JP2021006785A - 放射性使用済イオン交換樹脂の除染方法及び装置 - Google Patents
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Abstract
Description
図1は、本発明の除染対象となる放射性使用済イオン交換樹脂の模式図である。 図1に示す使用済イオン交換樹脂1には、Co−60、Mn−54、Cr−51などの放射性核種由来の放射性金属イオン2及びFe、Cr、Niなどの非放射性金属イオン3が吸着又は捕捉されている。さらに使用済みイオン交換樹脂1には、Co−60、Mn−54、Cr−51などの放射性核種由来の放射性金属の酸化物4及び非放射性金属の酸化物5を取り込んだクラッド6が混在している。クラッド6中に取り込まれている放射性核種は極微量であり、金属酸化物から分離することは非常に困難であるため、クラッド6として存在することになる。したがって、クラッド6を使用済イオン交換樹脂1から溶離することができれば、クラッド6中に取り込まれている放射性核種4をイオン交換樹脂1から取り除くことができ、結果的に除染することができる。
図2は、本発明の除染装置の電解槽内部の構成を示す概略説明図である。
本発明の除染装置の電解槽10は、カソード電極11とカソード用電解液とを含むカソード区画10cと、アノード電極12とアノード電解液とを含むアノード区画10aと、カソード区画10c及びアノード区画10aの間に設けられておりアノード区画10aを画定する陽イオン交換膜13と、を含む。カソード区画10cには、カソード電極11、複数のノズル131が設けられている水吐出配管130、カソード区画10c内の水素イオン濃度を測定するためのpH電極(図示せず)が取り付けられている。電解槽10には、カソード区画10cに除染対象となる放射性使用済イオン交換樹脂1を供給する手段(図示せず)、電解液を供給する手段(図2及び図3の30)及び必要に応じてFe、Coイオンなどを供給する手段(図示せず)が取り付けられている。放射性使用済みイオン交換樹脂1の供給手段は導管、コンベアなど公知の供給手段とすることができる。アノード区画10aには、アノード電極12が取り付けられている。また、カソード区画10c及びアノード区画10aに直流電圧を印加する直流電源が接続されている。さらに、カソード区画10c内のカソード電極及びpH電極には、印加電圧、及び電解槽内の電流、pHなどの計測と制御を行い、電解液と除染対象使用済イオン交換樹脂とのスラリの流動状況を管理する制御装置(図示せず)が電気的に接続されている。さらに、電解槽10には、除染処理中の槽内の放射線量を計測し、カソード電極の放射線量が所定値を超えた場合に遠隔操作によってカソード電極の電着物剥離・回収を行うための運転制御盤(図示せず)が電気的に接続されている。運転制御盤には、電解液の温度を制御するための温度制御装置(図示せず)も電気的に接続されている。
図3に示すように、本実施形態の除染装置101は、電解槽10と、電解槽10の底部に連結されている連結管20と、連結管20に連結されている循環配管90と、循環配管90から分岐して電着物回収フィルタ80に連結されている電着物回収用配管100と、循環配管90から分岐して樹脂回収フィルタ50及び電解槽10に連結されている樹脂回収用循環配管40と、循環配管90から分岐して電解槽10に連結されている撹拌用循環配管30と、循環配管90から分岐して電解液貯留槽70に連結されている電解液抜出用配管60と、を具備している。
図3に示す除染装置を例にして、本発明の除染方法を説明する。本発明の処理方法は、以下の4つの工程に分けて説明できる。
放射性使用済イオン交換樹脂を、電解液が充填されているカソード区画10cに投入する。カソード区画内の電解液のpHを1.8以上3.0以下、好ましくは1.8以上2.5未満に調節する。この状態で、カソード電極11とアノード電極12との間に直流電圧を印加し、非放射性金属イオン及び放射性金属イオンを取り込んだクラッドを使用済イオン交換樹脂から溶離させ、カソード電極表面に金属として電着固定化する。
電解槽10から抜き出した除染後の使用済みイオン交換樹脂を含むスラリの流路を撹拌用循環配管30から樹脂回収用循環配管40に切替える。すなわち、V8、V4、V7、V6を閉じて、V1、V2及びV5を開き、カソード区画10cにて除染された使用済イオン交換樹脂と電解液とのスラリを電解槽10の底部から抜き出し、樹脂回収用循環配管40を介して樹脂回収フィルタ50に送り、樹脂回収フィルタ50にて樹脂を回収した後の電解液を電解槽10に循環させる。十分な回数循環させることにより、電解槽10内を流動している使用済イオン交換樹脂を十分な回収率で樹脂回収フィルタ50に分離回収することができる。樹脂回収工程終了後、樹脂回収フィルタ50に上流側から加圧空気を注入してフィルタ容器内の電解液を押し出し、使用済イオン交換樹脂を水切りしてもよい。回収された使用済イオン交換樹脂は、既設廃棄物処理系に送られて低レベル放射性廃棄物として処理されてもよい。
流路を樹脂回収用循環配管40から電解液抜出用配管60に切替え、カソード区画10c内の電解液を電解液貯留槽70に抜き出す。すなわち、V8、V5、V4、V6を閉じ、V1、V2、V3、V7を開いて、電解槽10の底部から電解液を抜き出して、連結管20、循環配管90、電解液抜出用配管60を介して、電解液貯留槽70に電解液を送る。カソード区画10c内の水位を低下させ、カソード電極11表面の少なくとも一部を電解液に漬かっていない状態とする。好ましくは、カソード区画10c内の電解液をなるべく全て抜き出し、この後の電着物剥離回収工程で注入する水と電解液とが混合しないようにする。
