JP2019183117A - 重合体製造システム及び製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】所望の重合体を連続的且つ安定的に得ることが可能な重合体製造システム及び製造方法を提供する。【解決手段】重合体製造システム１は、第１重合性化合物を含む第１溶液Ａ１を供給する第１供給部と、第２重合性化合物を含む第２溶液Ａ２を供給する第２供給部と、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２を混合して第１混合溶液Ｂを生成する第１混合部２０と、重合反応を進行させて第１重合体を含む第１重合溶液Ｃを生成する第１反応部３０と、第１制御部２００とを備える。第１制御部２００は、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の流量変動を同期するように制御し、且つ、第１溶液Ａ１の流量変動率と第２溶液Ａ２の流量変動率との差が小さくなるように、第１溶液及び／又は第２溶液の流量変動率を制御する。【選択図】図１

Description

本発明は、重合体製造システム及び製造方法に関する。詳細には、本発明は、重合体を連続的に製造可能な重合体製造システム及び製造方法に関する。

連続的なポリアミック酸の合成方法として、例えば、特許文献１に記載の方法が知られている。特許文献１には、チューブ反応器を用いてポリアミック酸（ポリアミド酸）及びポリイミドを作製する方法が記載されている。特許文献１には、所定の狭い範囲内の比率で２種の原料溶液を混合することにより、得られるポリアミド酸微粒子及びポリイミド微粒子の収率低下が抑制できること、２種の原料溶液を所定範囲の比率とするために、脈動の少ない容積式ポンプを用いるのが好ましいことが記載されている。また、混合溶液の反応を進行させるために、超音波照射による撹拌を行うことが記載されている。

特開２００６−２４９３８０号公報

しかし、特許文献１のような脈動の小さいポンプを用いる場合、高価な設備が必要になるという課題がある。また、超音波照射を行うためには、特殊な装置形状の反応器を構築する必要がある。

本発明は、高価な設備を用いることなく、所望の重合体を連続的且つ安定的に得ることが可能な重合体製造システム及び製造方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するための具体的な手段には、以下の実施態様が含まれる。
＜１＞ 重付加性の第１重合性化合物を含む第１溶液と、前記第１重合性化合物と重付加する重付加性の第２重合性化合物を含む第２溶液とを原料として重合体を製造する重合体製造システムであって、
前記第１溶液を供給する第１供給部と、
前記第２溶液を供給する第２供給部と、
前記第１溶液及び前記第２溶液を混合して第１混合溶液を生成する第１混合部と、
前記第１溶液の流量を測定する第１流量測定部と、
前記第２溶液の流量を測定する第２流量測定部と、
前記第１混合部の下流側に連続して配置され、前記第１混合溶液に含まれる前記第１重合性化合物と前記第２重合性化合物との重合反応を進行させて第１重合体を含む第１重合溶液を生成する第１反応部と、
前記第１溶液及び前記第２溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１溶液及び／又は前記第２溶液の流量変動率を制御する第１制御部と、を備える重合体製造システム。

＜２＞ 前記第１溶液の流量を調整可能な第１流量調整部と、
前記第２溶液の流量を調整可能な第２流量調整部と、を更に備え、
前記第１制御部は、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１流量調整部及び／又は前記第２流量調整部により流量を調整する＜１＞に記載の重合体製造システム。

＜３＞ 前記第１反応部が、前記第１混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第１反応撹拌部を有する＜１＞又は＜２＞に記載の重合体製造システム。

＜４＞ 前記第１重合体が重付加性の重合体であり、
前記第１重合体に重付加する重付加性の第３重合性化合物を含む第３溶液を供給する第３供給部と、
前記第１重合溶液及び前記第３溶液を混合して第２混合溶液を生成する第２混合部と、
前記第１重合溶液の流量を測定する重合溶液流量測定部と、
前記第３溶液の流量を測定する第３流量測定部と、
前記第２混合部の下流側に連続して配置され、前記第２混合溶液に含まれる前記第１重合溶液からの前記第１重合体と、前記第３溶液からの前記第３重合性化合物との重合反応を進行させて第２重合体を含む第２重合溶液を生成する第２反応部と、
前記第１重合溶液及び前記第３溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１重合溶液の流量変動率と前記第３溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第３溶液の流量変動率を制御する第２制御部と、を更に備える＜１＞〜＜３＞のいずれか１項に記載の重合体製造システム。

＜５＞ 前記第２反応部が、前記第２混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第２反応撹拌部を有する＜４＞に記載の重合体製造システム。

＜６＞ 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方がテトラカルボン酸二無水物、他方がジアミンであり、
前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の重合体製造システム。

＜７＞ 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸、他方がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する＜１＞〜＜５＞のいずれか１項に記載の重合体製造システム。

＜８＞ 前記第１重合体が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸であり、
前記第３重合性化合物がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
前記第２重合体としてポリアミック酸を製造する＜４＞又は＜５＞に記載の重合体製造システム。

＜９＞ 製造されたポリアミック酸をイミド化するイミド化部を更に備える＜６＞〜＜８＞のいずれか１項に記載の重合体製造システム。

＜１０＞ 重付加性の第１重合性化合物を含む第１溶液と、前記第１重合性化合物と重付加する重付加性の第２重合性化合物を含む第２溶液とを原料として重合体を製造する重合体の製造方法であって、
前記第１溶液を供給する第１供給工程と、
前記第２溶液を供給する第２供給工程と、
前記第１溶液及び前記第２溶液を混合して第１混合溶液を生成する第１混合工程と、
前記第１溶液の流量を測定する第１測定工程と、
前記第２溶液の流量を測定する第２測定工程と、
前記第１混合溶液に含まれる前記第１重合性化合物と前記第２重合性化合物との重合反応を進行させて第１重合体を含む第１重合溶液を生成する第１反応工程と、
前記第１溶液及び前記第２溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１溶液及び／又は前記第２溶液の流量変動率を制御する第１制御工程と、を含む重合体の製造方法。

＜１１＞ 前記第１溶液の流量を調整可能な第１流量調整工程と、
前記第２溶液の流量を調整可能な第２流量調整工程と、を更に含み、
前記第１制御工程において、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１流量調整工程及び／又は前記第２流量調整工程により流量を調整する＜１０＞に記載の重合体の製造方法。

＜１２＞ 前記第１反応工程が、前記第１混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第１反応撹拌工程を含む＜１０＞又は＜１１＞に記載の重合体の製造方法。

＜１３＞ 前記第１重合体が重付加性の重合体であり、
前記第１重合体に重付加する重付加性の第３重合性化合物を含む第３溶液を供給する第３供給工程と、
前記第１重合溶液及び前記第３溶液を混合して第２混合溶液を生成する第２混合工程と、
前記第１重合溶液の流量を測定する重合溶液流量測定工程と、
前記第３溶液の流量を測定する第３流量測定工程と、
前記第２混合溶液に含まれる前記第１重合溶液からの前記第１重合体と、前記第３溶液からの前記第３重合性化合物との重合反応を進行させて第２重合体を含む第２重合溶液を生成する第２反応工程と、
前記第１重合溶液及び前記第３溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１重合溶液の流量変動率と前記第３溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第３溶液の流量変動率を制御する第２制御工程と、を更に含む＜１０＞〜＜１２＞のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。

＜１４＞ 前記第２反応工程が、前記第２混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第２反応撹拌工程を含む＜１３＞に記載の重合体の製造方法。

＜１５＞ 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方がテトラカルボン酸二無水物、他方がジアミンであり、
前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する＜１０＞〜＜１４＞のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。

＜１６＞ 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸、他方がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する＜１０＞〜＜１４＞のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。

＜１７＞ 前記第１重合体が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸であり、
前記第３重合性化合物がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
前記第２重合体としてポリアミック酸を製造する＜１３＞又は＜１４＞に記載の重合体の製造方法。

＜１８＞ 製造されたポリアミック酸をイミド化するイミド化工程を更に含む＜１５＞〜＜１７＞のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。

