JP2016210957A - 蓄熱ポリマ成形体 - Google Patents
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
Description
特に、リチウムイオン電池等の二次電池に熱対策部材を接触させる設計の場合、二次電池自体が熱膨張する場合、熱対策部材があると熱膨張が阻害されて二次電池には熱対策部材による応力が負荷されて二次電池の破損に繋がる事態が生ずる恐れがある。これを防止するためにその応力を吸収して二次電池を収納する筐体に内圧がかかるのを防止する必要がある。また、大容量化のためにリチウムイオン電池等の複数個のセルが連結された二次電池モジュールでは、各セルの寸法公差を吸収しセル間の温度ばらつきを防止する必要もある。これらのことからも、二次電池等の放熱対象物に接触させる熱対策部材は低硬度であることが望ましい。
したがって、特許文献3及び特許文献4の発明においても、特許文献1及び特許文献2の発明と同様に所望の昇温抑制の性能が得られにくい。
ここで、上記ショアA硬度は、JIS K6253に準拠したデュロメータタイプA(JIS A硬度計)の常温(25℃)での測定値、ショアD硬度はJIS K6253に準拠したデュロメータタイプD(JIS D硬度計)の常温(25℃)での測定値である。
したがって、ショアA硬度が30以上、ショアD硬度が60以下の範囲内とすることで、成形性も良く、放熱対象物に対して良好な密着を確保でき、放熱対象物が膨張した場合にはその応力を効率よく吸収できる。
加えて、ベースポリマが熱可塑性であることから、熱可塑性の特性を生かして複雑な形状にも成形可能であり、放熱対象物の形状や大きさに対応することができて、成形性や成形自由度(形状選択の自由度)が高く、幅広い放熱対象物に適用することができる。
また、蓄熱材の配合割合が少なすぎると、十分な蓄熱量が得られず、放熱対象物の周辺外部となる周囲環境との温度差が小さい場合に放熱対象物の温度上昇を顕著に抑制して緩和する効果が得らない。一方、配合割合が多すぎると、ポリマ組成物中のベースポリマの配合量が少なくなって必要な強度が得られなくなり、成形自体が困難となる場合がある。
本実施の形態の蓄熱ポリマ成形体は、熱可塑性ベースポリマと、熱伝導性フィラと、蓄熱材とを含有するポリマ組成物を成形してなるものである。
なお、導電性の熱伝導性フィラをシリカ等で被覆することにより、導電性フィラに絶縁性を付与した絶縁性フィラとし、これを熱伝導性フィラとして使用することも可能である。また、熱伝導性フィラは、シランカップリング処理、チタネートカップリング処理、エポキシ処理、ウレタン処理、酸化処理等の表面処理が施されていてもよい。このような表面処理が施されていることで、樹脂界面との親和性が向上したり、混合・混練等の作業性が容易であったりする。更に、高熱伝導率を達成できる範囲内であれば、原料等に由来する不純物が少量含まれていても良い。
絶縁性の熱伝導性フィラについては、熱伝導性、成形体のそり等の観点から、窒化ホウ素等の窒素化合物が好適である。なお、窒化ホウ素は、c−BN(立方晶構造)、w−BN(ウルツ鉱構造)、h−BN(六方晶構造)、r−BN(菱面体晶構造)、t−BN(乱層構造)等の何れの構造であっても良いが、グラファイトと類似の構造を有する六方晶構造型が好ましい。六方晶構造の窒化ホウ素を用いることにより、成形体を得る際に用いる成型機や金型の摩耗を低減できる。また、窒化ホウ素の形状には、球状のものと鱗片状のものがあり、本発明には何れも用いることができるが、鱗片状のものを用いると、絶縁性に優れ、機械的特性が良好な成形体が得られる。
導電性の熱伝導性フィラでは、安価で、かつ、熱伝導性や導電性を効果的に向上できる点から、炭素繊維等の炭素化合物が好適である。
