JP2019077576A - サイアロン材料の耐高温反応性改善方法、該方法を用いたサイアロン材料の製造方法、及びサイアロンセラミックス工具 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】酸素含有雰囲気下、1200〜1400℃未満の温度でサイアロン材料を熱処理して、該材料表面上にムライト、石英及びクリストバライトを含む酸化被膜を形成する工程を含み、サイアロン材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、α-サイアロン相及びβ-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、サイアロン材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であるサイアロン材料の耐高温反応性改善方法、及び該方法を用いたサイアロン材料の製造方法、及び工具。
【選択図】なし
Description
サイアロンセラミックス材料の耐高温反応性改善方法であって、
酸素含有雰囲気下、1200℃以上〜1400℃未満の温度でサイアロンセラミックス材料を熱処理して、該材料表面上にムライト、石英及びクリストバライトを含む酸化被膜を形成する工程を含み、
前記サイアロンセラミックス材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、
前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、
前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であることを特徴とする、方法である。
本発明の第一の態様の方法を用いて、耐高温反応性の改善されたサイアロンセラミックス材料を製造する方法である。
耐高温反応性の改善されたサイアロンセラミックス材料からなる工具であって、
前記サイアロンセラミックス材料からなる工具の表面に酸化被膜が形成され、
前記酸化被膜には、ムライト、石英及びクリストバライトが含まれ、
前記サイアロンセラミックス材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、
前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、
前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であることを特徴とする、工具である。
本発明の第一の態様は、
サイアロンセラミックス材料の耐高温反応性改善方法であって、
酸素含有雰囲気下、1200℃以上〜1400℃未満の温度でサイアロンセラミックス材料を熱処理して、該材料表面上にムライト、石英及びクリストバライトを含む酸化被膜を形成する工程を含み、
前記サイアロンセラミックス材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、
前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、
前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であることを特徴とする、方法である。
本態様にいう耐高温反応性とは、たとえば実施例の試験例1に示される界面反応試験において変性組織(界面反応層)の形成が少なく、該変性組織に由来すると考えられる溶着物が発生しても容易に除去できる性質のことをいう。ここで、該変性組織とは、サイアロン材料と被削材(ニッケル基超耐熱合金合金)との間の高温における界面反応層と考えられる。
(1−2−1)
本態様の熱処理は、酸素含有雰囲気下、1200℃以上〜1400℃未満の温度で行われる。かかる処理により、サイアロン材料表面上にムライト、石英及びクリストバライトを含む酸化被膜を形成することができる。
サイアロンと類似の結晶構造を有する窒化ケイ素セラミックスが、高温において、
下式(1):
Si3N4+Ni→Ni(Si)+2N2↑ (1)
のようにNiとの接触によって分解され、Niの高濃度Si固溶体[Ni(Si)]が生成することが知られている(非特許文献1参照)。
なお、特許文献4〜7にも、サイアロンないし窒化珪素系セラミックスの熱処理を行うことが開示されている。しかし、これらの文献はサイアロン材料の機械的強度、すなわち曲げ強度を改善しようとするものであり、本願発明にいうような意味での耐高温反応性を改善しようとするものではない。
