JP2019087571A - 複合砥粒 - Google Patents
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Abstract
Description
次に、本発明の複合砥粒の製造方法の一例について説明する。
本発明の複合砥粒の製造方法の一例では、まず、酸化数が4のセリウムの化合物(以下、セリウム(IV)化合物ともいう。)と酸化数が4のジルコニウムの化合物(以下、ジルコニウム(IV)化合物ともいう。)とを含む溶液と、沈殿剤とを混合することにより、沈殿物を含むスラリーを生成する。次いで、当該沈殿物を含むスラリーをオートクレーブで、所定温度、所定時間水熱処理した後、室温まで冷却し、沈殿物を繰り返し洗浄、乾燥することにより、本発明の複合砥粒が得られる。
本発明は、本発明の複合砥粒、及び水系媒体を含む、研磨液組成物(以下、「本発明の研磨液組成物」ともいう)に関する。
本発明は、研磨液組成物を製造するためのキットであって、本発明の複合砥粒を含む分散液が容器に収納された容器入り複合砥粒分散液を含む、研磨液キットに関する。本発明の研磨液キットによれば、研磨速度を向上可能な研磨液組成物が得られうる研磨液キットを提供できる。
本発明は、本発明の研磨液組成物を用いて被研磨基板を研磨する工程(以下、「本発明の研磨液組成物を用いた研磨工程」ともいう)を含む、半導体基板の製造方法(以下、「本発明の半導体基板の製造方法」ともいう。)に関する。本発明の半導体基板の製造方法によれば、本発明の研磨液組成物を用いることで、研磨工程における研磨速度を向上できるため、半導体基板を効率よく製造できるという効果が奏されうる。
本発明は、本発明の研磨液組成物を用いた研磨工程を含む、基板の研磨方法(以下、本発明の研磨方法ともいう)に関し、好ましくは半導体基板を製造するための基板の研磨方法に関する。本発明の研磨方法を使用することにより、研磨工程における研磨速度を向上できるため、半導体基板を効率よく製造できるという効果が奏されうる。具体的な研磨の方法及び条件は、上述した本発明の半導体基板の製造方法と同じようにすることができる。
本発明は、一態様において、本発明の研磨液組成物を用いた研磨工程を含む、半導体装置の製造方法に関する。本発明の半導体装置の製造方法によれば、半導体基板を効率よく得て、半導体装置の生産性を向上できるという効果が奏されうる。研磨工程の具体的な研磨方法及び条件は、上述した本発明の半導体基板の製造方法と同じようにすることができる。
[砥粒のアスペクト比、長辺及び短辺]
砥粒のアスペクト比は、以下の方法で測定した。砥粒濃度が0.01質量%となるように砥粒をイオン交換水に分散させた分散スラリーを、グリッド上に滴下して風乾し、無作為に選んだ100個の粒子について、電界放出型走査型電子顕微鏡(FE−SEM)にて観察した。得られた画像中の粒子の最大長を「長辺」とし、当該「長辺」と直交する方向の最大長を「短辺」として測定し、比(長辺/短辺)を算出し、各々、100個についての平均値を、アスペクト比、長辺、短辺として表1に示した。
砥粒の{100}面の露出量は、以下の方法で測定した。砥粒濃度が0.01質量%となるように砥粒をイオン交換水に分散させた分散スラリーを、グリッド上に滴下して風乾し、無作為に選んだ100個の粒子について、電界放出型走査型電子顕微鏡(FE−SEM)にて観察した。得られた画像中の粒子表面の正方形部分を{100}面として、FE−SEM観察画像中の100個の各粒子それぞれの表面積に対する正方形部分の面積の割合を算出し、その平均値を{100}面の露出量として算出し、表1に示した。
なお、FE−SEM観察画像中の粒子の形状は、一方向のみから観察される形状であるが、ここでは、粒子の形状は対称形状と仮定、すなわち、FE−SEMにより一方向のみから観察される粒子の形状(表面形状)と該一方向とは反対方向から観察される粒子の形状(裏面形状)とが同一であると仮定して、上記露出量の算出を行った。
昇温還元法(TPR)により測定される300℃以下の砥粒の水生成量は、以下のようにして算出する。
<測定試料の調製>
砥粒をイオン交換水に分散させた砥粒水分散液を、120℃で3時間熱風乾燥し、必要に応じてメノウ乳鉢で解砕して、粉末状の複合砥粒試料を得る。得られた試料を80℃で3時間乾燥し、直後に0.1g秤量し、試料管(反応室)に入れる。
次いで、純アルゴンガスを50cc/分の流量で、反応室へ供給する。純アルゴンガスを供給した状態で、反応室に入れた0.1gの試料を一定の昇温速度で25℃から300℃まで50分かけて昇温し、300℃で60分間保ち、100℃まで自然冷却し、そして100℃で10分間保持する。
<昇温還元法(TPR)による水生成量の測定>
昇温還元装置(日本ベル社製「BELCAT−B」)を用いて以下の条件でTPRによる水生成量を測定する。
