JP2017065111A - 付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント - Google Patents
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Abstract
【課題】付加製造技術に用いる熱可塑性樹脂フィラメントに関し、内側層と外側層の２層を備えたものとすると共に、内側層と外側層とが剥離せず好適に一体化することができる新たな熱可塑性樹脂フィラメントを提案する。
【解決手段】フィラメント断面において、内側層と外側層の２層を備え、前記内側層を構成する樹脂組成物と前記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレート（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差が１０（ｇ／１０分）以下であることを特徴とする付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメントを提案する。
【選択図】 なし
【解決手段】フィラメント断面において、内側層と外側層の２層を備え、前記内側層を構成する樹脂組成物と前記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレート（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差が１０（ｇ／１０分）以下であることを特徴とする付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメントを提案する。
【選択図】 なし
Description
本発明は、付加製造技術（Additive Manufacturing Technology1）、所謂３Ｄプリンタに用いる熱可塑性樹脂フィラメントに関する。中でも、熱溶融方式の付加製造技術に特に好適に用いることができる付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメントに関する。
付加製造技術（「３Ｄプリンタ」とも称する）の方式には様々な種類が知られている。例えば、熱で溶融させた樹脂を積層させる熱溶融方式（ＦＤＭ：Fused Deposition Modeling）、液状の樹脂に紫外線等を照射し硬化させる光造形方式、粉末状の材料を供給し、焼結させる粉末焼結方式、ノズルヘッドから液状の樹脂を吐出させながら積層させるインクジェット方式などを挙げることができる。
このうちの熱溶融方式の付加製造技術は、線状乃至紐状の熱可塑性樹脂フィラメント（「樹脂スプール」とも称する）をモーターで引っ張り、ヒーターで熱可塑性樹脂フィラメントを溶融しながらノズルを通して押し出して、押し出されたフィラメントを積層することによって立体的な造形を作製する方式である。この方式において、熱可塑性樹脂フィラメントは、２次元プリンタのインクに相当する材料である。
フィラメントの種類によって、造形物の仕上がりに差が出たり、品質に大きな影響を及ぼしたり、造形物の製造コストを左右したりする。
従来、熱溶融方式の付加製造技術に用いるフィラメントとしては、例えばポリ乳酸やＡＢＳなどをマトリックス樹脂とした複合樹脂材料からなるものが使用されていた。
従来、熱溶融方式の付加製造技術に用いるフィラメントとしては、例えばポリ乳酸やＡＢＳなどをマトリックス樹脂とした複合樹脂材料からなるものが使用されていた。
特許文献１（特許４２５６１７０号公報）には、エンジニアリングプラスチックスの３Ｄプリンタによる成形に向けて、モデル及びその支持体を構築する際に最適と考えられる熱可塑性樹脂の材料設計について開示されている。
また、特許文献２（特許２７３０８６７号公報）には、液状の光硬化性樹脂に光を照射して光硬化層を形成し、この光硬化層を複数層積み重ねて、所望の三次元形状を形成する方法について開示されている。
このように、付加製造技術に用いられる熱可塑性樹脂フィラメントは、他の樹脂成分のブレンドや添加剤の分散による成形性の向上や機能の向上が検討されてきた。しかし、造形品における耐候性等の機能向上と、成形性の向上とを両立し得る材料の提案は未だなされていない。
そこで、本発明者は、芯鞘構造を為すように内側層と外側層を備えたフィラメントを提案し、従来の材料設計では為されなかった付加製造技術により成形される造形品の機能向上と成形性の向上を両立せんとするものである。このような内側層と外側層を備えたフィラメントであれば、例えば内側層はより強度が高い材料構成とする一方、外側層は融着性に優れた材料構成としたり、或いは、内側層は安価な材料で構成し、外側層は高価な材料で構成したりするなど、材料設計の自由度が大幅に広がり、より高性能で且つ安価な製品を提供できる可能性が広がると考えられる。
そこで、本発明者は、芯鞘構造を為すように内側層と外側層を備えたフィラメントを提案し、従来の材料設計では為されなかった付加製造技術により成形される造形品の機能向上と成形性の向上を両立せんとするものである。このような内側層と外側層を備えたフィラメントであれば、例えば内側層はより強度が高い材料構成とする一方、外側層は融着性に優れた材料構成としたり、或いは、内側層は安価な材料で構成し、外側層は高価な材料で構成したりするなど、材料設計の自由度が大幅に広がり、より高性能で且つ安価な製品を提供できる可能性が広がると考えられる。
しかし、芯鞘構造を為すように内側層と外側層を備えたフィラメントを製造することは、従来為されていない新たな試みであり、そのような２層構造の熱可塑性樹脂フィラメントを作製すること自体容易なことではないし、また、内側層と外側層とが剥離してしまうなどの課題も想定された。
そこで本発明は、付加製造技術に用いる熱可塑性樹脂フィラメントに関し、芯鞘構造を為すように内側層と外側層を備えたフィラメントであって、しかも、内側層と外側層とが剥離せず好適に一体化することができる、新たな熱可塑性樹脂フィラメントを提案せんとするものである。