また、熱伝導性フィラの中位径(≒平均粒子径)は、好ましくは1μm〜300μmの範囲内であり、より好ましくは2μm〜250μmの範囲内である。熱伝導性フィラの粒子径が小さすぎると、ポリマ組成物調製時に凝集が生じ易くなり均一な高分散性に欠け、また、成形性が劣ってくる。その結果、蓄熱ポリマ成形体において安定した熱伝導性を確保できなくなる場合がある。そして、成形性が劣ることで放熱対象物との密着性が低下して、蓄熱ポリマ成形体による熱伝導効果が低下する恐れがある。一方、粒子径が大きすぎると、充填性が低下し、また、均一な分布に欠け、安定して十分な熱伝導性が得られなくなる場合がある。また、外観に悪影響を及ぼす恐れがあり、更に、シート状に成形した際には、脆くなり裂け易くなる可能性がある。熱伝導性フィラの中位径(≒平均粒子径)が1μm〜300μmの範囲内、より好ましくは2μm〜250μmの範囲内であれば、安定した高い熱伝導性を確保することが可能となる。なお、中位径(≒平均粒子径)の異なるものを2種以上混合した場合には、小径粒子と大径粒子の取合せによって充填性を高めることが可能となる。
そして、この「レーザ回折・散乱法によって測定した中位径」とは、レーザ回折式粒度分布測定装置を用いてレーザ回折・散乱法によって得られた粒度分布において積算重量部が50%となる粒子径(D50)をいう。
なお、上記数値は、厳格なものでなく概ねであり、当然、測定等による誤差を含む概略値であり、数割の誤差を否定するものではない。この誤差の観点から見ると、平均粒子径との差も僅少であり、平均粒子径≒中位径であり、平均粒子径=中位径と見做すこともできる。
そこで、熱伝導性フィラの配合は、熱可塑性ベースポリマ100重量部に対して20重量部〜1060重量部の範囲内とするのが好ましい。該範囲内であれば、放熱対象物において高い熱伝導性及び低硬度の両立が確保され、周囲(放熱対象物の周辺外部)との温度差が小さい環境下でも、放熱対象物の温度上昇を効果的に抑制して緩和することができる。
ここで、潜熱蓄熱材としては、固液相転移型の潜熱蓄熱材、電子相転移型の潜熱蓄熱材、固固相転移型の潜熱蓄熱材が挙げられる。
固固相転移型の潜熱蓄熱材としては、例えば、マルテンサイト変態を生じる材料(NiTi、CuZnAl、CuAlNi等の形状記憶合金)、サーモクロミック材料(N,N−ジエチルエチレンジアミン銅錯体等)、柔粘性結晶(トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール、ネオペンチルグリコール等)、磁気相転移物質(Mn−Znフェライト、NiFe合金等)、常誘電体−強誘電体転移物質(BaTiO3等)が挙げられる。
この固液相転移型の潜熱蓄熱材とは、熱を吸収する際に固相から液相へと相変化し、その相変化(融解)の潜熱によって熱を蓄える(吸収する)相変化型の蓄熱材(相変化材)のことである。固液相転移型の潜熱蓄熱材の中でも、特にパラフィン類、脂肪酸類(脂肪酸エステルを含む)等の有機系化合物は、比較的大きい潜熱を有し単位体積当たりの蓄熱量が大きく、融解と凝固を繰り返しても安定した放熱と蓄熱作用が得られる。また、腐食し難く、安価であり、更に分子量等に応じて相変化温度(融点)を容易に調節できるため相変化温度(融点)を異にした材料種が多く存在し、材料の選択幅が広い。このため、好ましく用いられる。
なお、相変化温度(融点)の異なる2種以上の材料を混合して用いることも可能である。
なお、蓄熱カプセルの外殻を構成する膜材(カプセル膜材)としては、界面重合法、インサイチュー(in−situ)法等の手法で得られるポリスチレン、アクリル、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、ポリアクリルアミド、エチルセルロース、ポリウレタン類、アミノ類、メラミン等の樹脂や、カルボキシメチルセルロースまたはアラビアゴムとゼラチンとのコアセルベーション法を利用した樹脂が挙げられる。これらの中でも、物理的、化学的に安定で熱的にも強く、加工性も良好な熱硬化性樹脂皮膜を形成する膜材が好ましく、例えば、インサイチュー法によるメラミン樹脂皮膜、尿素樹脂皮膜を用いた蓄熱カプセルが好ましい。