反応室へ5体積%の水素ガスと95体積%のアルゴンガスとの混合ガスを30cc/分の流量で供給しながら、昇温速度を5℃/分に設定して、試料を100℃から950℃まで昇温する。そして、この昇温の間、ガス分析装置「BELMass」により、300℃までの温度範囲において、4価のセリウムから3価のセリウムの還元に伴い生成する、単位重量あたりの水生成量A(mmol/g)を検出する。ここで、水生成量Aの検出は、測定温度に対する水生成量A(mmol/g)の関係を取った時に、5mmol/g以上の連続した一連のピークを有するものを水生成量(mmol/g)として検出し、ベースラインに由来する水生成量A(mmol/g)は、0mmol/gとして扱うこととする。測定原理上、同一温度において、複数の水生成量A(mmol/g)が観測される場合があり、この場合は、同一温度における複数の水生成量A(mmol/g)の平均値を、測定温度に対する水生成量A(mmol/g)とする。
そして、検出した水生成量A(mmol/g)を、下記BET法により測定されるBET比表面積B(m2/g)で除すことにより、単位表面積あたりの水生成量A/B(mmol/m2)、すなわち、TPRにより測定される300℃以下の水生成量を求める。
砥粒をイオン交換水に分散させた砥粒分散液を、120℃で3時間熱風乾燥し、必要に応じてメノウ乳鉢で解砕して、粉末状の酸化セリウム粒子試料を得る。得られた試料を、BET比表面積の測定直前に120℃で15分間乾燥し、マイクロメリティック自動比表面積測定装置「フローソーブIII2305」、(島津製作所製)を用いてBET法によりBET比表面積(m2/g)を測定する。
研磨液組成物の25℃におけるpH値は、pHメータ(東亜電波工業社製、「HM−30G」)を用いて測定した値であり、pHメータの電極を研磨液組成物へ浸漬して1分後の数値である。
[実施例2の複合砥粒の製造方法]
硝酸セリウム(III)6水和物1.560g(3.6mmol)、及びオキシ硝酸ジルコニウム2水和物0.213g(0.4mmol)をイオン交換水:5mLにそれぞれ溶解した。次に水酸化ナトリウム17.0g(0.425mol)をイオン交換水:70mLに溶解した(約6mol/L)。この水酸化ナトリウム水溶液中に、先の硝酸セリウムとオキシ硝酸ジルコニウムとを含む水溶液を撹拌しながら添加し、撹拌を30分以上続行して沈殿を生成させた。その後、沈殿を含むスラリーを100mLのテフロン製容器に移し、このテフロン容器をステンレス製反応容器(三愛科学製オートクレーブ)中に入れて密封し、ステンレス容器ごと送風乾燥機に入れて180℃で24時間水熱処理を実施した。水熱処理終了後、室温まで冷却し、沈殿物をイオン交換水にて十分に洗浄したのち100℃の送風乾燥機にて乾燥し、粉体(実施例1のZr含有セリア砥粒)を得た。
得られた実施例1のZr含有セリア砥粒の乾燥粉体をX線回折により分析した結果、33°付近のジルコニア単体のピークは観察されず、セリアの理論ピークよりも高角度側にシフトしたピークが観察された。また、X線光電子分光(XPS)を用いて、CeとZrの組成比を調査した結果、CeとZrの組成比が90:10(mol比)であった。
Ce:Zrの比が75:25(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、実施例1のZr含有セリア砥粒を得た。
Ce:Zrの比が85:15(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、実施例3のZr含有セリア砥粒を得た。
Ce:Zrの比が80:20(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、実施例4のZr含有セリア砥粒を得た。
Ce:Zrの比が70:30(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、実施例5のZr含有セリア砥粒を得た。
Ce:Zrの比が50:50(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、比較例1のZr含有セリア砥粒を得た。
Ce:Zrの比が60:40(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、比較例2のZr含有セリア砥粒を得た。
Ce:Zrの比が97.6:2.4(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物とオキシ硝酸ジルコニウム2水和物の使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、比較例3のZr含有セリア砥粒を得た。
