JP2020076993A - 光拡散層形成用塗料、プロジェクションスクリーン用フィルム、及びプロジェクションスクリーン - Google Patents
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Abstract
Description
(イ)全光線透過率 85%以上;
(ロ)ヘーズ 30%以下;及び、
(ハ)拡散率 2%以上。
(1)(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部、(C)シランカップリング剤 1〜30質量部;及び、(E)溶剤 500〜2000質量部を混合し、攪拌して混合液1を得る工程;
(2)上記工程(1)で得た混合液1に、更に、(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物を、その配合量が、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部に対して、1〜30質量部となるように配合し、混合攪拌して混合液2を得る工程;
(3)上記工程(2)で得た混合液2に、更に、(A)基材樹脂を配合し、混合攪拌して、上記成分(A)基材樹脂 100質量部;及び、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 0.1〜50質量部;を含む塗料を得る工程;
(4)上記工程(3)で得た塗料を用い、フィルム基材の少なくとも片面の上に、光拡散層を形成する工程;
を含む、上記生産方法である。
本発明の塗料は、(A)基材樹脂、及び(B)希土類燐酸塩微粒子を含む。本発明の塗料は、好ましい実施形態の1つにおいて、更に(C)シランカップリング剤を含む。本発明の塗料は、好ましい実施形態の1つにおいて、更に(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物を含む。本発明の塗料は、より好ましい実施形態の1つにおいて、(A)基材樹脂、(B)希土類燐酸塩微粒子、(C)シランカップリング剤、及び(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物を含む。以下、各成分について説明する。
上記成分(A)基材樹脂は、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子を包含し、塗膜を形成する働きをする。
上記成分(A1)多官能ポリ(メタ)アクリレートは、1分子中に2個以上の(メタ)アクリロイル基を有するオリゴマー又はプレポリマーである。本明細書において、(メタ)アクリロイル基は、アクリロイル基又はメタクリロイル基を意味する。上記成分(A1)は、1分子中に2個以上の(メタ)アクリロイル基を有するため、紫外線や電子線等の活性エネルギー線により重合・硬化して、塗膜を形成する働きをする。
上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子は、希土類(スカンジウム、イットリウム、並びにランタノイド(ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、及びルテチウム))の燐酸塩の微粒子である。上記成分(B)は、プロジェクションスクリーンの光拡散層に入射した光を散乱し、映像コンテンツを鮮明に投影表示することができるようにする働きをする。
上記成分(C)シランカップリング剤は、加水分解性基(例えば、メトキシ基、エトキシ基等のアルコキシ基;アセトキシ基等のアシルオキシ基;クロロ基等のハロゲン基;など)、及び有機官能基(例えば、ビニル基、エポキシ基、メタクリロキシ基、アクリロキシ基、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基、ウレイド基、及びイソシアヌレート基など)の少なくとも2種類の異なる反応性基を有するシラン化合物である。上記成分(C)は、上記成分(A)と上記成分(B)との混和性を高め、ひいては光拡散性塗料から形成される塗膜(光拡散層)の表面外観、耐湿熱性を向上させる働きをする。
