KR102124376B1 - 3d 프린터용 필라멘트 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 시스부는 저융점 폴리에스테르 수지로 형성되고, 코어부는 스피로 글리콜(spiroglycol)이 공중합된 공중합 폴리에스테르 수지로 형성되는 시스-코어형 복합구조로 형성되는 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트에 관한 것이다.

Description

3D 프린터용 필라멘트{3D printer filament}
본 발명은 3D 프린터용 필라멘트에 관한 것으로 저융점의 시스부와 고융점의 코어부로 구성되는 시스-코어형 복합구조로 형성되어 인쇄물의 형태안정성이 향상되는 3D 프린터용 필라멘트에 관한 것이다.
3D(3-Dimension, 3차원) 프린터는 활자나 그림을 인쇄하듯이 입력된 3 차원 도면을 바탕으로 실제 입체 모양을 그대로 제작하는 장비이다. 최근 3D 프린팅 기술은 상당히 핫 이슈가 되고 있으며, 자동차, 의료, 예술, 교육분야로 확대되고 있으며, 다양한 모형을 만들기 위한 용도로 광범위하게 사용하고 있다. 3D프린터의 원리는 가장 크게 절삭형과 적층형으로 나눌 수 있으며, 실제 적용되고 있는 3D프린터의 대부분은 재료 손실이 없는 적층형에 해당된다.
적층형 원리를 이용하는 방식도 약 20가지가 존재하지만, 이 가운데 가장 많이 사용되는 방식은 SLA(Stereolithography Apparatus), FDM(Fused Deposition Modeling) 혹은 FFF(Fused Filament Fabrication) 및 SLS(Selective Laser Sintering)방식이다.
SLA의 경우 액체 상태의 광경화성 수지가 담긴 수조안에 레이저 빔을 투사하여 조형하는 방식으로서, 광경화성 수지인 에폭시 타입의 포토 폴리머가 주로 사용된다. 반면, 투입된 필라멘트상의 재료가 Z, Y, Z 축으로 움직이는 프린터의 노즐에서 용융상태로 토출되면서 3차원으로 조형되는 방식인 FDM(혹는 FFF)는 열가소성 플라스틱을 주 재료로 사용한다. 한편, SLS은 금속, 플라스틱, 세라믹 분말 등의 파우더 상 재료가 담긴 수조에 레이저를 쏘아 선택적으로 소결하는 방식으로 3D프린팅을 구현한다.
상기 3가지 방식 가운데, 열가소성 플라스틱을 필라멘트 형태로 제조하여 사용하는 FDM방식은 3D 프린터의 가격이 비교적 저렴하고 타 방식보다 프린팅 속도가 빠르기 때문에 가장 널리 대중화되어 있다. FDM방식에는 일반적으로 3D 조형물을 형상할 때 베드 접착력 및 층(layer)간 접착력이 우수하고, 형태안정성이 좋다는 이유로 폴리유산(Polylactic acid, PLA), ABS(Acrylonitrile Butadiene Styrene), HDPE, 폴리카보네이트 (Polycarbonate, PC) 등의 소재가 유용하게 사용되고 있다.
상기 ABS의 경우, 유연성이 있어 샌딩 및 절삭 등의 후가공은 쉽지만, 수축성 및 유해가스/냄새 발생의 문제점이 있어 일반적으로 엔지니어 전문제품 제작에 주로 사용되고 있다.
상기 폴리유산 소재의 경우 생분해성 특성으로 친환경성이 우수하여 3D 프린터용 필라멘트 소재로 많이 사용되고 있으나, 취성이 높아 내충격성이 약하고 낮은 유연성 때문에 완구와 같은 부드러운 촉감을 필요로 하거나 내 충격성을 요구하는 산업용 출력물의 적용에는 한계를 가지고 있다.
이에 따라 폴리유산(poly lactic acid)의 투명도를 유지한 상태에서 충격강도 및 내열성 개선을 위해 다양한 연구가 진행되고 있다. 일본공개특허 제2005-171203호에는 폴리유산과 폴리메틸메타크릴레이트를 블렌딩하여 투명도를 유지한 상태에서 내열성을 향상시키는 기술이 개시되어 있고, 국제공개특허 W02005/123831호에는 폴리락트산, 폴리메틸메타크릴레이트 및 아크릴계 고무를 이용하여 투명도를 유지한 상태에서 내열성과 내충격성을 향상시키는 기술이 개시되어 있다.
