／Ｋよりも小さく、かつ、カソード側インターコネクタ部５の熱膨張係数１４．８ｐｐｍ／Ｋよりも小さいため、高温になりインターコネクタ３（アノード側インターコネクタ部４、カソード側インターコネクタ部５）およびセパレータ本体１が膨張したときには、インターコネクタ３の外周面からセパレータ本体１の孔２の内周面へ圧縮応力がかかる。したがって、したがって、セパレータ１００は、熱サイクルがかかっても、インターコネクタ３とセパレータ本体１との界面に、クラックや剥離が発生しにくい。

（セパレータ１００の製造方法の一例）
セパレータ１００は、たとえば、図２（Ａ）〜図３（Ｆ）に示す工程を経て作製することができる。

まず、３ＹＳＺの粉末と、バインダーと、溶剤とを所定の割合で混合して、セパレータ本体１を作製するための材料ペーストを作製する。続いて、図２（Ａ）に示すように、作製した材料ペーストを使い、ドクターブレード法などの方法によって、セパレータ本体１を作製するためのセラミックグリーンシート１’を作製する。セラミックグリーンシート１’は、単層で使用してもよいし、複数枚を重ねて圧着して多層にして使用してもよい。

次に、図２（Ｂ）に示すように、ドリルでの切削、レーザー加工などの方法によって、セラミックグリーンシート１’に両主面間を貫通する孔２を形成する。

次に、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３−δの粉末と、バインダーと、溶剤を所定の割合で混合して、カソード側インターコネクタ部５を作製するための材料ペースト５’を作製し、図２（Ｃ）に示すように、セラミックグリーンシート１’に形成した孔２の内部に、孔２が半分程度埋まるように充填する。

次に、図３（Ｄ）に示すように、孔２に充填された材料ペースト５’に、ドリルでの切削、レーザー加工などの方法によって、凹部５Ｙを形成する。

次に、Ｎｉの粉末と、ＳｃＣｅＳＺの粉末と、バインダーと、溶剤を所定の割合で混合して、アノード側インターコネクタ部４を作製するための材料ペースト４’を作製し、図３（Ｅ）に示すように、セラミックグリーンシート１’に形成され孔２の内部に充填する。なお、孔２の内部の下半分には、既に、カソード側インターコネクタ部５を作製するための材料ペースト５’が充填されているため、材料ペースト４’は材料ペースト５’の上に充填する。また、材料ペースト５’には、上述したように凹部５Ｙが形成されているため、材料ペースト４’は、凹部５Ｙの内部にも充填する。なお、凹部５Ｙの内部に充填された材料ペースト４’が、凸部４Ｘになる。

次に、Ｎｉの粉末と、ＳｃＣｅＳＺの粉末と、バインダーと、溶剤を所定の割合で混合して、アノード側接点６を作製するための材料ペースト６’を作製する。ただし、材料ペースト６’は、内部に多くの空孔を形成する必要があるため、アノード側インターコネクタ部４を作製するための材料ペースト４’よりもバインダーの混合割合を高くしておく。あるいは、空孔を形成するために、焼成の際に消失する物質を添加しておいてもよい。同様に、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３−δの粉末と、バインダーと、溶剤を所定の割合で混合して、カソード側接点７を作製するための材料ペースト７’を作製する。ただし、材料ペースト７’は、内部に多くの空孔を形成する必要があるため、カソード側インターコネクタ部５を作製するための材料ペースト５’よりもバインダーの混合割合を高くしておく。あるいは、空孔を形成するために、焼成の際に消失する物質を添加しておいてもよい。

次に、図３（Ｆ）に示すように、セラミックグリーンシート１’のアノード側主面１Ａにアノード側接点６を作製するための材料ペースト６’を印刷し、セラミックグリーンシート１’のカソード側主面１Ｂにカソード側接点７を作製するための材料ペースト７’を印刷する。

最後に、図示しないが、セラミックグリーンシート１’を、材料ペースト４’、５’、６’、７’とともに焼成して、セパレータ１００を完成させる。なお、セラミックグリーンシート１’は、セパレータ１００を使って作製する燃料電池の３層膜を作製するためのセラミックグリーンシートと合体させたうえで、同時に焼成するようにしてもよい。

（燃料電池２００）
図４に、第１実施形態にかかる燃料電池２００を示す。ただし、図４は、燃料電池２００の要部断面図である。

燃料電池２００は、上述したセパレータ１００を使用して作製されている。

燃料電池２００は、発電要素である３つの３層膜（セル）５０と、２つのセパレータ１００とを備える。

３層膜５０は、電解質層５１を備える。本実施形態においては、電解質層５１を、添加量１０モル％の酸化スカンジウム（Ｓｃ_２Ｏ_３）と添加量１モル％の酸化セリウム（ＣｅＯ_２）で安定化されたジルコニアである１０Ｓｃ１ＣｅＳＺによって作製した。ただし、電解質層５１の材質は任意であり、他のものを使用してもよい。