本発明によれば、所望の重合体を連続的且つ安定的に得ることが可能な重合体製造システム及び製造方法を提供することができる。

第１実施形態における重合体製造システムを示す図である。 第１流量変動率及び第２流量変動率を制御した流量波形を示す図である。 第１実施形態における重合体製造システムの動作を説明するフロー図である。 第２実施形態における重合体製造システムを示す図である。 第２実施形態における重合体製造システムの動作を説明するフロー図である。

以下、本発明の実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。
第１実施形態は、反応部が１段である重合体製造システムの例である。第２実施形態は、反応部が２段である重合体製造システムの例である。

＜第１実施形態＞
図１〜図３により、第１実施形態における重合体製造システムについて説明する。図１は、第１実施形態における重合体製造システムを示す図である。図２は、第１流量変動率及び第２流量変動率を制御した流量波形を示す図である。図３は、第１実施形態における重合体製造システムの動作を説明するフロー図である。

まず、第１実施形態における重合体製造システム１の概要について説明する。
重合体製造システム１は、重付加性の第１重合性化合物が溶解した第１溶液Ａ１と、第１重合性化合物と重付加する重付加性の第２重合性化合物が溶解した第２溶液Ａ２とを原料として第１重合体を製造する製造システムである。第１実施形態は、反応部が１段である重合体製造システムの例である。

以下では一例として、第１重合性化合物及び第２重合性化合物のうち、一方がテトラカルボン酸二無水物、他方がジアミンであり、第１重合体としてポリアミック酸を製造する場合について説明する。より具体的には、第１溶液Ａ１に含まれる第１重合性化合物がテトラカルボン酸二無水物であり、第２溶液Ａ２に含まれる第２重合性化合物がジアミンであり、第１重合体としてポリアミック酸を製造する場合について説明する。

テトラカルボン酸二無水物としては、特に制限されず、従来のポリイミド合成で用いられているものと同様のものを用いることができる。テトラカルボン酸二無水物の具体例としては、３，３'，４，４'−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３'，４，４'−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，３，３'，４'−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ピロメリット酸二無水物、１，３−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼン二無水物、１，４−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼン二無水物、２，３，３'，４'−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２'，３，３'−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２，２'，３，３'−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、２，２'，６，６'−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレン−１，２，４，５−テトラカルボン酸二無水物、アントラセン−２，３，６，７−テトラカルボン酸二無水物、フェナンスレン−１，８，９，１０−テトラカルボン酸二無水物、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンジベンゾエート−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸二無水物等の芳香族テトラカルボン酸二無水物；ブタン−１，２，３，４−テトラカルボン酸二無水物等の脂肪族テトラカルボン酸二無水物；シクロブタン−１，２，３，４−テトラカルボン酸二無水物等の脂環族テトラカルボン酸二無水物；チオフェン−２，３，４，５−テトラカルボン酸二無水物、ピリジン−２，３，５，６−テトラカルボン酸二無水物等の複素環族テトラカルボン酸二無水物；などが挙げられる。テトラカルボン酸二無水物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

第１溶液Ａ１の溶媒としては、テトラカルボン酸二無水物及びポリアミック酸が溶解するものが用いられる。溶媒の具体例としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン、アセトアニリド等のアミド系溶媒；γ−ブチロラクトン等の環状エステル系溶媒；酢酸エチル等の鎖状エステル系溶媒；２−プロパノン、３−ペンタノン、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒；テトラヒドロフラン、ジオキソラン等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、イソプロパノール等のアルコール系溶媒；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒；などが挙げられる。これらの中でも、ポリアミック酸の溶解性が高いアミド系溶媒、環状エステル系溶媒、及びエーテル系溶媒が好ましい。溶媒は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合してもよい。例えば、アセトン、酢酸エチル、メチルエチルケトン、トルエン、キシレン等のポリアミック酸の溶解性が比較的低い溶媒に対して極性の高いアルコ―ル系溶媒を混合することで、ポリアミック酸の溶解性を向上させることも可能である。

第１溶液Ａ１は、テトラカルボン酸二無水物の溶解性を高め、又はジアミンとの反応性を高めるため、トリメチルアミン、トリエチルアミン等の第３級アミンを少量含有していてもよい。

ジアミンとしては、特に制限されず、従来のポリイミド合成で用いられているものと同様のものを用いることができる。ジアミンの具体例としては、４，４'−ジアミノジフェニルメタン、４，４'−ジアミノジフェニルエーテル、２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、４，４'−ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、１，４'−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３'−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、３，４'−ジアミノジフェニルエーテル、４，４'−ジアミノジフェニルスルフォン、３，４’−ジアミノジフェニルスルフォン、３，３'−ジアミノジフェニルスルフォン、４，４'−メチレン−ビス（２−クロロアニリン）、３，３'−ジメチル−４，４'−ジアミノビフェニル、４，４'−ジアミノジフェニルスルフィド、２，６−ジアミノトルエン、２，４−ジアミノクロロベンゼン、１，２−ジアミノアントラキノン、１，４−ジアミノアントラキノン、３，３'−ジアミノベンゾフェノン、３，４’−ジアミノベンゾフェノン、４，４'−ジアミノベンゾフェノン、４，４'−ジアミノビベンジル等の芳香族ジアミン；１，２−ジアミノエタン、１，４−ジアミノブタン、テトラメチレンジアミン、１，１０−ジアミノドデカン等の脂肪族ジアミン；１，４−ジアミノシクロヘキサン、１，２−ジアミノシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、４，４'−ジアミノジシクロヘキシルメタン等の脂環族ジアミン；３，４−ジアミノピリジン等の複素環族ジアミン；などが挙げられる。ジアミンは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

第２溶液Ａ２の溶媒としては、ジアミン及びポリアミック酸が溶解するものが用いられる。溶媒の具体例としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、１，３−ジメチル−２−イミダゾリジノン、アセトアニリド等のアミド系溶媒；γ−ブチロラクトン等の環状エステル系溶媒；酢酸エチル等の鎖状エステル系溶媒；２−プロパノン、３−ペンタノン、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン系溶媒；テトラヒドロフラン、ジオキソラン等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、イソプロパノール等のアルコール系溶媒；トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素系溶媒；などが挙げられる。これらの中でも、ポリアミック酸の溶解性が高いアミド系溶媒、環状エステル系溶媒、及びエーテル系溶媒が好ましい。溶媒は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を混合してもよい。例えば、アセトン、酢酸エチル、メチルエチルケトン、トルエン、キシレン等のポリアミック酸の溶解性が比較的低い溶媒に対して極性の高いアルコ―ル系溶媒を混合することで、ポリアミック酸の溶解性を向上させることも可能である。

図１に示すように、重合体製造システム１は、原料である第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２を第１混合部２０において混合して第１混合溶液Ｂを生成し、第１反応部３０において重合反応を進行させて第１重合溶液Ｃを生成することで、ポリアミック酸（第１重合体）を製造するよう構成されている。

ここで、重合体製造システム１は、後述の第１タンク１１及び第２タンク１２から第１クッションタンク４０までを密閉した状態でつなぐ管状の送液ラインＬを有する。これにより、重合体製造システム１は、第１混合溶液Ｂや第１重合溶液Ｃに気泡を発生させない状態で連続的に重合体を製造することができる。

続けて、重合体製造システム１の具体的な構成について説明する。
図１に示すように、重合体製造システム１は、第１タンク１１と、第２タンク１２と、第１供給ポンプ１５（第１供給部）と、第２供給ポンプ１６（第２供給部）と、第１混合部２０と、第１反応部３０と、第１クッションタンク４０と、送液ラインＬと、第１制御部２００と、を備える。上述の送液ラインＬは、第１送液部Ｌ１と、第２送液部Ｌ２と、第３送液部Ｌ３と、を有する。また、重合体製造システム１は、第１流量調整部１５１と、第１流量測定部１５２と、第２流量調整部１６１と、第２流量測定部１６２と、を有する。