また、蓄熱材や蓄熱材を内包した蓄熱マイクロカプセルの形状は、特に限定されるものでなく、例えば、球状、楕円状、だるま型、錘型、箱形、棒状等のものが使用される。なお、蓄熱カプセルは、シート状、ペレット状、ゲル状、粒子(パウダー)状、顆粒状、液状等の何れの形態で配合しても構わない。なお、本発明を実施する場合、蓄熱材を内包した蓄熱カプセルの他にも、例えば、蓄熱材を樹脂等でパッキングしたもの等の使用も可能である。
例えば、リチウムイオン電池等の二次電池パックに適用する場合には、ポリマ組成物をシート状や、二次電池パック筐体に成形し、このように成形した蓄熱ポリマ成形体をリチウムイオン電池等の放熱対象物に密着させることで、放熱対象物であるリチウムイオン電池等の温度上昇を効果的に抑制して緩和することが可能である。
また、蓄熱ポリマ成形体は熱伝導性を有しているため、蓄熱ポリマ成形体に移動した熱は、筐体の収納容器から外部へと放散が行われ、これによってもリチウム電池の温度上昇が抑制される。
特に、放熱対象物と放熱対象物の周辺外部との温度差が小さい環境下では、放熱対象物の熱を吸収して蓄熱する蓄熱材が有効に機能することで、周囲との温度差が小さくても放熱対象物の温度上昇が効果的に抑制され緩和される。
蓄熱ポリマ成形体をリチウムイオン電池等の二次電池の放熱対象物に接触させて放熱対象物の温度上昇の抑制を図る場合、蓄熱ポリマ成形体のショアD硬度が60を超えるものでは、放熱対象物との密着性が悪く、放熱対象物が膨らんだときにその応力を吸収できず内圧の増加を抑制することができにくくなる。蓄熱ポリマ成形体のショアD硬度が60以下であると、放熱対象物である電池との高い密着性を確保できるうえ、劣化により電池自体が膨らんだ場合でもその応力を吸収して内圧がかかるのを防止し、破損を防ぐことができる。また、防振・防音といった振動対策にも有効である。更に、大容量化のために二次電池の複数個のセルが連結された二次電池モジュールにおいては、各セルの寸法公差をも吸収して、セル間の温度ばらつきを防止し、全体で高い温度抑制効果を得ることができる。
ただし、ショアA硬度が30未満のものは、射出成形や押出成形といった成形方法を採用した場合に成形時に不具合が生じ成形不能となりやすく不適である。
そこで、蓄熱ポリマ成形体のショアA硬度が30以上、ショアD硬度が60以下の範囲内であれば、成形性も良く、放熱対象物に対して良好な密着を確保でき、放熱対象物が膨張した場合にはその応力を効率よく吸収できる。
このような性質により、自動車に搭載されるリチウムイオン電池等の二次電池バッテリ等で使用する蓄熱ポリマ成形体において相変化温度(融点)が50℃未満の比較的低い潜熱蓄熱材を用いた場合、冬場の低温環境下のように自動車の車外の環境温度とバッテリ等の二次電池温度の差が大きくなる際には、リチウムイオン電池等二次電池の作動停止後、蓄熱ポリマ成形体に吸収された潜熱の放出によりリチウムイオン電池等の二次電池の保温が促され、電池の温度低下が緩和されることで、低温化による起電力の低下を防止して、起動時や充電時の電池性能を良好に保持することができる。
このため、発熱源の熱による昇温を抑制する熱対策部材として、幅広い部品等に適用可能である。
例えば、コンピュータのCPUで使用する場合においては、蓄熱材の相変化温度を70℃〜90℃の範囲内とするが最適である。また、シリコン半導体で使用する場合においては、蓄熱材の相変化温度を50℃〜70℃の範囲内とするが最適である。車両部品の中のキャニスタで使用する場合においては、蓄熱材の相変化温度を30℃〜50℃の範囲内とするが最適である。
まず、実施例1に係る蓄熱ポリマ成形体について説明する。