그러나, 폴리유산(poly lactic acid)은 유리 전이 온도인 60 ℃ 미만에서는 매우 딱딱하고, 실질적으로 유연성이나 점착성이 거의 없는데 비해, 유리 전이 온도인 60 ℃ 이상에서는 반대로 형상을 유지할 수 없을 정도로 부드러워지기 때문에, 실용화에 문제가 된다.
또한, 3D 프린터용 필라멘트용 소재로 많이 사용되는 ABS 및 폴리유산(PLA)는 모두 융점이 190~240℃로 녹는 점이 높아 프린팅 시에 많은 에너지가 소모되는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 발명된 것으로 저융점 폴리에스테르 수지와 고융점 폴리에스테르 수지를 사용하여 저융점 폴리에스테르 수지의 낮은 융점으로 인해 프린팅 시에 에너지 소모가 적고, 고융점 폴리에스테르 수지로 인해 프린팅 중에 필라메트의 안정성을 높여 3D 프린트의 인쇄성을 향상시킬 수 있는 3D 프린터용 필라멘트를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 저융점 폴리에스테르 수지 간의 접착성이 우수하여 3D 프린터의 프린팅 시간을 단축할 수 있으며, 인쇄물의 형태안정성이 향상되는 3D 프린터용 필라멘트를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 시스부는 저융점 폴리에스테르 수지로 형성되고, 코어부는 스피로 글리콜(spiroglycol)이 공중합된 공중합 폴리에스테르 수지로 형성되는 시스-코어형 복합구조로 형성되는 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
또는, 상기 저융점 폴리에스테르 수지의 융점 또는 연화점와, 공중합 폴리에스테르 수지의 유리전이온도(Tg)의 차이는 40℃이내인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
또는, 상기 공중합 폴리에스테르 수지의 스피로 글리콜는 디올성분 중 15~50몰% 공중합되는 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
또는, 상기 저융점 폴리에스테르 수지는 2-메틸-1,3-프로판디올(MPD)이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지로 연화점이 100~150℃인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
또는, 상기 저융점 폴리에스테르 수지는 이소프탈산(IPA)이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지로 융점이 100~180℃인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
또는, 상기 공중합 폴리에스테르 수지는 유리전이 온도가 85~120℃인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
또는, 상기 시스부와 코어부는 중량비 1:9~9:1인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트를 제공한다.
상기와 같이 본 발명에 따른 3D 프린터용 필라멘트는 시스부가 저융점 폴리에스테르 수지로 형성되고, 코어부가 스피로 글리콜(spiroglycol)이 공중합된 공중합 폴리에스테르 수지로 형성되어 프린팅 시에 낮은 융점의 시스부로 인해 에너지 소모가 적고, 코어부가 고온에서도 안정한 상태를 유지하여 3D 프린트의 인쇄성이 향상되는 효과가 있다.
또한, 저융점 폴리에스테르 수지 간의 접착성이 우수하여 3D 프린터의 프린팅 시간을 단축할 수 있으며, 인쇄물의 형태안정성이 향상되는 효과가 있다.
이하 본 발명의 바람직한 일실시예를 상세히 설명하기로 한다. 본 발명을 설명함에 있어, 관련된 공지기능 혹은 구성에 대한 구체적인 설명은 본 발명의 요지를 모호하지 않게 하기 위하여 생략한다.
본 명세서에서 사용되는 정도의 용어 '약', '실질적으로' 등은 언급된 의미에 고유한 제조 및 물질 허용오차가 제시될 때 그 수치에서 또는 그 수치에 근접한 의미로 사용되고, 본 발명의 이해를 돕기 위해 정확하거나 절대적인 수치가 언급된 개시 내용을 비양심적인 침해자가 부당하게 이용하는 것을 방지하기 위해 사용된다.
