JP2020173919A - 燃料電池用膜電極接合体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、転写不良が抑制された燃料電池用膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。【解決手段】本発明は、触媒インクを基材シートに間欠的に塗布し、乾燥して基材シート上に触媒層を形成する工程と、前記触媒層を前記基材シートから電解質膜に転写する工程とを含む、燃料電池用膜電極接合体の製造方法であって、前記触媒インクが、触媒粒子、アイオノマー、アルコール及び水を含み、前記触媒インク中の水分含有量が、前記触媒インクの全重量に対して５７重量％〜６１重量％である、燃料電池用膜電極接合体の製造方法に関する。【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池用膜電極接合体の製造方法に関する。

燃料電池は、電解質膜を挟んで配置される一対の触媒電極にそれぞれ反応ガス（燃料ガス、酸化剤ガス）を供給して電気化学反応を引き起こすことにより、物質の持つ化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する。

固体高分子型燃料電池の構成部材である膜電極接合体は、高分子電解質膜の両面に触媒層が積層された構成になっている。膜電極接合体の製造方法の一つとして、例えば、触媒層が形成された基材シートを電解質膜と重ね合わせて熱プレスして、触媒層を電解質膜に転写する方法が知られている。触媒層は、例えば、触媒インクを基材シートに塗布し、乾燥することで基材シート上に形成される。

特許文献１には、燃料電池用触媒塗布膜の検査方法が開示されている。特許文献１に開示されるように、触媒層を基材シートから電解質膜に転写する場合、基材シートに触媒層が残存し、転写不良が発生することがある。

また、特許文献２には、ポリエステルフィルムの少なくとも片面に離型層を有する離型フィルムであって、貯蔵弾性率が特定の範囲である離型フィルムが開示されている。特許文献２には、この離型フィルムを用いることにより、転写不良を防止できることが開示されている。

ここで、触媒層の形成に用いる触媒インクとしては、例えば、特許文献３に開示されるような、触媒を担持したカーボンの凝集体と、アイオノマーとを含む触媒インクが知られている。しかし、アイオノマーを含む触媒インクを用いて形成された触媒層を基材シートから電解質膜に転写する際に、触媒層の端部が転写されずに基材シート上に残り、転写不良が生じることがある。これは、基材シートに塗布した触媒インクを乾燥する際に、塗膜の端部で膜厚が薄くなり、塗膜の中央部よりも蒸発速度が大きくなり、先に乾燥した端部へ中央部から糊の効果があるアイオノマーが流れ込み易くなり、その結果、塗膜の端部にアイオノマーが偏析し、触媒層が剥離され難くなるためであると推測される。

特開２０１５−５５５５５号公報 特開２０１７−１７７６７９号公報 特開２０１３−３０２８６号公報

前記の通り、従来の燃料電池用膜電極接合体の製造方法においては、アイオノマーを含む触媒インクを用いる場合、転写不良が生じることがあった。それ故、本発明は、転写不良が抑制された燃料電池用膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明者らは、前記課題を解決するための手段を種々検討した結果、触媒インク中の水分含有量を特定の範囲にすることにより、燃料電池用膜電極接合体の製造において、転写不良を抑制できることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明の要旨は以下の通りである。
（１）触媒インクを基材シートに間欠的に塗布し、乾燥して基材シート上に触媒層を形成する工程と、前記触媒層を前記基材シートから電解質膜に転写する工程とを含む、燃料電池用膜電極接合体の製造方法であって、前記触媒インクが、触媒粒子、アイオノマー、アルコール及び水を含み、前記触媒インク中の水分含有量が、前記触媒インクの全重量に対して５７重量％〜６１重量％である、燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
（２）前記触媒インクにおいて、前記アイオノマーの一部が前記触媒粒子に吸着しており、前記触媒粒子に吸着していない前記アイオノマーの量が、前記触媒インク１ｇ当たり１５ｍｇ以下である、前記（１）に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。