本実施例1の蓄熱ポリマ成形体においては、ベースポリマとしてポリ塩化ビニル(PVC)樹脂((株)カネカ製『PCH−72』)を用い、熱伝導性フィラとして窒化ホウ素(モメンティブ・マテリアルズ・パフォーマンス・ジャパン合同会社製『PT110』)を用いた。また、自動車に搭載されるリチウムイオン電池バッテリでの使用を想定して、蓄熱材としては融点が39℃のミリスチン酸ミリスチルをメラミン樹脂からなるカプセルに内包してなる蓄熱カプセル(三菱製紙(株)製『FP−39』(平均粒子径:50μm))を配合した。更に、可塑剤としてジイソノニルフタレート(DINP:(株)ジェイ・プラス)を使用した。
次に、このように調製したポリマ組成物を、断面凹形状の金型(下型)に流し込み、その後、下型の凹形状に係合する凸形状の金型(上型)を下型に挿入して上型が移動しないように下型に固定した。この際、下型と上型によって、ポリマ組成物が縦50mm、横100mm、厚み5mmのシート形状となる成形品が形成される設計となっている。そして、この状態で150℃のオーブンに入れて30分加熱した後、取り出して常温まで自然冷却することによって評価用のシート状蓄熱ポリマ成形体を得た。このようにして得られたシート状の蓄熱ポリマ成形体について、硬度及び熱伝導率の測定並びに昇温抑制効果(放熱対象物の温度上昇抑制・緩和効果)の評価試験を行った。
レーザフラッシュ法は、円板形状(10mmφ,厚さ2mm)とした試料(ポリマ成形体)の表面にレーザ光源からレーザ光を照射し、試料の裏面の温度を熱電対で測定するものである。
そして、この比較例1についても、実施例1と同様の評価を行った。
このような特性の実施例1と比較例1を用いて昇温抑制の評価試験を行った。
以下、昇温抑制の評価試験について説明する。
図1に示すように評価用試験機11は、上面に凹部を有する土台13の凹部に、ヒータH(放熱対象物に相当)を内包するスポンジ状の断熱材14を配置している。この際、ヒータHと断熱材14の上面は一致するようにヒータHは断熱材14に内包されている。このためヒータHの上面のみ断熱材14で覆われていないことになる。そして、この断熱材14で覆われていないヒータHの上面に評価用のポリマ成形体Aを接して配置し、ヒータHの上面と評価用のポリマ成形体Aとの間に温度を測定する熱電対Tを配置している。この熱電対TによってヒータHとポリマ成形体Aの境面部分の温度が測定できるようになっている。
そして、アクリルの筐体18によってヒータHを内包する断熱材14、ポリマ成形体A等を密閉状に配置した土台13はアクリル樹脂で作製された温調用容器12内に配置されている。温調用容器12には図示しない温調機によって温調された温風が流入される温調用開口部12aが温調用容器12に設けられ、この温調用開口部12aから所定の温度に温調された温風が温調用容器12内に送風され、アクリルの筐体18と、その内部空間を温調する。
ここで、自動車に搭載されるリチウムイオン電池バッテリのリチウムイオン電池の使用限界温度を60℃とすると、通常使用領域の最大温度は安全を見込むと55℃と思われる。そこで本評価試験では、この55℃までの時間を20℃の温度調整下と35℃の温度調整下で比較した。この際、20℃と35℃は自動車の車外の環境温度を模したものであり、車外温度による影響を評価したものである。
これに対し、熱伝導性フィラ及び蓄熱材を配合した実施例1に係る蓄熱ポリマ成形体Aでは94分を要した。即ち、比較例1に対して22分延びて55℃に達するまでの使用可能時間が1.3倍増大している。
これらの結果から、昇温抑制について、実施例1では比較例1と比べて、放熱対象物と蓄熱ポリマ成形体の境面の温度上昇が抑えられ、この傾向は環境温度が変化しても同じである。つまり、熱伝導性は実施例1よりも比較例1の方が5倍程度高いが、昇温抑制の観点からは蓄熱性を有する実施例1の方が優れている。このことから、単に熱伝導を向上させるより、熱伝導と蓄熱を併用することが昇温抑制に大きく寄与し、環境温度に依存しないことが判明した。