本発明は、付加製造技術、所謂３Ｄプリンタに用いる熱可塑性樹脂フィラメントに関し、フィラメント断面において、芯部を構成する内側層と、その外側を囲む外側層の２層を備え、前記内側層を構成する樹脂組成物と前記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレート（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差が３０（ｇ／１０分）以下であることを特徴とする付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメントを提案する。
本発明が提案する付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメントは、フィラメント断面における構成を、芯部を構成する内側層と、その外側を囲む外側層の２層を備えた構成、言い換えれば芯鞘構造としたことにより、前述したように、内側層及び外側層をそれぞれ独立して材料設計することが可能となる。よって、例えば、内側層はより強度が高い構成とする一方、外側層は融着性に優れた構成とすることができたり、内側層は安価な材料で構成する一方、外側層は高価な材料で構成したりするなど、力学物性、難燃性、耐候性、熱融着性等の物性を維持しつつ、コスト削減を実現することができる。
しかも、前記内側層を構成する樹脂組成物と前記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレートの差を３０（ｇ／１０分）以下に規定することにより、内側層と外側層とが剥離せず好適に一体化することができる。
しかも、前記内側層を構成する樹脂組成物と前記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレートの差を３０（ｇ／１０分）以下に規定することにより、内側層と外側層とが剥離せず好適に一体化することができる。
次に、本発明の実施形態について説明する。
但し、本発明が次に説明する実施形態に限定されるものではない。
但し、本発明が次に説明する実施形態に限定されるものではない。
＜本フィラメント＞
本発明の実施形態の一例に係る付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント（「本フィラメント」と称する）は、フィラメント断面において、芯部を構成する内側層と、その外側を囲む外側層の２層を備えることを特徴とするものである。
本発明の実施形態の一例に係る付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント（「本フィラメント」と称する）は、フィラメント断面において、芯部を構成する内側層と、その外側を囲む外側層の２層を備えることを特徴とするものである。
この際、内側層と外側層の２層を備えていれば、他の層、例えば内側層と外側層の間に中間層を備えていても、例えば外側層の外側に保護層などの他の層を備えていてもよい。
本フィラメントは、一般的には線状、棒状、紐状を呈する部材である。
また、本フィラメントの断面形状は任意形状であればよく、円状であっても、矩形状であっても、その他の形状でもよい。本フィラメントの断面形状が円状である場合、内側層と外側層は同心円状に形成されるのが好ましい。
また、本フィラメントの断面形状は任意形状であればよく、円状であっても、矩形状であっても、その他の形状でもよい。本フィラメントの断面形状が円状である場合、内側層と外側層は同心円状に形成されるのが好ましい。
本フィラメントの長さは任意である。他方、本フィラメントの太さ（直径）は、用途に応じて適宜調整可能であり、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１．０ｍｍ以上、さらに好ましくは１．５ｍｍ以上である。
なお、熱可塑性樹脂フィラメントとは、当該フィラメントを構成する樹脂（「マトリックス樹脂」とも称する）の主成分が熱可塑性樹脂であるという意味であり、主成分でなければ、熱可塑性樹脂以外の樹脂を含むことを許容するものである。この際の主成分は、フィラメントを構成する樹脂の５０質量％以上、中でも８０質量％以上、その中でも９０質量％以上（１００質量％を含む）を占める場合を挙げることができる。
（ＭＦＲ）
上記内側層を構成する樹脂組成物（「内側層形成樹脂組成物」と称する）と上記外側層を構成する樹脂組成物（「外側層形成樹脂組成物」と称する）のメルトフローレート（「ＭＦＲ」と称する。ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差が３０（ｇ／１０分）以下であるのが好ましい。
内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの差が３０（ｇ／１０分）以下であれば、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物をノズルから同時に、例えば同心円状に押し出してフィラメント状に好適に成形することができ、しかも内側層と外側層とが剥離するのを防ぐことができる。
かかる観点から、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差は３０（ｇ／１０分）以下であるのが好ましく、中でも２０（ｇ／１０分）以下、その中でも１０（ｇ／１０分）以下であるのがさらに好ましい。
上記内側層を構成する樹脂組成物（「内側層形成樹脂組成物」と称する）と上記外側層を構成する樹脂組成物（「外側層形成樹脂組成物」と称する）のメルトフローレート（「ＭＦＲ」と称する。ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差が３０（ｇ／１０分）以下であるのが好ましい。
内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの差が３０（ｇ／１０分）以下であれば、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物をノズルから同時に、例えば同心円状に押し出してフィラメント状に好適に成形することができ、しかも内側層と外側層とが剥離するのを防ぐことができる。