본 발명은 시스부는 저융점 폴리에스테르 수지로 형성되고, 코어부는 스피로 글리콜(spiroglycol)이 공중합된 공중합 폴리에스테르 수지로 형성되는 시스-코어형 복합구조로 형성되는 3D 프린터용 필라멘트에 관한 것이다.
상기 시스부의 저융점 폴리에스테르 수지는 3D 프린터가 프린팅 시에 낮은 온도에서 용융되고 접착력이 생겨 입체형상의 프린팅물로 프린팅할 수 있다.
상기 저융점 폴리에스테르 수지는 낮은 온도에서 융용되는 폴리에스테르 수지를 뜻하는 것으로 일반적으로 테레프탈산과 에틸렌글리콜로 형성되는 융점이 약 260~280℃의 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지에 보다 융점이 20℃이상 낮거나, 연화점이 180℃이하인 것을 의미한다.
본 발명의 저융점 폴리에스테르 수지는 에너지 절감을 위해 낮은 온도에서 용융되는 것이 바람직한 것으로 연화점이 100~150℃이거나, 또는 융점이 100~180℃인 저융점 폴리에스테르 수지를 사용할 수 있다.
일예로 상기 저융점 폴리에스테르 수지는 2-메틸-1,3-프로판디올이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지로 연화점이 100~150℃인 것을 사용할 수 있으며, 또는 상기 저융점 폴리에스테르 수지는 이소프탈산이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지로 융점이 100~180℃인 것을 사용할 수 있을 것이다.
상기 저융점 폴리에스테르 수지는 상기에서 언급된 2-메틸-1,3-프로판디올, 이소프탈산 이외의 다른 화합물이 공중합되어 연화점이 100~150℃이거나, 또는 융점이 100~180℃인 저융점 폴리에스테르 수지는 어느 것이나 사용할 수 있을 것이다.
상기 코어부의 공중합 폴리에스테르 수지는 3D 프린터가 프린팅 시에 시스부의 저융점 폴리에스테르 수지가 용융되어도 용융되지 않아 제조되는 프린팅물의 형상을 유지시키는 수지이다.
상기 공중합 폴리에스테르 수지는 제조되는 프린팅물의 형태안정성을 위해 상기 저융점 폴리에스테르 수지가 용융되어도 용융되지 않고 강도가 유지될 수 있도록 상기 저융점 폴리에스테르 수지의 융점 또는 연화점와, 공중합 폴리에스테르 수지의 유리전이온도(Tg)의 차이는 40℃이내인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 20℃이내인 것이다.
상기와 같이 공중합 폴리에스테르 수지의 유리전이온도(Tg)가 형성될 수 있도록 공중합 폴리에스테르 수지의 스피로 글리콜(spiroglycol)은 디올성분 중 15~50몰% 공중합되는 것이 바람직할 것이다.
상기와 같이 스피로 글리콜(spiroglycol)이 공중합된 상기 공중합 폴리에스테르 수지는 유리전이 온도가 85~120℃인 것으로 상기 저융점 폴리에스테르 수지가 용융되어도 쉽게 용융되지 않으며 강도가 유지된다.
상기와 같이 시스부와 코어부로 형성되는 본 발명의 3D 프린터용 필라멘트의 상기 시스부 함량이 너무 낮으면 접착력이 약하여 3D 프린터물이 원활히 형성되지 않으며, 코어부 함량이 너무 낮으면 제조되는 3D 프린터물의 형상이 장기간 유지되지 못하므로 시스부와 코어부는 중량비 1:9~9:1인 것이 바람직할 것이다.
이하 본 발명에 따른 3D 프린터용 필라멘트를 제조하기 위한 방법의 실시예를 나타내지만, 본 발명이 실시예로 한정되는 것은 아니다.
