JP2019532121A - 赤色発光燐光体を有するコアシェル材料 - Google Patents
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Abstract
Description
Ax[MFy]:Mn4+
I
の第1のMn4+ドープされた燐光体を含み、第2の燐光体を含むコアに直接配置されたシェルを含むコーティングされた燐光体に関する。この第2の燐光体は、式Iまたは式II
Ax[MFy]
II
の化合物以外の材料である。
Aは、出現ごとに独立して、Li、Na、K、Rb、Cs、またはこれらの組合せであり;
Mは、出現ごとに独立して、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd、またはこれらの組合せであり;
xは、[MFy]イオンの電荷の絶対値であり;
yは、5、6、または7である。
((Sr1−z(Ca,Ba,Mg,Zn)z)1−(x+w)(Li,Na,K,Rb)wCex)3(Al1−ySiy)O4+y+3(x−w)F1−y−3(x−w)、0<x≦0.10、0≦y≦0.5、0≦z≦0.5、0≦w≦x;
(Ca,Ce)3Sc2Si3O12(CaSiG);
(Ba,Sr,Ca)5(PO4)3(Cl,F,Br,OH);Eu2+,Mn;2+;(Ba,Sr,Ca)BPO5:BPO5:Eu2+,Mn2+;
(Sr,Ca,Ba)3Al1−xSixO4+xF1−x:Ce3+(SASOF));(Sr,Ca)10(PO4)6*νB2O3:Eu2+(ただし、0<ν≦1);Sr2Si3O8*2SrCl2:Eu2+;
(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu2+,Mn2+;BaAl8O13:Eu2+;2SrO*0.84P2O5*0.16B2O3:Eu2+;
(Ba,Sr,Ca)MgAl10O17:Eu2+,Mn2+;(Ba,Sr,Ca)Al2O4:Eu2+;(Y,Gd,Lu,Sc,La)BO3:Ce3+,Tb3+;
ZnS:Cu+,Cl−;ZnS:Cu+,Al3+;ZnS:Ag+,Cl−;ZnS:Ag+,Al3+;(Ba,Sr,Ca)2Si1−nO4−2n:Eu2+(ただし、0≦n≦0.2);(Ba,Sr,Ca)2(Mg(Zn))Si2O7:Eu2+;(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu2+;
(Y,Gd,Tb,La,Sm,Pr,Lu)3(Al,Ga)5−aO12−3/2a:Ce3+(式中、0≦a≦0.5);
(Ca,Sr)8(Mg(Zn))(SiO4)4Cl2:Eu2+,Mn2+;Na2Gd2B2O7:Ce3+Tb3+;(Sr,Ca,Ba,Mg,Zn)2P2O7:Eu2+,Mn2+;
(Gd,Y,Lu,La)2O3:Eu3+,Bi3+;(Gd,Y,Lu,La)2O2S:Eu3+,Bi3+;(Gd,Y,Lu,La)VO4:Eu3+,Bi3+;
(CaSr)S:Eu2+,Ce3+;SrY2S4:Eu2+;CaLa2S4:Ce3+;(Ba,Sr,Ca)MgP2O7:Eu2+,Mn2+;
(Y,Lu)2WO6:Eu3+,Mo6+;(Ba,Sr,Ca)bSigNm:Eu2+(ただし、2b+4g=3m);Ca3(SiO4)Cl2:Eu2+;
(Lu,Sc,Y,Tb)2−u−vCevCa1+uLiwMg2−wPw(Si,Ge)3−wO12−u/2(ただし、−0.5≦u≦1、0<v≦0.1、および0≦w≦0.2);
(Y,Lu,Gd)2−m(Y,Lu,Gd)CamSi4N6+mC1−m:Ce3+(ただし、0≦m≦0.5);(Lu,Ca,Li,Mg,Y),Eu2+および/またはCe3+がドープされたα−SiAlON;(Ca,Sr,Ba)SiO2N2:Eu2+;Ce3+;β−SiAlON:Eu2+,3.5MgO*0.5MgF2*GeO2:Mn4+;Ca1−c−fCecEufAl1+cSi1−cN3(ただし、0≦c≦0.2、0≦f≦0.2);Ca1−h−rCehEurAl1−h(Mg,Zn)hSiN3(ただし、0≦h≦0.2、0≦r≦0.2);Ca1−2s−tCes(Li,Na)sEutAlSiN3(ただし、0≦s≦0.2、0≦f≦0.2、s+t>0);および(Sr,Ca)AlSiN3:Eu2+,Ce3+が含まれるが、これらに限定されない。また、これらの燐光体は、準備反応の状態が劣化を引き起こさないコーティングされた燐光体のコアとして使用され得る。
実施例