3‐トリエトキシシリル‐N‐(1,3‐ジメチル‐ブチリデン)プロピルアミン、N‐フェニル‐3‐アミノプロピルトリメトキシシラン、及びN‐(ビニルベンジル)‐2‐アミノエチル‐3‐アミノプロピルトリメトキシシランなどをあげることができる。
上記成分(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物は、1分子中に1個以上のイソシアネート基(−N=C=O)を有し、かつ1個以上のイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物である。なお本明細書において、多官能(メタ)アクリレート又は多官能ポリ(メタ)アクリレートであって、イソシアネート基を有する化合物は、上記成分(A)ではなく、上記成分(D)に分類されるものとする。上記成分(D)は、上記成分(A)と上記成分(B)との混和性を高め、ひいては光拡散性塗料から形成される塗膜(光拡散層)の表面外観、耐湿熱性を向上させる働きをする。
(1)上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部、上記成分(C)シランカップリング剤 1〜30質量部;及び、(E)溶剤 500〜2000質量部を混合し、攪拌して混合液1を得る工程;
(2)上記工程(1)で得た混合液1に、更に、上記成分(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物を、その配合量が、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部に対して、1〜30質量部となるように配合し、混合攪拌して混合液2を得る工程;
(3)上記工程(2)で得た混合液2に、更に、上記成分(A)基材樹脂を配合し、混合攪拌して、上記成分(A)基材樹脂 100質量部;及び、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 0.1〜50質量部;を含む塗料を得る工程;
を含む方法をあげることができる。
本発明のプロジェクションスクリーン用フィルムは、本発明の塗料を用いて形成された光拡散層を含む。本発明のプロジェクションスクリーン用フィルムは、通常は、フィルム基材の層の少なくとも片面の上に、本発明の塗料を用いて形成された光拡散層を有する。
本発明のプロジェクションスクリーンは、本発明の塗料を用いて形成された光拡散層を含む。本発明のプロジェクションスクリーンは、典型的な1つの実施形態において、ガラス窓などの透過視認性を有する媒体の一部又は全部に、本発明のプロジェクションスクリーン用フィルムが貼合されたものである。本発明のプロジェクションスクリーンは、典型的な他の1つの実施形態において、ガラス窓などの透過視認性を有する媒体の一部又は全部に、本発明の塗料を用いて、光拡散層が直接又はアンカーコートを介して形成されたものである。
(イ)全光線透過率:
JIS K7361−1:1997に従い、日本電色工業株式会社の濁度計「NDH2000(商品名)」を使用し、光拡散層側の面から光を入射する条件で測定した。
JIS K7136:2000に従い、日本電色工業株式会社の濁度計「NDH2000(商品名)」を使用し、光拡散層側の面から光を入射する条件で測定した。
日本電色工業株式会社の変角光度計「GC5000L(商品名)」を使用し、光拡散層側の面に投光角度0°で光を入射し、受光角度−85°から85°までを1°間隔で透過率と反射率を測定した後、上記変角光度計に内蔵のプログラム(下記の計算式)で拡散率を計算した。
拡散率=(L20+L70)/(2・L5)=(T20/cos20°+T70/cos70°)/(2・T5/cos5°)
ここでL20は受光角度20°のときの反射率、L70は受光角度70°のときの反射率、L5は受光角度5°のときの反射率、T20は受光角度20°のときの透過率、T70は受光角度70°のときの透過率、T5は受光角度5°のときの透過率である。
