JP2016195054A

JP2016195054A - マイクロ波励起無電極ランプ及びそれを用いた水溶液処理システム

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Publication number: JP2016195054A
Application number: JP2015074817A
Authority: JP
Inventors: 智堀越; Satoshi Horikoshi
Original assignee: Sophia School Corp
Current assignee: Sophia School Corp
Priority date: 2015-04-01
Filing date: 2015-04-01
Publication date: 2016-11-17
Anticipated expiration: 2035-04-01
Also published as: JP6452244B2

Abstract

【課題】マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）に対するマイクロ波の効果的な照射を確保し、ＭＤＥＬ外部における活性酸素の発生を抑制し、かつ、廃液等の水溶液を効果的に処理する。
【解決手段】マイクロ波発生手段１と、ＭＤＥＬ２と、ＭＤＥＬ２において発生した活性酸素を含むガスで処理対象の水溶液を曝気する曝気手段３とを備え、ＭＤＥＬ２は、マイクロ波の照射により紫外線を発光する放電ガスを内部に封入した発光管２０と、発光管２０を覆い、発光管２０の周囲に外套流路を形成する外套管２１とを備え、外套管２１は、酸素分子（Ｏ_２）を含む気体を外套流路に導入するための気体流入ポート２１ａと、外套流路において紫外線の照射により酸素分子（Ｏ_２）から生成された活性酸素を含む気体を曝気手段３へ導くための気体流出ポート２１ｂとを有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、マイクロ波励起無電極ランプ（Microwave Discharged Electrodeless Lamp：ＭＤＥＬ）及びそれを用いた水溶液処理システムに関し、より詳細には、オゾン等の酸素活性種を発生させるマイクロ波励起無電極ランプ及びそれを用いた水溶液処理システムに関する。

マイクロ波（microwave：ＭＷ）の照射によって発光するマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）は、ランプ内に放電用の内部電極を必要とせず、また、ランプ外にも誘導結合コイルなどの外部電極及び配線を必要としない。このため、ＭＤＥＬは電極及び配線による制約を受けず、様々な用途及び形態のＭＤＥＬが提案されている。例えば、下記の特許文献１には、ＭＤＥＬを紫外線光源として使用する廃液処理技術が開示されている。

廃液等の水溶液に紫外線（ultraviolet rays：ＵＶ）を照射するマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）の形態は、図１０（ａ）に示す内部設置型と、図１０（ｂ）に示す外部設置型の二つのタイプに大きく分けられる。内部設置型では、ＭＤＥＬ１０ａが、処理対象の水溶液Ｌ中に設置される。特許文献１に記載のＭＤＥＬは内部設置型のものである。一方、外部設置型では、ＭＤＥＬ１０ｂが、処理対象の水溶液Ｌの外側に設置される。

特開平１０−１３４７７９号公報

内部設置型ＭＤＥＬ及び外部設置型ＭＤＥＬには、それぞれ以下のような長所と短所がある。
内部設置型ＭＤＥＬは、電極及び配線を必要としないＭＤＥＬの特徴を活かしたものであり、処理対象の水溶液Ｌに、その内部から紫外線（ＵＶ）を効果的に照射することができる。しかし、マイクロ波が水溶液に吸収されてしまうため、内部設置型ＭＤＥＬに到達するマイクロ波のエネルギーは激減する。このため、内部設置型ＭＤＥＬには、マイクロ波をＭＤＥＬに効果的に照射することが困難であるという問題があった。

一方、外部設置型ＭＤＥＬは、水溶液の外部に設置されているため、マイクロ波を効果的に照射することができる。しかし、外部設置型ＭＤＥＬは、その表面のうちの一部でしか処理対象の水溶液に接していないため、発生した紫外線の一部しか水溶液に照射されない。このため、外部設置型ＭＤＥＬには、紫外線を水溶液に効果的に照射することが困難であるという問題があった。
そのうえ、外部設置型ＭＤＥＬの外部において、水溶液に照射されなかった紫外線によってオゾン等の活性酸素が発生する。その結果、外部設置型ＭＤＥＬの周囲の物体（例えば、ＭＤＥＬを収容するアプリケータの内壁）が活性酸素によって腐食、劣化してしまうという問題があった。

