JP2020200370A - 高分子電解質、高分子電解質膜、及び固体高分子型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
例えば、イオン電導性、化学安定性等において優れた性能を発揮するアニオン性基を有するフッ素系高分子電解質が提案されている(例えば、特許文献1参照)。
さらに、耐熱性、化学的安定性等に優れた、ポリスルホン、ポリベンズイミダゾール、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアミド、ポリイミド等を主鎖骨格として備える芳香族系高分子電解質が提案されている(例えば、特許文献2及び3参照)。
しかしながら上記特許文献1に記載のフッ素系高分子からなる高分子電解質膜は、イオン電導性に優れるものの、原料及び製造コストが高く、且つ機械的耐久性や耐熱性が不十分であった。上記特許文献2や3に記載の芳香族系高分子電解質からなる高分子電解質膜は、耐熱性等を向上させたものではあるが、機械的耐久性や加工性に改善の余地があった。上記特許文献に記載のいずれの高分子電解質膜においても、機械的耐久性に改善の余地があった。
以下の説明において、「(メタ)アクリル」の記載は、アクリルとメタアクリルの両方を示す。
本実施形態に係る高分子電解質は、高シスジエン系重合体成分及びイオン交換基を有する重合体成分を構成成分とする共重合体を含有し、高シスジエン系重合体のシス−1,4−結合含量が85%以上であることを特徴とする。
上記特定組成の高分子電解質は、高い引張強度を有しており、機械的耐久性に優れている。そして、当該高分子電解質を用いて機械的耐久性に優れた高分子電解質膜及び固体高分子型燃料電池を得ることができる。
本実施形態に係る高分子電解質が含有する共重合体は、高シスジエン系重合体1とイオン交換基を有する重合体2との共重合体(10a〜10e)を含む。共重合体(10a〜10e)の結合様式としては特に限定されず、どのような結合様式でもかまわない。なお、高シスジエン系重合体1は、単独重合体でも共重合体でもかまわない。
図1〜5に示すように、共重合体(10a〜10e)としては、例えばグラフト共重合体(図1)、統計共重合体(図2)、ブロック共重合体(図3〜5)、及びこれらの組み合わせ等が挙げられる。ブロック共重体としては、例えばジブロック共重合体(図3)、トリブロック共重合体(図4)、マルチブロック共重合体(図5)等が挙げられる。
高分子電解質のイオン交換容量(IEC:Ion Exchange Capacity)としては、イオン電導性の向上の観点からは、0.1meq/g以上であることが好ましく、0.5meq/g以上がより好ましく、1.0meq/g以上がさらに好ましい。また、高分子電解質のイオン交換容量としては、吸水時の寸法安定性の観点からは、3meq/g以下であることが好ましく、2.5meq/g以下がより好ましく、2meq/g以下がさらに好ましい。したがって、高分子電解質のイオン交換容量としては、0.1〜3meq/gが好ましく、0.5〜2.5meq/gがより好ましく、1.0〜2meq/gがさらに好ましい。
高シスジエン系重合体成分は、高分子電解質に主として機械的耐久性を付与する。
高シスジエン系重合体は、伸長結晶化するため、引張強度や耐摩耗性等に有利な性質を備える。したがって、本実施形態に係る高分子電解質は、高シスジエン系重合体を含むことにより、機械的耐久性が高い。
イオン交換機を有する重合体成分は、主として電解質としてのイオン電導性を付与する。
アニオン性基としては、例えばスルホン酸基、リン酸基、カルボン酸基、ボロン酸基、スルホニルイミド基等が挙げられる。これらの中でもイオン電導性に優れることから、スルホン酸基が好ましい。カウンターのカチオンとしては特に限定されないが、アルカリ金属イオン、H+、4級アンモニウムイオン等の1価のカチオンが好ましい。
換言すれば、本実施形態に係るイオン交換基を有する重合体成分は、これらの重合体のモノマーも含む。
下記に示す例示化合物(8)はSPEEK、例示化合物(9)はSPES、例示化合物(10)はスルホン化ポリエーテルイミドである。
本実施形態に係る高分子電解質は、必要に応じて、上記以外の重合体成分及び公知の添加剤等を任意に含有することができる。添加剤としては、通常の高分子電解質に使用される可塑剤、安定剤、離型剤等や、保水剤として添加される助剤、無機あるいは有機の微粒子等が挙げられる。
本実施形態に係る高分子電解質は、従来公知の方法に従って製造することができる。通常は、チーグラー・ナッタ触媒、ニッケル系触媒、アルミニウム系触媒、ランタニド系触媒組成物系の触媒、メタロセン錯体系触媒等の触媒存在下で各成分を重合させることにより得られる。上記触媒は、シス−1,4−結合含量が85%以上の高シスジエン系重合体を得るために用いられる。これらの触媒の中でも、ランタニド系触媒組成物系、メタロセン錯体系触媒を用いるのが好ましい。
架橋剤を使用して架橋させる方法としては、例えば高分子電解質と架橋剤とを溶媒中に溶解させ組成物を得て、加熱や光を照射する等の架橋を促進させる方法により架橋する方法等を挙げることができる。架橋剤としては特に限定されず、公知の架橋剤を用いることができる。