第１タンク１１は、重付加性の第１重合性化合物を含む第１溶液Ａ１を収容する。本実施形態においては、第１タンク１１は、テトラカルボン酸二無水物を含む第１溶液Ａ１を収容する。第１タンク１１に収容された第１溶液Ａ１は、第１送液部Ｌ１を介して、第１混合部２０に供給される。

第１送液部Ｌ１における第１タンク１１と第１混合部２０との間には、第１供給ポンプ１５及び第１流量測定部１５２が、上流側から下流側に向かってこの順で配置される。

第１供給ポンプ１５（第１供給部）は、第１タンク１１に収容されている第１溶液Ａ１を第１混合部２０に供給する。第１供給ポンプ１５は、第１溶液Ａ１を所定の送液量で供給するように、第１溶液Ａ１を吐出する。例えば、第１供給ポンプ１５は、所望の性状のポリアミック酸（第１重合体）が得られる条件で第１溶液Ａ１を供給するよう調整される。

本実施形態では、第１供給ポンプ１５は、容積式のポンプで構成される。容積式のポンプとしては、例えば、プランジャポンプ等の押し出し式の往復ポンプ；歯車を備えたギアポンプ等の回転ポンプ；などが挙げられる。

第１供給ポンプ１５としては、固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択することが好ましい。なお、第１供給ポンプ１５として固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択する代わりに、あるいは、第１供給ポンプ１５として固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択することに加えて、送液ラインＬに流量変動の緩衝装置（例えば、アキュムレータ）を配置することも好ましい。アキュムレータ等の緩衝装置を配置することで、流量変動率をより低減することができる。

第１流量調整部１５１は、第１供給ポンプ１５と電気的に接続されており、第１溶液Ａ１の流量を調整する。第１流量調整部１５１は、後述する第１制御部２００により制御される。

第１流量測定部１５２は、第１送液部Ｌ１における第１供給ポンプ１５の下流側の第１溶液Ａ１の流量を測定する。本実施形態においては、第１流量測定部１５２は、第１供給ポンプ１５と第１混合部２０との間に配置される。第１流量測定部１５２は、測定した第１溶液Ａ１の流量を後述する第１制御部２００に出力する。

第２タンク１２は、第１重合性化合物と重付加する重付加性の第２重合性化合物を含む第２溶液Ａ２を収容する。本実施形態においては、第２タンク１２は、ジアミンを含む第２溶液Ａ２を収容する。第２タンク１２に収容された第２溶液Ａ２は、第２送液部Ｌ２を介して、第１混合部２０に供給される。

第２送液部Ｌ２における第２タンク１２と第１混合部２０との間には、第２供給ポンプ１６及び第２流量測定部１６２が、上流側から下流側に向かってこの順で配置される。

第２供給ポンプ１６（第２供給部）は、第２タンク１２に収容されている第２溶液Ａ２を第１混合部２０に供給する。第２供給ポンプ１６は、第２溶液Ａ２を所定の送液量で供給するように、第２溶液Ａ２を吐出する。例えば、第２供給ポンプ１６は、所望の性状のポリアミック酸（第１重合体）が得られる条件で第２溶液Ａ２を供給するよう調整される。
本実施形態では、第２供給ポンプ１６は、上述した第１供給ポンプ１５と同様に、容積式のポンプで構成される。

第２供給ポンプ１６としては、固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択することが好ましい。なお、第２供給ポンプ１６として固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択する代わりに、あるいは、第２供給ポンプ１６として固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択することに加えて、送液ラインＬに流量変動の緩衝装置（例えば、アキュムレータ）を配置することも好ましい。アキュムレータ等の緩衝装置を配置することで、流量変動率をより低減することができる。

第２流量調整部１６１は、第２供給ポンプ１６と電気的に接続されており、第２溶液Ａ２の流量を調整する。第２流量調整部１６１は、後述する第１制御部２００により制御される。

第２流量測定部１６２は、第２送液部Ｌ２における第２供給ポンプ１６の下流側の第２溶液Ａ２の流量を測定する。本実施形態においては、第２流量測定部１６２は、第２供給ポンプ１６と第１混合部２０との間に配置される。第２流量測定部１６２は、測定した第２溶液Ａ２の流量を後述する第１制御部２００に出力する。

第１混合部２０は、第１供給ポンプ１５及び第２供給ポンプ１６の下流側に配置される。第１混合部２０は、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とを混合して第１混合溶液Ｂを生成する。第１混合部２０は、第１供給ポンプ１５により供給される第１溶液Ａ１と、第２供給ポンプ１６により供給される第２溶液Ａ２とを合流させる合流弁により構成される。

本実施形態において、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２は、第１制御部２００、第１流量調整部１５１、及び第２流量調整部１６１により、流量のピーク値が同期して変動するように送液される（図２参照）。ここで、流量値のピーク値が同期して変動するとは、流量変動の周期が実質的に同じであればよく、位相については若干の差異が許容される。例えば、第１溶液Ａ１の流量値の隣接するピーク（山）間の距離をＬ_１とし、第１溶液Ａ１の流量値及び第２溶液Ａ２の流量値の隣接するピーク（山）間の距離（すなわち、位相のずれ）をＭ_１としたとき、Ｌ_１及びＭ_１が以下の式（１）を満たすことが好ましい。
０≦（Ｍ_１／Ｌ_１）≦０．１ ・・・（１）

なお、図２では、第１溶液Ａ１の流量変動の周期が一定である場合について図示しているが、第１溶液Ａ１の流量変動の周期は必ずしも一定でなくてもよい。すなわち、第１溶液Ａ１の流量値の隣接するピーク（山）間の距離は必ずしも一定でなくてもよい。同様に、図２では、第２溶液Ａ２の流量変動の周期が一定である場合について図示しているが、第２溶液Ａ２の流量変動の周期は必ずしも一定でなくてもよい。すなわち、第２溶液Ａ２の流量値の隣接するピーク（山）間の距離は必ずしも一定でなくてもよい。

第１反応部３０は、第１混合部２０の下流側に連続して配置される。第１反応部３０は、第１混合溶液Ｂに含まれる第１重合性化合物と第２重合性化合物との重合反応を進行させる部分である。第１反応部３０において、第１混合溶液Ｂに含まれる第１重合性化合物と第２重合性化合物との重合反応が徐々に進行し、第１重合溶液Ｃが得られる。

第１反応部３０は、所定方向に延びる二重管で構成され、径方向の内側に配置される第１反応撹拌部３１と、径方向の外側に配置される第１反応温度調整部３２と、を有する。第１反応部３０は、第１混合溶液Ｂが所望の滞留時間で流通するように形成されている。

第１反応撹拌部３１は、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２が混合された第１混合溶液Ｂを気体に接触しない状態で撹拌する。本実施形態において、第１反応撹拌部３１は、第１反応温度調整部３２により重合反応に適した温度に調整された第１混合溶液Ｂを気体に接触しない状態で撹拌する。

第１反応撹拌部３１は、例えば、スタティックミキサー、ノズル、オリフィス等の静止型混合器や、遠心ポンプ、渦巻きポンプ、撹拌羽を有するインラインミキサー等の駆動型混合器を含んで構成され、好ましくは静止型混合器を含んで構成され、より好ましくはスタティックミキサーを含んで構成される。なお、ツイストテープの内挿された管（特開２００３−３１４９８２号公報の［図１９］等を参照）でもスタティックミキサーと同様に撹拌促進効果が得られるが、スタティックミキサーの方がより撹拌促進効果が得られるため好ましい。

スタティックミキサーとしては、特に限定されず、例えば、Ｋｅｎｉｃｓ ｍｉｘｅｒ型、Ｓｕｌｚｅｒ ＳＭＶ型、Ｓｕｌｚｅｒ ＳＭＸ型、Ｔｒａｙ Ｈｉ−ｍｉｘｅｒ型、Ｋｏｍａｘ ｍｉｘｅｒ型、Ｌｉｇｈｔｎｉｎ ｍｉｘｅｒ型、Ｒｏｓｓ ＩＳＧ型、Ｂｒａｎ＆Ｌｕｂｅ ｍｉｘｅｒ型等のスタティックミキサーが挙げられる。これらの中でも、Ｋｅｎｉｃｓ ｍｉｘｅｒ型のスタティックミキサーは、構造が単純であるためデッドスペースがなく、より好ましい。