ここで、放熱対象物と蓄熱ポリマ成形体の密着性については、実施例1と比較例1とでは常温でのショアA硬度が32°と30°と略同程度の硬度となっていることから共に良好な密着性を示しているものと推察される。
実施例2乃至実施例9の蓄熱ポリマ成形体においては、ベースポリマとしてSEBS(クレイトンポリマージャパン(株)製『G1651HU』)を用い、熱伝導性フィラとして窒化ホウ素(モメンティブ・マテリアルズ・パフォーマンス・ジャパン合同会社製『PT110』)、アルミナ(昭和電工(株)製『CB−A50BC』)、及びガラスビーズ(ポッターズ バロティーニ製『GB301S』、平均粒径50μm)を用いた。また、自動車に搭載されるリチウムイオン電池バッテリでの使用を想定して、蓄熱材としては相変化温度(融点)が44℃のラウリン酸(日油(株)製『NAA−122』)を配合した。更に、実施例3乃至実施例5及び実施例7では、軟化剤としてダイアナプロセスオイル(出光興産(株)製『PW380』)を使用した。
この実施例3の配合では、ベースポリマ100重量部に対し、熱伝導性フィラの配合量が合計で1040重量部、蓄熱材の配合量が760重量部となる。また、ポリマ組成物中における熱伝導性フィラと蓄熱材の合計の配合量は90重量%である。
この実施例4の配合では、ベースポリマ100重量部に対し、熱伝導性フィラの配合量が合計で1040重量部、蓄熱材の配合量が660重量部となる。また、ポリマ組成物中における熱伝導性フィラと蓄熱材の合計の配合量は85重量%である。
この実施例5の配合では、ベースポリマ100重量部に対し、熱伝導性フィラの配合量が合計で1040重量部、蓄熱材の配合量が560重量部となる。また、ポリマ組成物中における熱伝導性フィラと蓄熱材の合計の配合量は80重量%である。
この実施例6の配合では、ベースポリマ100重量部に対し、熱伝導性フィラの配合量が合計で800重量部、蓄熱材の配合量が1100重量部となる。また、ポリマ組成物中における熱伝導性フィラと蓄熱材の合計の配合量は90重量%である。
この実施例7の配合では、ベースポリマ100重量部に対し、熱伝導性フィラの配合量が合計で800重量部、蓄熱材の配合量が760重量部となる。また、ポリマ組成物中における熱伝導性フィラと蓄熱材の合計の配合量は78重量%である。
更に、実施例9では、ベースポリマとしてのSEBSを5重量%、熱伝導性フィラとしての窒化ホウ素を13重量%、ガラスビーズを40重量%、蓄熱材としてのラウリン酸を42重量%配合することにより、ポリマ組成物を合計100重量%としている。この実施例9の配合では、ベースポリマ100重量部に対し、熱伝導性フィラの配合量が合計で1060重量部、蓄熱材の配合量が840重量部となる。
実施例2乃至実施例7において熱伝導性フィラとして窒化ホウ素及びアルミナを使用したのに対して、実施例8及び実施例9では熱伝導性フィラとして窒化ホウ素とガラスビーズを使用した。
硬度については、実施例1乃至実施例8においては、JIS K6253に準拠し、デュロメータタイプA(JIS A硬度計、高分子計器(株)製)を用いて1秒以内の測定値を測定した。実施例9においては、JIS K6253に準拠し、デュロメータタイプD(JIS D硬度計、高分子計器(株)製)を用いて1秒以内の測定値を測定した。ショアAまたはショアD硬度の測定に際しては、常温(25℃)下とポリマ成形体を40℃に加熱したときの2種の温度帯で測定を行った。
熱伝導率の測定方法は、上記実施例1のときと同様に行った。
また、昇温抑制効果の評価試験についても、上記実施例1のときと同様に行った。ここでは、図1の評価試験機11において、ヒータHのワット数が2.4Wになるように調整して通電し、また、温調の温度を35℃として35℃の雰囲気下で評価試験を行った。
