JP2017140576A - オキソ酸イオンの吸着方法 - Google Patents
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Abstract
機能面、生産面等のバランスに優れたオキソ酸イオンの吸着方法、オキソ酸イオン吸着用設備、及び除染方法、特に、海水や地下水等の汚染水等に含まれるヨウ素酸イオンに対する吸着能力に優れたオキソ酸イオンの吸着方法、オキソ酸イオン吸着用設備、及び除染方法を低コストで安定して提供する。
【解決手段】
オルトチタン酸及びメタチタン酸から選ばれる少なくとも1つの化合物からなり、100gのイオン交換水に10g分散させたときに20℃でpH6.1〜13.0を示す化合物を、オキソ酸イオンを含む液体に加え、該液体のpHを20℃で0.1〜6.0となるよう調整することを特徴とする液体に含まれるオキソ酸イオンの吸着方法。
【選択図】なし
Description
本発明で使用されている「ヨウ素」という用語には、安定同位体だけでなく、それらの放射性同位体も含まれる。
数種類ある放射性物質のなかでも、ヨウ素129は汚染水中に比較的多く含まれ、半減期が1570万年と非常に長いため長期間に亘って人体に影響を及ぼす可能性があり非常に危険である。
また、ヨウ素129の除去は、使用済み核燃料の再処理を考えるうえでも重要な問題となっている。
(1)ヨウ化カリウムを添着した活性炭を大量に使用して、放射性ヨウ素を非放射性ヨウ素と同位体交換することによって捕集する方法(特許文献1)
(2)ヨウ素含有気体または液体を、トリエチレンジアミンを添着した活性炭に接触させて、3級アミノ基とヨウ化メチルとを反応させることによって除去する方法(特許文献2)
(3)ヨウ素含有気体または液体を、銀ゼオライトに接触させてヨウ化銀として捕集する方法(特許文献2)
(4)ヨウ化水素酸をアルカリ添着活性炭や強塩基性アニオン交換体で除去する方法(特許文献2)
(5)不溶性のシクロデキストリンまたはその誘導体を有効成分としてヨウ素を吸着する方法(特許文献3)
(6)水酸化セリウムを用いてヨウ素酸イオンを吸着する方法(特許文献4、5、6)
(7)溶液中のヨウ素酸イオンに過剰の還元剤を作用させヨウ化物イオンとし、続いてヨウ化物イオンに酸化剤を作用させることによって生成したヨウ素分子、または、ポリヨウ素イオンを、ポリアミン系のキレート性置換基を持つイオン交換体によって吸着する方法(特許文献7)
ヨウ素、ヨウ化水素酸、ヨウ化メチルの3つの形態については(1)から(5)の方法を用いることにより除去できる。
ヨウ素酸イオンについては(6)または(7)の方法を用いて除去することが可能であるが生産面、機能面で問題が残る。
(6)の方法で使用する水酸化セリウムは希少金属であるため資源リスクを伴い、安定供給という生産面に不安が残る。
(7)の方法は溶液中のヨウ素酸イオンに過剰の還元剤を作用させヨウ化物イオンとし、続いてヨウ化物イオンに酸化剤を作用させることによって生成したヨウ素分子、または、ポリヨウ素イオンを吸着するというものであるが、酸化工程でヨウ素酸イオンが再生成し吸着されずに残存する事が危惧され、機能面での不安が残る。
このような現状に鑑みて、本発明の課題は、機能面、生産面等のバランスに優れたオキソ酸イオンの吸着方法、オキソ酸イオン吸着用設備、及び除染方法を提供することにある。
特に、海水や地下水等の汚染水等に含まれるヨウ素酸イオンに対する吸着能力に優れたオキソ酸イオンの吸着方法、オキソ酸イオン吸着用設備、及び除染方法を低コストで安定して提供することにある。
(1)オルトチタン酸及びメタチタン酸から選ばれる少なくとも1つの化合物からなり、100gのイオン交換水に10g分散させたときに20℃でpH6.1〜13.0を示す化合物を、オキソ酸イオンを含む液体に加え、該液体のpHを20℃で0.1〜6.0となるよう調整することを特徴とする液体に含まれるオキソ酸イオンの吸着方法。
(2)オキソ酸イオンを含む液体のpHを20℃で0.5〜5.5に調整する(1)に記載のオキソ酸イオンの吸着方法。
(3)オキソ酸イオンを含む液体のpHを20℃で1.0〜5.0に調整する(2)に記載のオキソ酸イオンの吸着方法。
(4)(1)〜(3)のいずれかに記載のオキソ酸イオンの吸着方法を用いたオキソ酸イオン吸着用設備。
(5)(1)〜(3)のいずれかに記載のオキソ酸イオンの吸着方法によりヨウ素酸イオンを吸着させるヨウ素酸イオンの除染方法。
(6)(1)〜(3)のいずれかに記載のオキソ酸イオンの吸着方法により放射性オキソ酸を吸着させる放射性オキソ酸の除染方法。
(7)放射性オキソ酸が放射性ヨウ素酸イオンである(6)に記載の方法。
本発明のオルトチタン酸はチタン塩の溶液を液温50℃以下に保ちながらアルカリで中和することによって溶液中に生成する沈殿物を乾燥することによって得られる。
本発明のメタチタン酸はチタン塩を液温50℃以上の硫酸酸性の溶液中で熱加水分解させることによって溶液中に生成する沈殿物を乾燥することによって得られる。
本発明においてイオン交換水とはイオン交換樹脂を使ってイオンを除いた精製水で、通常市販のイオン交換水を用いることができる。
本発明では和光純薬工業株式会社製のヨウ素酸カリウムをイオン交換水に溶かして所定の濃度のヨウ素酸イオン溶液を作成した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH6.1になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは6.1であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、98重量%硫酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH0.1の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を後記の方法で測定した。
キシダ化学株式会社製のメタチタン酸粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは7.0であった。