電解質層５１の下側主面に、アノード電極５２が形成されている。本実施形態においては、アノード電極５２を、セパレータ１００のアノード側接点６の材質およびアノード側インターコネクタ部４と同じ、ＮｉとＳｃＣｅＳＺとを主成分とするサーメットによって作製した。ただし、アノード電極５２の材質は任意であり、他のものを使用してもよい。

電解質層５１の上側主面に、カソード電極５３が形成されている。本実施形態においては、カソード電極５３を、セパレータ１００のカソード側接点７の材質およびカソード側インターコネクタ部５と同じ、Ｌａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３−δ（ＬＳＣＦ）によって作製した。ただし、カソード電極５３の材質は任意であり、他のものを使用してもよい。

燃料電池２００は、３つの３層膜５０と、２つのセパレータ１００とが、交互に積層されている。また、積層された３層膜５０とセパレータ１００との積層体の上下に、それぞれ、一定の空間を設けて、板状部材６０が配置されている。この結果、セパレータ１００のアノード側接点６が、一方側に隣接する３層膜５０のアノード電極５２に電気的に接続され、セパレータ１００のカソード側接点７が、他方側に隣接する別の３層膜５０のカソード電極５３に電気的に接続される。また、３層膜５０のアノード電極５２と、セパレータ１００または板状部材６０との間の空間が、燃料流路７１を構成する。そして、３層膜５０のカソード電極５３と、セパレータ１００または板状部材６０との間の空間が、空気流路７２を構成する。

燃料電池２００は、燃料流路７１に水素を含有したガスを通し、空気流路に７２に空気を通すことによって発電し、最も下に積層された３層膜５０のアノード電極５２と、最も上に積層された３層膜５０のカソード電極５３との間から電圧が出力される。

燃料電池２００は、アノード電極５２と、アノード側接点６と、アノード側インターコネクタ部４とが、いずれもＮｉとＳｃＣｅＳＺとを主成分とするサーメットによって作製されおり、熱サイクルを受けると、これらは実質的に同一の率で膨張または収縮する。同様に、燃料電池２００は、カソード電極５３と、カソード側接点７と、カソード側インターコネクタ部５とが、いずれもＬａ_０．６Ｓｒ_０．４Ｃｏ_０．２Ｆｅ_０．８Ｏ_３−δ（ＬＳＣＦ）によって作製されおり、熱サイクルを受けると、これらは実質的に同一の率で膨張または収縮する。さらに、燃料電池２００は、熱膨張係数が大きいアノード側インターコネクタ部４に凸部４Ｘが形成され、熱膨張係数が小さいカソード側インターコネクタ部５に凹部５Ｙが形成され、凹部５Ｙに凸部４Ｘが嵌合された、熱サイクルを受けてもアノード側インターコネクタ部４とカソード側インターコネクタ部５との接合が強度に維持されるセパレータ１００を使用している。したがって、燃料電池２００は、熱サイクルをうけても、構成要素あるいは構成要素間にクラックや剥離が発生しにくく、長期間にわたって発電効率が低下したり故障したりすることなく使用することができる。

［第２実施形態］
図５に、第２実施形態にかかるセパレータ３００を示す。ただし、図５は、セパレータ３００の要部断面図である。

セパレータ３００は、上述した第１実施形態にかかるセパレータ１００の構造の一部に変更を加えた。ただし、セパレータ３００は、セパレータ１００から、各構成要素の材質は変更していない。

セパレータ３００は、アノード側インターコネクタ部４に形成した凸部３４Ｘを、セパレータ１００の凸部４Ｘよりも長くした。また、セパレータ３００は、カソード側インターコネクタ部５に形成した凹部３５Ｙの深さを、セパレータ１００の凹部５Ｙよりも大きくした。凹部３５Ｙはカソード側インターコネクタ部５を貫通して形成されており、凸部３４Ｘの先端は、セパレータ本体１のカソード側主面１Ｂに達し、カソード側接点７に接している。