信越化学工業株式会社の付加反応型シリコン系粘着剤「KR−3704(商品名)」100質量部、信越化学工業株式会社の白金化合物系付加反応触媒「CAT−PL−50T(商品名)」0.5質量部、及びトルエン20質量部を混合・攪拌し、粘着層形成用塗料を得た。次に、該粘着層形成用塗料を、プロジェクションスクリーン用フィルムの光拡散層形成面とは反対側の面の上に、硬化後の厚みが30μmとなるように塗布し、130℃、1分間の条件で加熱硬化し、粘着層を形成した。続いて、上記プロジェクションスクリーン用フィルムの粘着層側の面と株式会社テストピースのJIS R3202:2011に規定するフロート板ガラス(厚さ3mm)とを貼り合わせ、プロジェクションスクリーンを作成した。次に、該プロジェクションスクリーンのガラス面側から、ASUS社のプロジェクター「ZenBeam E1(商品名)」を使用し、暗所にて、入射角度0°、ガラス面とプロジェクターのレンズとの距離30cmの条件で映像を投影し、視力検査表を、所定の位置に、該視力検査表のランドルト環が所定の大きさ(4m離れた位置から判別できると視力1.0と判定される大きさ(以下、視力1.0用の大きさと略す。)、又は4m離れた位置から判別できると視力1.5と判定される大きさ(以下、視力1.5用の大きさと略す。)になるように表示させた。続いて、上記プロジェクションスクリーンのランドルト環表示箇所に対して、角度80°(プロジェクションスクリーンの光拡散層側の面に対する法線であって、ランドルト環表示箇所を通る線と、ランドルト環表示箇所と被験者の待機場所とを結ぶ線とのなす角度が80°。視野角に換算すると160°。以下、同様。)、距離60cmの場所で待機していた被験者(試験に使用する目(使用しない目は、遮眼子で覆った。)の矯正視力1.0。)に表示したランドルト環の切れ目の位置を回答させた。以下の基準で評価した。
○:何れの大きさのランドルト環でも判別可能であった。
△:視力1.0用の大きさのランドルト環は判別可能であったが、視力1.5用の大きさのランドルト環は判別できなかった。
×:何れの大きさのランドルト環も判別できなかった。
上記試験(ニ)と同様にして、プロジェクションスクリーンを作成し、該プロジェクションスクリーンに、上記試験(ニ)と同様にして、映像を投影し、青色と赤色の市松模様を正方形の1辺の長さ3mmとなるように表示させた。次に、上記プロジェクションスクリーンの市松模様の表示箇所に対して、角度0°、距離60cmの場所から上記市松模様を目視観察し、以下の基準で評価した。
○:色収差は認められなかった。
△:色収差が僅かに認められた。
×:色収差が明確に認められた。
JIS K7105:1981に従い、島津製作所社製の色度計「SolidSpec−3700(商品名)」を使用し、光拡散層側の面から光を入射する条件で測定した。
JIS K5600−5−4:1999に従い、試験長さ25mm、及び荷重200gの条件で、三菱鉛筆株式会社の鉛筆「ユニ(商品名)」を用い、プロジェクションスクリーン用フィルムの光拡散層側の面について測定した。傷跡が生じたか否かの判定は、蛍光灯下、蛍光灯から50cm離れた位置において、サンプル表面を目視観察することにより行った。
プロジェクションスクリーン用フィルムの光拡散層側の面を、蛍光灯の光の入射角をいろいろと変えて当てながら目視観察し、以下の基準で評価した。
A:表面にうねりや傷はなかった。間近に光を透かし見ても、一様な透明感であった。
B:表面にうねりや傷はなかった。しかし、間近に光を透かし見ると、僅かに透明感の異なる箇所があった。
C:表面に傷はなかった。しかし、間近に見ると、表面にうねりが僅かに認められた。また間近に光を透かし見ると、透明感の異なる箇所があった。
D:表面にうねりや傷が認められた。また明らかに透明感の異なる箇所があった。
JIS K5600−5−1:1999に準拠し、プロジェクションスクリーン用フィルムから該フィルムのマシン方向100mm×横方向50mmとなるように採取したサンプルを用い、円筒形マンドレル法による耐屈曲性試験を行った。塗膜(光拡散層)に割れの起こらなかったマンドレルのうち直径が最小のマンドレルの直径を求めた。以下の基準で評価した。
A:10mm以下。
B:12mm、16mm、又は20mm。
C:25mm、又は32mm。
D:マンドレルの直径が32mmでも割れが生じた。
プロジェクションスクリーン用フィルムのフィルムロールからマシン方向10cm×横方向10cmのサンプルを採取し、光拡散層側の面を上にして水平面に置いた際の4隅のカールによる浮き上がり高さを測定した。4隅のうち浮き上がり高さが最も大きいものをカールによる浮き上がりの高さの値とした。以下の基準で評価した。
A:2mm以下。