かかる観点から、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差は３０（ｇ／１０分）以下であるのが好ましく、中でも２０（ｇ／１０分）以下、その中でも１０（ｇ／１０分）以下であるのがさらに好ましい。
また、内側層、外側層各々の材料設計の観点から、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差は０．１（ｇ／１０分）以上であるのが好ましく、中でも０．３以上、その中でも０．５以上であるのが好ましい。
さらに、付加製造技術での成形性の点から、内側層形成樹脂組成物と前記外側層形成樹脂組成物のメルトフローレート（「ＭＦＲ」と称する。ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の平均値は２〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは３〜４０（ｇ／１０分）、さらに５〜３０（ｇ／１０分）であるのが好ましい。
内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値が２（ｇ／１０分）以上であれば、硬すぎて成形困難になる可能性がない一方、５０（ｇ／１０分）以下であれば、逆に柔らか過ぎて成形困難になる可能性がないから好ましい。
よって、このような付加製造技術による成形性の観点から、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値は２〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは３〜４０（ｇ／１０分）、さらに５〜３０（ｇ／１０分）であるのがさらに好ましい。
内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値が２（ｇ／１０分）以上であれば、硬すぎて成形困難になる可能性がない一方、５０（ｇ／１０分）以下であれば、逆に柔らか過ぎて成形困難になる可能性がないから好ましい。
よって、このような付加製造技術による成形性の観点から、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値は２〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは３〜４０（ｇ／１０分）、さらに５〜３０（ｇ／１０分）であるのがさらに好ましい。
他方、積層ピッチの点から樹脂組成物の流動性を高めるのが好ましいから、内側層形成樹脂組成物と前記外側層形成樹脂組成物のメルトフローレート（「ＭＦＲ」と称する。ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の平均値は５〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは８〜４０（ｇ／１０分）、さらに１０〜３０（ｇ／１０分）であるのが好ましい。
内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値の下限値が上記の範囲内であれば、ノズル先端から突出されるフィラメントが柔らかくなり、より複雑な構造の造形が可能であるから好ましい。他方、上限値が、上記の範囲内であれば、逆に過剰にＭＦＲが高くならず、積層したフィラメントの形状が設計通り保たれるので好ましい。
よって、積層ピッチの点からは、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値は２〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは３〜４０（ｇ／１０分）、さらに５〜３０（ｇ／１０分）であるのがさらに好ましい。
内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値の下限値が上記の範囲内であれば、ノズル先端から突出されるフィラメントが柔らかくなり、より複雑な構造の造形が可能であるから好ましい。他方、上限値が、上記の範囲内であれば、逆に過剰にＭＦＲが高くならず、積層したフィラメントの形状が設計通り保たれるので好ましい。
よって、積層ピッチの点からは、内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物のＭＦＲの平均値は２〜５０（ｇ／１０分）、好ましくは３〜４０（ｇ／１０分）、さらに５〜３０（ｇ／１０分）であるのがさらに好ましい。
なお、内側層形成樹脂組成物と前記外側層形成樹脂組成物のＭＦＲを上記範囲に調整するには、各層形成樹脂組成物のマトリックス樹脂の分子量を調整したり、難燃剤や顔料などの添加剤の種類と量を調整したりすればよい。但し、この方法に限定するものではない。
かかる観点から、各層形成樹脂組成物のマトリックス樹脂の分子量に関して言えば、例えば内側層及び上記外側層を構成する樹脂組成物の主成分樹脂がいずれも、粘度平均分子量１８０００〜２８０００であるポリカーボネート系樹脂である例や、重量平均分子量１０００００〜１８００００であるポリ乳酸である例を挙げることができる。
かかる観点から、各層形成樹脂組成物のマトリックス樹脂の分子量に関して言えば、例えば内側層及び上記外側層を構成する樹脂組成物の主成分樹脂がいずれも、粘度平均分子量１８０００〜２８０００であるポリカーボネート系樹脂である例や、重量平均分子量１０００００〜１８００００であるポリ乳酸である例を挙げることができる。
＜外側層＞
上記外側層は、マトリックス樹脂と共に、必要に応じて、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、無機フィラー及び有機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有することができる。
上記外側層は、マトリックス樹脂と共に、必要に応じて、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、無機フィラー及び有機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有することができる。
（マトリックス樹脂）
