JP2020138887A - 単結晶育成装置及び単結晶育成方法 - Google Patents

Abstract

【課題】結晶崩落及び有転位化がなく、安全かつ省電力で単結晶の冷却を可能とする。【解決手段】原料融液４の入ったルツボ５，６と、ルツボ５，６を加熱するヒーター７と、ヒーター７の外側に配置される保温筒１３とを備えるＣＺ法単結晶育成装置であって、原料融液４から引き上げられる単結晶３を同芯状に取り囲むように配置される冷却筒１０と、冷却筒１０の内側に単結晶３を同芯状に取り囲むように配置され、冷却筒１０の内面の下部を覆う冷却補助筒１１と、ルツボ上部断熱部材１５と、ルツボ外側断熱部材１６と、ルツボ内側断熱部材１１と、遮熱部材１２とを備え、冷却筒１０は、主チャンバー１の天井部Ｔから原料融液４の液面に向かって延伸し、かつ冷却筒１０の下端は、原料融液４の液面からの高さが２００ｍｍ以下の位置にあることを特徴とする単結晶育成装置。【選択図】図１

Description

本発明は、チョクラルスキー法（ＣＺ法）において、結晶が崩落することなく安全に結晶冷却を強化しつつ、有転位化することが少なく、且つ省エネルギーである単結晶育成装置及び単結晶育成方法に関する。

ＣＺ法においては、成長速度を速くして生産性を向上させる上で、また結晶欠陥の成長を抑制したり、点欠陥の拡散を抑制したりすることで品質を向上させる上で、結晶を冷却する技術が非常に重要である。結晶を冷却するには、結晶からの輻射熱をチャンバー等強制冷却された物体に吸収させる方法が有効である。

特許文献１では、整流筒の開口面積を大きくし単結晶の熱を遮断せずに効率良くメインチャンバーの天井部に放射させて、結晶を冷却している。このような冷却方法においては、育成中の単結晶の冷却を担う水冷チャンバーとの間に、輻射を遮る黒鉛材や断熱材などの障害物を配置しないことが重要である。しかし、黒鉛材や断熱材を設置しないということは、結晶以外の原料融液（以下「メルト」と表現することがある）やヒーターからの輻射も、遮ることなく水冷チャンバーが受け取るため、エネルギーロスが大きいという問題があった。

このエネルギーロスを低下させうる手段として、特許文献２ではルツボ上部断熱部材、ルツボ外側断熱部材、ルツボ内側断熱部材、及び遮熱部材を備えた技術が開示されている。この技術を用いれば原料溶融液の液面の保温性を維持することができる上、固化等による有転位化を抑制することができる。しかし、この技術では、発熱部と水冷チャンバーとの間に、輻射を遮る断熱材という障害物がある。しかも、断熱材は炉内の保温性を高めるので、断熱材に囲まれた炉内の温度勾配がつきにくく、結晶の冷却という点では全く不利となるので、冷却筒を有しある程度の結晶冷却は強化されているものの、成長速度の低下を招くという問題点があった。

結晶冷却のもうひとつの手法として、特許文献３及び４では、冷却媒体で強制冷却される冷却筒と、それより下方に延伸する冷却補助部材とが開示されている。この手法では、冷却を担う冷却筒が結晶周囲にあるため、輻射が遮られることなく、直接結晶を冷却可能である。さらに、特許文献５では、軸方向に貫く切れ目があり、原料融液表面に向かって延伸する冷却補助筒を冷却筒の内側に嵌め合わせる技術が開示されている。このように、軸方向に貫く切れ目を入れた冷却補助筒を装着することで、冷却補助筒が冷却筒に密着する。更に冷却補助筒に黒鉛材を用いると、黒鉛材は輻射率が高いので結晶の熱を良く吸収し、熱伝導率が高いので吸収した熱を密着している冷却筒へよりよく伝えることができ、しかも、高純度化処理が可能なので結晶への汚染も少なく、非常に有効な手段である。

特許文献５の技術は、特許文献６及び７に開示される輻射率の低い（反射率の高い）金属製の冷却筒を単純に湯面近くまで伸ばす技術よりも効率よく熱を吸収できる。更に、引用文献６の請求項１１に記載されている、輻射率向上のために冷却筒内面を黒化処理する、という必要もないので、結晶を汚染する心配もない。

特開２０１０−０１３３００号公報 特開２０１４−０７３９２５号公報 特開平０６−２１１５８９号公報 国際公開第２００１／０５７２９３号公報 特開２００９−１６１４１６号公報 特開２０００−３４４５９２号公報 特開２００２−２０１０９０号公報 特開２０１３−１９３８９７号公報 特開２０１４−０４３３８６号公報

この有効な手法を発展させ、結晶冷却を更に強化する技術が特許文献８及び９に開示されている。これらには、内側に冷却補助筒を嵌合した冷却媒体で強制冷却される冷却筒を天井部から原料融液表面に向かって延伸する技術が開示されている。これは、非常に優れた結晶冷却効果を持つ技術である。ただし、結晶冷却能力は非常に優れているが、特許文献９の請求項や実施例に示されているように、冷却の強化による結晶内部応力により結晶が崩落したり、メルト表面（以下「湯面」又は「液面」ということがある）が冷却されることによる固化が発生し単結晶が有転位化したり、という問題があった。すなわち、結晶成長速度が速くなっても、安全上や操業上の問題があった。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、結晶が崩落したり、湯面が固化して有転位化が多発したりすることなく、安全に単結晶の冷却を可能な限り強化し且つ省電力である単結晶育成装置を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明では、原料融液の入ったルツボと、前記ルツボを加熱するヒーターと、前記ヒーターの外側に配置される保温筒とを備えるＣＺ法単結晶育成装置であって、前記原料融液から引き上げられる前記単結晶を同芯状に取り囲むように配置され、前記単結晶を冷却する冷却筒と、前記冷却筒の内側に前記単結晶を同芯状に取り囲むように配置され、前記冷却筒の内面の下部を覆う冷却補助筒と、前記ルツボの直胴部の上方に配置されるルツボ上部断熱部材と、前記ルツボの直胴部よりも外側に配置されるルツボ外側断熱部材と、前記ルツボの直胴部よりも内側に配置され、前記冷却筒の外面を覆うルツボ内側断熱部材と、前記原料融液の液面の上方で前記冷却筒の底部との間に配置される遮熱部材とを備え、前記冷却筒は、主チャンバーの天井部から前記原料融液の液面に向かって延伸し、かつ前記冷却筒の下端は、前記原料融液の液面からの高さが２００ｍｍ以下の位置にあることを特徴とする単結晶育成装置を提供する。