B:2mm超、5mm以下。
C:5mm超、10mm以下。
D:10mm超。
プロジェクションスクリーン用フィルムを温度60℃、相対湿度90%の恒温恒湿槽内で500時間処理した。次に、JIS K 5600−5−6:1999に従い、該処理済プロジェクションスクリーン用フィルムの光拡散層側から碁盤目の切れ込みを100マス(1マス=1mm×1mm)入れた。続いて、密着試験用テープを碁盤目へ貼り付けて指でしごいた後、剥がした。評価基準はJISの上記規格の表1に従った。
分類0:カットの縁が完全に滑らかで、どの格子の目にも剥れがない。
分類1:カットの交差点における塗膜の小さな剥れ。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に5%を上回ることはない。
分類2:塗膜がカットの縁に沿って、及び/又は交差点において剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に5%を超えるが15%を上回ることはない。
分類3:塗膜がカットの縁に沿って、部分的又は全面的に大剥れを生じており、及び/又は目のいろいろな部分が、部分的又は全面的に剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に15%を超えるが35%を上回ることはない。
分類4:塗膜がカットの縁に沿って、部分的又は全面的に大剥れを生じており、及び/又は数箇所の目が、部分的又は全面的に剥れている。クロスカット部分で影響を受けるのは、明確に35%を超えるが65%を上回ることはない。
分類5:剥れの程度が分類4を超える場合。
(A)基材樹脂:
(A1)多官能ポリ(メタ)アクリレート:
(A1−1)根上工業株式会社のポリウレタンアクリレート「アートレジン UN‐954(商品名)」。ポリスチレン換算の数平均分子量2000、質量平均分子量4800、Z平均分子量9600。アクリロイル基の数6個。固形分60質量%。
(A1−2)根上工業株式会社のポリウレタンアクリレート「アートレジン UN‐952(商品名)」。ポリスチレン換算の数平均分子量2500、質量平均分子量9100、Z平均分子量23000。アクリロイル基の数10個。固形分60質量%。
(A1−3)根上工業株式会社のポリウレタンアクリレート「アートレジン UN‐953(商品名)」。ポリスチレン換算の数平均分子量2000、質量平均分子量26000、Z平均分子量110000。アクリロイル基の数20個。固形分40質量%。
(A−5)東洋紡株式会社の非晶性ポリエステル樹脂「バイロン240SS(商品名)」。
(B−1)三井金属鉱業株式会社の燐酸イットリウム。平均粒子径0.085μm。
(C−1)信越化学工業株式会社のビニルトリメトキシシラン「KBM‐1003(商品名)」。
(D−1)昭和電工株式会社の2‐イソシアナトエチルアクリレート「カレンズAOI(商品名)」。
(E−1)1‐メトキシ‐2‐プロパノール。
(F−1)BASF社のアセトフェノン系光重合開始剤(1‐ヒドロキシ‐シクロヘキシル‐フェニルケトン)「IRGACURE184(商品名)」。
(F−2)BASF社のアセトフェノン系光重合開始剤(2‐ヒロドキシ‐1‐{4‐[4‐(2‐ヒドロキシ‐2‐メチル‐プロピオニル)‐ベンジル]フェニル}‐2‐メチル‐プロパン‐1‐オン)「IRGACURE127(商品名)」。
(F−3)東ソー株式会社の1分子中に2個以上のイソシアネート基を有する化合物「コロネートHX(商品名)」。
(F−4)楠本化成株式会社のシリコン・アクリル共重合体系レベリング剤「ディスパロンNSH−8430HF(商品名)」。固形分10質量%。
(a)光拡散層形成用塗料の調製:
上記(B−1)100質量部、上記(C−1)10質量部、及び上記(E−1)900質量部を混合し、更に混合攪拌を補助するため、ジルコニアビーズ(直径0.60mm)を2500質量部投入し、チューブミキサーを使用して15分間の攪拌を行った。次に、上記成分(D−1)10質量部を加え、更に30分間の超音波処理を行った後、ジルコニアビーズを濾別して、懸濁液を得た。続いて、上記(A1−1)167質量部(固形分換算100質量部)、上記懸濁液45.9質量部(上記(B−1)4.5質量部、上記(C−1)0.45質量部、上記(D−1)0.45質量部、及び上記(E−1)40.5質量部)、上記(E−1)70.5質量部、上記(F−1)2.4質量部、上記(F−2)0.6質量部、及び上記(F−4)2質量部(固形分換算0.2質量部)を混合攪拌し、光拡散層形成用塗料を得た。