本発明により、転写不良が抑制された燃料電池用膜電極接合体の製造方法を提供することが可能となる。

本発明の膜電極接合体の製造方法の一実施形態を示す模式図である。 実施例における、水分含有量が異なる触媒インクについての触媒層の厚み分布の測定結果を示す図である。 実施例における、触媒層の転写不良部分を示す模式図である。 実施例における、触媒インク中の水分含有量と、非吸着アイオノマー量の関係を示す図である。 実施例における、非吸着アイオノマー量と、触媒層の転写不良部分の平均幅の関係を示す図である。 実施例における、触媒インクの保管時間と、非吸着アイオノマー量の増加割合の関係を示す図である。

以下、本発明の好ましい実施形態について詳細に説明する。
本発明は、基材シート上に形成された触媒層を電解質膜に転写する、燃料電池用膜電極接合体の製造方法に関する。膜電極接合体は、電解質膜の両面に触媒層が積層された構成になっている。図１に、本発明の膜電極接合体の製造方法の一実施形態を示す。本発明の一実施形態において、図１に示すように、触媒層１が形成された基材シート２を準備し、この基材シート２の触媒層１が形成された面と、電解質膜３を対向させ、加熱ロール４を用いて加圧及び加熱し、基材シート２上に形成された触媒層１を電解質膜３に転写する。転写後、剥離用バー５により、触媒層１を基材シート２から剥離する。本発明の製造方法では、剥離後の基材シート上に触媒層は残っておらず、転写不良が生じない。

具体的には、本発明の膜電極接合体の製造方法は、触媒インクを基材シートに間欠的に塗布し、乾燥して基材シート上に触媒層を形成する第１の工程と、触媒層を基材シートから電解質膜に転写する第２の工程とを含む。本発明において、触媒インクの水分含有量を特定の範囲にすることにより、転写不良を抑制することができる。

本発明の製造方法の第１の工程では、触媒インクを基材シートに間欠的に塗布し、乾燥して基材シート上に触媒層を形成する。

基材シートとしては、特に限定されずに、例えば、シート状の固体高分子材料を用いることができる。固体高分子材料としては、離型性に優れ、耐熱性に優れた高分子材料を用いることができ、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂や、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエチレンナフタレート等を挙げることができ、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ；テフロン（登録商標））が好ましい。

基材シートは、例えば、幅１５０ｍｍ〜５００ｍｍ程度のロール状のシートとして準備することができる。

触媒インクは、触媒粒子、アイオノマー、アルコール及び水を含む。触媒インクは、好ましくは、触媒粒子及びアイオノマーが、分散媒としてのアルコール及び水に分散した分散液である。

触媒粒子としては、特に限定されずに、例えば白金、ルテニウム、パラジウム、イリジウム、鉄、ニッケル、コバルト、タングステン、モリブデン及びこれらの合金を用いることができ、出力特性及び耐久性の観点から、白金とコバルトの合金が好ましい。

触媒粒子は、好ましくは、担体に担持された形態で用いる。触媒粒子を担持する担体としては、特に限定されずに、例えば炭素系材料を用いることができる。炭素系材料としては、例えばカーボンブラック、活性炭素、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、カーボンナノホーン、カーボンボール等の炭素材料や、炭化ケイ素等に代表される炭素化合物等、並びにこれらの混合物が挙げられる。

触媒粒子を担体に担持された形態で用いる場合、触媒粒子と担体の重量比は、例えば１０：９０〜９０：１０であり、好ましくは２０：８０〜４０：６０である。

触媒インク中の触媒粒子の含有量は、触媒インクの全重量に対して、例えば１重量％〜５重量％である。また、触媒粒子を担体に担持された形態で用いる場合、触媒粒子と担体の合計含有量は、触媒インクの全重量に対して、例えば２重量％〜１０重量％であり、好ましくは５重量％〜７重量％である。

アイオノマーは、金属イオンによる凝集力を利用して高分子を凝集体とした合成樹脂である。アイオノマーとしては、プロトン（Ｈ^＋）伝導性を有する高分子電解質が好ましい。具体的には、アイオノマーとして、スルホン酸基を含むフッ素樹脂材料（例えばナフィオン（登録商標））、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレン等のスルホン化プラスチック系電解質、スルホアルキル化ポリエーテルエーテルケトン、スルホアルキル化ポリエーテルスルホン、スルホアルキル化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホアルキル化ポリスルホン、スルホアルキル化ポリスルフィド、スルホアルキル化ポリフェニレン等のスルホアルキル化プラスチック系電解質等が挙げられるが、耐久性の観点から、パーフルオロスルホン酸樹脂材料が好ましい。