流路を電解液抜出用配管60から電着物回収用配管100に切替え、水吐出配管130からノズル131を介して水を吐出させ、カソード電極11表面に衝突させる。水吐出配管130を昇降させることも好ましい。剥離した電着物と水のスラリが電解槽内に溜まってきたら、循環ポンプ20と電着物回収用配管100とを用いて当該スラリを電着物回収フィルタ80に通水し、電着物を濾別する。すなわち、V2を閉じ、V1、V8を開いて、剥離した金属と水とのスラリを、電解槽10の底部から連結管20に抜き出し、電着物回収用配管100を介して電着物回収フィルタ80に送る。ろ過後の水は、排水するか、電解および蒸発によって水量が減少する電解液の補充水として使用することも好ましい。
本方法では上記のような工程をくり返し行うことにより大量の使用済イオン交換樹脂を除染することができるが、電着と剥離を繰り返すことにより、カソード電極に徐々に放射性核種が蓄積してしまう場合が想定される。
本実施例では、本発明の方法による使用済イオン交換樹脂からの金属イオンの溶解性及びカソード電極への電着固定化を確認した。
本実施例では、本発明の方法によるクラッドの溶解性及びカソード電極への電着固定化を確認した。
本実施例では、本方法に対するカソード区画電解液のpHの影響を確認した。
pHスタットを用い、カソード区画のpHをそれぞれ2.3、2.8、および3.5に設定し、その他の条件は実施例1と同様として電解除染試験を行った。pH2.3および2.8の条件の試験は本方法の実施例であり、pH3.5の条件の試験は比較例である。所定時間経過時に電解液を採取し、カソード区画の電解液中残留Feイオン濃度及びCoイオン濃度を測定した。
本実施例では、電着固定化終了後のカソード電極に水を衝突させることによる、電着固定化した金属の剥離効果を確認した。
本実施例では、本発明の方法で剥離した金属片の安定性に及ぼす水のpH条件の影響を確認した。
2:放射性金属イオン
3:非放射性金属イオン
4:放射性金属酸化物
5:非放射性金属酸化物
6:クラッド
10:電解槽
10a:アノード区画
10c:カソード区画
11:カソード電極
12:アノード電極
13:陽イオン交換膜
20:連結管
21:循環ポンプ
30:撹拌用循環配管
40:樹脂回収用循環配管
50:樹脂回収フィルタ
60:電解液抜出用配管
70:電解液貯留槽
80:電着物回収フィルタ
90:循環配管
101:第1実施形態の除染装置
102:第2実施形態の除染装置
100:電着物回収用配管
110:水加圧ポンプ
120:ノズル保護ストレーナ
130:水吐出配管
131:ノズル
190:水貯留槽
Claims (6)
- カソード電極を配置したカソード区画と、アノード電極を配置したアノード区画と、カソード区画とアノード区画との間に陽イオン交換膜を配置してなる電解槽を用いて、非放射性金属の酸化物及び放射性金属の酸化物を含むクラッドが混在している使用済イオン交換樹脂を除染する方法であって、
当該クラッドが混在している使用済イオン交換樹脂を当該カソード区画に導入し、当該カソード区画内の電解液のpHを1.8以上2.5未満として、カソード電極とアノード電極との間に直流電圧を印加し、非放射性金属の酸化物及び放射性金属の酸化物を含むクラッドを電解液中に溶解させて非放射性金属イオン及び放射性金属イオンとし、且つ、使用済イオン交換樹脂に捕捉されている非放射性金属イオン及び放射性金属イオンを電解液中に溶離させ、電解液中に溶離した非放射性金属イオン及び放射性金属イオンを金属としてカソード電極に電着固定化させ、
前記電着固定化終了後、前記電解液を前記カソード区画から抜き出し、
前記カソード電極に水を衝突させ、前記カソード電極表面に電着固定化している非放射性金属および放射性金属を剥離させる
ことを特徴とする除染方法。 - 前記カソード区画内の電解液のpHを1.8以上2.4以下とする、請求項1に記載の除染方法。
- pH5.1以上12.0以下の水を前記カソード電極に衝突させる、請求項1または2に記載の除染方法。
- 前記水は、0.05MPa以上30MPa以下の水圧でノズルから吐出される、請求項1〜3の何れか1に記載の除染方法。
- 前記剥離された非放射性金属および放射性金属を含むスラリを固液分離して、分離された液体を前記カソード電極に衝突させる水として再使用する、請求項1〜4の何れか1に記載の除染方法。
- 非放射性金属の酸化物及び放射性金属の酸化物を含むクラッドが混在している使用済イオン交換樹脂を除染する装置であって、
カソード電極を配置したカソード区画と、アノード電極を配置したアノード区画と、カソード区画とアノード区画との間に設けられている陽イオン交換膜と、当該カソード電極の周囲に位置づけられている水吐出管と、を備える電解槽と、
当該電解槽内で除染された使用済みイオン交換樹脂を当該電解槽から抜き出した後に、回収する樹脂回収手段と、
当該電解槽から抜き出した電解液を一時貯留するための電解液貯留槽と、
当該カソード電極から剥離した非放射性金属及び放射性金属と、当該水吐出管から吐出された水と、を含むスラリを、当該電解槽から抜き出した後に固液分離する固液分離手段と、
を備えることを特徴とする使用済イオン交換樹脂の除染装置。
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