本発明は、上記の事情にかんがみてなされたものであり、ＭＤＥＬに対するマイクロ波の効果的な照射を確保し、ＭＤＥＬ外部における活性酸素の発生を抑制し、かつ、廃液等の水溶液を効果的に処理することができるマイクロ波励起無電極ランプ、及びそれを用いた水溶液処理システムの提供を目的としている。

上記目的を達成するために、本発明の発明者は、種々の考察及び実験を重ねた結果、ＭＤＥＬを廃液等の水溶液の処理に利用するにあたり、ＭＤＥＬから放射される紫外線のみによって廃液等の水溶液を直接処理するのではなく、ＭＤＥＬから放射される紫外線によって発生したオゾン等の活性酸素を積極的に利用することによって、上記の内部設置型及び外部設置型両方の短所を解消することができることに想到した。

そこで、本発明のマイクロ波励起無電極ランプは、マイクロ波の照射により紫外線を発光する放電ガスを内部に封入した発光管と、発光管を覆い、発光管の周囲に外套流路を形成する外套管と、を備え、外套管は、外套流路に酸素分子（Ｏ_２）を含む気体を導入するための気体流入ポートと、外套流路において紫外線の照射によって酸素分子（Ｏ_２）から生成された活性酸素を含む気体を処理対象の水溶液へ導くための気体流出ポートとを有することを特徴としている。

本発明のマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）には、マイクロ波が、水溶液等を介さずに照射される。このため、ＭＤＥＬに対するマイクロ波の効果的な照射を確保することができる。

また、本発明のマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）は、発光管を覆う外套管を備え、この外套管の内側の外套流路において、即ち、ＭＤＥＬ内で、発光管からの紫外線の照射によりオゾン等の活性酸素を発生させる。活性酸素は、主に外套管の内部で発生し、発生した活性酸素は、外套管の内側に閉じ込められている。このため、外套管の外部における活性酸素の発生が抑制され、その結果、活性酸素によるＭＤＥＬの周囲の物体に対するダメージの回避を図ることができる。

さらに、本発明によれば、ＭＤＥＬから放射される紫外線よって発生したオゾン等の活性酸素を積極的に利用するために、気体流入ポートから外套管の内側の外套流路に酸素を含む気体が導入され、かつ、外套流路で紫外線照射により発生した活性酸素を含む気体が、気体流出ポートから導出される。活性酸素を含む気体は、気体流出ポートから処理対象の水溶液へ導かれ、水溶液の処理に使用される。

このように、本発明のマイクロ波励起無電極ランプによれば、ＭＤＥＬに対するマイクロ波の効果的な照射を確保し、ＭＤＥＬ外部における活性酸素の発生を抑制し、かつ、廃液等の水溶液の効果的な処理に使用することができる。

また、本発明において好ましくは、マイクロ波励起無電極ランプは、発光管を貫通し、内部流路を発光管の内側に形成する内部導管を更に備え、内部導管は、当該内部導管に処理対象の水溶液を流入させるための液体流入ポートと、処理対象の水溶液を内部導管から流出させるための液体流出ポートとを有することが好ましい。

このように、発光管を貫通し、内部流路を発光管の内側に形成する内部導管を設ければ、発光管から放射される紫外線の一部を処理対象の水溶液に直接照射することができる。その結果、紫外線と活性酸素の両方を利用して廃液等の水溶液を処理することができる。

また、本発明において好ましくは、外套管は、発光管の外側に互いに積層した複数の流路層を形成する複数の殻から構成され、複数の流路層は互いに連通し、気体流入ポートは、最も内側の流路層と最も外側の流路層のうちの一方と連通し、気体流出ポートは、最も内側の流路層と最も外側の流路層のうちの他方と連通していることが好ましい。