好ましくは、アイオノマーの一部は触媒粒子に吸着している。触媒粒子に吸着していないアイオノマー（以下、非吸着アイオノマーとも記載する）の量は、好ましくは、触媒インク１ｇ当たり４５ｍｇ以下であり、より好ましくは１５ｍｇ以下である。非吸着アイオノマーの量は、触媒インクを所定の孔径（例えば０．３μｍ〜０．５μｍ）のフィルターでろ過し、ろ液中に含まれるアイオノマーの重量を熱重量分析によって測定することにより、決定できる。触媒インク中の水分含有量が例えば５７重量％未満である従来の方法では、転写不良を抑制するためには、触媒インク中の非吸着アイオノマーの量を１５ｍｇ／触媒インク１ｇ以下にする必要があったが、本発明においては、触媒インク中の水分含有量を特定の範囲にすることにより、シート上に形成された触媒層の端部の薄膜部が十分に少なくなり、触媒層端部におけるアイオノマーの偏析が起こり難くなるため、触媒インク中の非吸着アイオノマーの量が４５ｍｇ／触媒インク１ｇまで増加しても転写不良を抑制することができる。よって、本発明の方法では、触媒インク中のアイオノマー使用量の制限を大幅に緩和することができる。また、触媒インク中の非吸着アイオノマーの量が１５ｍｇ／触媒インク１ｇ以下であると、非吸着アイオノマーの量が十分に少ないため、転写不良をさらに抑制できる。

触媒インク中のアイオノマーの含有量は、触媒インクの全重量に対して、例えば２重量％〜１０重量％であり、好ましくは３．５重量％〜５．０重量％である。

アルコールとしては、特に限定されずに、例えばＣ_１〜Ｃ_４アルキルアルコール及びこれらの混合物が挙げられ、好ましくはエタノール、１−プロパノール、２−プロパノール及びこれらの混合物である。

アルコールの含有量は、触媒インクの全重量に対して、例えば１０重量％〜５０重量％であり、好ましくは２９重量％〜３３重量％である。

触媒インク中の水分含有量は、触媒インクの全重量に対して５７重量％〜６１重量％であり、好ましくは５８重量％〜６０重量％である。触媒インク中の水分含有量が５７重量％以上であると、基材シート上に塗布した触媒インクの乾燥時に、触媒層の端部の厚みが薄くなるのを抑制することができ、触媒層の端部と中央部における蒸発速度の差が小さくなり、また、アイオノマーの触媒粒子への吸着が促進される。これらにより、触媒層の端部におけるアイオノマーの偏析を抑制することができるため、触媒層の端部が基材シートから剥離し易くなり、転写不良の発生を防止できる。さらに、触媒インク中の水分含有量が５７重量％以上であると、触媒インク中の非吸着アイオノマーの経時的な増加を抑制することができるため、触媒インクの使用可能期間が延びる。また、触媒インク中の水分含有量が６１重量％以下であると、触媒インクの発泡を抑制することができ、塗工性が良好となる。さらに、触媒インク中の水分含有量が５７重量％〜６１重量％であると、触媒インクの粘度が好ましい範囲となるため、塗工性が良好となる。本発明においては、触媒インク中の水分含有量をこの範囲に特定することにより、転写不良の抑制及び良好な塗工性を両立することができる。

触媒インクは、前記の成分の他に、必要に応じて撥水剤、分散助剤、増粘剤、造孔剤等の任意の他の成分を含んでいてもよい。触媒インク中の任意の他の成分の含有量は、通常、触媒インクの全重量に対して１０重量％以下であり、好ましくは５重量％以下である。

触媒インクは、例えば、触媒粒子、アイオノマー、アルコール、水及び必要に応じて他の成分を混合し、触媒粒子及びアイオノマーをアルコール及び水に分散させることによって調製することができる。