Ce3+ドープされたガーネット(YAG)燐光体、GTPタイプ9802YAGを、Global Tungsten&Powders,Towanda、PAから得た。YAG粉末(12g)を、上述した処理溶液130mLを収容するビーカーに加えた。懸濁液を10分間撹拌した。撹拌しつつ、KF(4.5g)を20mLの48%HFを収容するビーカーに加えた。このプロセスは、非常に発熱を伴い、溶液は、数分間冷却することが許された、K2MnF6(1.5g)を30mLの48%HFを収容するビーカーに加え、この溶液を5分間撹拌した。YAGの溶液を撹拌するために、K2MnF6溶液を4mL/分で液滴により加えた。K2MnF6溶液が3分間滴った後に、KF溶液をこの同じビーカーに3mL/分の速度で加えた。KFの付加を完了すると、懸濁液をさらに5分間撹拌した。撹拌を停止した後、上澄みを静かに移し、コアシェル材料を真空濾過し、酢酸で1度そしてアセトンで2度すすぎ、次いで真空下で一晩乾燥した。
GTPタイプ9802YAG粉末(12g)を130mLの48%HFを収容するビーカーに加えた。懸濁液を10分間撹拌した。撹拌しつつ、KF(8g)を20mLの48%HFを収容する第2のビーカーに加えた。このプロセスは、非常に発熱を伴う。K2MnF6(2g)を30mLの48%HFを収容する第3のビーカーに加え、溶液を5分間撹拌した。第4のビーカーへ、4mLの35%K2SiF6を12mLの48%HFに加え、撹拌した。YAGの撹拌溶液に、H2MnF6溶液を4mL/分で液滴により加えた。K2MnF6溶液が3分間滴った後に、KF溶液をこの同じビーカーに3mL/分の速度で加えることを開始した。K2MnF6溶液が4分間滴った後に、K2SiF6溶液を3mL/分の速度で液滴により加えた。H2SiF6の付加を完了すると、懸濁液をさらに5分間撹拌した。撹拌を停止した後、実施例1のように、上澄みを静かに移し、コアシェル材料を真空濾過し、酢酸で1度そしてアセトンで2度すすぎ、次いで真空下で一晩乾燥した。乾燥した燐光体を処理し、アニールし、および再び処理した。
比較例1:HF処理YGA燐光体
GTPタイプ9802YAG粉末(12g)を130mLの48%HFを収容するビーカーに加えた。懸濁液を30分間撹拌した後、上澄みを静かに移し、処理したYAG材料を真空濾過し、酢酸で1度そしてアセトンで2度すすぎ、次いで真空下で一晩乾燥した。
12 LEDチップ、LED
18 シェル
20 封止剤、封止剤材料
22 燐光体組成物
24 白色光
112 LEDチップ
120 封止剤材料
122 燐光体組成物、燐光体
124 白色光
212 LEDチップ
218 エンベロープ
222 燐光体組成物
224 白色光
226 放射線
412 LEDチップ
416 リード、第1のリード、第2のリード
420 封止剤材料
430 カップ
432 導線
550 表面実装部品(「SMD」)タイプ発光ダイオード
552 発光窓
554 光ガイド部材
Claims (23)
- 式I
Ax[MFy]:Mn4+
I
の第1の燐光体(22、122、222)を含み、第2の燐光体(22、122、222)を含むコアに直接配置されたシェル(18)
を含むコーティングされた燐光体(22、122、222)であって、
前記第2の燐光体(22、122、222)は、Ce3+ドープされたガーネット、Eu2+ドープされた酸窒化物、Eu2+ドープされた窒化物、またはこれらの組合せから選択される燐光体(22、122、222)であり;
Aは、出現ごとに独立して、Li、Na、K、Rb、Cs、またはこれらの組合せであり;
Mは、出現ごとに独立して、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd、またはこれらの組合せであり;
xは、前記[MFy]イオンの電荷の絶対値であり;
yは、5、6、または7である、コーティングされた燐光体(22、122、222)。 - 前記第2の燐光体(22、122、222)は、緑色燐光体(22、122、222)である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、Ce3+ドープされたガーネット燐光体(22、122、222)である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、Ce3+ドープされたイットリウムアルミニウムガーネット燐光体(22、122、222)である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、(Y,Gd,Tb,La,Sm,Pr,Lu)3(Al,Ga)5−αO12−3/2α:Ce3+(ただし、0≦α≦0.5)である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、Eu2+ドープされたβ−SiAlON燐光体(22、122、222)である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、CaAlSiN3:Eu2+である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、Eu2+ドープされた窒化物燐光体(22、122、222)である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、(Ba,Sr)2Si5N8:Eu2+、(Ca,Sr)AlSiN3:Eu2+、Sr[LiAl3N4]:Eu2+、Sr[Mg3SiN4]:Eu2+、(Sr,Ca)S:Eu2+、またはこれらの組合せである、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- Mは、Si,Ge,Sn,Ti,Zr、またはこれらの組合せである、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- Aは、Na、K、またはこれらの組合せである、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- Aは、Na、K、Rb、Cs、またはこれらの組合せであり;