外側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂としては、例えばポリ乳酸、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミドなどの熱可塑性樹脂を挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
この際、主成分樹脂とは、外側層のマトリックス樹脂のうちの５０質量％以上、中でも８０質量％以上、その中でも９０質量％以上（１００質量％を含む）を占める樹脂を意味する。
外側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂としては、例えばポリ乳酸、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルイミドなどの熱可塑性樹脂を挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
この際、主成分樹脂とは、外側層のマトリックス樹脂のうちの５０質量％以上、中でも８０質量％以上、その中でも９０質量％以上（１００質量％を含む）を占める樹脂を意味する。
（顔料）
外側層の顔料としては、例えばＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２、３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２、ケイ酸ジルコニアなどを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層の顔料としては、例えばＳｉＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｃｒ２Ｏ３、ＺｒＯ２、Ａｌ２Ｏ３・ＳｉＯ２、３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２、ケイ酸ジルコニアなどを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層における顔料の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の意匠性向上及び成形性維持の観点から、本フィラメント全体が含有する顔料の５〜６０質量％を占めるのが好ましく、中でも１０質量％以上或いは４０質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは２５質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
顔料の含有量が５質量％以上であれば、材料に充分量顔料が充填されることにより、充分な隠蔽性が得られるので好ましい。他方、６０質量％以下であると、逆に添加剤の過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
顔料の含有量が５質量％以上であれば、材料に充分量顔料が充填されることにより、充分な隠蔽性が得られるので好ましい。他方、６０質量％以下であると、逆に添加剤の過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
（紫外線吸収剤）
外側層の紫外線吸収剤としては、例えばベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾトリアジン系化合物、ベンゾオキサジン系化合物、２−シアノアクリル酸系化合物、ベンゾフェノン系化合物などを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層の紫外線吸収剤としては、例えばベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾトリアジン系化合物、ベンゾオキサジン系化合物、２−シアノアクリル酸系化合物、ベンゾフェノン系化合物などを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層における紫外線吸収剤の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の耐候性の向上及び成形性維持の観点から、本フィラメント全体が含有する紫外線吸収剤の０．０１〜５０質量％を占めるのが好ましく、中でも０．１質量％以上或いは３０質量％以下、その中でも特に０．２質量％以上或いは５質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
紫外線吸収剤の含有量が０．０１質量％以上であれば、材料に充分量紫外線吸収剤が充填されることにより、充分な耐候性が得られるので好ましい。他方、５０質量％以下であると、逆に添加剤の過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
紫外線吸収剤の含有量が０．０１質量％以上であれば、材料に充分量紫外線吸収剤が充填されることにより、充分な耐候性が得られるので好ましい。他方、５０質量％以下であると、逆に添加剤の過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
（難燃材）
外側層の難燃材としては、例えばリン系化合物、リン・ハロゲン混合系化合物、塩素系化合物、ブロム系化合物、水酸化アンモニウム、水酸化マグネシウム、アンチモン、グアニジン系化合物、ジルコニウム系化合物、ホウ酸亜鉛、シリコーン系化合物、窒素系化合物、低融点ガラス系化合物、ナノコンポジット系化合物などを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層の難燃材としては、例えばリン系化合物、リン・ハロゲン混合系化合物、塩素系化合物、ブロム系化合物、水酸化アンモニウム、水酸化マグネシウム、アンチモン、グアニジン系化合物、ジルコニウム系化合物、ホウ酸亜鉛、シリコーン系化合物、窒素系化合物、低融点ガラス系化合物、ナノコンポジット系化合物などを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層における難燃材の含有量としては、フィラメントの難粘性向上とフィラメント間の融着性向上の観点から、ゼロ、すなわち含まないか、若しくは、内側層が含有する難燃材の３〜２０質量％、中でも４質量％以上或いは１７質量％以下、その中でも特に５質量％以上或いは１５質量％以下の割合で含有するのがより一層好ましい。