また、昇温抑制効果の評価試験における熱電対Tの経時的測定結果を図4のグラフに示す。
特に、実施例3乃至実施例5では蓄熱材及び軟化剤の配合量を異にするものの熱伝導性フィラの配合量が同一であることで、熱伝導率が略同一であったが、蓄熱材の配合量を減らして軟化剤の配合量を増やしたものほど、ショアA硬度が低下し、このショアA硬度は40℃と温度が高い条件での測定下では極めて小さい値を示した。そして、ショアA硬度が低いほど55℃に達するまでに要する時間が長く、昇温抑制効果が高かった。
更に、実施例7においても、実施例6と比較して蓄熱材の配合量を減らし軟化剤を加えたことで、実施例6よりも熱伝導率が低下したものの、硬度が低下したことで、55℃に達するまでに要する時間が151分であり、高い昇温抑制効果が示された。
なお、実施例2と実施例6から、蓄熱材の配合量を増やし熱伝導フィラの配合量を減らすことでも、熱伝導率が低下するが、ショアA硬度も低下する。
そして、実施例5と実施例7では、常温でのショアA硬度が同一であるが、実施例7よりも熱伝導性フィラの配合量が多く蓄熱材の配合量が少ない実施例5において、熱伝導率が高く、また、40℃でのショアA硬度が低いことで、55℃に達するまでに要する時間が長く、昇温抑制効果が高かった。
そして、本発明者の実験研究によれば、常温でのショアA硬度が30未満のものを得ようとすると、成形体を射出成形や押出成形で形成するときの成形性が低下する。一方で、常温でのショアD硬度が60を超えるものは、放熱対象物との密着性が悪くなり、放熱対象物が膨らんだときにその応力を吸収できず内圧の増加を抑制することができにくくなる。
したがって、常温でのショアA硬度が30以上、ショアD硬度が60以下の範囲内とすることで、成形性も良く、放熱対象物に対して良好な密着を確保でき、放熱対象物が膨張した場合にはその応力を効率よく吸収できる。上記において、特にショアA硬度が30〜95が最適である。
また、ポリマ組成物中における熱伝導性フィラと蓄熱材の合計の配合量が95重量%以下であれば、蓄熱ポリマ成形体の常温でのショアA硬度が30以上、ショアD硬度が60以下の範囲内に収まる。
また、実施例2乃至実施例9に係る蓄熱ポリマ成形体は、SEBSからなるベースポリマと、熱伝導性フィラとしての窒化ホウ素、アルミナ(酸化アルミニウム)、ガラスビーズと、蓄熱材としてラウリン酸と、軟化剤としてのプロセスオイルとを含有するポリマ組成物をシート状に成形してなるものである。
なお、本発明の実施の形態及び実施例で挙げている数値は、その全てが臨界値を示すものではなく、ある数値は製造コスト、製造が容易な形態等から決定した値であり、実施に好適な好適値を示すものであるから、上記数値を許容値内で若干変更してもその実施を否定するものではない。
Claims (4)
- 熱可塑性ベースポリマと、熱伝導性フィラと、蓄熱材とを含有するポリマ組成物を成形してなり、ショアA硬度が30以上、ショアD硬度が60以下の範囲内であることを特徴とする蓄熱ポリマ成形体。
- 前記熱可塑性ベースポリマ100重量部に対し、前記熱伝導性フィラが20重量部〜1060重量部の範囲内であり、前記蓄熱材が40重量部〜1100重量部の範囲内で配合されることを特徴とする請求項1に記載の蓄熱ポリマ成形体。
- 前記蓄熱材が、20℃以上、50℃未満の範囲内に相変化温度を有する潜熱蓄熱材であることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の蓄熱ポリマ成形体。
- 前記ポリマ組成物中における前記熱伝導性フィラと前記蓄熱材の合計の配合量は最大でも95重量%であることを特徴とする請求項1乃至請求項3の何れか1つに記載の蓄熱ポリマ成形体。
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