触媒インクは、基材シートに間欠的に塗布される。触媒インクは、一定の間隔で間欠的に塗布されてもよく、また、異なる間隔で間欠的に塗布されてもよいが、製造効率の観点から、好ましくは一定の間隔で間欠的に塗布される。触媒インクは、均一な厚みで塗布できる方法で塗布することができ、例えば、ダイコーター方式、ロールコーター方式等により塗布することができる。触媒インクは、通常、０．０５ｍｍ〜０．１５ｍｍの厚みで塗布される。触媒インクは、矩形形状で塗布されることが好ましく、通常、１５０ｍｍ〜２５０ｍｍ×２５０ｍｍ〜３５０ｍｍのサイズで間欠的に塗布される。

続いて、基材シートに塗布した触媒インクを乾燥して、基材シート上に触媒層を形成する。乾燥は、例えば、７０℃〜１５０℃にて行う。乾燥時間は、乾燥温度によって適宜設定することができるが、例えば１分〜１０分である。

形成される触媒層は、好ましくは矩形形状であり、通常、１５０ｍｍ〜２５０ｍｍ×２５０ｍｍ〜３５０ｍｍのサイズである。触媒層の厚みは、通常、０．００５ｍｍ〜０．０１５ｍｍである。本発明の製造方法では、触媒層の端部と中央部の厚みの差を小さくすることができるため、触媒層の端部におけるアイオノマーの偏析を抑制することができ、転写不良の発生を抑制できる。好ましくは、触媒層の中央部の厚みよりも厚みが薄くなっている、触媒層の端部の薄膜部の幅は、５ｍｍ以下であり、より好ましくは３ｍｍ以下であり、特に好ましくは２ｍｍ以下である。ここで、薄膜部の幅とは、基材シートの流れ方向に沿った触媒層の幅をいう。このような薄膜部が１つの触媒層に２か所以上ある場合、薄膜部の幅は、それらのうちの大きい方の幅をいう。

本発明の製造方法の第２の工程では、触媒層を基材シートから電解質膜に転写する。

電解質膜は、特に限定されずに、例えば、湿潤状態において良好なプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜である。電解質膜としては、例えば、スルホン酸基を含むフッ素樹脂系イオン交換膜を用いることができ、デュポン社のナフィオン（登録商標）、旭化成社のアシプレックス（登録商標）及び旭硝子社のフレミオン（登録商標）等を用いることができる。なお、電解質膜としては、スルホン酸基に限らず、リン酸基やカルボン酸基等、他のイオン交換基（電解質成分）を含む膜を用いることができる。

基材シートから電解質膜への触媒層の転写は、例えば、基材シートの触媒層が形成されている面と、電解質膜を対向させて、両側から加熱及び加圧することによって行うことができる。この工程は、例えば、加熱ロールを用いた熱圧転写により行うことができる。転写後、基材シートは触媒層から剥離される。

加熱及び加圧は、触媒層を基材シートから電解質膜へ転写することができる温度及び圧力で行えばよい。加熱温度は、通常１００℃〜１５０℃であり、また、圧力は、通常０．３ＭＰａ〜１ＭＰａである。

本発明においては、前記の第１工程及び第２工程を含む方法を電解質膜の少なくとも一方の面に実施すればよいが、電解質膜の両面に実施してもよい。本発明の方法を電解質膜の一方の面に実施する場合、触媒層が予め一方の面に形成された電解質膜を用いて、電解質膜の他方の面に本発明の方法を実施してもよく、また、本発明の方法を実施して触媒層が形成された電解質膜を用いて、もう一方の面に対し、他の方法で触媒層を形成してもよい。

本発明は、基材シート上に形成された触媒層を電解質膜に転写する膜電極接合体の製造方法において、水分含有量が５７重量％〜６１重量％の触媒インクを用いることにより、触媒層の転写不良を抑制することが可能となる。したがって、本発明は、前記の触媒インクを用いることを特徴とする、基材シート上に形成された触媒層を電解質膜に転写する膜電極接合体の製造において、触媒層の転写不良を抑制する方法も含む。また、本発明は、基材シート上に形成された触媒層を電解質膜に転写する膜電極接合体の製造において、触媒層の転写不良を抑制するための、前記の触媒インクの使用にも関する。