このような単結晶育成装置によれば、冷却筒の下端を原料融液に近づけても、ルツボ内側断熱部材により冷却筒外面が、遮熱部材により冷却筒底面が覆われているので、メルト表面が過度に冷却されることがなく、結晶崩落や固化の問題が解消される。加えてルツボ上部断熱部材により主チャンバー天井部が、ルツボ外側断熱部材により主チャンバー肩部が覆われているので、更にメルト表面が冷却されることがなくなり、結晶内部応力増大や有転位化の問題が解消される。なお、この時、ルツボ外側断熱部材は保温筒が上方に伸びているものでもよい。
また、冷却筒の下端を主チャンバーの天井部から原料融液の湯面の近くまで延伸させることで、当該単結晶が主チャンバーの天井部及び肩部に対して直接露出しないようにすることができる。これにより、単結晶からの輻射を吸収する対象がほぼ冷却筒となるため、主チャンバーによる輻射熱の吸収効果を期待しなくとも十分に結晶を冷却することが可能となる。すなわち、主チャンバー天井部や肩部、冷却筒外面や底面を断熱部材で覆っても、より近距離にある冷却筒内面で結晶を十分冷却可能になるので、単結晶の成長速度を向上できる。
更には、主チャンバー天井部や肩部、冷却筒外面や底面を断熱部材で覆ったことにより、結晶以外のメルトやヒーター、ルツボなどの冷却したくない部分から余分な熱を奪うことがなくなり、省エネが達成される。

前記冷却筒の外径は、前記単結晶の外径よりも１４０ｍｍ以上大きいことが好ましい。
これは以下の理由による。

上述したように、原料融液の液面から上方に２００ｍｍ以下の位置まで冷却筒を延伸することで、単結晶が主チャンバーに対して直接露出しなくなるので、断熱材を装着したことによるデメリットが解決される。ここで、この２００ｍｍという値は、実際には、育成する単結晶の外径（直径）と冷却筒の外径との差によって大きく変化する。例えば、実際には、冷却筒の骨格部は、水などの冷却媒体を流すために空洞を有するため、径方向に所定の厚さが必要であるが、仮に、冷却筒の骨格部の径方向の厚さを限りなく零に近づけたとすれば、冷却筒の下端と原料融液の液面との距離が２００ｍｍ以下であっても、単結晶が主チャンバーに対して直接露出してしまうこともある。

そこで、冷却筒の外面の位置を単結晶の表面の位置より径方向に７０ｍｍ以上大きくする、すなわち、冷却筒の外径（直径）を単結晶の外径（直径）よりも１４０ｍｍ以上大きくすることにより、より確実に、単結晶からの輻射を吸収する対象として、主チャンバーの影響を少なくし、冷却筒の影響を大きくすることができる。従って、上記のとおり、断熱部材による冷却能力の低下を招くことなく、結晶崩落や有転位化の問題なしに単結晶の成長速度を向上できる。

前記冷却補助筒の下端は、前記冷却筒の下端と同じ位置、又はそれよりも低い位置にあることが好ましい。

すなわち、冷却筒の下端と同様に、冷却筒の内側に嵌め合わせ、単結晶からの輻射を吸収し、それを冷却筒に伝達する冷却補助筒の下端も、冷却筒とほぼ同等であるか、もしくは冷却補助筒の下端のほうがより低いことが好ましい。この場合、冷却補助筒の下端も、原料融液の液面からの高さが２００ｍｍ以下の位置であることが好ましい。

これにより、冷却補助筒は、単結晶から放射される熱を効率よく冷却筒に伝えることができるとともに、冷却筒から単結晶への不純物汚染も有効に防止可能となる。

前記冷却筒の下端及び前記冷却補助筒の下端は、それぞれ前記原料融液の液面からの高さが１４０ｍｍ以下の位置にあることが好ましい。

すなわち、更に冷却能力を向上させつつ、断熱材による悪影響を除去するためには、冷却筒の下端を、より原料融液の液面（湯面）近くまで伸ばすことが好ましい。また、冷却筒の内側に嵌め合わせ、単結晶からの輻射を吸収し、それを冷却筒に伝達する冷却補助筒の下端も、冷却筒とほぼ同等であるか、もしくは冷却補助筒の下端の方がより低いことが好ましい。

なぜなら、特に、これらの下端の高さが原料融液の液面から１４０ｍｍ以下の位置であれば、直径３００ｍｍの単結晶を育成した場合であっても、グローンイン（Ｇｒｏｗｎ−ｉｎ）欠陥が形成されるとされる１１５０℃〜１０８０℃の温度帯の距離を３０ｍｍ以下とすることが可能だからである。その結果、成長速度によっても異なるが、冷却速度１℃／ｍｉｎを容易に超える急冷化が可能になるので、無欠陥結晶が形成しやすくなる。