セパレータ３００は、セパレータ１００よりも、アノード側インターコネクタ部４とカソード側インターコネクタ部５と接合強度が、さらに高くなっている。

［第３実施形態］
図６に、第３実施形態にかかるセパレータ４００を示す。ただし、図６は、セパレータ４００の要部断面図である。

セパレータ４００は、上述した第２実施形態にかかるセパレータ３００に、さらに変更を加えた。具体的には、セパレータ４００は、アノード側インターコネクタ部４に形成した凸部４４Ｘの長さを、セパレータ３００の凸部３４Ｘよりも、さらに長くした。凸部４４Ｘは、カソード側インターコネクタ部５に形成された凹部４５Ｙ（貫通孔）を突き抜け、先端がカソード側接点７に形成された第２凹部４７Ｚに嵌合されている。

セパレータ４００は、アノード側インターコネクタ部４に形成された凸部４４Ｘが楔の役割を果たすため、カソード側インターコネクタ部５とカソード側接点７との接合強度が、さらに向上している。

［第４実施形態］
図７に、第４実施形態にかかるセパレータ５００を示す。ただし、図７は、セパレータ５００の要部断面図である。

セパレータ５００は、第１実施形態にかかるセパレータ１００に変更を加えた。具体的には、セパレータ５００は、アノード側インターコネクタ部５４、カソード側インターコネクタ部５５、アノード側接点５６、カソード側接点５７の材質を、それぞれ、セパレータ１００のアノード側インターコネクタ部４、カソード側インターコネクタ部５、アノード側接点６、カソード側接点７の材質から変更した。

セパレータ５００は、アノード側インターコネクタ部５４およびアノード側接点５６を、Ｌａ_０．８Ｃａ_０．２ＣｒＯ_３によって作製した。Ｌａ_０．８Ｃａ_０．２ＣｒＯ_３の熱膨張係数は、１０．５ｐｐｍ／Ｋである。

また、セパレータ５００は、カソード側インターコネクタ部５５およびカソード側接点５７を、Ｌａ_０．７Ｓｒ_０．３ＣｏＯ_３によって作製した。Ｌａ_０．７Ｓｒ_０．３ＣｏＯ_３の熱膨張係数は、１８．４ｐｐｍ／Ｋである。

セパレータ５００は、Ｌａ_０．７Ｓｒ_０．３ＣｏＯ_３によって作製されたカソード側インターコネクタ部５５の熱膨張係数（１８．４ｐｐｍ／Ｋ）が、Ｌａ_０．８Ｃａ_０．２ＣｒＯ_３によって作製されたアノード側インターコネクタ部５４の熱膨張係数（１０．５ｐｐｍ／Ｋ）よりも大きいので、カソード側インターコネクタ部５５に凸部５５Ｘを形成し、アノード側インターコネクタ部５４に凹部５４Ｙを形成した。そして、凹部５４Ｙに凸部５５Ｘを嵌合させた。

セパレータ５００も、セパレータ１００と同様に、熱サイクルがかかっても、アノード側インターコネクタ部５４とカソード側インターコネクタ部５５との接合部分にクラックや剥離が発生しにくい。

以上、第１実施形態にかかるセパレータ１００、燃料電池２００、第２実施形態にかかるセパレータ３００、第３実施形態にかかるセパレータ４００、第４実施形態にかかるセパレータ５００について説明した。しかしながら、本発明が上述した内容に限定されることはなく、発明の趣旨に沿って、種々の変更をなすことができる。

たとえば、セパレータ１００、３００、４００、５００を構成するセパレータ本体１、アノード側インターコネクタ部４、５４、カソード側インターコネクタ部５、５５、アノード側接点６、５６、カソード側接点７、５７の材質は、それぞれ一例を示したものであり、それぞれ変更することができる。

また、セパレータ１００、３００、４００、５００では、セパレータ本体１のアノード側主面１Ａにアノード側接点６、５６を形成し、セパレータ本体１のカソード側主面１Ｂにカソード側接点７、５７を形成したが、アノード側接点６、５６およびカソード側接点７、５７は、省略することもできる。なお、この場合には、アノード側インターコネクタ部４、５４の一端をアノード側主面１Ａから突出させてアノード側接点とし、カソード側インターコネクタ部５、５５の一端をカソード側主面１Ｂから突出させてカソード側接点とする。

また、第１実施形態においてセパレータ１００の製造方法について説明したが、当該製造方法はセパレータ１００の製造方法の一例であり、他の方法でセパレータ１００を作製してもよい。たとえば、予め焼成して作製されたセパレータ本体１に形成された孔２に、予め焼成して作製されたアノード側インターコネクタ部４と、予め焼成して作製されたカソード側インターコネクタ部５とを、それぞれ圧入する方法によって、セパレータ１００を作製してもよい。なお、この場合において、予め、アノード側インターコネクタ部４とアノード側接点６とを焼成により一体的に作製し、カソード側インターコネクタ部５とカソード側接点７とを焼成により一体的に作製することも好ましい。