難燃剤の含有量が３質量％以上であれば、材料に充分量難燃剤が充填されることにより、充分な難燃性が得られるので好ましい。他方、２０質量％以下であると、逆に添加剤の過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の流動性が保たれるので好ましい。
難燃剤の含有量が３質量％以上であれば、材料に充分量難燃剤が充填されることにより、充分な難燃性が得られるので好ましい。他方、２０質量％以下であると、逆に添加剤の過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の流動性が保たれるので好ましい。
（無機フィラー）
外側層の無機フィラーとしては、例えばガラスビーズ、ヒドロキシアパタイト、タルクなどを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層の無機フィラーとしては、例えばガラスビーズ、ヒドロキシアパタイト、タルクなどを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層における無機フィラーの含有量としては、フィラメント間の融着性向上の観点から、ゼロ、すなわち含まないか、若しくは、内側層が含有する無機フィラーの５〜６０質量％、中でも１０質量％以上或いは５５質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは５０質量％以下の割合で含有するのがより一層好ましい。
無機フィラーの含有量が５質量％以上であれば、材料に充分量無機フィラーが充填されることにより、充分な力学物性が得られるので好ましい。他方、６０質量％以下であると、逆に無機フィラーの過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
無機フィラーの含有量が５質量％以上であれば、材料に充分量無機フィラーが充填されることにより、充分な力学物性が得られるので好ましい。他方、６０質量％以下であると、逆に無機フィラーの過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
（有機フィラー）
外側層の有機フィラーとしては、例えばカーボンナノチューブ、セルロースナノファイバーなどを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層の有機フィラーとしては、例えばカーボンナノチューブ、セルロースナノファイバーなどを挙げることができ、これらのうちの一種であってもよいし、二種以上の組合せであってもよい。
外側層における有機フィラーの含有量としては、フィラメント間の融着性向上の観点から、ゼロ、すなわち含まないか、若しくは、内側層が含有する有機フィラーの５〜６０質量％、中でも１０質量％以上或いは５５質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは５０質量％以下の割合で含有するのがより一層好ましい。
有機フィラーの含有量が５質量％以上であれば、材料に充分量有機フィラーが充填されることにより、充分な力学物性が得られるので好ましい。他方、６０質量％以下であると、逆に有機フィラーの過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
有機フィラーの含有量が５質量％以上であれば、材料に充分量有機フィラーが充填されることにより、充分な力学物性が得られるので好ましい。他方、６０質量％以下であると、逆に有機フィラーの過剰な充填を防ぐことが出来る分、材料の熱融着性、流動性が保たれるので好ましい。
＜内側層＞
上記内側層は、マトリックス樹脂と共に、必要に応じて、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、無機フィラー及び有機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有することができる。
上記内側層は、マトリックス樹脂と共に、必要に応じて、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、無機フィラー及び有機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有することができる。
（マトリックス樹脂）
内側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂としては、外側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂と同様の樹脂を使用することができる。
また、内側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂と、外側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂とは、押出成形性や両者の剥離防止の観点から、同じ樹脂であるのが好ましい。
但し、内側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂には、リサイクルした樹脂を使用することも可能である。リサイクル樹脂を使用することで、製造コストを低くすることができる。
内側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂としては、外側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂と同様の樹脂を使用することができる。
また、内側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂と、外側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂とは、押出成形性や両者の剥離防止の観点から、同じ樹脂であるのが好ましい。