前記冷却筒の下端及び前記冷却補助筒の下端は、それぞれ前記原料融液の液面からの高さが５０ｍｍ以上の位置にあることが好ましい。

なぜなら、上述したように、これらの下端の位置は低ければ低いほど好ましいが、冷却筒の下端及び冷却補助筒の下端と、原料融液の液面との間には、遮熱部材を配置することが必要である。従って、これらの下端がそれぞれ原料融液の液面から５０ｍｍ以上の位置にあれば、遮熱部材を配置するためのスペースを十分に確保でき、上記のように、単結晶の育成中において結晶崩落や有転位化の問題が解消される。

前記ルツボ上部断熱部材、前記ルツボ外側断熱部材、前記ルツボ内側断熱部材、及び前記遮熱部材の表面は、黒鉛材又は石英材により覆われていることが好ましい。

すなわち、各断熱部材は、炭素繊維もしくはガラス繊維など高温で使用可能な断熱材が主に使用される。ただし、このような断熱部材の表面は繊維状になっており、劣化するとゴミが発生しやすい上、シリコンと反応して珪化してしまうことがある。従って、上記のとおり、各断熱部材の表面を、例えば、板状の黒鉛材もしくは石英材など高温で安定な物質で保護すれば、ゴミの発生や断熱部材の珪化を抑制することができる。

前記冷却筒、前記冷却補助筒、前記ルツボ内側断熱部材、及び前記遮熱部材の少なくとも１つの部材と、前記ルツボ軸との間に接続され、これらの部材と前記原料融液との接触を検知する安全装置をさらに備えることが好ましい。

本技術では、冷却水などの冷却媒体を通した冷却筒を原料融液の液面（湯面）近くまで近づける必要がある。もし、誤動作等によって冷却筒がメルトに浸かり、冷却水が漏れだした場合には、水蒸気爆発の危険性がある。すなわち、水蒸気爆発の危険性を回避するためには、冷却筒、冷却補助筒、ルツボ内側断熱部材、及び遮熱部材のいずれかの部材がメルトに接触した場合にいち早く危険性を認識することが重要である。

そこで、冷却筒、冷却補助筒、ルツボ内側断熱部材、及び遮熱部材のいずれか一つ以上と、ルツボ軸との間に電気回路を設け、これらの部材と原料融液の液面との接触を検知する安全装置が付いていることが好ましい。特に、冷却筒より先にメルトに接触する可能性の高い遮熱部材で検知すれば、冷却水が通っている冷却筒がメルトに浸る前に危険性を認識することが可能である。

なお、ここでは、電気回路による接触確認を記載したが、その他の方法で上記部材と原料融液との接触を検知してもよい。例えば、温度による接触確認や物理的な接触確認など、上記部材と原料融液との接触又は接近を何らかの方法で確認できれば、当該接触又は接近の確認方法が限定されることはない。

前記冷却筒及び前記冷却補助筒は、前記単結晶を観察するための開口部を有することが好ましい。

なぜなら、育成される単結晶は冷却筒及び冷却補助筒内を通過するが、本技術では、冷却筒及び冷却補助筒を原料融液の液面（湯面）近くまで近づけるので、そのままだと単結晶を観察することが難しくなる。すなわち、本技術において、更に単結晶を観察可能であり、育成する単結晶の直径を測定することにより単結晶の直径制御や温度制御といった、単結晶を製造するために必要な制御が行えれば、より好ましい。

そこで、上記のように、必要に応じて、冷却筒及び冷却補助筒に結晶観察用の開口部が設けられていれば、結晶観察用の開口部を介して単結晶を製造するために必要な制御も行うことができる。なお、開口部の大きさは、単結晶の冷却効果が低下してしまわない必要最小限の大きさであることが好ましい。

前記冷却補助筒は、当該冷却補助筒を軸方向に貫く切れ目を有することが好ましい。

冷却補助筒の外径は、冷却筒の内径と概略同じにして、冷却補助筒を冷却筒内に嵌め合せることで、単結晶からの輻射を効率的に吸収し、冷却筒内を流れる冷却媒体で熱を排除することが好ましい。ここで、単に、冷却筒の内径と冷却補助筒の外径とを概略同じにしただけでは、冷却補助筒を装着するのが困難な上、熱膨張差により冷却補助筒が割れてしまう可能性がある。そこで、上記のとおり、冷却補助筒に切れ目（スリット）を入れることで、冷却補助筒の装着が容易化される上、単結晶からの熱を受け膨張しようとする冷却補助筒が冷却筒に密着するので、効率よく冷却補助筒から冷却筒への伝熱を行うことが可能となる。

前記冷却補助筒の材質は、黒鉛材又は炭素複合材であることが好ましい。

冷却補助筒の役割は、冷却筒内に嵌め合せることで、単結晶からの輻射を吸収し、それを冷却筒に伝えて冷却筒で熱を排除することである。従って、冷却補助筒として最適な材質は、高輻射率で、高熱伝導率の材質である。この点で優れているのが黒鉛材、炭素複合材である。これらの材質であれば、加工性に優れており、高純度化処理が可能なので、単結晶への汚染も少なく、非常に有用な材質である。

また、上記目的を達成するために、本発明では、上述の各単結晶育成装置を用いた単結晶育成方法であって、前記ヒーターにより前記原料融液を適温に保ちつつ、前記冷却筒により前記原料融液から引き上げられる前記単結晶を冷却し、前記単結晶の引き上げにより減少した前記原料融液の液面の下降分を補うように前記ルツボを上昇させ、前記冷却筒の下端と前記原料融液の液面との距離が２００ｍｍ以下となる状態を維持した状態で前記単結晶の育成を行うことを特徴とする単結晶育成方法を提供する。