本態様の方法において熱処理に供するサイアロン材料は、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%である。
β-サイアロン相とは、下式(1):
Si6-zAlzOzN8-z 式(1)
(ここで、0≦z≦4)
の化学構造を有するβ-サイアロンの粒子(β-サイアロン相構成粒子)により構成される相である。β−窒化ケイ素(Si3N4)中のケイ素(Si)原子及び窒素(N)原子の位置に、アルミニウム(Al)原子及び酸素(O)原子がそれぞれ置換型固溶した構造を有するため、β−窒化ケイ素と類似の結晶形を有する。
ガラス相とは、焼結後に無定形相として存在する相をいう。このガラス相は原料粉末の焼結時には液相として存在し、焼結して得られるサイアロン材料の緻密化に寄与する。主原料である窒化珪素(Si3N4)の表面にあるシリカ(SiO2)と焼結助剤との焼結時の反応により液相が生成する。
α-サイアロン相とは、下式(3):
Mx(Si,Al)12(O,N)16 式(3)
(ここで、0≦x≦2、Mは侵入型固溶元素)
の化学構造を有するα-サイアロンの粒子(α-サイアロン相構成粒子)により構成される相をいい、α-サイアロンはα-窒化珪素(α-Si3N4)と類似の結晶形を有する。
α-サイアロン相は、α-サイアロン相及びβ-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率(以下、「α/(α+β)率」と呼ぶこともある)として15%を超えない量で、本態様のサイアロン材料中に任意に含まれていてもよい。かかる重量百分率は、X線回折装置を用いた回折データを解析することによって見積もることができる。
ガラス相は、サイアロン材料の断面積に現れる面積百分率として6〜10%の量で含まれる。かかる面積百分率は、走査電子顕微鏡を用いて見積もることができる。
β-サイアロン相は、本態様の方法で得られるサイアロン材料中の第一の主構成成分であり、β-サイアロン粒子の棒状構造により、サイアロン材料の破壊靭性を向上させることができる。かかる観点からは、β-サイアロン相構成粒子の数が多いほど、またβ-サイアロン相構成粒子のアスペクト比が大きいほど好ましい。これにより、高い硬さクリープ耐性(応力指数nが少なくとも25以上、より好ましくは30以上、更に好ましくは40以上)を示すのに有利である。
u=[2A2nt(F/E)nexp(−Qc/RT)+u0 2n]1/2n (4)
u:圧子の押込み深さ
u0:押込みクリープの定常状態が始まるときの圧子の押し込み深さ
A2:材料定数
n:応力指数
t:押込み時間
F:荷重
E:ヤング率
Qc:クリープの活性化エネルギー
R:気体定数
T:試験温度
を基礎にして、応力指数nを見積もることによって行うことができる。すなわち、u>>u0の場合、上式(4)は、押し込みクリープ曲線(圧子の押し込み深さu vs.押込み時間t)を両対数グラフに書き直すと1本の直線になることを示すことができ、このときの直線部分の勾配s(=[∂ln t/∂ln u]T)が1/2nに等しいことから、下式(5)により求めることができる(非特許文献2参照)。
n=(1/2)[∂ln t/∂ln u]T (5)
本態様の熱処理に用いるサイアロンセラミックス材料は、たとえば以下のようにして好ましく製造することができる。
(I)42〜54モル%の窒化珪素(Si3N4)、26〜46モル%の窒化アルミニウム(AlN)、9〜22モル%の酸化アルミニウム(Al2O3)、1.8〜3.4モル%の重希土類酸化物及び任意に0〜2.1モル%の軽希土類酸化物を、合計100モル%となるように含み、前記窒化珪素(Si3N4)のモル数に対する前記重希土類酸化物と前記軽希土類酸化物中の全希土類元素のモル数との比の百分率が、7.0%〜13.0%である原料粉末混合物を準備する工程;
(II)前記原料粉末混合物を溶媒または分散剤の共存下、粉砕混合する工程;
(III)前記粉砕混合した原料粉末混合物を乾燥する工程;及び
(IV)前記乾燥した原料粉末混合物をプレス成形後、焼結する工程;
を含むことによって、サイアロンセラミックスの相構成等を制御する。
工程(I)はサイアロンセラミックスを製造するための原料混合物を特定の組成範囲で準備する工程である。得られるサイアロンセラミックス焼結体における、β-サイアロン相と任意のα-サイアロン相との重量比率や、ガラス相の含有率は、原料混合物の組成範囲に大きく影響される。
工程(II)は、工程(I)で準備した原料粉末混合物を、溶媒または分散剤の共存下、粉砕混合する工程である。
素ボールを加え転動ミルで混合を行うことが、混合粉の均一性と汚染防止の点で好ましい
。