また、本発明は、前記の方法で作製された膜電極接合体を用いた、燃料電池の製造方法も含む。本発明の燃料電池の製造方法は、前記の方法にて膜電極接合体を作製し、作製した膜電極接合体をガス拡散層と重ね合わせ、得られた積層体を、ガスセパレータによって挟持することを含む。

以下、実施例を用いて本発明をさらに具体的に説明する。但し、本発明の技術的範囲はこれら実施例に限定されるものではない。

［触媒インクの調製］
触媒として、カーボンブラックに担持した白金とコバルトの合金（以下、触媒担持カーボンとも記載する）を用いた。アイオノマーとして、アイオノマー分散液（ナフィオン（登録商標）、ＭＥＲＣＫ、濃度２０％）を用いた。

触媒担持カーボン６重量％、アイオノマー４重量％、水５９重量％及びエタノール３１重量％を混合し、分散して、水分含有量５９重量％の触媒インクを調製した。

添加する水の量を調整して、水分含有量が異なる触媒インクを、水分含有量５９重量％の触媒インクと同様にして調製した。また、添加するアイオノマー分散液の量を調整して、触媒担持カーボンに吸着していない非吸着アイオノマーの量を５ｍｇ〜６０ｍｇ／触媒インク１ｇの範囲に調整した。触媒インク中の非吸着アイオノマーの量は、触媒インクを孔径０．４５μｍのフィルターでろ過し、ろ液中に含まれるアイオノマー重量を熱重量分析で測定することにより決定した。

触媒インクを転写用ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シートに、１８０ｍｍ×３００ｍｍのサイズで間欠的に塗布し、７０〜１５０℃で乾燥し、触媒層がＰＴＦＥシート上に形成された触媒層塗布ロールを作製した。その後、触媒層塗布ロールの触媒層面と電解質膜（ナフィオン（登録商標））の表面を対向させ、触媒層と電解質膜を接触させて、両側から１３０℃の加熱及び０．６ＭＰａの加圧を施し、触媒層を電解質膜に転写した。なお、生産速度は、５ｍ／分で一定にした。

［触媒インク中の水分含有量と触媒層端部の薄膜部の関係］
ＰＴＦＥシート上に形成された触媒層の１つを選択し、触媒層の厚み分布を触針式膜厚計で測定した。触媒層の厚み分布は、ＰＴＦＥシートの流れ方向に沿って測定した。図２に、水分含有量が５６重量％、５７重量％、５９重量％及び６１重量％の触媒インクについて、触媒層の厚み分布の測定結果を示す。なお、図２において、測定開始位置から３ｍｍまでの範囲の厚みは、ＰＴＦＥシートの厚みに相当し、測定開始位置から３ｍｍ以上の範囲の厚みは、触媒層の厚みに相当する。図２に示されるように、触媒層の端部では、中央部よりも厚みが薄くなっていた。また、触媒インク中の水分含有量が多くなるにつれて、触媒層の端部の厚みが厚くなっていた。

触媒層の厚み分布のデータから、厚みが、中央部の厚みに相当する１０μｍよりも薄い、触媒層端部の薄膜部の幅を測定した。結果を表１に示す。表１に示されるように、触媒インク中の水分含有量が多くなると、薄膜部の幅は小さくなっていた。触媒インク中の水分含有量が５７重量％以上であると、薄膜部の幅が、好ましい範囲である３ｍｍ以下となった。

水分含有量５６重量％、５７重量％、５８重量％及び５９重量％の各触媒インクを用いた場合の触媒層の転写不良を評価した。具体的には、転写用ＰＴＦＥシートから電解質膜への触媒層の転写後に、転写用ＰＴＦＥシート上に残存した触媒層の転写不良部分の幅（シートの流れ方向の幅）を測定した。図３に、触媒層の転写不良部分の模式図を示す。図３において、転写不良部分６は、転写後に、転写用ＰＴＦＥシート７上の触媒層塗布部８に残存した、触媒層の一部である。転写不良部分６の幅は、図３中に矢印で示した部分の幅である。転写不良部分の幅は平均値である。表２に、触媒インク中の水分含有量に対する、触媒層の転写不良部分の平均幅及び触媒インク中の非吸着アイオノマー量の測定結果を示す。