但し、内側層のマトリックス樹脂の主成分樹脂には、リサイクルした樹脂を使用することも可能である。リサイクル樹脂を使用することで、製造コストを低くすることができる。
（顔料）
内側層の顔料としては、外側層と同様の顔料を使用することができる。
この際、内側層における顔料の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の意匠性向上と製造コストのバランスの観点から、ゼロ、すなわち含まなくてもよいし、又は、外側層における顔料の含有量の５〜６０質量％、中でも１０質量％以上或いは４０質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは２５質量％以下であるがより一層好ましい。
内側層の顔料としては、外側層と同様の顔料を使用することができる。
この際、内側層における顔料の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の意匠性向上と製造コストのバランスの観点から、ゼロ、すなわち含まなくてもよいし、又は、外側層における顔料の含有量の５〜６０質量％、中でも１０質量％以上或いは４０質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは２５質量％以下であるがより一層好ましい。
（紫外線吸収剤）
内側層の紫外線吸収剤としては、外側層と同様の紫外線吸収剤を使用することができる。
この際、内側層における紫外線吸収剤の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の耐候性の向上と製造コストのバランスの観点から、ゼロ、すなわち含まなくてもよいし、又、外側層における紫外線吸収剤の含有量の０．０１〜５０質量％、中でも０．１質量％以上或いは３０質量％以下、その中でも特に０．２質量％以上或いは５質量％以下であるがより一層好ましい。
内側層の紫外線吸収剤としては、外側層と同様の紫外線吸収剤を使用することができる。
この際、内側層における紫外線吸収剤の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の耐候性の向上と製造コストのバランスの観点から、ゼロ、すなわち含まなくてもよいし、又、外側層における紫外線吸収剤の含有量の０．０１〜５０質量％、中でも０．１質量％以上或いは３０質量％以下、その中でも特に０．２質量％以上或いは５質量％以下であるがより一層好ましい。
（難燃材）
内側層の難燃材としては、外側層と同様の難燃材を使用することができる。
この際、内側層における難燃材の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の難燃性の向上と、フィラメント間の融着性向上の観点から、本フィラメント全体が含有する難燃材の３〜２０質量％を占めるのが好ましく、中でも４質量％以上或いは１７質量％以下、その中でも特に５質量％以上或いは１５質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
内側層の難燃材としては、外側層と同様の難燃材を使用することができる。
この際、内側層における難燃材の含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の難燃性の向上と、フィラメント間の融着性向上の観点から、本フィラメント全体が含有する難燃材の３〜２０質量％を占めるのが好ましく、中でも４質量％以上或いは１７質量％以下、その中でも特に５質量％以上或いは１５質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
（無機フィラー）
内側層の無機フィラーとしては、外側層と同様の無機フィラーを使用することができる。
この際、内側層における無機フィラーの含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の力学特性向上と、フィラメント間の融着性向上の観点から、本フィラメント全体が含有する無機フィラーの５〜６０質量％を占めるのが好ましく、中でも１０質量％以上或いは５５質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは５０質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
内側層の無機フィラーとしては、外側層と同様の無機フィラーを使用することができる。
この際、内側層における無機フィラーの含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の力学特性向上と、フィラメント間の融着性向上の観点から、本フィラメント全体が含有する無機フィラーの５〜６０質量％を占めるのが好ましく、中でも１０質量％以上或いは５５質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは５０質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
（有機フィラー）
内側層の有機フィラーとしては、外側層と同様の有機フィラーを使用することができる。
この際、内側層における有機フィラーの含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の力学特性向上と、フィラメント間の融着性向上の観点から、本フィラメント全体が含有する有機フィラーの５〜６０質量％を占めるのが好ましく、中でも１０質量％以上或いは５５質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは５０質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
内側層の有機フィラーとしては、外側層と同様の有機フィラーを使用することができる。