上記(a)で得た光拡散層形成用塗料を、東レ株式会社の厚み50μmの両面易接着二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム「ルミラー(商品名)」の片面の上に、メイヤーバー方式の塗工装置を使用して、硬化後の厚みが5μmとなるように塗布し、乾燥し、紫外線照射によりして硬化して、光拡散層を形成した。
上記成分(A)として上記(A1−1)の代わりに表1に示すものを用い、上記懸濁液以外の成分と上記懸濁液とを混合する際に新たに配合する上記(E−1)の量を、光拡散層形成用塗料の粘度が適切なものになるように適宜調節したこと以外は、例1と同様に行った。結果を表1に示す。
上記成分(A−5)100質量部、例1で調製した懸濁液45.9質量部(上記(B−1)4.5質量部、上記(C−1)0.45質量部、上記(D−1)0.45質量部、及び上記(E−1)40.5質量部)、上記(E−1)0.5質量部、上記(F−3)10質量部、及び上記(F−4)2質量部(固形分換算0.2質量部)を混合攪拌し、光拡散層形成用塗料を得た。続いて、該塗料を、東レ株式会社の厚み50μmの両面易接着二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム「ルミラー(商品名)」の片面の上に、メイヤーバー方式の塗工装置を使用して、乾燥後の厚みが5μmとなるように塗布し、乾燥して、光拡散層を形成した。上記試験(イ)〜(ヌ)を行った。結果を表1に示す。
上記懸濁液の配合量を変更し、上記懸濁液以外の成分と上記懸濁液とを混合する際に新たに配合する上記(E−1)の量を、光拡散層形成用塗料の粘度が適切なものになるように適宜調節することにより、上記成分(B)〜(E)の配合量を表1又は2に示すように変更したこと以外は、例1と同様に行った。結果を表1又は2に示す。
光拡散層形成用塗料の調製を以下のように変更したこと以外は、例1と同様に行った。結果を表1又は2に示す。
上記(B−1)100質量部、上記(C−1)10質量部、及び上記(E−1)900質量部を混合し、更に混合攪拌を補助するため、ジルコニアビーズ(直径0.60mm)を2500質量部投入し、チューブミキサーを使用して15分間の攪拌を行い、更に30分間の超音波処理を行った後、ジルコニアビーズを濾別して、懸濁液を得た。続いて、上記(A1−1)167質量部(固形分換算100質量部)、上記懸濁液45.45質量部(上記(B−1)4.5質量部、上記(C−1)0.45質量部、及び上記(E−1)40.5質量部)、上記(E−1)70.5質量部、上記(F−1)2.4質量部、上記(F−2)0.6質量部、及び上記(F−4)2質量部(固形分換算0.2質量部)を混合攪拌し、光拡散層形成用塗料を得た。
上記(B−1)100質量部、上記(D−1)10質量部、及び上記(E−1)900質量部を混合し、更に混合攪拌を補助するため、ジルコニアビーズ(直径0.60mm)を2500質量部投入し、チューブミキサーを使用して15分間の攪拌を行い、更に30分間の超音波処理を行った後、ジルコニアビーズを濾別して、懸濁液を得た。続いて、上記(A1−1)167質量部(固形分換算100質量部)、上記懸濁液45.45質量部(上記(B−1)4.5質量部、上記(D−1)0.45質量部、及び上記(E−1)40.5質量部)、上記(E−1)70.5質量部、上記(F−1)2.4質量部、上記(F−2)0.6質量部、及び上記(F−4)2質量部(固形分換算0.2質量部)を混合攪拌し、光拡散層形成用塗料を得た。
上記(B−1)100質量部、及び上記(E−1)900質量部を混合し、更に混合攪拌を補助するため、ジルコニアビーズ(直径0.60mm)を2500質量部投入し、チューブミキサーを使用して15分間の攪拌を行い、更に30分間の超音波処理を行った後、ジルコニアビーズを濾別して、懸濁液を得た。続いて、上記(A1−1)167質量部(固形分換算100質量部)、上記懸濁液45質量部(上記(B−1)4.5質量部、及び上記(E−1)40.5質量部)、上記(E−1)70.5質量部、上記(F−1)2.4質量部、上記(F−2)0.6質量部、及び上記(F−4)2質量部(固形分換算0.2質量部)を混合攪拌し、光拡散層形成用塗料を得た。