このように、外套管を複数の殻から構成し、互いに積層した複数の流路層を形成し、酸素を含む気体を各流路層に順次に流せば、一つの流路層だけの場合よりも、紫外線により活性酸素をより効果的に発生させることができるとともに、ＭＤＥＬの外側で発生する活性酸素の更なる低減を図ることができる。

また、本発明において好ましくは、外套管は、発光管の周囲に螺旋状に巻き付いた外套流路を形成していることが好ましい。

このように、発光管の周囲に螺旋状に巻き付いた外套流路を形成すれば、外套流路内での気体の滞留を防止することができるとともに、外套流路を流れる気体の経路を長くして、紫外線により活性酸素をより効果的に発生させることができる。

また、本発明の水溶液処理システムは、マイクロ波発生手段と、マイクロ波発生手段により発生したマイクロ波が照射されるマイクロ波励起無電極ランプと、マイクロ波励起無電極ランプにおいて発生した活性酸素を含むガスで処理対象の水溶液を曝気する曝気手段とを備え、
前記マイクロ波励起無電極ランプは、マイクロ波の照射により紫外線を発光する放電ガスを内部に封入した発光管と、発光管を覆い、発光管の周囲に外套流路を形成する外套管とを備え、
外套管は、外套流路に、酸素分子（Ｏ_２）を含む気体を導入するための気体流入ポートと、外套流路において紫外線の照射によって酸素分子（Ｏ_２）から生成された活性酸素を含む気体を処理対象の水溶液へ導くための気体流出ポートとを有することを特徴としている。

本発明の水溶液処理システムを構成するマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）には、マイクロ波が、水溶液等を介さずに照射される。このため、ＭＤＥＬに対するマイクロ波の効果的な照射を確保することができる。

また、そのマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）は、発光管を覆う外套管を備え、この外套管の内側の外套流路において、即ち、ＭＤＥＬ内で、発光管からの紫外線の照射によりオゾン等の活性酸素を発生させる。発生した活性酸素は、外套管の内側に閉じ込められているため、外套管の外部における活性酸素の発生が抑制される。その結果、活性酸素によるＭＤＥＬの周囲の物体に対するダメージの回避を図ることができる。

さらに、本発明によれば、ＭＤＥＬから放射される紫外線よって発生したオゾン等の活性酸素を積極的に利用するために、気体流入ポートから外套管の内側の外套流路に、酸素を含む気体が導入され、かつ、紫外線照射により外套流路で発生した活性酸素を含む気体が、気体流出ポートから導出される。活性酸素を含む気体は、気体流出ポートから処理対象の水溶液へ導かれ、水溶液の処理に使用される。

本発明のマイクロ波励起無電極ランプ、及びそれを用いた水溶液処理システムによれば、ＭＤＥＬに対するマイクロ波の効果的な照射を確保し、ＭＤＥＬ外部における活性酸素の発生を抑制し、かつ、廃液等の水溶液を効果的に処理することができる。

（ａ）本発明の第１実施形態による水溶液処理システムの模式図であり、（ｂ）は、その水溶液処理システムを構成するマイクロ波励起放電ランプの斜視図である。（ａ）は、図１（ｂ）に示すマイクロ波励起放電ランプのａ−ａ断面図であり、（ｂ）は、図１（ｂ）に示すマイクロ波励起放電ランプのｂ−ｂ断面図である。（ａ）は、本発明の第２実施形態による水溶液処理システムの模式図であり、（ｂ）は、その水溶液処理システムを構成するマイクロ波励起放電ランプの斜視図である。（ａ）は、図３（ｂ）に示すマイクロ波励起放電ランプのａ−ａ断面図であり、（ｂ）は、図３（ｂ）に示すマイクロ波励起放電ランプのｂ−ｂ断面である。（ａ）は、実施例１〜５の測定結果を示すグラフであり、（ｂ）は、実施例６〜１０の測定結果を示すグラフである。 (ａ)は、本発明の第３実施形態によるマイクロ波励起放電ランプの断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示すマイクロ波励起放電ランプのｂ−ｂ断面図である。 (ａ)は、本発明の第４実施形態によるマイクロ波励起放電ランプの断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示すマイクロ波励起放電ランプのｂ−ｂ断面図である。 (ａ)は、本発明の第５実施形態によるマイクロ波励起放電ランプの断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示すマイクロ波励起放電ランプのｂ−ｂ断面図である。 (ａ)は、本発明の第６実施形態によるマイクロ波励起放電ランプの断面図であり、（ｂ）は、（ａ）に示すマイクロ波励起放電ランプのｂ−ｂ断面図である。（ａ）は、内部設置型のＭＤＥＬの模式図であり、（ｂ）は、外部設置型のＭＤＥＬの模式図である。