[스피로 글리콜 함량에 따른 공중합 폴리에스테르 수지 제조]
코어부에 사용되는 공중합 폴리에스테르 수지는 에스테르 반응조에 테레프탈산(TPA) 및 에틸렌글리콜(EG)을 투입하고, 258℃에서 통상적인 중합반응을 수행하여 반응율이 약 96%인 폴리에틸렌테레프탈레이트 중합체(PET oligomer)를 제조하고, 스피로 글리콜(spiroglycol) 및 에스테르 교환 반응 촉매를 첨가하여 250±2℃에서 에스테르 교환 반응을 수행하였다. 그 후 얻어진 반응 혼합물에 축중합 반응 촉매를 첨가하고 반응조 내 최종 온도 및 압력이 각각 280±2℃ 및 0.1 mmHg이 되도록 조절하면서 축중합 반응을 수행하여 제조하였다.
상기 스피로 글리콜의 함량 및 제조된 공중합 폴리에스테르 수지의 유리전이온도(Tg), 열변형온도(HDT), 충격강도를 측정하여 표 1에 나타내었다. 테레프탈산(TPA) 및 에틸렌글리콜(EG)로 형성되는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지와 유리전이온도(Tg), 열변형온도(HDT), 충격강도를 비교하였다.
* 열변형온도(Heat Deflection Temperature)는 ASTM D648에 따라 측정하였고, 충격강도는 FDM 3D 프린터로 가로 1cm, 세로 1cm, 높이 10cm 출력물을 제조하여 아이조드 충격실험인 ASTM D256 규격을 준용하여 수행하였다.
구분 공중합 PET 1 공중합 PET 2 공중합 PET 3 PET
스피로 글리콜 함량(mol%) 20 25 35 0
Tg(℃) 95 100 110 82
HDT(℃) 81 86 96 70
충격강도(kg.㎝/㎝) 13.8 14.2 14.5 13.5
표 1에서와 같이 스피로 글리콜(spiroglycol)이 함유된 공중합 PET 1 내지 3은 테레프탈산 및 에틸렌글리콜로 형성되는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지에 비해 유리전이온도(Tg), 열변형온도(HDT), 충격강도가 우수한 것으로 스피로 글리콜(spiroglycol)을 사용한 3D 프린터용 필라멘트는 내열성이 우수하고 충격에도 강한 것을 알 수 있다.
또한, 스피로 글리콜(spiroglycol)의 함량이 올라 갈수록 유리전이온도, 열변형온도, 충격강도가 모두 향상되는 것을 알 수 있으나, 충격강도 향상이 크지 않으므로 본 발명의 공중합 폴리에스테르 수지는 스피로 글리콜(spiroglycol)이 디올성분 중 25~35몰% 함유되는 것이 가장 바람직할 것이다.
[3D 프린터용 필라멘트 제조]
실시예 1 내지 9
시스부는 연화점이 120℃인 2-메틸-1,3-프로판디올(MPD)이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지를 사용하였으며, 코어부는 상기에서 제조된 공중합 PET 2를 사용하여 복합방사를 통해 본 발명에 따른 3D 프린터용 필라멘트 제조를 제조하였다.
실시예에 따라 시스부와 코어부의 중량비를 조절하여 제조하였으며, 실시예에 따른 시스부, 코어비를 표 2에 나타내었다.
또한, 표 2에 각 실시예에 따른 상온 및 고온 접착력을 나타내었으며, 비교예 1로 시스부 및 코어부가 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지로 형성된 필라메트를 사용하였다.
* 상온 및 고온 접착력: 상기 실시예 1 내지 9, 비교예의 필라멘트로 각각 열융착하여 밀도 2g/100㎠의 부직포로 제조후에 ASTM D 1424에 따라 25±0.5(상온) 및 100±0.5(고온)에서의 접착력을 측정하였다.
상기 실시예 및 비교예의 부직포 제조시 실시예 1 내지 9는 150℃에서 영융착하였으며, 비교예 1은 260℃에서 열융착하여 부직포를 제조하였다.