分散剤(ポリアクリル酸アンモニウム、重量平均分子量6000)が添加された水中で、ビーズミルにより焼成物A(Ce0.75Zr0.25O2粒子)が湿式粉砕されることにより得られた、体積中位径が150nmのCe0.75Zr0.25O2粒子(粉砕Zr含有セリア砥粒)のスラリー(Ce0.75Zr0.25O2粒子:25重量%)を用意した。焼成物Aは、未焼成Ce0.75Zr0.25O2粒子(商品名Actalys9320、ローディア社製)が1160℃で6時間、連続式焼成炉で焼成されることにより得られたものである。なお、焼成物Aは、セリウム(IV)化合物とジルコニウム(IV)化合物とを原料として用いて得られたものである。
比較例5の砥粒には、市販の炭酸セリウム水和物2kgを純水の蒸気で加湿した100℃のオーブンで8時間処理した後、アルミナ製容器に入れ、830℃、空気中で2時間焼成することにより調整したセリア砥粒を用いた。
Ce:Zrの比が0:100(mol比)となるように、硝酸セリウム(III)6水和物を使用せずに、オキシ硝酸ジルコニウム2水和物のみ使用量を変えたこと以外は、[実施例2の複合砥粒の製造方法]と同様に、比較例6のZr砥粒を得た。
実施例1〜5及び比較例1〜6の砥粒(0.5質量%)と、必要に応じてpH調整剤(少量)と、水系媒体(超純水)(残部)とを混合し、25℃におけるpHが4.5の、実施例1〜5及び比較例1〜6の研磨液組成物を得た。pH調整剤としては、アンモニア若しくは塩酸を用いた。
[試験片の作成]
シリコンウェーハの片面に、TEOS−プラズマCVD法で厚さ2,000nmの酸化珪素膜を形成したものから、40mm×40mmの正方形片を切り出し、酸化珪素膜試験片を得た。
研磨装置として、定盤径380mmのテクノライズ社製「TR15M-TRK1」を用いた。また、研磨パッドとしては、ニッタ・ハース社製の硬質ウレタンパッド「IC−1000/Suba400」を用いた。前記研磨装置の定盤に、前記研磨パッドを貼り付けた。前記試験片をホルダーにセットし、試験片の酸化珪素膜を形成した面が下になるように(酸化珪素膜が研磨パッドに面するように)ホルダーを研磨パッドに載せた。さらに、試験片にかかる荷重が300g重/cm2となるように、錘をホルダーに載せた。研磨パッドを貼り付けた定盤の中心に、研磨液組成物を50mL/分の速度で滴下しながら、定盤及びホルダーのそれぞれを同じ回転方向に90r/分で1分間回転させて、酸化珪素膜試験片の研磨を行った。研磨後、超純水を用いて洗浄し、乾燥して、酸化珪素膜試験片を後述の光干渉式膜厚測定装置による測定対象とした。
酸化珪素膜の研磨速度(Å/分)
=[研磨前の酸化珪素膜厚さ(Å)−研磨後の酸化珪素膜厚さ(Å)]/研磨時間(分)
Claims (11)
- 酸化セリウム粒子中のセリウム原子の一部がセリウム原子以外の4価の金属原子により置換された複合砥粒であり、
前記複合砥粒中の前記金属原子の含有量は、前記セリウム原子と前記金属原子の合計量に対して、8モル%以上37モル%以下であり、
アスペクト比が2.0以上100以下である、複合砥粒。 - 前記複合砥粒の短辺が、10nm以上50nm未満である、請求項1に記載の複合砥粒。
- 前記複合砥粒の長辺が、60nm以上1000nm以下である、請求項1又は2に記載の複合砥粒。
- 前記金属原子が、マンガン、チタン及びジルコニウムから選ばれる少なくとも1種の原子である、請求項1から3のいずれかの項に記載の複合砥粒。
- 前記複合砥粒表面における{100}面の露出量が、3%以上90%以下である、請求項1から4のいずれかの項に記載の複合砥粒。
- 昇温還元法(Temperature-Programmed-Reaction)により測定される300℃以下の水生成量が、前記複合砥粒の単位表面積あたり、8mmol/m2以上である、請求項1から5のいずれかの項に記載の複合砥粒。
- 請求項1から6のいずれかの項に記載の複合砥粒、及び水系媒体を含む、研磨液組成物。
- 請求項7に記載の研磨液組成物を用いて被研磨基板を研磨する工程を含む、半導体基板の製造方法。
- 請求項7に記載の研磨液組成物を用いて被研磨基板を研磨する工程を含む、基板の研磨方法。
- 請求項7に記載の研磨液組成物を用いて被研磨基板を研磨する工程を含む、半導体装置の製造方法。
- セリウムを含む水溶液、セリウム原子以外の4価の金属原子を含む水溶液、及びアルカリ剤を含有する水溶液を混合し沈殿を生成する工程と、
次いで、生成した沈殿を100℃以上300℃以下で、6時間以上120時間以下、水熱処理を行う工程とを含み、
前記複合砥粒中の前記金属原子の含有量は、前記セリウム原子と前記金属原子の合計量に対して、8モル%以上37モル%以下であり、アスペクト比が2.0以上100以下である、複合砥粒の製造方法。
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