第１反応温度調整部３２は、第１反応撹拌部３１の径方向の外側に配置される配管部である。第１反応温度調整部３２は、第１反応撹拌部３１を流通する第１混合溶液Ｂを、所望の温度条件に温調（例えば、冷却）する。第１反応温度調整部３２において、第１混合溶液Ｂは、重合反応に適した温度に調整され、第１反応撹拌部３１を流通される。

第１クッションタンク４０は、第１反応部３０からの第１重合溶液Ｃを収容する。第１クッションタンク４０は、例えば、第１重合体であるポリアミック酸をイミド化してポリイミドを製造する際においては原料溶液を収容するタンクになる。

本実施形態における重合体製造システム１がポリイミドを製造する場合、重合体製造システム１は、ポリアミック酸をイミド化するイミド化部を更に備える。イミド化部（不図示）は、例えば、熱的に脱水閉環する熱的イミド化方法、脱水剤及びイミド化促進剤を用いる化学的イミド化方法等により、ポリアミック酸をイミド化する。

なお、重合体製造システム１がポリイミドを製造する場合、第１クッションタンク４０を省略し、第１反応部３０からイミド化部に送液されるように構成してもよい。ただし、上記のように、ポリアミック酸を一旦、第１クッションタンク４０に収容しておく方が好ましい。

第１制御部２００について説明する。第１制御部２００には、第１流量調整部１５１、第１流量測定部１５２、第２流量調整部１６１、及び第２流量測定部１６２が電気的に接続されている。

第１制御部２００は、第１溶液Ａ１の流量変動率（以下、「第１流量変動率」ともいう。）と第２溶液Ａ２の流量変動率（以下、「第２流量変動率」ともいう。）との差が小さくなるように、第１流量変動率及び／又は第２流量変動率を制御する。本実施形態においては、第１流量変動率と第２流量変動率との差は、例えば、３％以下であることが好ましく、１％以下であることがより好ましい。第１流量変動率と第２流量変動率との差の下限値は０％であってもよいが、０．００１％以上であることが好ましい。第１流量変動率と第２流量変動率との差を０．００１％以上とし、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２との混合の割合を僅かにずらすことで、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とを良好に混合することができる傾向にある。

本実施形態においては、例えば、図２の制御前の流量波形に示すように、第１流量変動率Ｈａを、流量変動の振幅の中心の流量値Ｋａに対する流量変動の振幅の半分の流量Ｓａの割合と定義する（Ｈａ＝（Ｓａ／Ｋａ）×１００［％］）。また、例えば、第２流量変動率Ｈｂを、流量変動の振幅の中心の流量値Ｋｂに対する流量変動の振幅の半分の流量Ｓｂの割合と定義する（Ｈｂ＝（Ｓｂ／Ｋｂ）×１００［％］）。
また、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差ｘとしては、第１流量変動率Ｈａ及び第２流量変動率Ｈｂの差の絶対値を用いる（ｘ＝｜Ｈａ−Ｈｂ｜）。
図２の制御前の流量波形においては、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とは、流量変動が同期していない。また、例えば、図２の制御前の流量波形においては、第１流量変動率Ｈａは、第２溶液Ａ２の第２流量変動率Ｈｂよりも大きい（Ｈａ＞Ｈｂ）。

第１制御部２００は、例えば、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の流量変動が同期するように、第１流量調整部１５１及び／又は第２流量調整部１６１を介して第１供給ポンプ１５及び／又は第２供給ポンプ１６の動作を調整する。また、第１制御部２００は、例えば、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差が所定範囲外である場合に、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差が小さくなるように、第１流量調整部１５１及び／又は第２流量調整部１６１により流量を調整する。本実施形態においては、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差における所定範囲は、例えば、３％以下に設定される。

第１制御部２００は、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差が小さくなるように制御する場合に、第１流量変動率Ｈａが小さくなるように制御してもよいし、大きくなるように制御してもよい。また、第２流量変動率Ｈｂが小さくなるように制御してもよいし、大きくなるように制御してもよい。

これは、第１溶液Ａ１の流量値及び第２溶液Ａ２の流量値のピーク値が同期して変動している場合には、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差が小さければ、第１流量変動率Ｈａ及び第２流量変動率Ｈｂの大小にかかわらずに、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の流量変動の山谷において、流量値の山同士及び谷同士が重なるためである。すなわち、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とを混合した場合に、流量値の山同士が混合され、流量値の谷同士が混合されるためである。したがって、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差を小さくする制御を実行することで、第１流量変動率Ｈａ及び第２流量変動率Ｈｂの大小にかかわらずに、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２との混合の割合を同じ割合に近づけることができる。

例えば、図２に示すように、第１制御部２００は、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差を小さくする場合に、制御前において流量変動率が小さい第２流量変動率Ｈｂに合わせて、第１流量変動率Ｈａを小さくするように制御する。流量変動率が小さい第２流量変動率Ｈｂに合わせて第１流量変動率Ｈａを小さくすることで、何らかの要因により、仮に第１流量変動率Ｈａ及び第２流量変動率Ｈｂの同期がずれた場合においても、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２との混合の割合の変動を最小限に抑制して、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の混合の割合を安定させることができる。

具体的には、図２の制御前の流量波形において、第１流量変動率Ｈａは第２流量変動率Ｈｂよりも大きい（Ｈａ＞Ｈｂ）。そのため、第１制御部２００は、第１流量変動率Ｈａを小さくするように第１流量調整部１５１を制御する。その結果、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差ｘ（＝｜Ｈａ−Ｈｂ｜）が小さくなる。

なお、第１制御部２００は、流量変動率が小さい第２流量変動率Ｈｂに合わせて第１流量変動率Ｈａを小さくするように制御することに限定されず、流量変動率が大きい第１流量変動率Ｈａに合わせて、第２流量変動率Ｈｂを大きくするように制御してもよい。

次に、図３により、第１実施形態における重合体製造システム１の動作を説明する。
まず、重合体製造システム１において、動作を開始することで、第１流量調整部１５１の制御により第１供給ポンプ１５が第１溶液Ａ１を供給し（第１供給工程）、第２流量調整部１６１の制御により第２供給ポンプ１６が第２溶液Ａ２を供給する（第２供給工程）。ここで、第１流量調整部１５１及び第２流量調整部１６１は、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２を所望の割合で供給するように、第１制御部２００により制御されている。

次いで、図３に示すように、ステップＳＴ１１において、第１流量測定部１５２は、第１溶液Ａ１の流量を測定して取得する（第１測定工程）。また、第２流量測定部１６２は、第２溶液Ａ２の流量を測定して取得する（第２測定工程）。本実施形態においては、第１溶液Ａ１の流量値及び第２溶液Ａ２の流量値のピーク値は、第１制御部２００に制御された第１流量調整部１５１及び第２流量調整部１６１により同期するように制御される。

次いで、ステップＳＴ１２において、第１制御部２００は、第１流量変動率と第２流量変動率との差が所定範囲外であるか否かを判定する。
図２に示すように、制御前の流量波形においては、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とは、流量変動が同期していない。また、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差ｘは、｜Ｈａ−Ｈｂ｜（＞０）である。本実施形態においては、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差ｘにおける所定範囲は、例えば、３％以下に設定される。第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差が、例えば、３％以下である場合に、所望の重合体を安定して得ることが可能であるためである。

そして、第１制御部２００は、第１流量変動率と第２流量変動率との差が所定範囲外であると判定した場合（ＹＥＳ）、処理をステップＳＴ１３に進める。また、第１制御部２００は、第１流量変動率と第２流量変動率との差が所定範囲外でないと判定した場合（ＮＯ）、処理をステップＳＴ１１に戻す。