表２に示すように、触媒インク中の水分含有量が５７重量％以上であると、転写不良が発生しなかった。また、図４に、触媒インク中の水分含有量と、非吸着アイオノマー量の関係を示す。表２及び図４に示すように、触媒インク中の水分含有量が多くなると、非吸着アイオノマーの量が少なくなり、すなわち、触媒担持カーボンに吸着したアイオノマーの量が多くなり、転写不良が発生し難くなることが示された。

［非吸着アイオノマー量と転写不良の関係］
水分含有量が５９重量％であり、非吸着アイオノマー量が異なる触媒インクについて、非吸着アイオノマー量と転写不良の関係を調べた。転写不良は、前記と同様にして、転写用ＰＴＦＥシート上に残存した触媒層の転写不良部分の幅を測定することによって評価した。図５に、非吸着アイオノマー量と、触媒層の転写不良部分の平均幅の関係を示す。触媒インク中の水分含有量が５６重量％である場合には、非吸着アイオノマー量が１７ｍｇ／触媒インク１ｇで転写不良が発生した（表２参照）が、触媒インク中の水分含有量が５９重量％の場合、触媒層の端部の薄膜部が十分に少なくなり、触媒層端部におけるアイオノマーの偏析が起こり難くなるため、図５に示すように、触媒インク中の非吸着アイオノマー量が４５ｍｇ／触媒インク１ｇまで増加しても転写不良が発生しなかった。よって、触媒インク中の水分含有量を特定の範囲にすることにより、触媒インク中のアイオノマー使用量の制限が大幅に緩和されることが示された。

［転写不良の評価］
実施例１では、水分含有量５９重量％の触媒インクを用い、また、比較例１では、水分含有量５６重量％の触媒インクを用いて、前記と同様にして、触媒層が転写用ＰＴＦＥシート上に形成された触媒層塗布ロールを作製し、この触媒層塗布ロールを用いて、触媒層を電解質膜に転写し、転写不良の評価を行った。結果を表３に示す。表３に示すように、実施例１では、転写不良が発生しておらず、触媒インク中の水分含有量を本発明の所定の範囲内にすることにより、転写不良が大幅に抑制された。

［触媒インクの泡立ち試験］
水分含有量の異なる触媒インクについて、泡立ち試験を行った。泡立ち試験は、ＪＩＳ Ｋ ２５１８に準じて行った。結果を表４に示す。

表４に示すように、触媒インク中の水分含有量が６２重量％以上になると、触媒インクの泡立ちが急激に増大した。なお、触媒インクに添加するアイオノマー量が異なっていても、同様の結果が得られた。

［経時的な非吸着アイオノマー量の変化］
水分含有量５６重量％及び５９重量％の触媒インクについて、２５℃で保管した際の触媒インク中の非吸着アイオノマー量を経時的に測定し、測定開始時に対する非吸着アイオノマー量の増加割合を求めた。非吸着アイオノマー量は前記の通りにして測定した。図６に、触媒インクの保管時間と、非吸着アイオノマー量の増加割合の関係を示す。図６に示すように、水分含有量５９重量％の触媒インクは、水分含有量５６重量％の触媒インクと比較して、非吸着アイオノマー量の増加割合が有意に小さく、経時的に安定であった。

１ 触媒層
２ 基材シート
３ 電解質膜
４ 加熱ロール
５ 剥離用バー
６ 転写不良部分
７ 転写用ＰＴＦＥシート
８ 触媒層塗布部

Claims (2)

1. 触媒インクを基材シートに間欠的に塗布し、乾燥して基材シート上に触媒層を形成する工程と、
   前記触媒層を前記基材シートから電解質膜に転写する工程と
   を含む、燃料電池用膜電極接合体の製造方法であって、
   前記触媒インクが、触媒粒子、アイオノマー、アルコール及び水を含み、前記触媒インク中の水分含有量が、前記触媒インクの全重量に対して５７重量％〜６１重量％である、燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
2. 前記触媒インクにおいて、前記アイオノマーの一部が前記触媒粒子に吸着しており、前記触媒粒子に吸着していない前記アイオノマーの量が、前記触媒インク１ｇ当たり１５ｍｇ以下である、請求項１に記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。

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