この際、内側層における有機フィラーの含有量は、本フィラメントを用いて形成される造形品の力学特性向上と、フィラメント間の融着性向上の観点から、本フィラメント全体が含有する有機フィラーの５〜６０質量％を占めるのが好ましく、中でも１０質量％以上或いは５５質量％以下、その中でも特に１５質量％以上或いは５０質量％以下の割合で占めるのがより一層好ましい。
＜内側層及び外側層の好適な組成例＞
ここで、内側層及び外側層の好適な組成例を紹介する。
一例として、外側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して１５〜２５質量部の顔料、０．２〜５質量部の紫外線吸収剤、５〜４０質量部の無機フィラーからなり、
他方の内側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して５〜１５質量部の難燃材、１５〜５０質量部の無機フィラーからなる例を挙げることができる。
ここで、内側層及び外側層の好適な組成例を紹介する。
一例として、外側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して１５〜２５質量部の顔料、０．２〜５質量部の紫外線吸収剤、５〜４０質量部の無機フィラーからなり、
他方の内側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して５〜１５質量部の難燃材、１５〜５０質量部の無機フィラーからなる例を挙げることができる。
他の一例として、外側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して１５〜２５質量部の顔料、０．２〜５質量部の紫外線吸収剤、５〜４０質量部の有機フィラーからなり、
他方の内側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して５〜１５質量部の難燃材、１５〜５０質量部の有機フィラーからなる例を挙げることができる。
他方の内側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して５〜１５質量部の難燃材、１５〜５０質量部の有機フィラーからなる例を挙げることができる。
さらなる他の一例として、外側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して１５〜２５質量部の顔料、０．２〜５質量部の紫外線吸収剤、５〜３５質量部の無機フィラー及び５〜３５質量部の有機フィラーからなり、
他方の内側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して５〜１５質量部の難燃材、１５〜３５質量部の無機フィラー及び１５〜３５質量部の有機フィラーからなる例を挙げることができる。
他方の内側層は、マトリックス樹脂と共に、マトリックス樹脂１００質量部に対して５〜１５質量部の難燃材、１５〜３５質量部の無機フィラー及び１５〜３５質量部の有機フィラーからなる例を挙げることができる。
また、上記内側層及び外側層ともに、前記熱可塑性樹脂と共に顔料を含有し、且つ、上記外側層における顔料の含有量は、上記内側層における顔料の含有量の１〜１００倍である例を挙げることができる。
さらにまた、上記内側層及び外側層ともに、前記熱可塑性樹脂と共に有機フィラー又は無機フィラーを含有し、且つ、上記外側層における有機フィラー又は無機フィラーそれぞれの含有量は、上記内側層における有機フィラー又は無機フィラーそれぞれの含有量の１〜１０倍である例を挙げることができる。
さらにまた、上記内側層及び外側層ともに、前記熱可塑性樹脂と共に有機フィラー又は無機フィラーを含有し、且つ、上記外側層における有機フィラー又は無機フィラーそれぞれの含有量は、上記内側層における有機フィラー又は無機フィラーそれぞれの含有量の１〜１０倍である例を挙げることができる。
＜層厚み・断面積＞
内側層の断面積は、目的に応じて、本フィラメントの全断面積の５〜９５％であるのが好ましい。
内側層の断面積は、内側層への添加剤充填による物性向上、または内側層への添加剤未充填によるコスト削減の観点から、外側層の断面積よりも大きいことが好ましい。
内側層の断面積は、目的に応じて、本フィラメントの全断面積の５〜９５％であるのが好ましい。
内側層の断面積は、内側層への添加剤充填による物性向上、または内側層への添加剤未充填によるコスト削減の観点から、外側層の断面積よりも大きいことが好ましい。
また、内側層及び外側層の組成などによって内側層及び外側層の厚さは適宜調整するのが好ましい。中でも、内側層の厚さ（中心から半径）は０．２ｍｍ〜２．０ｍｍであるのが好ましく、その中でも０．２５ｍｍ以上或いは１．７ｍｍ以下、その中でも特に０．３ｍｍ以上或いは１．４ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
他方、外側層の厚さは０．０５ｍｍ〜０．５ｍｍであるのが好ましく、中でも０．０７ｍｍ以上或いは０．３ｍｍ以下、その中でも０．１ｍｍ以上或いは０．２ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
他方、外側層の厚さは０．０５ｍｍ〜０．５ｍｍであるのが好ましく、中でも０．０７ｍｍ以上或いは０．３ｍｍ以下、その中でも０．１ｍｍ以上或いは０．２ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。
＜製造方法＞
本フィラメントの製造方法の一例について説明する。但し、本フィラメントの製造方法が次に説明する製造方法に限定されるものではない。
本フィラメントの製造方法の一例について説明する。但し、本フィラメントの製造方法が次に説明する製造方法に限定されるものではない。
マトリックス樹脂に、必要に応じて、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、無機フィラー及び有機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を配合して内側層形成樹脂組成物と外側層形成樹脂組成物をそれぞれ調製し、内側層形成樹脂組成物用と外側層形成樹脂組成物の２台の押出機を用いて、内側層形成樹脂組成物及び外側層形成樹脂組成物樹脂をそれぞれ溶融させた状態で、同心円状に二重の円筒部を備えたノズルを備えた２層ストランドダイ装置に供給する。当該２層ストランドダイ内部で、芯部を構成する内側層の周りに均一に外側層が包んだ状態でストランド状（ひも状）に溶融吐出させ、冷却後、必要に応じて延伸、熱処理して製作することができる。