また、燃料電池２００では、３つの３層膜５０と、２つのセパレータ１００とを積層したが、これらの個数は任意であり、それぞれ増減することができる。

また、燃料電池２００の３層膜５０において、アノード電極５２の上面にアノード集電電極を形成し、カソード電極５３の上面にカソード集電電極を形成してもよい。

また、燃料電池２００の３層膜５０の電解質層５１、アノード電極５２、カソード電極５３の材質は、それぞれ一例を示したものであり、それぞれ変更することができる。

１・・・セパレータ本体
１Ａ・・・アノード側主面
１Ｂ・・・カソード側主面
２・・・孔
３・・・インターコネクタ
４、５４・・・アノード側インターコネクタ部
４Ｘ、３４Ｘ、４４Ｘ・・・凸部
５４Ｙ・・・凹部
５、５５・・・カソード側インターコネクタ部
５Ｙ、３５Ｙ、４５Ｙ・・・凹部
５５Ｘ・・・凸部
６、５６・・・アノード側接点
７、５７・・・カソード側接点
１’・・・セラミックグリーンシート
４’、５’、６’、７’・・・材料ペースト
５０・・・３層膜（セル）
５１・・・電解質層
５２・・・アノード電極
５３・・・カソード電極
６０・・・板状部材
７１・・・燃料流路
７２・・・空気流路
１００、３００、４００、５００・・・セパレータ
２００・・・燃料電池

Claims (6)

1. アノード側主面およびカソード側主面を有する板状のセパレータ本体と、
   前記セパレータ本体の前記アノード側主面と前記カソード側主面との間を貫通して形成された孔に埋設された、導電性を有する少なくとも１つのインターコネクタと、を備えたセパレータであって、
   前記インターコネクタは、前記孔の内部において相互に接合された、アノード側インターコネクタ部とカソード側インターコネクタ部とで構成され、
   前記アノード側インターコネクタ部は一端が前記アノード側主面に露出され、前記カソード側インターコネクタ部は一端が前記カソード側主面に露出され、
   前記アノード側インターコネクタ部の熱膨張係数と、前記カソード側インターコネクタ部の熱膨張係数とが異なり、
   前記アノード側インターコネクタ部と前記カソード側インターコネクタ部とのうち、熱膨張係数が大きい方に凸部が形成され、熱膨張係数が小さい方に凹部が形成され、
   前記凹部に前記凸部が嵌合された、セパレータ。
2. 前記セパレータ本体の熱膨張係数が、前記アノード側インターコネクタ部および前記カソード側インターコネクタ部のいずれの熱膨張係数よりも小さい、請求項１項に記載されたセパレータ。
3. 前記アノード側主面に、前記アノード側インターコネクタ部と接続されたアノード側接点が形成され、
   前記カソード側主面に、前記カソード側インターコネクタ部と接続されたカソード側接点が形成された、請求項１または２に記載されたセパレータ。
4. 前記アノード側インターコネクタ部の熱膨張係数と、前記アノード側接点の熱膨張係数とが、同一、または、実質的に同一であり、
   前記カソード側インターコネクタ部の熱膨張係数と、前記カソード側接点の熱膨張係数とが、同一、または、実質的に同一である、請求項３に記載されたセパレータ。
5. 前記アノード側インターコネクタ部に前記凸部が形成され、前記カソード側インターコネクタ部に前記凹部が形成され、
   前記凹部は前記カソード側インターコネクタ部を貫通した貫通孔であり、
   さらに前記カソード側接点に第２凹部が形成され、
   前記凸部は、貫通孔である前記凹部を突き抜け、先端が前記第２凹部に嵌合されるか、
   または、前記カソード側インターコネクタ部に前記凸部が形成され、前記アノード側インターコネクタ部に前記凹部が形成され、
   前記凹部は前記アノード側インターコネクタ部を貫通した貫通孔であり、
   さらに前記アノード側接点に第３凹部が形成され、
   前記凸部は、貫通孔である前記凹部を突き抜け、先端が前記第３凹部に嵌合された、請求項３または４に記載されたセパレータ。
6. 請求項１ないし５のいずれか１項に記載された少なくとも１つのセパレータと、
   少なくとも２つの３層膜と、を備えた燃料電池であって、
   前記３層膜は、電解質層と、前記電解質層の一方主面に形成されたアノード電極と、前記電解質層の他方主面に形成されたカソード電極と、を備え、
   前記セパレータが、２つの前記３層膜の間に配置された、燃料電池。
   
   

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