以下、図面を参照して、本発明の実施形態を説明する。

［第１実施形態］
図１（ａ）は、本発明の第１実施形態による水溶液処理システムの模式図である。この水溶液処理システムは、マイクロ波発生手段１と、マイクロ波発生手段１により発生したマイクロ波ＭＷが照射されるマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）２と、マイクロ波励起無電極ランプ２内で発生した活性酸素を含むガスで処理対象の水溶液を曝気する曝気手段３とを備えている。

マイクロ波発生手段１は、マイクロ波ＭＷを生成して出力する装置であって、例えば、マグネトロン発振器又は半導体式発振器を用いることができる。マイクロ波は、一般に、３００ＭＨｚ〜３０ＧＨｚの周波数（１ｍ〜１ｃｍの波長）の電磁波をいうが、ここでは、例えば、２．４５ＧＨｚ又は５．８０ＧＨｚのマイクロ波を発振する。また、マイクロ波出力は特に限定されないが、例えば、数十ワットから数百ワットの範囲内で設定してもよいし、更に大出力としてもよい。

マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）２は、処理室（図示せず）内に配置されている。ＭＤＥＬ２には、マイクロ波ＭＷが、水溶液等を介さずに照射される。このため、ＭＤＥＬ２に対するマイクロ波の効果的な照射を確保することができる。
なお、処理室内のＭＤＥＬ２には、マイクロ波発生手段１からマイクロ波ＭＷが導波路（図示せず）を介して照射されてもよいし、アンテナ（図示せず）を介して照射されてもよい。また、照射されるマイクロ波ＭＷは、シングルモードであってもよいし、マルチモードであってもよい。

次に、図１（ｂ）、図２（ａ）及び図２（ｂ）を参照して、マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）２を説明する。ＭＤＥＬ２は、発光管２０と、この発光管２０を覆い、発光管２０の周囲に外套流路を形成する外套管２１とから構成されている。発光管２０の長手方向の両端は、結合部２０ａ及び２０ｂにより外套管２１と結合されている。発光管２０及び外套管２１は同軸の二重有底円筒形状を有し、発光管２０と外套管２１との間の空間が外套流路となる。
なお、発光管２０を含むＭＤＥＬ２全体の容量は特に限定されないが、例えば、数十ｍＬ〜数百ｍＬの範囲内としてもよいし、更に大容量としてもよい。

発光管２０及び外套管２１は、石英ガラスのような、紫外線（特に真空紫外光）及びマイクロ波を透過する材料で形成されるのがよい。なお、外套管２１は、マイクロ波を透過し、かつ紫外線を吸収する材料で形成してもよい。

発光管２０内には、放電ガスとして、水銀及びアルゴンガスが封入され、０．１ＭＰａの低圧に調整されている。このＭＤＥＬにマイクロ波ＭＷを照射することによって紫外線が発生する。発生する紫外線には、波長ピーク１８５ｎｍの真空紫外光と波長ピーク２５４ｎｍの紫外光とが含まれる。
なお、発光管２０に封入される放電ガスの種類はこれに限定されず、例えば、水銀の代わりにキセノンガス又は窒素ガスを封入してもよい。また、発光管２０の圧力も、低圧に限定されず、高圧（０．１〜０．５ＭＰａ）又は超高圧（１〜３０ＭＰａ）としてもよい。