この際、上記押出機としては、顔料や紫外線吸収剤、難燃材などの添加剤をマトリックス樹脂中に高分散させることができるように、二軸押出機を使用するのが好ましい。
成形温度すなわち上記押出機のシリンダー温度は、マトリックス樹脂の融点付近で、且つ溶融した芯材および鞘材が各々混合しない範囲内で成形するのが好ましい。
上記範囲内で成形することにより、マトリックス樹脂中に添加剤が充分に高分散されるとともに、溶融した芯材および鞘材が各々混合せず、内側層と外側層のそれぞれに要求される機能を発揮することができる。
成形温度すなわち上記押出機のシリンダー温度は、マトリックス樹脂の融点付近で、且つ溶融した芯材および鞘材が各々混合しない範囲内で成形するのが好ましい。
上記範囲内で成形することにより、マトリックス樹脂中に添加剤が充分に高分散されるとともに、溶融した芯材および鞘材が各々混合せず、内側層と外側層のそれぞれに要求される機能を発揮することができる。
（用途）
本フィラメントは、付加製造技術（Additive Manufacturing Technology1）所謂３Ｄプリンタ、特に熱溶融方式の付加製造技術の成形材料として好適に用いることできる。
また、本フィラメントを集束して用いることも出来る。
本フィラメントは、付加製造技術（Additive Manufacturing Technology1）所謂３Ｄプリンタ、特に熱溶融方式の付加製造技術の成形材料として好適に用いることできる。
また、本フィラメントを集束して用いることも出来る。
＜語句の説明＞
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
本明細書において「Ｘ〜Ｙ」（Ｘ，Ｙは任意の数字）と表現する場合、特にことわらない限り「Ｘ以上Ｙ以下」の意と共に、「好ましくはＸより大きい」或いは「好ましくはＹより小さい」の意も包含する。
また、「Ｘ以上」（Ｘは任意の数字）或いは「Ｙ以下」（Ｙは任意の数字）と表現した場合、「Ｘより大きいことが好ましい」或いは「Ｙ未満であることが好ましい」旨の意図も包含する。
Claims (8)
- フィラメント断面において、芯部を構成する内側層と、その外側を囲む外側層の２層を備え、前記内側層を構成する樹脂組成物と前記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレート（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の差が３０（ｇ／１０分）以下であることを特徴とする付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。
- 上記内側層の断面積は、上記外側層の断面積よりも大きいことを特徴とする請求項１に記載の付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。
- 上記内側層は、熱可塑性樹脂と共に、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、有機フィラー及び無機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有し、
上記外側層は、熱可塑性樹脂と共に、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、有機フィラー及び無機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有し、且つ、
上記内側層における顔料、紫外線吸収剤それぞれの含有量は、上記外側層における顔料、紫外線吸収剤それぞれの含有量よりも少ないことを特徴とする請求項１又は２に記載の付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。 - 上記内側層は、熱可塑性樹脂と共に、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、有機フィラー及び無機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有し、
上記外側層は、熱可塑性樹脂と共に、顔料、紫外線吸収剤、難燃材、有機フィラー及び無機フィラーからなる群のうちのいずれか一種又は二種以上を含有し、且つ、
上記外側層における難燃材、有機フィラー、無機フィラーそれぞれの含有量は、上記内側層における難燃材、有機フィラー、無機フィラーそれぞれの含有量よりも少ないことを特徴とする請求項１又は２に記載の付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。 - 直径が０．５ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載の付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。
- 上記内側層を構成する樹脂組成物と上記外側層を構成する樹脂組成物のメルトフローレート（ＡＳＴＭＤ１２３８、融点における１．２ｋｇの負荷下）の平均値が２〜５０（ｇ／１０分）であることを特徴とする請求項１〜６の何れかに記載された付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。
- 上記内側層及び上記外側層を構成する樹脂組成物の主成分樹脂がいずれも、粘度平均分子量１８０００〜２８０００であるポリカーボネート系樹脂であることを特徴とする請求項１〜６の何れかに記載された付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。
- 熱溶融方式の付加製造技術に用いることを特徴とする請求項１〜７の何れかに記載の付加製造技術用熱可塑性樹脂フィラメント。
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