このような単結晶育成方法によれば、冷却筒の下端を原料融液に近づけても、ルツボ内側断熱部材により冷却筒外面が、遮熱部材により冷却筒底面が覆われているので、メルト表面が過度に冷却されることがなく、結晶崩落や固化の問題が解消される。加えてルツボ上部断熱部材により主チャンバー天井部が、ルツボ外側断熱部材により主チャンバー肩部が覆われているので、更にメルト表面が冷却されることがなくなり、結晶内部応力増大や有転位化の問題が解消される。なお、この時、ルツボ外側断熱部材は保温筒が上方に伸びているものでもよい。
また、冷却筒の下端を主チャンパーの天井部から原料融液の湯面の近くまで延伸させることで、当該単結晶が主チャンバーの天井部及び肩部に対して直接露出しないようにすることができる。これにより、単結晶からの輻射を吸収する対象がほぼ冷却筒となるため、主チャンバーによる輻射熱の吸収効果を期待しなくとも十分に結晶を冷却することが可能となる。すなわち、主チャンバー天井部や肩部、冷却筒外面や底面を断熱部材で覆っても、より近距離にある冷却筒内面で結晶を十分冷却可能になるので、単結晶の成長速度を向上できる。
更には、主チャンバー天井部や肩部、冷却筒外面や底面を断熱部材で覆ったことにより、結晶以外のメルトやヒーター、ルツボなどの冷却したくない部分から余分な熱を奪うことがなくなり、省エネが達成される。

以上のように、本発明によれば、結晶が崩落したり、湯面が固化して有転位化が多発したりすることなく、安全に単結晶の冷却を可能な限り強化し且つ省電力である単結晶育成装置の実現が可能となる。

本発明の単結晶育成装置の概略図である。 冷却筒、冷却補助筒、ルツボ内側断熱部材、遮熱部材のいずれか一つ以上と、ルツボ軸との間に電気回路を設けた概略図である。 冷却筒及び冷却補助筒に結晶観察用の開口部を設けた概略図である。 軸方向に貫く切れ目の入った冷却補助筒の概略図である。 本発明の単結晶育成方法の例を示す図である。 比較例としての単結晶育成装置の概略図である。

従来技術（例えば、特許文献８及び９）で述べてきた通り、冷却媒体で強制冷却される冷却筒を天井部から原料融液表面に向かって延伸し、その内側に輻射率が高く、熱伝導率が高い冷却補助筒を嵌め合わせることで、非常に高い結晶冷却能力を得ることができる。しかし、これだけでは結晶が崩落したり、単結晶が有転位化したり、という問題があり、急冷による成長速度の向上があっても、崩落や有転位化による生産性の低下分もあり、メリットは少なかった。
そこで、本発明者らは、まず、原料融液表面に向かって延伸する冷却筒と冷却補助筒とを備える冷却構造と、ルツボ上部断熱部材、ルツボ外側断熱部材、ルツボ内側断熱部材、及び遮熱部材を有する断熱構造との組合せを検討した。

従来技術の特許文献２で述べたように、このような断熱部材を炉内に配置することは、水冷されたチャンバー、特にメインチャンバー天井部による冷却を阻害するうえ、炉内温度勾配を緩和することになるので、結晶冷却を強化することに主点を置いた場合には、上記冷却構造において上記断熱構造を採用することは、通常ありえない。しかし、本発明者らは、逆転の発想により、上記冷却構造において、あえて上部断熱部材、ルツボ外側断熱部材、ルツボ内側断熱部材、及び遮熱部材を用いることで、メルトの保温性を保つことが可能であり、かつ冷却筒をメルト側に延伸して冷却だけを強化した場合の、結晶崩落や特にメルトの固化による単結晶の有転位化という問題を解決できる可能性があるのではないかという結論に至った。

そこで、発明者らは、上記冷却構造に、上部断熱部材、ルツボ外側断熱部材、ルツボ内側断熱部材、及び遮熱部材からなる上記断熱構造を組み合わせた場合に、結晶崩落や有転位化の問題が解消されるとともに、原料融液から引き上げられた単結晶の冷却能力の強化により単結晶の成長速度の向上を図ることが可能な条件を検討した。

本発明者らは、上記条件について鋭意検討を重ねた結果、単結晶の育成中において、冷却筒の下端が原料融液の液面（湯面）から２００ｍｍ以下の位置にある状態を保持することで、結晶が崩落したり、湯面が固化して有転位化が多発したりすることなく、単結晶の成長速度を向上できることを見出した。

すなわち、冷却筒の下端を上記のように原料融液に近づけても、ルツボ内側断熱部材により冷却筒外面が、遮熱部材により冷却筒底面が覆われているので、メルト表面が過度に冷却されることがなく、結晶崩落や固化の問題が解消される。加えてルツボ上部断熱部材により主チャンバー天井部が、ルツボ外側断熱部材により主チャンバー肩部が覆われているので、更にメルト表面が冷却されることがなくなり、結晶内部応力増大や有転位化の問題が解消される。また、上部断熱部材、ルツボ外側断熱部材、及びルツボ内側断熱部材により引き上げられる単結晶の熱が主チャンバーの天井部に放射し難くなるという問題は、冷却筒の下端を上記のように当該天井部から原料融液の湯面の近くまで延伸させ、当該単結晶を主チャンバーの天井部に対して直接露出させないようにすることで解消される。これにより、単結晶からの輻射を吸収する対象がほぼ冷却筒となるため、主チャンバーによる輻射熱の吸収効果を期待しなくとも十分に結晶を冷却することが可能となる。すなわち、主チャンバー天井部や肩部、冷却筒外面や底面を断熱部材で覆っても、より近距離にある冷却筒内面で結晶を十分冷却可能になるので、単結晶の成長速度を向上できる。