外套管２１の長手方向の一端には、気体流入ポート２１ａ及び気体流出ポート２１ｂが開口している。気体流入ポート２１ａは、外套流路内に延びる延長管２３と連通している。延長管２３は、外套管２１の長手方向の他端近くの、ＭＤＥＬ２内で気体流出ポート２１ｂから最も離れた位置付近で開口している。

気体流入ポート２１ａには供給管３１が接続され、供給管３１にはブロア３０が設けられている。ブロア３０によって、気体流入ポート２１ａから外套流路内に空気（酸素分子（Ｏ_２）を含む気体）が導入される。
なお、気体流入ポート２１ａに酸素ボンベを接続して、空気の代わりに高濃度酸素（Ｏ_２）を導入してもよい。また、空気の供給手段はブロアに限定されず、任意好適なポンプを採用することができる。また、酸素分子（Ｏ_２）を含む気体は、一定の流量で連続的に導入してもよいし、断続的に導入してもよい。

そして、外套流路に導入された空気等の気体には、発光管２０から紫外線が照射される。その結果、気体に含まれる酸素分子（Ｏ_２）からオゾンや一重項酸素といった活性酸素が発生する。活性酸素は、主に外套管２１の内側で発生し、発生した活性酸素は、外套管２１の内側に閉じ込められている。このため、外套管２１の外部における活性酸素の発生が抑制され、活性酸素によるＭＤＥＬ２の周囲の物体、例えば、処理室の内壁に対するダメージの回避を図ることができる。

気体流出ポート２１ｂには、導管３２の一端が接続されている。導管３２の他端は、容器３３に貯留された処理対象の水溶液Ｌに浸漬され、気体流出ポート２１ｂから排出された活性酸素を含む気体は、導管３２によって処理対象の水溶液Ｌへ導かれる。導管３２の他端付近には、多数の細孔が形成されており、この細孔から活性酸素を含む気体が多数の気泡となって放出される。したがって、導管３２と容器３３とによって曝気手段３が構成される。活性酸素を含む気体で廃液等の水溶液を曝気することにより、水溶液中の有機物等が分解され、廃液等の水溶液が浄化される。
なお、曝気手段の構成は、これに限定されず、任意好適な構成を採用することができる。また、処理対象の水溶液は、容器に貯留したものであってもよいし、流動又は循環しているものであってもよい。

このように、本実施形態では、ＭＤＥＬが放射する紫外線で直接廃液等を処理するのではなく、紫外線によって発生したオゾン等の活性酸素を積極的に利用して廃液等を処理する。活性酸素を利用することにより効果的に水溶液を処理することができる。したがって、本実施形態によれば、ＭＤＥＬ２に対するマイクロ波ＭＷの効果的な照射を確保し、ＭＤＥＬ２外部における活性酸素の発生を抑制しつつ、廃液等の水溶液を効果的に処理することができる。

［第２実施形態］
図３（ａ）は、本発明の第２実施形態による水溶液処理システムの模式図である。この水溶液処理システムは、マイクロ波発生手段１と、マイクロ波発生手段１により発生したマイクロ波ＭＷが照射されるマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）４と、マイクロ波励起無電極ランプ４内で発生した活性酸素を含むガスで処理対象の水溶液を曝気する曝気手段３とを備えている。

なお、マイクロ波発生手段１及び曝気手段３は、第１実施形態のものと同じであるので、その詳細な説明を省略する。また、ＭＤＥＬ４は、第１実施形態のＭＤＥＬ２と同様に、処理室（図示せず）に配置されてマイクロ波ＭＷが照射される。

図３（ｂ）及び図４を参照して、マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）４を説明する。ＭＤＥＬ４は、発光管４０と、この発光管４０を覆い、発光管４０の周囲に外套流路を形成する外套管４１と、発光管４０を貫通し、発光管４０の内側に内部流路を形成する内部導管４２とから構成されている。内部導管４２、発光管４０及び外套管４１は同軸の三重有底円筒形状を有し、発光管４０と外套管４１との間の空間が外套流路となる。