Mは、Si,Ge,Ti、またはこれらの組合せであり;
Yは、6である、
請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。 - 前記第1の燐光体(22、122、222)は、K2SiF6:Mn4+である、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 半導体光源(12)と、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)とを備える照明器具(10)。
- 半導体光源(12)と、請求項1記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)とを備えるバックライト装置。
- コーティングされた燐光体(22、122、222)を調製する方法であって、HF溶液中で特定の形態の燐光体材料(22、122、222)の懸濁液を、Mn4+、A+、およびMの源に接触させて、
式I
Ax[MFy]:Mn4+
I
の第1の燐光体(22、122、222)を含み、第2の燐光体(22、122、222)を含むコアに直接配置されたシェル(18)を有するコーティングされた燐光体(22、122、222)であって、
前記第2の燐光体(22、122、222)は、式Iまたは式II
Ax[MFy]
II
の化合物以外の材料であり、
Aは、出現ごとに独立して、Li、Na、K、Rb、Cs、またはこれらの組合せである;
Mは、出現ごとに独立して、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd、またはこれらの組合せであり;
xは、前記[MFy]イオンの電荷の絶対値であり;
yは、5、6、または7であるコーティングされた燐光体(22、122、222)を形成するステップを含む方法。 - 前記コーティングされた燐光体(22、122、222)を高温でガス状形態のフッ素含有酸化剤と接触させるステップをさらに含む、請求項16記載の方法。
- 式I
Ax[MFy]:Mn4+
I
の第1の燐光体(22、122、222)を含み、第2の燐光体(22、122、222)を含むコアに直接配置されたシェル(18)を含むコーティングされた燐光体(22、122、222)であって、
前記第2の燐光体(22、122、222)は、式Iまたは式II
Ax[MFy]
II
の化合物以外の材料であり、
Aは、出現ごとに独立して、Li、Na、K、Rb、Cs、またはこれらの組合せであり;
Mは、出現ごとに独立して、Si、Ge、Sn、Ti、Zr、Al、Ga、In、Sc、Hf、Y、La、Nb、Ta、Bi、Gd、またはこれらの組合せであり;
xは、前記[MFy]イオンの電荷の絶対値であり;
yは、5、6、または7であるコーティングされた燐光体(22、122、222)。 - 第2の燐光体(22、122、222)は、Ce3+ドープされたガーネット、Eu2+ドープされたβ−SiAlON、Eu2+ドープされた窒化物、またはこれらの組合せから選択される燐光体(22、122、222)である、請求項18記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、緑色燐光体(22、122、222)である、請求項18記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、Ce3+ドープされたイットリウムアルミニウムガーネット燐光体(22、122、222)である、請求項18記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第2の燐光体(22、122、222)は、(Y,Gd,Tb,La,Sm,Pr,Lu)3(Al,Ga)5−αO12−3/2α:Ce3+(ただし、0≦α≦0.5)である、請求項18記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
- 前記第1の燐光体(22、122、222)は、K2SiF6:Mn4+である、請求項18記載のコーティングされた燐光体(22、122、222)。
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