つまり、本発明者らは、冷却筒を延伸するという、結晶崩落や有転位化を悪化させる方向性を更に強化することで、断熱部材の配置による主チャンバー内での冷却が妨げられるという問題を解決し、同時に、冷却筒を延伸することで結晶崩落や有転位化を悪化させるという問題点を、遮熱部材を配置することで炉内温度勾配の緩和とメルトの保温性向上により解決する、ことを思い付くに至った。また、これらの技術を組み合せることで、生産性を向上できるだけでなく、省エネルギーによる電力原単位の削減をも可能にできる、と本発明者らは結論するに至った。

すなわち、本発明は、原料融液の入ったルツボと、前記ルツボを加熱するヒーターと、前記ヒーターの外側に配置される保温筒とを備えるＣＺ法単結晶育成装置であって、前記原料融液から引き上げられる前記単結晶を同芯状に取り囲むように配置され、前記単結晶を冷却する冷却筒と、前記冷却筒の内側に前記単結晶を同芯状に取り囲むように配置され、前記冷却筒の内面の下部を覆う冷却補助筒と、前記ルツボの直胴部の上方に配置されるルツボ上部断熱部材と、前記ルツボの直胴部よりも外側に配置されるルツボ外側断熱部材と、前記ルツボの直胴部よりも内側に配置され、前記冷却筒の外面を覆うルツボ内側断熱部材と、前記原料融液の液面の上方で前記冷却筒の底部との間に配置される遮熱部材とを備え、前記冷却筒は、主チャンバーの天井部から前記原料融液の液面に向かって延伸し、かつ前記冷却筒の下端は、前記原料融液の液面からの高さが２００ｍｍ以下の位置にあることを特徴とする単結晶育成装置である。

このように、生産性向上という観点においては、上記冷却構造と上記断熱構造とは一見相容れない技術ではあるが、これらを「単結晶の育成中において、冷却筒の下端が原料融液の液面から２００ｍｍ以下の位置にある状態を保持する」という条件の下で組み合わせることで、お互いの欠点（結晶内部応力の増大やメルト固化発生、成長速度の低下）と考えられていた点同士を補い合い、同時に解消することができる。また、上記冷却構造と上記断熱構造とを組み合わせることで、お互いのメリット（成長速度の向上による生産性向上、結晶崩落や有転位化の防止による生産性向上）を享受し合う上、更には強め合う（省エネルギー化による電力原単位の削減）ことが可能となった。

なお、ここでは、冷却筒の下端について上述したが、冷却筒の内側に嵌め合わせ、単結晶からの輻射を吸収し、それを冷却筒に伝達する冷却補助筒の下端も、冷却筒とほぼ同等であるか、もしくは冷却補助筒の下端のほうがより低いことが好ましい。この場合、冷却補助筒の下端も、原料融液の液面からの高さが２００ｍｍ以下の位置であることが好ましい。

以下、本発明の実施の形態について、添付した図面に基づいて具体的に説明するが、本発明は、これらに限定されるものではない。

図１は、本発明の単結晶育成装置の概略図である。
単結晶育成装置の主チャンバー１内に黒鉛ルツボ６で保持された石英ルツボ５が設置され、該黒鉛ルツボ６は底部中心で回転し、上下動するルツボ軸（支持軸）１８により支持される。主チャンバー１の上方には、原料融液（例えば、シリコン融液）４から引き上げられた単結晶（例えば、シリコン単結晶）３を取り出しする開口扉が設けられたプルチャンバー２が設けられる。

プルチャンバー２の上方には、雰囲気ガス（例えば、Ａｒガス）の導入管９が設けられ、主チャンバー１の底部には、導入された雰囲気ガスを排出するための排ガス管８が設けられる。また、黒鉛ルツボ６の外周には、原料融液４を適温に保つための黒鉛ヒーター７が設置される。そして、導入管９から雰囲気ガスを導入しながら、原料融液４に種結晶１９を浸し、引き上げワイヤー２０を回転させながら巻き上げて、単結晶３を引き上げていく。

このような単結晶育成装置において、黒鉛ルツボ６及び石英ルツボ５は、ルツボ軸１８を介して結晶成長軸方向に上昇／下降が可能であり、結晶成長中に結晶化して減少した原料融液４の液面の下降分を補うように上昇する。ここで、ヒーター外側断熱部材１３、ルツボ下部断熱部材１４、ルツボ上部断熱部材１５、及びルツボ外側断熱部材１６は、黒鉛ルツボ６及び石英ルツボ５を取り囲み、黒鉛ヒーター７により溶融された原料融液４の熱ロスを防止する。

また、単結晶３の成長速度を向上させるためには、当該単結晶３を急速冷却する必要があり、そのために冷却筒１０が設けられる。冷却筒１０は、例えば、金属製であり、引き上げられた単結晶３を同軸状に取り囲む。また、冷却筒１０の骨格部は、内部が空洞となっており、当該空洞には水などの冷却媒体が流れる。冷却筒１０は、主チャンバー１の天井部Ｔから原料融液４の表面に向かって延伸し、冷却筒１０の外径は、引き上げられる単結晶３の外径（直径）よりも１４０ｍｍ以上大きいことが好ましい。また、冷却筒１０の下端は、原料融液４の液面（湯面）からの高さＤが２００ｍｍ以下の範囲内、より好ましくは、５０ｍｍ以上、１４０ｍｍ以下の範囲内の位置にある。