発光管４０、外套管４１及び内部導管４２は、石英ガラスのような、紫外線（特に真空紫外光）及びマイクロ波を透過する材料で形成されるのがよい。なお、外套管４１は、マイクロ波を透過し、かつ紫外線を吸収する材料で形成してもよい。
発光管４０は、内部導管４２が貫通している点を除いて第１実施形態の発光管２０と同じであるので、その詳細な説明を省略する。

また、外套管４１の長手方向の一端には、気体流入ポート４１ａが開口し、外套管４１の長手方向の他端の、ＭＤＥＬ４において気体流入ポート４１ａから最も離れた位置付近に、気体流出ポート４１ｂが開口している。

気体流入ポート４１ａには供給管３１が接続され、供給管３１にはブロア３０が設けられている。ブロア３０によって、気体流入ポート４１ａから外套流路内に空気（酸素分子（Ｏ_２）を含む気体）が導入される。

そして、外套流路に導入された空気等の気体には、発光管４０から紫外線が照射される。その結果、気体に含まれる酸素分子（Ｏ_２）からオゾンや一重項酸素といった活性酸素が発生する。活性酸素は、主に外套管４１の内側で発生し、発生した活性酸素は、外套管４１の内側に閉じ込められている。このため、外套管４１の外部における活性酸素の発生が抑制され、活性酸素によるＭＤＥＬ２の周囲の物体、例えば、処理室の内壁に対するダメージの回避を図ることができる。

気体流出ポート４１ｂには、導管３２の一端が接続されている。導管３２の他端は、容器３３に貯留された処理対象の水溶液Ｌに浸漬され、気体流出ポート４１ｂから排出された活性酸素を含む気体は、導管３２によって処理対象の水溶液Ｌへ導かれる。導管３２の他端付近には、多数の細孔が形成されており、この細孔から活性酸素を含む気体が多数の気泡となって放出される。したがって、導管３２と容器３３とによって曝気手段３が構成される。活性酸素を含む気体で廃液等の水溶液を曝気することにより、水溶液中の有機物等が分解され、廃液等の水溶液が浄化される。

また、内部導管４２の液体流入ポート４２ａには、流入管３４の一端が接続され、流入管３４の他端は、容器３３に貯留された処理対象の水溶液Ｌに浸漬されている。流入管３４には、ポンプ３５が設けられ、ポンプ３５によって吸い上げられた水溶液は、液体流入ポート４２ａから内部導管４０に流入する。内部流路を流れる水溶液には発光管４０から紫外線が照射される。この紫外線により、水溶液中の有機物等が分解され、廃液等の水溶液が浄化される。

内部導管４２の液体流出ポート４２ｂには、流出管３６の一端が接続され、流出管３６の他端は、容器３３に貯留された水溶液Ｌに浸漬される。これにより、液体流出ポート４２ｂから流出した水溶液Ｌは、容器３３に戻される。このようにして、ポンプ３５により、内部導管４２内の内部流路を流れる処理対象の水溶液が循環する。
なお、ポンプ３５の流量は特に限定されないが、例えば、毎分２Ｌで水溶液を送出してもよい。

このように、本実施形態では、ＭＤＥＬ４が放射する紫外線で直接廃液を処理するとともに、紫外線によって発生したオゾン等の活性酸素を積極的に利用して廃液を処理する。紫外線と活性酸素の両方を利用することにより効果的に水溶液を処理することができる。したがって、本実施形態によれば、ＭＤＥＬ４に対するマイクロ波ＭＷの効果的な照射を確保し、ＭＤＥＬ４外部における活性酸素の発生を抑制しつつ、廃液等の水溶液を効果的に処理することができる。