次いで、ステップＳＴ１３において、第１制御部２００は、例えば、第１流量変動率と第２流量変動率との差が所定範囲外である場合に、第１流量変動率と第２流量変動率との差が小さくなるように、第１流量調整部１５１及び／又は第２流量調整部１６１に指示を出す（第１制御工程）。
これにより、図２に示すように、制御後には、第１流量変動率Ｈａが小さくなるように調整され、第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差ｘ（＝｜Ｈａ−Ｈｂ｜）が所定範囲内になるように小さくなる。

ここで、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とは、第１溶液Ａ１の流量値のピーク値及び第２溶液Ａ２の流量値のピーク値が同期して変動しているため、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とは、流量変動の山谷が一致した状態で混合されることになる。したがって、第１流量変動率と第２流量変動率との差が小さくなるように制御することで、第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とを同じ割合に近づけて混合することができ、所望の重合体を安定して得ることができる。なお、重合体製造システム１がポリイミドを製造する場合、第１重合溶液Ｃの粘度が安定になると、イミド化したフィルム製品の所望の品質が容易に達成できる。

次いで、第１制御部２００における第１流量変動率と第２流量変動率との差を小さくする制御は、待機状態となる（ステップＳＴ１４）。その後、処理は、ステップＳＴ１１に戻される。

本実施形態の重合体製造システム１によれば、以下の効果を奏する。
重合体製造システム１は、流量値のピーク値が変動する第１溶液Ａ１と第２溶液Ａ２とを混合して第１混合溶液Ｂを生成する第１混合部２０を備えるシステムにおいて、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の流量変動を同期させ、且つ、第１流量変動率と第２流量変動率との差が小さくなるように第１流量変動率及び／又は第２流量変動率を制御する第１制御部２００を備える。このような重合体製造システム１によれば、第１流量変動率と第２流量変動率との差を小さくできるため、所望の重合体を連続的且つ安定的に得ることが可能である。

また、重合体製造システム１において、第１制御部２００は、第１流量変動率と第２流量変動率との差が小さくなるように、第１流量調整部１５１及び／又は第２流量調整部１６１により流量を調整する。これにより、重合体製造システム１は、第１流量変動率と第２流量変動率との差を小さくでき且つ流量を変化させずに第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２を流通させることができるため、所望の重合体を連続的且つより安定的に得ることが可能である。

なお、本実施形態では、第１重合性化合物及び第２重合性化合物のうち、一方がテトラカルボン酸二無水物、他方がジアミンであり、第１重合体としてポリアミック酸を製造する場合について説明したが、これに制限されるものではない。例えば、第１重合性化合物及び第２重合性化合物のうち、一方を酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸（プレポリマー）、他方をジアミン又はテトラカルボン酸二無水物とし、第１重合体としてポリアミック酸を製造するようにしてもよい。この場合、第１重合性化合物及び第２重合性化合物のうち、一方が酸無水物基末端のポリアミック酸であると、他方はジアミンである。また、第１重合性化合物及び第２重合性化合物のうち、一方がアミノ基末端のポリアミック酸であると、他方はテトラカルボン酸二無水物である。

また、本実施形態では、第１反応部３０が第１反応撹拌部３１と第１反応温度調整部３２との二重管で構成される場合について説明したが、これに限定されるものではない。例えば、第１反応部３０を第１反応撹拌部３１のみの一重管で構成し、この第１反応撹拌部３１を温調用の液に浸漬するようにしてもよい。

＜第２実施形態＞
次に、図４及び図５により、第２実施形態における重合体製造システムについて説明する。図４は、第２実施形態における重合体製造システムを示す図である。図５は、第２実施形態における重合体製造システムの動作を説明するフロー図である。第２実施形態は、処理部（反応部）が２段である重合体製造システムの例である。

まず、図４により、第２実施形態における重合体製造システム１Ａについて説明する。
図４に示すように、重合体製造システム１Ａは、第１処理部Ｋ１と、第２処理部Ｋ２と、を有する。

第１処理部Ｋ１は、第１実施形態における重合体製造システム１と同様の構成であるため、本実施形態での詳細な説明を省略する。第１処理部Ｋ１における構成要件や動作等については、第１実施形態における説明を援用できる。ただし、第１処理部Ｋ１で製造される第１重合溶液Ｃは、第１重合体として、酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸（プレポリマー）を含むものとする。

第２処理部Ｋ２は、第１処理部Ｋ１（第１実施形態における重合体製造システム１）により製造された第１重合溶液Ｃと、第３溶液Ａ３とを原料として重合反応を更に進行させ、ポリアミック酸（第２重合体）を製造する。第２処理部Ｋ２は、基本的な構成は第１処理部Ｋ１と同様であるが、第１処理部Ｋ１により製造された第１重合溶液Ｃを原料としてポリアミック酸（第２重合体）を製造する点で第１処理部Ｋ１と相違する。

第２処理部Ｋ２は、第３タンク１３と、第３供給ポンプ１７（第３供給部）と、第２混合部５０と、第２反応部６０と、第２クッションタンク７０と、送液ラインＬの一部と、を備える。上述の送液ラインＬの一部は、第４送液部Ｌ４と、第５送液部Ｌ５と、を有する。また、第２処理部Ｋ２は、第３流量調整部１７１と、第３流量測定部１７２と、第４流量測定部１８２（重合溶液流量測定部）と、を有する。

第４流量測定部１８２は、第３送液部Ｌ３における第１反応部３０の下流側において、第１重合溶液Ｃの流量を測定する。第４流量測定部１８２は、測定した第１重合溶液Ｃの流量を後述する第２制御部２００Ａに出力する。

第３タンク１３は、第１重合溶液Ｃに含まれる第１重合体に重付加する重付加性の第３重合性化合物を含む第３溶液Ａ３を収容する。本実施形態の場合、第３タンク１３は、第１重合溶液Ｃに含まれる酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸に重付加するジアミン又はテトラカルボン酸二無水物が溶解した第３溶液Ａ３を収容する。第３タンク１３に収容された第３溶液Ａ３は、第４送液部Ｌ４を介して、第２混合部５０に供給される。

以下では一例として、第１重合溶液Ｃが酸無水物基末端のポリアミック酸を含み、第３溶液Ａ３がジアミンを含む場合について説明する。

第４送液部Ｌ４における第３タンク１３と第２混合部５０との間には、第３供給ポンプ１７及び第３流量測定部１７２が、上流側から下流側に向かってこの順で配置される。

第３供給ポンプ１７（第３供給部）は、第３タンク１３に収容されている第３溶液Ａ３を第２混合部５０に供給する。第３供給ポンプ１７は、第３溶液Ａ３を所定の送液量で供給するように、第３溶液Ａ３を吐出する。例えば、第３供給ポンプ１７は、所望の性状のポリアミック酸（第２重合体）が得られる条件で第３溶液Ａ３を供給するよう調整される。第３供給ポンプ１７における供給量は、第１重合溶液Ｃにおける性状や組成に応じて設定できる。また、第３供給ポンプ１７における供給量は、第１重合溶液Ｃにおける反応率等に応じて設定できる。言い換えると、第３供給ポンプ１７における供給量は、目標とする性状、組成や反応率になるような供給量に調整できる。
本実施形態では、第３供給ポンプ１７は、上述の第１供給ポンプ１５と同様に、容積式のポンプで構成される。

第３供給ポンプ１７としては、固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択することが好ましい。なお、第３供給ポンプ１７として固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択する代わりに、あるいは、第３供給ポンプ１７として固有の脈動率（流量変動率）が小さいものを選択することに加えて、送液ラインＬに流量変動の緩衝装置（例えば、アキュムレータ）を配置することも好ましい。アキュムレータ等の緩衝装置を配置することで、流量変動率をより低減することができる。

第３流量調整部１７１は、第３供給ポンプ１７と電気的に接続されており、第３溶液Ａ３の流量を調整する。第３流量調整部１７１は、後述する第２制御部２００Ａにより制御される。