工程(III)は、工程(II)で得られた粉砕混合した原料粉末混合物を乾燥する工
程である。
を実施することが成形体の均一性の点で好ましい。
工程(IV)は、工程(III)で得られた乾燥した原料粉末混合物をプレス成形後、
焼結する工程である。
0℃程度の温度で数時間程度で焼結を行うことが好ましい。
本発明の第二の態様は、本発明の第一の態様の方法を用いて、耐高温反応性の改善されたサイアロンセラミックス材料を製造する方法である。
実質的に本発明の第一の態様と同様であり、前記[1](1−1)〜(1−4)の記載を援用する。
本発明の第三の態様は、
耐高温反応性の改善されたサイアロンセラミックス材料からなる工具であって、
前記サイアロンセラミックス材料からなる工具の表面に酸化被膜が形成され、
前記酸化被膜には、ムライト、石英及びクリストバライトが含まれ、
前記サイアロンセラミックス材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、
前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、
前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であることを特徴とする、工具である。
本発明の工具は、本発明の第一の態様の熱処理後のサイアロンセラミックス材料を、たとえば、平面研削盤や上下面研削盤、外周研削盤などを用いて、ダイヤモンド砥石、ダイヤモンド砥粒により研磨、研削加工を行うことで工具に加工することができる。
サイアロン材料からなる工具は、切削用工具として好適に用いることができる。かかる切削用工具としては、サイアロン材料をインサート(刃先交換チップ)と呼ばれる使い捨ての刃先に加工して、該インサートを支持体(ホルダー)の先端に取り付けた構造を有することが多い(試験例2、図5参照)。旋回、掘削、フライス加工等の金属加工に好適である。
対象となるニッケル基超耐熱合金としては、耐熱合金として知られる任意のニッケル基超耐熱合金を用いることができる。
2種類のサイアロン材料を、下記表1に示す原料組成物から作製した。
YN4:
酸化イットリウム(Y2O3)及び軽希土類酸化物としての酸化ネオジム(Nd2O3)添加
Y21:
酸化イットリウム(Y2O3)添加、軽希土類酸化物無添加
以下、より具体的に上記表1中のYN4サイアロン材料及びY21サイアロン材料(比較品)の作製例を示す。
窒化珪素粉末(α相率91%以上,平均粒径約0.7μm)、窒化アルミニウム粉末(平均粒径約1.1μm)、酸化アルミニウム(アルミナ)粉末(平均粒径約0.3μm)及び酸化イットリウム(イットリア)粉末(平均粒径約3μm)及び酸化ネオジム粉末(平均粒径約3μm)を63:16:14:5:2の重量比に混合した。
窒化珪素粉末(α相率91%以上,平均粒径約0.7μm)、窒化アルミニウム粉末(平均粒径約1.1μm)、酸化アルミニウム(アルミナ)粉末(平均粒径約0.3μm)及び酸化イットリウム(イットリア)粉末(平均粒径約3μm)を63:16:14:7の重量比に混合した。これを前記YN4サイアロン材料の作製と同様の方法で、Y21サイアロン材料の焼結体を得た。
得られた各サイアロン材料を、種々の温度(1200℃〜1400℃)及び時間(10分〜120分)で、大気中での熱処理に供した。YN4サイアロン材料を種々の条件で熱処理して得られた熱処理品をYN−1〜YN−5とし、Y21サイアロン材料を種々の条件で熱処理して得られた熱処理品をY21−1〜Y21−5と表記した。また未熱処理品はそれぞれYN−0及びY21−0と表記した(表2参照)。
被削材であるニッケル基超耐熱合金(インコネル718)と、サイアロン工具との間の界面反応性を調べるため、以下のような実験を行った。
電子顕微鏡写真に示される、接触界面からサイアロン材料側に観察される変性組織の層の厚さである(図3の互いに逆向きの2つの矢印で示される層の厚さ参照)。走査電子顕微鏡(2000倍)により反応界面を含む断面観察を行い、その視野で最も厚い部分を5000倍で観察して反応層厚さを求めた。
*2:「〜0」は画像(倍率5000倍)では反応層が観察できなかったことを意味する。
*3:Y21−0サンプルのα/(α+β)率*7は14.4%、ガラス相面積百分率*8は7.1%、z値*9は0.89であった。
*4:Y21−4サンプルのz値*9は1.03であった。
*5:YN4−0サンプルのα/(α+β)率*7は7.3%、ガラス相面積百分率*8は7.15%、z値*9は0.56であった。
*6:YN4−4サンプルのz値*9は0.89であった。
*7:α/(α+β)率