本実施形態に係る高分子電解質膜は、上記高分子電解質を用いて形成された層を含む。
高分子電解質膜は、上記高分子電解質を用いて形成された層を含むのであれば、単層構造であってもよいし、多層構造であってもよい。
本実施形態に係る高分子電解質膜が多層構造である場合、各層を構成する高分子電解質は同一であっても、異なっていてもよい。高分子電解質膜が多層構造であって、各層を構成する高分子電解質が異なる場合には、少なくとも一層が本実施形態に係る高分子電解質を用いて形成された層であればよく、本実施形態に係る高分子電解質を用いて形成された層を複数含む場合は、各層を構成する高分子電解質(すなわち層中に含まれる成分の種類又は含有量)は同一であっても異なっていてもよい。
一般に、高分子電解質膜の含水率が下がるとイオン伝導性は低下する。従来の高分子電解質膜では、電池の運転中にカソード側の含水率が高くアノード側の含水率が低くなるように含水率に傾斜が生じるため、イオン伝導性が低下するという問題があった。しかし、本実施形態に係る高分子電解質膜は機械的耐久性に優れるため膜厚を小さくすることが可能であり、カソード側からアノード側へ水が移動する逆拡散が起こりやすく上述した含水率の傾斜が生じずにイオン伝導性を維持できるという効果を奏する。
次に、本発明の高分子電解質から高分子電解質膜を製膜する方法を説明する。この製膜方法としては、溶液状態より製膜する方法(いわゆる溶液キャスト法)が特に好ましく使用される。例えば、溶媒に溶解させた高分子電解質の溶液を、ガラス基板、PET(ポリエチレンテレフタレート)フィルム等の支持基材上に流延塗布(キャスト製膜)し、溶媒を除去することにより支持基材上に高分子電解質膜を製膜し、その後、該支持基材を剥離等によって除去することで、高分子電解質膜を製造することができる。
高分子電解質膜の強度や柔軟性、機械的耐久性の更なる向上のために、高分子電解質溶液を多孔質基材に含浸させ複合化することにより、複合膜とすることも可能である。複合化方法は公知の方法を使用し得る。
多孔質基材としては、上述の使用目的を満たすものであれば特に制限は無く、例えば多孔質膜、織布、不織布、フィブリル等があげられ、その形状や材質によらず用いることができる。
本実施形態に係る固体高分子型燃料電池は、上記高分子電解質膜と、上記高分子電解質膜の両面に配置された2つの電極とを備える。
図6は、本実施形態に係る固体高分子型燃料電池の構成の一例を示す断面図であって、固体高分子型燃料電池の基本単位である燃料電池セルの構成例を示している。
膜電極接合体16は、図6に示すように、本実施形態に係る高分子電解質膜12と、2つの電極14と、を有する。2つの電極14は、高分子電解質膜12の両面に配置されている。各電極14は、図6に示すように、触媒層20とガス拡散層22を有する。ガス拡散層22は、各電極14に供給された水素ガス又は酸素ガスを電極14に均一に拡散する目的で、必要に応じて設けることができる。
固体高分子型燃料電池の製造方法としては、公知の方法を用いて製造することができる。例えば高分子電解質膜の両面に、触媒及び集電体としての導電性物質を接合することにより製造することができる。
得られる固体高分子型燃料電池は、発電性能に優れ、長期運転に耐えられる長寿命の燃料電池となるため、工業的に極めて有用である。
機械的耐久性は、JIS K 7161に記載の引張試験を行い、JIS K 7161に記載の評価方法にて固体高分子電解質膜の引張強度を算出して評価した。
Claims (8)
- 高シスジエン系重合体成分及びイオン交換基を有する重合体成分を構成成分とする共重合体(10a〜10e)を含有する高分子電解質であって、
前記共重合体(10a〜10e)における高シスジエン系重合体(1)のシス−1,4−結合含量が85%以上である、高分子電解質。 - 前記高シスジエン系重合体(1)のシス−1,4−結合含量が95%〜99%である、請求項1に記載の高分子電解質。
- 前記高シスジエン系重合体成分が、共役ジエン及び非共役オレフィンを含む、請求項1又は2に記載の高分子電解質。
- 前記イオン交換基を有する重合体成分のイオン交換基が、スルホン酸基である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の高分子電解質。
- イオン交換容量が3.0meq/g以下である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の高分子電解質。
- 前記共重合体(10a〜10e)が、統計共重合体、グラフト共重合体、及びブロック共重合体からなる群より選択される1以上の共重合体である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の高分子電解質。
- 請求項1〜6のいずれか一項に記載の高分子電解質を含む、高分子電解質膜(12)。
- 請求項7に記載の高分子電解質膜(12)と、
前記高分子電解質膜(12)の両面に配置された2つの電極(14)と、を備える、
固体高分子型燃料電池(100)。
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