第３流量測定部１７２は、第４送液部Ｌ４における第３供給ポンプ１７の下流側の第３溶液Ａ３の流量を測定する。本実施形態においては、第３流量測定部１７２は、第３供給ポンプ１７と第２混合部５０との間に配置される。第３流量測定部１７２は、測定した第３溶液Ａ３の流量を後述する第２制御部２００Ａに出力する。

第２混合部５０は、第１処理部Ｋ１の第１反応部３０及び第３供給ポンプ１７の下流側に配置される。第２混合部５０は、第１反応部３０からの第１重合溶液Ｃと、第３供給ポンプ１７からの第３溶液Ａ３とを混合して第２混合溶液Ｄを生成する。第２混合部５０は、第１反応部３０からの第１重合溶液Ｃと、第３供給ポンプ１７からの第３溶液Ａ３とを合流させる合流弁により構成される。

本実施形態において、第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３は、第１実施形態の第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２（図２参照）と同様に、流量値のピーク値が同期するように送液される。ここで、流量値のピーク値が同期して変動するとは、流量変動の周期が実質的に同じであればよく、位相については若干の差異が許容される。例えば、第１重合溶液Ｃの流量値の隣接するピーク（山）間の距離をＬ_２とし、第１重合溶液Ｃの流量値及び第３溶液Ａ３の流量値の隣接するピーク（山）間の距離（すなわち、位相のずれ）をＭ_２としたとき、Ｌ_２及びＭ_２が以下の式（２）を満たすことが好ましい。
０≦（Ｍ_２／Ｌ_２）≦０．１ ・・・（２）

なお、第１実施形態と同様に、第１重合溶液Ｃの流量変動の周期及び第３溶液Ａ３の流量変動の周期は、必ずしも一定でなくてもよい。

第２反応部６０は、第２混合部５０の下流側に連続して配置される。本実施形態において、第２反応部６０は、第２混合溶液Ｄに含まれる第１重合溶液Ｃからの酸無水物基末端のポリアミック酸（第１重合体）と、第３溶液Ａ３からのジアミン（第３重合性化合物）との重合反応を進行させる部分である。第２反応部６０において、第２混合溶液Ｄに含まれる第１重合溶液Ｃからの酸無水物基末端のポリアミック酸（第１重合体）と、第３溶液Ａ３からのジアミン（第３重合性化合物）との重合反応が徐々に進行し、第２重合溶液Ｅが得られる。

第２反応部６０は、所定方向に延びる二重管で構成され、径方向の内側に配置される第２反応撹拌部６１と、径方向の外側に配置される第２反応温度調整部６２と、を有する。第２反応部６０は、第２混合溶液Ｄが所望の滞留時間で流通するように形成されている。

第２反応撹拌部６１は、第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３が混合された第２混合溶液Ｄを気体に接触しない状態で撹拌する。本実施形態において、第２反応撹拌部６１は、第２反応温度調整部６２により重合反応に適した温度に調整された第２混合溶液Ｄを気体に接触しない状態で撹拌する。

第２反応撹拌部６１は、例えば、スタティックミキサー、ノズル、オリフィス等の静止型混合器や、遠心ポンプ、渦巻きポンプ、撹拌羽を有するインラインミキサー等の駆動型混合器を含んで構成され、好ましくは静止型混合器を含んで構成され、より好ましくはスタティックミキサーを含んで構成される。なお、上述の通り、ツイストテープの内挿された管でもスタティックミキサーと同様に撹拌促進効果が得られるが、スタティックミキサーの方がより撹拌促進効果が得られるため好ましい。

スタティックミキサーとしては、特に限定されず、例えば、Ｋｅｎｉｃｓ ｍｉｘｅｒ型、Ｓｕｌｚｅｒ ＳＭＶ型、Ｓｕｌｚｅｒ ＳＭＸ型、Ｔｒａｙ Ｈｉ−ｍｉｘｅｒ型、Ｋｏｍａｘ ｍｉｘｅｒ型、Ｌｉｇｈｔｎｉｎ ｍｉｘｅｒ型、Ｒｏｓｓ ＩＳＧ型、Ｂｒａｎ＆Ｌｕｂｅ ｍｉｘｅｒ型等のスタティックミキサーが挙げられる。これらの中でも、Ｋｅｎｉｃｓ ｍｉｘｅｒ型のスタティックミキサーは、構造が単純であるためデッドスペースがなく、より好ましい。

第２反応温度調整部６２は、第２反応撹拌部６１の径方向の外側に配置される配管部である。第２反応温度調整部６２は、第２反応撹拌部６１を流通する第２混合溶液Ｄを、所望の温度条件に温調（例えば、冷却）する。第２反応温度調整部６２において、第２混合溶液Ｄは、重合反応に適した温度に調整され、第２反応撹拌部６１を流通される。

第２クッションタンク７０は、第２反応部６０からの第２重合溶液Ｅを収容する。第２クッションタンク７０は、例えば、第２重合体であるポリアミック酸をイミド化してポリイミドを製造する際においては原料溶液を収容するタンクになる。

本実施形態における重合体製造システム１Ａがポリイミドを製造する場合、重合体製造システム１Ａは、ポリアミック酸をイミド化するイミド化部を更に備える。イミド化部（不図示）は、例えば、熱的に脱水閉環する熱的イミド化方法、脱水剤及びイミド化促進剤を用いる化学的イミド化方法等により、ポリアミック酸をイミド化する。

なお、重合体製造システム１Ａがポリイミドを製造する場合、第２クッションタンク７０を省略し、第２反応部６０からイミド化部に送液されるように構成してもよい。ただし、上記のように、ポリアミック酸を一旦、第２クッションタンク７０に収容しておく方が好ましい。

第２制御部２００Ａについて説明する。第２制御部２００Ａには、第１流量調整部１５１、第１流量測定部１５２、第２流量調整部１６１、第２流量測定部１６２、第３流量調整部１７１、第３流量測定部１７２、及び第４流量測定部１８２が電気的に接続されている。

なお、第２制御部２００Ａは、第１実施形態における第１制御部２００の機能も有するが、以下では第１制御部２００と共通する部分については詳細な説明を省略する。

第２制御部２００Ａは、第１重合溶液Ｃの流量変動率（以下、「重合溶液流量変動率」ともいう。）と、第３溶液Ａ３の流量変動率（以下、「第３流量変動率」ともいう。）との差が小さくなるように、第３溶液Ａ３の流量変動率を制御する。本実施形態においては、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差は、例えば、３％以下であることが好ましく、１％以下であることがより好ましい。重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差の下限値は０％であってもよいが、０．００１％以上であることが好ましい。重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差を０．００１％以上とし、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３との混合の割合を僅かにずらすことで、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とを良好に混合することができる傾向にある。

本実施形態においては、第１実施形態の第１流量変動率Ｈａ及び第２流量変動率Ｈｂと同様の考え方により、例えば、重合溶液流量変動率Ｈｃを、流量変動の振幅の中心の流量値Ｋｃに対する流量変動の振幅の半分の流量Ｓｃの割合と定義する（Ｈｃ＝（Ｓｃ／Ｋｃ）×１００［％］）。また、例えば、第３流量変動率Ｈｄを、流量変動の振幅の中心の流量値Ｋｄに対する流量変動の振幅の半分の流量Ｓｄの割合と定義する（Ｈｄ＝（Ｓｄ／Ｋｄ）×１００［％］）。
また、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差ｙとしては、第１実施形態の第１流量変動率Ｈａと第２流量変動率Ｈｂとの差ｘと同様の考え方により、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差の絶対値を用いる（ｙ＝｜Ｈｃ−Ｈｄ｜）。
本実施形態の制御前においては、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とは、流量変動が同期していない。