冷却補助筒１１は、冷却筒１０の内側に嵌合される。冷却補助筒１１の役割は、引き上げられた単結晶３からの輻射を吸収し、それを冷却筒１０に伝えること、及び引き上げられる単結晶３の汚染を防止することにある。そのために、冷却補助筒１１は、例えば、高輻射率及び高熱伝導率を有し、単結晶３への汚染が少ない材質、例えば、黒鉛材、炭素複合材などから構成され、冷却筒１０の内面の中央部から下部までを覆い、冷却筒１０の内面に密着していることが好ましい。ただし、冷却補助筒１１が冷却筒１０の内面を覆う範囲は、これに限定されず、少なくとも冷却筒１０の下部を覆っていればよい。

冷却補助筒１１の下端は、例えば、冷却筒１０の下端と同じ位置、又はそれよりも低い位置にある。なお、同図では、冷却筒１０の下端と冷却補助筒１１の下端とは、同じ位置として描かれている。従って、冷却補助筒１１の下端も、原料融液４の液面（湯面）からの高さＤが２００ｍｍ以下の範囲内、より好ましくは、５０ｍｍ以上、１４０ｍｍ以下の範囲内の位置にあることが好ましい。

遮熱部材１２及びルツボ内側断熱部材１７は、冷却筒１０及び冷却補助筒１１による熱ロス防止及び湯面やルツボの冷却防止するために設けられる。そのために、遮熱部材１２は、冷却筒１０の下端を覆い、ルツボ内側断熱部材１７は、冷却筒１０の外面を取り囲む。すなわち、冷却筒１０は、冷却補助筒１１とルツボ内側断熱部材１７とにより挟み込まれる。また、ルツボ上部断熱部材１５、ルツボ外側断熱部材１６は、主チャンバー天井部Ｔ及び肩部Ｋによる熱ロス防止及び湯面やルツボ、ヒーターの冷却防止するために設けられる。更に、ルツボ上部断熱部材１５、ルツボ外側断熱部材１６、及びルツボ内側断熱部材１７により形成された空間Ｓは、黒鉛ルツボ６及び石英ルツボ５を結晶成長軸方向に上昇／下降させるときに、黒鉛ルツボ６及び石英ルツボ５の直胴部Ｘを収めるための空間である。

なお、遮熱部材１２、ヒーター外側断熱部材１３、ルツボ下部断熱部材１４、ルツボ上部断熱部材１５、ルツボ外側断熱部材１６、及びルツボ内側断熱部材１７は、例えば、炭素繊維、ガラス繊維などの断熱材やＣＣ材などの断熱性の高い材料を用いることができる。これら断熱材は、その表面が黒鉛材、石英材など高温で安定な物質で覆われていることが好ましい。

図２は、冷却筒、冷却補助筒、ルツボ内側断熱部材、遮熱部材のいずれか一つ以上と、ルツボ軸との間に電気回路を設けた概略図である。

同図の単結晶育成装置が図１の単結晶育成装置と異なる点は、冷却筒１０、冷却補助筒１１、ルツボ内側断熱部材１７、及び遮熱部材１２の少なくとも１つの部材と、ルツボ軸１８との間に安全装置２１が接続され、かつ当該安全装置２１によりこれらの部材と原料融液４との接触の有無が検知される点にある。

なお、同図では、安全装置２１は、冷却筒１０とルツボ軸１８との間に接続される。その他の構成要素は、図１と同じであるため、図１と同じ符号を付すことによりその詳細な説明を省略する。

このように、安全装置２１を付加すれば、例えば、誤動作等によって遮熱部材１２が原料融液４に接触したか否かを検知し、もし、遮熱部材１２が原料融液４に接触したことを検知した場合には、直ちに単結晶の育成動作を停止し（単結晶育成装置を停止し）、冷却筒１０が原料融液４に浸かることを防止できる。すなわち、冷却筒１０が原料融液４によって溶け、冷却筒１０から冷却媒体（例えば、水）が漏れ出し、水蒸気爆発を起こすことを回避できる。

このように、本例によれば、結晶崩落や有転位化の問題なく、かつ安全に単結晶の冷却を行うことが可能な単結晶育成装置を実現できる。

図３は、冷却筒及び冷却補助筒に結晶観察用の開口部を設けた概略図である。
冷却筒１０及び冷却補助筒１１は、図１の冷却筒１０及び冷却補助筒１１に対応する。冷却筒１０及び冷却補助筒１１は、単結晶３を同軸状に取り囲む。すなわち、単結晶３、冷却筒１０、及び冷却補助筒１１は、軸ＡＸを中心として配置される。

冷却筒１０及び冷却補助筒１１は、単結晶３を観察するための開口部ＯＰを有する。開口部ＯＰは、冷却筒１０及び冷却補助筒１１の下部に設けられているが、これに限られない。また、開口部ＯＰの数も、１つに限られず、複数あってもよい。

本例によれば、結晶観察用の開口部ＯＰを介して引き上げる単結晶３を観察可能なため、単結晶３を製造するために必要な制御を行うことができる。なお、開口部の大きさは、単結晶３の冷却効果が低下してしまわない必要最小限の大きさであることが好ましい。

図４は、軸方向に貫く切れ目の入った冷却補助筒の概略図である。
冷却補助筒１１は、図１の冷却補助筒１１に対応する。冷却補助筒１１は、当該冷却補助筒１１を軸方向（軸ＡＸに平行な方向）に貫く切れ目（スリット）ＳＬを有する。

切れ目ＳＬは、基本的に外径が冷却筒内径と等しい冷却補助筒１１を冷却筒１０に装着する際に当該装着を容易化する効果がある。また、単結晶の育成中において、冷却補助筒１１が当該単結晶から熱を受けると膨張しようとして、冷却筒１０に密着するため、冷却補助筒１１から冷却筒１０への熱伝達を効率よく行うことが可能となる。