このメタチタン酸粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、35重量%塩酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH0.5の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH10.0になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは10.0であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、60重量%硝酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH1.0の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH11.0になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは11.0であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、98重量%硫酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH3.0の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH12.0になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは12.0であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、98重量%硫酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH5.0の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH13.0になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは13.0であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、98重量%硫酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH5.5の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
キシダ化学株式会社製のメタチタン酸粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは7.0であった。このメタチタン酸粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、35重量%塩酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH6.0の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
キシダ化学株式会社製のメタチタン酸粉末5gとオルトチタン酸粉末5gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは7.0であった。このメタチタン酸粉末0.05gとオルトチタン酸粉末0.05gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、35重量%塩酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH3.0の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH6.5になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは6.5であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、イオン交換水を50ml添加して、最終的に液量100mLでpH6.5の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
キシダ化学株式会社製のメタチタン酸粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは7.0であった。このメタチタン酸粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、イオン交換水を50ml添加して、最終的に液量100mLでpH7.0の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
石原産業株式会社製の四塩化チタン水溶液「TC−36」400mlをガラス製ビーカーに入れ、撹拌しながら48重量%の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、pH7.0になるまで中和した。液中に生成した白色沈殿物をろ過し、得られたろ過ケーキを100℃で24時間乾燥し、ハンマーミルで粉状に粉砕し、オルトチタン酸粉末を得た。この粉末10gをイオン交換水100gに分散させたときの20℃でのpHは7.0であった。
この粉末0.1gをビーカーに秤量し、ヨウ素酸イオン20ppmの溶液を50ml加え、98重量%硫酸とイオン交換水を添加して、最終的に液量100mLでpH0.05の分散液となるよう撹拌しながら調整した。ヨウ素酸イオンの吸着能(吸着率)を同様に測定した。
上記実施例及び比較例に記載の各種分散液試料を、5Bの濾紙を用いて濾過した。濾液を20℃に保持した状態で東亜ディーケーケー株式会社製HM−30R型pHメータで測定を行った。
上記実施例及び比較例に記載の各種分散液試料を、5Bの濾紙を用いて濾過した。濾液をICP−MS(アジレント・テクノロジー・インターナショナル株式会社製 Agilent 7700x)で測定を行った。ヨウ素酸イオン濃度10ppmの溶液を基準として除去率を以下の計算式で評価し、それをその吸着能(吸着率)とした。
(計算式)
除去率(%)=吸着能(%)=(ヨウ素酸イオン濃度<10ppm>−濾液のヨウ素酸イオン濃度<ppm>)/ヨウ素酸イオン濃度<10ppm>×100
その結果は表1に示す。
本発明の吸着方法は、低コストで安定して利用可能であるので、機能面、生産面、費用面等のバランスに優れた新規なオキソ酸イオンの吸着方法として利用可能であり、除染のような技術分野のみならず、様々な技術分野での利用や応用も期待できる。
Claims (7)
- オルトチタン酸及びメタチタン酸から選ばれる少なくとも1つの化合物からなり、100gのイオン交換水に10g分散させたときに20℃でpH6.1〜13.0を示す化合物を、オキソ酸イオンを含む液体に加え、該液体のpHを20℃で0.1〜6.0となるよう調整することを特徴とする液体に含まれるオキソ酸イオンの吸着方法。
- オキソ酸イオンを含む液体のpHを20℃で0.5〜5.5に調整する請求項1に記載のオキソ酸イオンの吸着方法。
- オキソ酸イオンを含む液体のpHを20℃で1.0〜5.0に調整する請求項2に記載のオキソ酸イオンの吸着方法。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のオキソ酸イオンの吸着方法を用いたオキソ酸イオン吸着用設備。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のオキソ酸イオンの吸着方法によりヨウ素酸イオンを吸着させるヨウ素酸イオンの除染方法。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のオキソ酸イオンの吸着方法により放射性オキソ酸を吸着させる放射性オキソ酸の除染方法。
- 放射性オキソ酸が放射性ヨウ素酸イオンである請求項6に記載の方法。
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