第２制御部２００Ａは、例えば、第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３の流量変動が同期するように、第３流量調整部１７１を介して第３供給ポンプ１７の動作を調整する。また、第２制御部２００Ａは、例えば、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差が所定範囲外である場合に、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差が小さくなるように、第３流量調整部１７１により第３溶液Ａ３の流量を調整する。本実施形態においては、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差における所定範囲は、例えば、３％以下に設定される。

第２制御部２００Ａは、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差が小さくなるように制御する場合に、第３流量変動率Ｈｄが小さくなるように制御してもよいし、大きくなるように制御してもよい。

これは、重合溶液流量変動率Ｈｃ及び第３流量変動率Ｈｄの流量値のピーク値が同期して変動している場合には、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差が小さければ、重合溶液流量変動率Ｈｃ及び第３流量変動率Ｈｄの大小にかかわらずに、第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３の流量変動の山谷において、流量値の山同士及び谷同士が重なるためである。すなわち、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とを混合した場合に、流量値の山同士が混合され、流量値の谷同士が混合されるためである。したがって、重合溶液流量変動率Ｈｃと第３流量変動率Ｈｄとの差を小さくする制御を実行することで、重合溶液流量変動率Ｈｃ及び第３流量変動率Ｈｄの大小にかかわらずに、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３との混合の割合を同じ割合に近づけることができる。

次に、図５により、第２実施形態における重合体製造システム１Ａの動作を説明する。
まず、重合体製造システム１Ａにおいて、動作を開始することで、第１流量調整部１５１の制御により第１供給ポンプ１５が第１溶液Ａ１を供給し（第１供給工程）、第２流量調整部１６１の制御により第２供給ポンプ１６が第２溶液Ａ２を供給し（第２供給工程）、第３流量調整部１７１の制御により第３供給ポンプ１７が第３溶液Ａ３を供給する（第３供給工程）。ここで、第１流量調整部１５１及び第２流量調整部１６１は、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２を所望の割合で供給するように、第２制御部２００Ａにより制御されている。第３流量調整部１７１は、第３溶液Ａ３を所望の割合で供給するように、第２制御部２００Ａにより制御されている。

次いで、図５に示すように、ステップＳＴ２１において、第４流量測定部１８２は、第１重合溶液Ｃの流量を測定して取得する（重合溶液流量測定工程）。また、第３流量測定部１７２は、第３溶液Ａ３の流量を測定して取得する（第３測定工程）。本実施形態においては、第１重合溶液Ｃの流量値及び第３溶液Ａ３の流量値のピーク値は、第２制御部２００Ａに制御された第３流量調整部１７１により同期するように制御される。

次いで、ステップＳＴ２２において、第２制御部２００Ａは、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が所定範囲外であるか否か判定する。本実施形態においては、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差における所定範囲は、例えば、３％以下に設定される。重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が、例えば、３％以下である場合に、所望の重合体を安定して得ることが可能であるためである。

そして、第２制御部２００Ａは、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が所定範囲外であると判定した場合（ＹＥＳ）、処理をステップＳＴ２３に進める。また、第２制御部２００Ａは、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が所定範囲外でないと判定した場合（ＮＯ）、処理をステップＳＴ２１に戻す。

次いで、ステップＳＴ２３において、第２制御部２００Ａは、例えば、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が所定範囲外である場合に、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が小さくなるように、第３流量調整部１７１に指示を出す（第２制御工程）。
これにより、制御後には、第３流量変動率が小さくなるように又は大きくなるように調整され、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差ｙが所定範囲内になるように小さくなる。

ここで、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とは、第１重合溶液Ｃの流量値のピーク値及び第３溶液Ａ３の流量値のピーク値が同期して変動しているため、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とは、流量変動の山谷が一致した状態で混合されることになる。したがって、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が小さくなるように制御することで、第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とを同じ割合に近づけて混合することができ、所望の重合体を安定して得ることができる。

次いで、第２制御部２００Ａにおける重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差を小さくする制御は、待機状態となる（ステップＳＴ２４）。その後、処理は、ステップＳＴ２１に戻される。

本実施形態の重合体製造システム１Ａによれば、上述の第１実施形態における効果のほか、以下の効果を奏する。
重合体製造システム１Ａは、流量値のピーク値が変動する第１重合溶液Ｃと第３溶液Ａ３とを混合して第２混合溶液Ｄを生成する第２混合部５０を備えるシステムにおいて、第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３の流量変動を同期させ、且つ、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が小さくなるように第３流量変動率を制御する第２制御部２００Ａを備える。このような重合体製造システム１Ａによれば、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差を小さくできるため、所望の重合体を連続的且つ安定的に得ることが可能である。

また、重合体製造システム１Ａにおいて、第２制御部２００Ａは、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差が小さくなるように、第３流量調整部１７１により流量を調整する。これにより、重合体製造システム１Ａは、重合溶液流量変動率と第３流量変動率との差を小さくでき且つ流量を変化させずに第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３を流通させることができるため、所望の重合体を連続的且つより安定的に得ることが可能である。

なお、本実施形態では、第２反応部６０が第２反応撹拌部６１と第２反応温度調整部６２との二重管で構成される場合について説明したが、これに限定されるものではない。例えば、第２反応部６０を第２反応撹拌部６１のみの一重管で構成し、この第２反応撹拌部６１を温調用の液に浸漬するようにしてもよい。

＜制御の具体例＞
以下、重合体製造システム１及び重合体製造システム１Ａにおける制御の具体例について説明する。ただし、以下の具体例に限定されるものではない。

（１）例１
第１供給ポンプ１５及び第２供給ポンプ１６としてプランジャポンプを用いる。また、第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の流量を測定するため、第１流量測定部１５２及び第２流量測定部１６２としてコリオリ式質量流量計を用いる。第１制御部２００は、第１溶液Ａ１の流量変動と第２溶液Ａ２の流量変動とが同期するように、得られた流量の情報に基づいて、第１流量調整部１５１に第１供給ポンプ１５の新たなストローク及び回転数の設定情報を指示する。そして、第１流量調整部１５１は、第１供給ポンプ１５のストローク及び回転数の変更を行う。このようにすることで、第１溶液Ａ１の流量変動と第２溶液Ａ２の流量変動とが同期するように制御することができる。

なお、第１制御部２００は、第２溶液Ａ２の流量変動が第１溶液Ａ１の流量変動と同期するように、得られた流量の情報に基づいて、第２流量調整部１６１に指示を出してもよい。

（２）例２
第１供給ポンプ１５、第２供給ポンプ１６、及び第３供給ポンプ１７としてプランジャポンプを用いる。第１溶液Ａ１及び第２溶液Ａ２の流量の制御は例１に示すように実施する。第１重合溶液Ｃ及び第３溶液Ａ３の流量を測定するために第４流量測定部１８２及び第３流量測定部１７２としてコリオリ式質量流量計を用いる。第２制御部２００Ａは、第３溶液Ａ３の流量変動と第１重合溶液Ｃの流量変動とが同期するように、得られた流量の情報に基づいて、第３流量調整部１７１に第３供給ポンプ１７の新たなストローク及び回転数の設定情報を指示する。そして、第３流量調整部１７１は、第３供給ポンプ１７のストローク及び回転数の変更を行う。このようにすることで、第３溶液Ａ３の流量変動と第１重合溶液Ｃの流量変動とが同期するように制御することができる。

なお、第２制御部２００Ａは、第１重合溶液Ｃの流量変動が第３溶液Ａ３の流量変動と同期するように、得られた流量の情報に基づいて、第１流量調整部１５１及び／又は第２流量調整部１６１に指示を出してもよい。ただし、例２の場合、指示及び調整を容易に行える観点から、第３溶液Ａ３の流量変動を調整するために第３流量調整部１７１に指示を出すことが好ましい。

＜変形例＞
以上、２つの実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲内での変形、改良等は本発明に含まれる。