上記(A1−1)167質量部(固形分換算100質量部)、酸化ジルコニウム微粒子(平均粒子径0.1μm)のメチルイソブチルケトン/2‐メチルプロピルアルコール(容積比7/3の混合液)分散液11.25質量部(固形分換算4.5質量部)、上記(E−1)100質量部、上記(F−1)2.4質量部、上記(F−2)0.6質量部、及び上記(F−4)2質量部(固形分換算0.2質量部)を混合攪拌し、光拡散層形成用塗料を得た。該光拡散層形成用塗料を、東レ株式会社の厚み50μmの両面易接着二軸延伸ポリエチレンテレフタレート系樹脂フィルム「ルミラー(商品名)」の片面の上に、メイヤーバー方式の塗工装置を使用して、硬化後の厚みが5μmとなるように塗布し、乾燥し、紫外線照射によりして硬化して、光拡散層を形成した。上記試験(イ)〜(ハ)を行ったところ、全光線透過率86.9%、ヘーズ2.5%、拡散率1.3%であった。
2:赤外線遮蔽層
3:第1アンカーコート
4:フィルム基材の層
5:第2アンカーコート
6:光拡散層
7:耐候性ハードコート
8:耐候性粘着剤層
9:ハードコート
10:反射層
Claims (10)
- (A)基材樹脂 100質量部;及び、
(B)希土類燐酸塩微粒子 0.1〜50質量部;
を含むプロジェクションスクリーンの光拡散層形成用塗料。
- 上記成分(A)基材樹脂が、(A1)多官能ポリ(メタ)アクリレートを含む請求項1に記載の塗料。
- 上記成分(A1)のゲル浸透クロマトグラフィーにより測定した微分分子量分布曲線から算出したポリスチレン換算の質量平均分子量が1千以上である請求項2に記載の塗料。
- 更に、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部に対して、(C)シランカップリング剤 1〜30質量部を含む、請求項1〜3の何れか1項に記載の塗料。
- 更に、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部に対して、(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物 1〜30質量部を含む、請求項1〜4の何れか1項に記載の塗料。
- 請求項1〜5の何れか1項に記載の塗料を用いて形成された光拡散層を含むプロジェクションスクリーン用フィルム。
- フィルム基材の層の少なくとも片面の上に光拡散層を有し;
上記光拡散層は、(A)基材樹脂、及び(B)希土類燐酸塩微粒子を含む塗料を用いて形成され;
下記特性(イ)〜(ハ)を満たすプロジェクションスクリーン用フィルム:
(イ)全光線透過率 85%以上;
(ロ)ヘーズ 30%以下;及び、
(ハ)拡散率 2%以上。
- 請求項6又は7に記載のプロジェクションスクリーン用フィルムを含むプロジェクションスクリーン。
- 請求項1〜5の何れか1項に記載の塗料を用いて形成された光拡散層を含むプロジェクションスクリーン。
- プロジェクションスクリーン用フィルムの生産方法であって、
(1)(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部、(C)シランカップリング剤 1〜30質量部;及び、(E)溶剤 500〜2000質量部を混合し、攪拌して混合液1を得る工程;
(2)上記工程(1)で得た混合液1に、更に、(D)イソシアネート基とイソシアネート基以外の重合性官能基を有する化合物を、その配合量が、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 100質量部に対して、1〜30質量部となるように配合し、混合攪拌して混合液2を得る工程;
(3)上記工程(2)で得た混合液2に、更に、(A)基材樹脂を配合し、混合攪拌して、上記成分(A)基材樹脂 100質量部;及び、上記成分(B)希土類燐酸塩微粒子 0.1〜50質量部;を含む塗料を得る工程;
(4)上記工程(3)で得た塗料を用い、フィルム基材の少なくとも片面の上に、光拡散層を形成する工程;
を含む、上記生産方法。
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