図５は、本発明の単結晶育成方法の例を示す。
この単結晶育成方法は、図２の単結晶育成装置を用いて実行される。なお、後述するステップＳＴ２を省略すれば、図１の単結晶育成装置により本発明の単結晶育成方法を実行することも可能である。また、以下の説明において、各構成要素に付される符号は、図１又は図２に示される構成要素の符号に対応する。

まず、黒鉛ヒーター７により原料融液４を適温に保ちつつ、冷却筒１０により原料融液４から引き上げられる単結晶３を冷却し、かつ単結晶３の引き上げにより減少した原料融液４の液面の下降分を補うように黒鉛ルツボ６及び石英ルツボ５を上昇させる。また、冷却筒１０の下端と原料融液４の液面との距離が２００ｍｍ以下となる状態を維持した状態で単結晶３の育成を行う（ステップＳＴ１）。

次に、安全装置２１により異常が検知されたか否かを確認する（ステップＳＴ２）。
安全装置２１により異常が検知された場合には、直ちに、単結晶育成装置を停止し、単結晶３の育成動作を終了する。

一方、安全装置２１により異常が検知されなかった場合には、単結晶３の育成が終了したか否かを確認する（ステップＳＴ３）。
単結晶３の育成が終了した場合には、単結晶育成装置を停止し、本フローを終了する。また、単結晶３の育成が終了していない場合には、ステップＳＴ２に戻り、単結晶３の育成動作を継続しつつ、安全装置２１により異常が検知されたか否かを再び確認する。

このような単結晶育成方法によれば、結晶崩落や有転位化の問題なしに、冷却筒１０による冷却能力を強化して単結晶の成長速度を向上できる省電力操業を、安全に行なうことができる。

以上、説明したように、本発明によれば、結晶が崩落したり、湯面が固化して有転位化が多発したりすることなく、安全に単結晶の冷却を可能な限り強化し且つ省電力である単結晶育成装置の実現が可能となる。

以下に本発明の実施例を挙げて、本発明を詳細に説明するが、これらは、本発明を限定するものではない。

（実施例１）
図１に示す単結晶育成装置において、直径３２インチ（約８１３ｍｍ）のルツボを装備して、磁場印加チョクラルスキー法（ＭＣＺ法）を用いて約直径１２インチ（約３０５ｍｍ）の単結晶を育成した。この時、冷却筒１０の外径（直径）を単結晶３の狙い直径より２１０ｍｍ（半径で１０５ｍｍ）大きくし、また、冷却筒１０の下端及び冷却補助筒１１の下端を原料融液４の液面から１０５ｍｍの位置に設定した。また、冷却補助筒１１の材質としては、等方性黒鉛材を用い、かつ冷却補助筒１１に軸方向に貫く切れ目ＳＬ（図４）を設けた。また、冷却筒１０及び冷却補助筒１１には、結晶観察用の開口部ＯＰ（図３）を設けた。

ＣＺ法では、原料融液４が充填されたルツボ５，６と、ルツボ５，６を取り囲むように配置された黒鉛ヒーター７とを用いる。このルツボ５，６中に種結晶１９を浸漬した後、原料融液４から棒状の単結晶３を引き上げる。ルツボ５，６は、ルツボ軸１８を介して、結晶成長軸方向に昇降可能であり、結晶成長中に減少した原料融液（メルト）４の液面の下降分を補うように、且つ所望の湯面位置となるように該ルツボ５，６を上昇させる。

この引上げ機を用いて、無欠陥結晶を育成した。無欠陥結晶では、無欠陥を得られる成長速度マージンが非常に狭いので、適正な成長速度が判断しやすい。そこで、この引上げ機を用いて、全量無欠陥結晶が得られるような結晶成長速度を求めた。そして、育成された単結晶３からサンプルを切り出し、無欠陥結晶になったかどうかを、選択エッチングにより確認した。

その結果、全量無欠陥結晶が得られるような結晶成長速度は、後述する比較例１で示す成長速度に比較して約１７％の成長速度の高速化が得られることが判明した。さらに、この装置を用いて連続して５本の単結晶を育成したところ、有転位化が１回発生したのみであり、有転位化率は、０．２回／本であり、後述する比較例２で示す有転位化率に比較して、非常に良い値が得られた。

（比較例１）
図６に示す単結晶育成装置を用いて単結晶１０３の育成を行った。
ここで、１０１、１０２、１０３、１０４、１０５、１０６、１０７、１０８、１０９、１１０、１１１、１１２、１１３、１１４、１１５、１１６、１１７、及び１１８は、それぞれ図１における主チャンバー１、プルチャンバー２、単結晶３、原料融液４、石英ルツボ５、黒鉛ルツボ６、黒鉛ヒーター７、排ガス管８、導入管９、冷却筒１０、冷却補助筒１１、遮熱部材１２、ヒーター外側断熱部材１３、ルツボ下部断熱部材１４、ルツボ上部断熱部材１５、ルツボ外側断熱部材１６、ルツボ内側断熱部材１７、及びルツボ軸１８に対応する。

比較例１では、冷却筒１１０の長さを短め（下端の位置が原料融液１０４の液面から３５０ｍｍの位置）に設定し、かつ冷却筒１１０に内接させた冷却補助筒１１１を下方に延伸（下端の位置が原料融液１０４の液面から２３０ｍｍの位置）に設定することで、冷却筒および冷却補助筒を湯面近くまで延伸して単結晶１０３の冷却を強化することを除いては、上記実施例と同じ条件で、無欠陥結晶を育成し、そのときの単結晶１０３の成長速度を求めた。

その結果、実施例１に比べて１７％結晶成長速度が遅かった。すなわち、本発明に係る上記実施例１では、冷却筒及び冷却補助筒を原料融液の液面に向かって延伸することにより、無欠陥結晶成長速度の向上が図られていることが確認できた。