例えば、上述の実施形態では、重合体製造システムが１つ又は２つの反応部（処理部）を有して構成されるものとしたが、これに限定されず、３つ以上の反応部（処理部）を有して構成されていてもよい。すなわち、重合体製造システムは、１段又は２段の反応を行うものに限定されず、３段以上の反応を行うものであってもよい。例えば、重合体製造システムは、混合部と反応部とのセットを３セット以上有するように構成されていてもよい。重合体製造システムは、各反応部（処理部）を経るごとに目標とする反応率や品質に近づくように多段的に供給量等を調整可能である。

また、上述の実施形態では、ポリアミック酸又はポリイミドを製造する重合体製造システムについて説明したが、製造する重合体はこれらに限定されない。例えば、重合体製造システムは、ウレタンモノマー、エポキシモノマー等の重付加性モノマーを用いて重合体を製造するものであってもよい。

また、重合体製造システムは、第１溶液Ａ１及び／又は第２溶液Ａ２がフィラーを含有するものであってもよい。第１溶液Ａ１及び／又は第２溶液Ａ２にフィラーを添加することにより、製造される重合体に簡便にフィラーを導入することが可能である。

１、１Ａ 重合体製造システム
１５ 第１供給ポンプ（第１供給部）
１６ 第２供給ポンプ（第２供給部）
１７ 第３供給ポンプ（第３供給部）
２０ 第１混合部
３０ 第１反応部
５０ 第２混合部
６０ 第２反応部
１５１ 第１流量調整部
１５２ 第１流量測定部
１６１ 第２流量調整部
１６２ 第２流量測定部
１７１ 第３流量調整部
１７２ 第３流量測定部
１８２ 第４流量測定部（重合溶液流量測定部）
２００ 第１制御部
２００Ａ 第２制御部
Ａ１ 第１溶液
Ａ２ 第２溶液
Ａ３ 第３溶液
Ｂ 第１混合溶液
Ｃ 第１重合溶液
Ｄ 第２混合溶液
Ｅ 第２重合溶液
Ｌ 送液ライン

Claims (18)

1. 重付加性の第１重合性化合物を含む第１溶液と、前記第１重合性化合物と重付加する重付加性の第２重合性化合物を含む第２溶液とを原料として重合体を製造する重合体製造システムであって、
   前記第１溶液を供給する第１供給部と、
   前記第２溶液を供給する第２供給部と、
   前記第１溶液及び前記第２溶液を混合して第１混合溶液を生成する第１混合部と、
   前記第１溶液の流量を測定する第１流量測定部と、
   前記第２溶液の流量を測定する第２流量測定部と、
   前記第１混合部の下流側に連続して配置され、前記第１混合溶液に含まれる前記第１重合性化合物と前記第２重合性化合物との重合反応を進行させて第１重合体を含む第１重合溶液を生成する第１反応部と、
   前記第１溶液及び前記第２溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１溶液及び／又は前記第２溶液の流量変動率を制御する第１制御部と、を備える重合体製造システム。
2. 前記第１溶液の流量を調整可能な第１流量調整部と、
   前記第２溶液の流量を調整可能な第２流量調整部と、を更に備え、
   前記第１制御部は、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１流量調整部及び／又は前記第２流量調整部により流量を調整する請求項１に記載の重合体製造システム。
3. 前記第１反応部が、前記第１混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第１反応撹拌部を有する請求項１又は２に記載の重合体製造システム。
4. 前記第１重合体が重付加性の重合体であり、
   前記第１重合体に重付加する重付加性の第３重合性化合物を含む第３溶液を供給する第３供給部と、
   前記第１重合溶液及び前記第３溶液を混合して第２混合溶液を生成する第２混合部と、
   前記第１重合溶液の流量を測定する重合溶液流量測定部と、
   前記第３溶液の流量を測定する第３流量測定部と、
   前記第２混合部の下流側に連続して配置され、前記第２混合溶液に含まれる前記第１重合溶液からの前記第１重合体と、前記第３溶液からの前記第３重合性化合物との重合反応を進行させて第２重合体を含む第２重合溶液を生成する第２反応部と、
   前記第１重合溶液及び前記第３溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１重合溶液の流量変動率と前記第３溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第３溶液の流量変動率を制御する第２制御部と、を更に備える請求項１〜３のいずれか１項に記載の重合体製造システム。
5. 前記第２反応部が、前記第２混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第２反応撹拌部を有する請求項４に記載の重合体製造システム。
6. 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方がテトラカルボン酸二無水物、他方がジアミンであり、
   前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する請求項１〜５のいずれか１項に記載の重合体製造システム。
7. 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸、他方がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
   前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する請求項１〜５のいずれか１項に記載の重合体製造システム。
8. 前記第１重合体が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸であり、
   前記第３重合性化合物がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
   前記第２重合体としてポリアミック酸を製造する請求項４又は５に記載の重合体製造システム。
9. 製造されたポリアミック酸をイミド化するイミド化部を更に備える請求項６〜８のいずれか１項に記載の重合体製造システム。
10. 重付加性の第１重合性化合物を含む第１溶液と、前記第１重合性化合物と重付加する重付加性の第２重合性化合物を含む第２溶液とを原料として重合体を製造する重合体の製造方法であって、
    前記第１溶液を供給する第１供給工程と、
    前記第２溶液を供給する第２供給工程と、
    前記第１溶液及び前記第２溶液を混合して第１混合溶液を生成する第１混合工程と、
    前記第１溶液の流量を測定する第１測定工程と、
    前記第２溶液の流量を測定する第２測定工程と、
    前記第１混合溶液に含まれる前記第１重合性化合物と前記第２重合性化合物との重合反応を進行させて第１重合体を含む第１重合溶液を生成する第１反応工程と、
    前記第１溶液及び前記第２溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１溶液及び／又は前記第２溶液の流量変動率を制御する第１制御工程と、を含む重合体の製造方法。
11. 前記第１溶液の流量を調整可能な第１流量調整工程と、
    前記第２溶液の流量を調整可能な第２流量調整工程と、を更に含み、
    前記第１制御工程において、前記第１溶液の流量変動率と前記第２溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第１流量調整工程及び／又は前記第２流量調整工程により流量を調整する請求項１０に記載の重合体の製造方法。
12. 前記第１反応工程が、前記第１混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第１反応撹拌工程を含む請求項１０又は１１に記載の重合体の製造方法。
13. 前記第１重合体が重付加性の重合体であり、
    前記第１重合体に重付加する重付加性の第３重合性化合物を含む第３溶液を供給する第３供給工程と、
    前記第１重合溶液及び前記第３溶液を混合して第２混合溶液を生成する第２混合工程と、
    前記第１重合溶液の流量を測定する重合溶液流量測定工程と、
    前記第３溶液の流量を測定する第３流量測定工程と、
    前記第２混合溶液に含まれる前記第１重合溶液からの前記第１重合体と、前記第３溶液からの前記第３重合性化合物との重合反応を進行させて第２重合体を含む第２重合溶液を生成する第２反応工程と、
    前記第１重合溶液及び前記第３溶液の流量変動を同期するように制御し、且つ、前記第１重合溶液の流量変動率と前記第３溶液の流量変動率との差が小さくなるように、前記第３溶液の流量変動率を制御する第２制御工程と、を更に含む請求項１０〜１２のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。
14. 前記第２反応工程が、前記第２混合溶液を気体に接触しない状態で撹拌する第２反応撹拌工程を含む請求項１３に記載の重合体の製造方法。
15. 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方がテトラカルボン酸二無水物、他方がジアミンであり、
    前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する請求項１０〜１４のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。
16. 前記第１重合性化合物及び前記第２重合性化合物のうち、一方が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸、他方がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
    前記第１重合体としてポリアミック酸を製造する請求項１０〜１４のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。
17. 前記第１重合体が酸無水物基末端又はアミノ基末端のポリアミック酸であり、
    前記第３重合性化合物がジアミン又はテトラカルボン酸二無水物であり、
    前記第２重合体としてポリアミック酸を製造する請求項１３又は１４に記載の重合体の製造方法。
18. 製造されたポリアミック酸をイミド化するイミド化工程を更に含む請求項１５〜１７のいずれか１項に記載の重合体の製造方法。

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