α-サイアロン相(α-SiAlON)とβ-サイアロン相(β-SiAlON)の重量比の百分率である。リガク製X線回折装置によるCuKα線を用いた2θが5°〜70°の回折データを元に、同装置付属のPDXL2ソフトのRIR法により決定した。
*8:ガラス相の面積百分率
走査電子顕微鏡(日立ハイテクノロジーズS−4800)により1万倍の画像をランダムに5視野(それぞれ6.5μm×14.5μm)取得し,画像処理ソフト イメージプロを用いて二値化処理により試料表面に現れるガラス相の面積を測定し、その数平均を採用した。なお、観察したサイアロン断面は、ダイヤモンド砥粒による切断砥石で切断後、エメリー紙,ダイヤモンドペーストで機械研磨し,イオンミリング装置でフラットミリングした面を用いた。
*9:z値
Si6-ZAlZOZN8-Z (6)
前記作製例で得られた、熱処理前及び熱処理後のサイアロン材料Y21−0〜5及びYN4−0〜5(前記表1参照)を、それぞれインサート工具(RNGN120700TN)形状に加工し、切削加工に供した。
Claims (9)
- サイアロンセラミックス材料の耐高温反応性改善方法であって、
酸素含有雰囲気下、1200℃以上〜1400℃未満の温度でサイアロンセラミックス材料を熱処理して、該材料表面上にムライト、石英及びクリストバライトを含む酸化被膜を形成する工程を含み、
前記サイアロンセラミックス材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、
前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、
前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であることを特徴とする、方法。 - 前記熱処理に供されるサイアロンセラミックス材料が、以下の工程(I)〜(IV):
(I)42〜54モル%の窒化珪素(Si3N4)、26〜46モル%の窒化アルミニウム(AlN)、9〜22モル%の酸化アルミニウム(Al2O3)、1.8〜3.4モル%の重希土類酸化物及び任意に0〜2.1モル%の軽希土類酸化物を、合計100モル%となるように含み、前記窒化珪素(Si3N4)のモル数に対する前記重希土類酸化物と前記軽希土類酸化物中の全希土類元素のモル数との比の百分率が、7.0%〜13.0%である原料粉末混合物を準備する工程;
(II)前記原料粉末混合物を溶媒または分散剤の共存下、粉砕混合する工程;
(III)前記粉砕混合した原料粉末混合物を乾燥する工程;及び
(IV)前記乾燥した原料粉末混合物をプレス成形後、焼結する工程、
を含む製造方法により得られることを特徴とする、請求項1に記載のサイアロンセラミックス材料の耐高温反応性改善方法。 - 前記酸化被膜を形成する工程が、60秒〜12時間の間行われることを特徴とする、請求項1または2に記載の方法。
- 前記サイアロンセラミックス材料中のβ-サイアロン相のz値が0.4〜1.3であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。
- 前記α-サイアロン相及びβ-サイアロン相の合計重量に対するα-サイアロン相の重量百分率の下限が6.5%であることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか一項に記載の方法。
- 前記原料粉末混合物中に含まれるアルミニウム原子のモル数に対する珪素原子のモル数の比が、1.9〜2.8であることを特徴とする、請求項2に記載の方法。
- 前記原料粉末混合物中に含まれる酸化アルミニウム(アルミナ)と窒化アルミニウムの合計モル数に対する窒化アルミニウムのモル数の比の百分率が60〜75%であることを特徴とする、請求項2または6に記載の方法。
- 請求項1〜7のいずれか一項に記載の方法を用いて、耐高温反応性の改善されたサイアロンセラミックス材料を製造する方法。
- 耐高温反応性の改善されたサイアロンセラミックス材料からなる工具であって、
前記サイアロンセラミックス材料からなる工具の表面に酸化被膜が形成され、
前記酸化被膜には、ムライト、石英及びクリストバライトが含まれ、
前記サイアロンセラミックス材料が、β-サイアロン相、ガラス相及び任意のα-サイアロン相を含み、
前記α-サイアロン相及び前記β-サイアロン相の合計重量に対する重量百分率として15%を超えない範囲で前記α-サイアロン相を含んでいてもよく、
前記サイアロンセラミックス材料の断面積に現れるガラス相の占める面積百分率が6〜10%であることを特徴とする、工具。
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