（比較例２）
図１に示す単結晶育成装置を用いて単結晶３の育成を行った。
ただし、比較例２では、図１の単結晶育成装置から、ルツボ上部断熱部材１５、ルツボ外側断熱部材１６、及びルツボ内側断熱部材１７を外したことを除いては、実施例１と同じ方法で、無欠陥結晶を育成した。

その結果、有転位化が発生し、実施例１と同じ長さの無欠陥結晶を得ることができなかった。また、２本の単結晶３を試作した結果、有転位化率は１．５回／本と実施例１に比較して、大きく増加してしまい、成長速度の向上による生産性向上分よりも、有転位化による生産性低下分の方が上回る結果となった。更に、結晶育成にかかる電力も、実施例１に比較して約１５％大きくなってしまい、単位製品量当りの電力（電力原単位）は比較例１を大きく上回る結果となった。

以上の結果から分かるように、本発明では、冷却筒１０及び冷却補助筒１１が主チャンバー１の天井部から原料融液４の液面の近くまで延伸した構造において、更に上部断熱部材１５、ルツボ外側断熱部材１６、及びルツボ内側断熱部材１７を設けることで、有転位化を大きく抑制でき、しかも省エネルギーを達成できることが確認できた。

以上、説明してきたように、本発明によれば、結晶が崩落したり、湯面が固化して有転位化が多発したりすることなく、安全に単結晶の冷却を可能な限り強化し且つ省電力である単結晶育成装置の実現が可能となる。

なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

１…主チャンバー、 ２…プルチャンバー、 ３…単結晶、 ４…原料融液、 ５…石英ルツボ、 ６…黒鉛ルツボ、 ７…黒鉛ヒーター、 ８…排ガス管、 ９…導入管、 １０…冷却筒、 １１…冷却補助筒、 １２…遮熱部材、 １３…ヒーター外側断熱部材、 １４…ルツボ下部断熱部材、 １５…ルツボ上部断熱部材、 １６…ルツボ外側断熱部材、 １７…ルツボ内側断熱部材、 １８…ルツボ軸、 １９…種結晶、 ２０…引き上げワイヤー、 ２１…安全装置、 Ｄ…冷却筒の下端と原料融液の液面との距離、 Ｓ…石英ルツボ及び黒鉛ルツボの直胴部が収まる空間、 Ｔ…主チャンバーの天井部。

Claims (11)

1. 原料融液の入ったルツボと、前記ルツボを加熱するヒーターと、前記ヒーターの外側に配置される保温筒とを備えるＣＺ法単結晶育成装置であって、
   前記原料融液から引き上げられる前記単結晶を同芯状に取り囲むように配置され、前記単結晶を冷却する冷却筒と、
   前記冷却筒の内側に前記単結晶を同芯状に取り囲むように配置され、前記冷却筒の内面の下部を覆う冷却補助筒と、
   前記ルツボの直胴部の上方に配置されるルツボ上部断熱部材と、
   前記ルツボの直胴部よりも外側に配置されるルツボ外側断熱部材と、
   前記ルツボの直胴部よりも内側に配置され、前記冷却筒の外面を覆うルツボ内側断熱部材と、
   前記原料融液の液面の上方で前記冷却筒の底部との間に配置される遮熱部材とを備え、
   前記冷却筒は、主チャンバーの天井部から前記原料融液の液面に向かって延伸し、かつ前記冷却筒の下端は、前記原料融液の液面からの高さが２００ｍｍ以下の位置にあることを特徴とする単結晶育成装置。
2. 前記冷却筒の外径は、前記単結晶の外径よりも１４０ｍｍ以上大きいことを特徴とする請求項１に記載の単結晶育成装置。
3. 前記冷却補助筒の下端は、前記冷却筒の下端と同じ位置、又はそれよりも低い位置にあることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の単結晶育成装置。
4. 前記冷却筒の下端及び前記冷却補助筒の下端は、それぞれ前記原料融液の液面からの高さが１４０ｍｍ以下の位置にあることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
5. 前記冷却筒の下端及び前記冷却補助筒の下端は、それぞれ前記原料融液の液面からの高さが５０ｍｍ以上の位置にあることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
6. 前記ルツボ上部断熱部材、前記ルツボ外側断熱部材、前記ルツボ内側断熱部材、及び前記遮熱部材の表面は、黒鉛材又は石英材により覆われていることを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
7. 前記冷却筒、前記冷却補助筒、前記ルツボ内側断熱部材、及び前記遮熱部材の少なくとも１つの部材と、前記ルツボ軸との間に接続され、これらの部材と前記原料融液との接触を検知する安全装置をさらに備えることを特徴とする請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
8. 前記冷却筒及び前記冷却補助筒は、前記単結晶を観察するための開口部を有することを特徴とする請求項１から請求項７のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
9. 前記冷却補助筒は、当該冷却補助筒を軸方向に貫く切れ目を有することを特徴とする請求項１から請求項８のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
10. 前記冷却補助筒の材質は、黒鉛材又は炭素複合材であることを特徴とする請求項１から請求項９のいずれか１項に記載の単結晶育成装置。
11. 請求項１乃至１０のいずれか１項に記載の単結晶育成装置を用いた単結晶育成方法であって、
    前記ヒーターにより前記原料融液を適温に保ちつつ、前記冷却筒により前記原料融液から引き上げられる前記単結晶を冷却し、
    前記単結晶の引き上げにより減少した前記原料融液の液面の下降分を補うように前記ルツボを上昇させ、
    前記冷却筒の下端と前記原料融液の液面との距離が２００ｍｍ以下となる状態を維持した状態で前記単結晶の育成を行うことを特徴とする単結晶育成方法。

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