구분 시스부:코어부 중량비 상온접착력(kgf) 고온접착력(kgf)
실시예 1 1:9 45 2.1
실시예 2 2:8 50 2.5
실시예 3 3:7 51 3.5
실시예 4 4:6 54 3.7
실시예 5 5:5 60 4.1
실시예 6 6:4 58 4.0
실시예 7 7:3 53 3.9
실시예 8 8:2 53 3.7
실시예 9 9:1 51 3.0
비교예 1 0:10 50 1.8
표 2에서와 같이 시스부가 저융점 폴리에스테르 수지로 형성된 본 발명에 따른 실시예 2 내지 9는 비교예 보다 더 낮은 온도에서 열융착되었으나, 보다 상온 및 고온 접착력이 우수한 것으로 본 발명의 3D 프린터용 필라멘트는 3D 프린터용으로 매우 적합한 필라멘트임을 알 수 있다.또한, 실시예 4 내지 7은 상온 및 고온 접착력이 매우 우수한 것으로 본 발명의 3D 프린터용 필라멘트는 시스부와 코어부의 중량비가 4:6 내지 7:3인 것이 가장 바람직할 것이다.
[3D 프린팅을 통한 형태안정성 평가]
시스부는 2-메틸-1,3-프로판디올(MPD)의 함량을 조절하여 연화점을 약 120℃, 130℃, 140℃, 150℃의 저융점 폴리에스테르 수지를 사용하였으며, 코어부는 상기에서 제조된 공중합 PET 2를 사용하여 시스부 저융점 폴리에스테르 수지의 연화점과 코어부의 공중합 폴리에스테르의 유리전이온도(Tg)의 차이가 약 20℃, 30℃, 40℃, 50℃인 4종의 3D 프린터용 필라멘트 제조하였다.
상기 4종의 3D 프린터용 필라멘트와 ABS로 제조된 3D 프린터용 필라멘트(비교예 2)를 사용하여 3D 프린터를 통해 25x25x80 mm의 육면체 제조하였다.
상기 3D 프린팅은 프린팅 시간을 45분, 60분, 90분, 120분, 150분으로 조절하여 제조하였으며, 형태안정성은 인쇄물의 제조 여부 및 변형 여부에 대해 평가하여 표 3에 나타내었다.(X: 제조되지 않음, △: 제조되나 형태에 변형이 생김, ○: 설계된 형태로 제조됨)
구분 45분 60분 90분 120분 150분
온도차 20℃ △ ○ ○ ○ ○
온도차 30℃ X △ ○ ○ ○
온도차 40℃ X △ ○ ○ ○
온도차 50℃ X X △ ○ ○
비교예 2 X X X △ ○
표 3에서와 같이 시스부의 연화점과 코어부의 유리전이온도(Tg)의 차이가 낮을수록 프린팅 시간이 단축되고, 제조된 인쇄물의 형태가 안정적인 것을 알 수 있다.
특히, 온도차가 20℃인 경우에는 60분의 짧은 프린팅 시간에서도 형태안정성이 높은 인쇄물을 제조할 수 있으며, 온도차가 30, 40℃인 경우에는 90분의 프린팅 시간에 형태안정성이 높은 인쇄물을 제조할 수 있으며, 이는 비교예 2보다 60분 짧아지는 것을 알 수 있는 것으로 시스부의 연화점과 코어부의 유리전이온도(Tg)의 차이는 40℃ 이내인 것이 바람직할 것이다.
상기에서와 같이 본 발명의 3D 프린터용 필라멘트를 사용할 경우 3D 프린터의 프린팅시간을 단축할 수 있으며, 형태안정성을 높일 수 있을 것이다.

Claims (7)

  1. 시스부는 저융점 폴리에스테르 수지로 형성되고, 코어부는 스피로 글리콜(spiroglycol)이 공중합된 공중합 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 수지로 형성되어 상기 저융점 폴리에스테르 수지의 융점 또는 연화점과, 공중합 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지의 유리전이온도(Tg)의 차이는 40℃이내인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서,
    상기 공중합 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지의 스피로 글리콜는 디올성분 중 15~50몰% 공중합되는 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 저융점 폴리에스테르 수지는 2-메틸-1,3-프로판디올(MPD)이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지로 연화점이 100~150℃인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 저융점 폴리에스테르 수지는 이소프탈산(IPA)이 공중합된 저융점 폴리에스테르 수지로 융점이 100~180℃인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 공중합 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지는 유리전이 온도가 85~120℃인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 시스부와 코어부는 중량비 1:9~9:1인 것을 특징으로 하는 3D 프린터용 필라멘트.
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