ここで、第２実施形態の水溶液処理システムによる具体的な実施例を挙げて、本発明をより詳細に説明する。

［実施例１〜５］
ダイオキシンモデル化合物である4-クロロフェノール（4-CP）（東京化成工業製）を０．０１ｍＭの濃度に調整したモデル汚染水１Ｌを処理対象の水溶液Ｌとし、ＭＤＥＬ４に、２．４５ＧＨｚ、７０Ｗのマイクロ波を照射し、下記の条件で汚染水を処理した。

（１）実施例１（空気由来の活性酸素のみ）
実施例１では、ＭＤＥＬ４で空気（酸素（Ｏ_２）濃度約２０％）から生成された活性酸素だけを使用して汚染水を処理した。
ポンプ３５を停止して内部導管４２に汚染水が流入させずに、気体流入ポート４１ａにブロア３０で空気を送り込み、生成した活性酸素を含むガスを気体流出ポート４１ｂから容器３３に導いて汚染水Ｌを曝気した。
ＭＤＥＬ４の気体流出ポート４１ｂから流出するガス中のオゾン濃度は、簡易式のオゾン測定器を使用して測定したところ、約０．５ｐｐｍであった。
なお、実施例１は、上述した第１実施形態の水溶液処理システムによっても実施することができる。

（２）実施例２（紫外線のみ）
実施例２では、ＭＤＥＬ４で発生した紫外線だけを使用して汚染水を処理した。
ブロア３０を停止して外套管４１内に空気を流入させずに、ポンプ３５によって汚染水を毎分０．６Ｌの流量で内部導管４２内に循環させた。

（３）実施例３（紫外線＋空気由来の活性酸素）
実施例２では、ＭＤＥＬ４で発生した紫外線と、ＭＤＥＬ４で空気（酸素（Ｏ_２）濃度約２０％）から生成された活性酸素の両方を使用して汚染水を処理した。
ポンプ３５によって汚染水を毎分０．６Ｌの流量で内部導管４２内に循環させるとともに、気体流入ポート４１ａにブロア３０で空気を送り込み、生成した活性酸素を含むガスを気体流出ポート４１ｂから容器３３に導いて汚染水Ｌを曝気した。

（４）実施例４（酸素ガス由来の活性酸素のみ）
実施例４では、ＭＤＥＬ４で酸素ガス（酸素（Ｏ_２）濃度１００％）から生成された活性酸素だけを使用して汚染水を処理した。
ポンプ３５を停止して内部導管４２に汚染水が流入させずに、気体流入ポート４１ａに酸素ボンベから酸素ガスを送り込み、生成した活性酸素を含むガスを気体流出ポート４１ｂから容器３３に導いて汚染水Ｌを曝気した。
ＭＤＥＬ４の気体流出ポート４１ｂから流出するガス中のオゾン濃度は、簡易式のオゾン測定器を使用して測定したところ、約１．５ｐｐｍであった。
なお、実施例４は、上述した第１実施形態の水溶液処理システムによっても実施することができる。

（５）実施例５（紫外線＋酸素ガス由来の活性酸素）
実施例５では、ＭＤＥＬ４で発生した紫外線と、ＭＤＥＬ４で酸素ガス（酸素（Ｏ_２）濃度１００％）から生成された活性酸素の両方を使用して汚染水を処理した。
ポンプ３５によって汚染水を毎分０．６Ｌの流量で内部導管４２内に循環させるとともに、気体流入ポート４１ａに酸素ボンベから酸素ガスを送り込み、生成した活性酸素を含むガスを気体流出ポート４１ｂから容器３３に導いて汚染水Ｌを曝気した。
ＭＤＥＬ４の気体流出ポート４１ｂから流出するガス中のオゾン濃度は、簡易式のオゾン測定器を使用して測定したところ、約１．５ｐｐｍであった。

（測定結果）
実施例１〜５の条件でそれぞれ処理した汚染水の分解率の時間変化を図５（ａ）のグラフにそれぞれ曲線Ｉ〜Ｖで示す。グラフの横軸は、マイクロ波の照射時間を表し、縦軸は、ＵＶ／Ｖｉｓ吸光光度計を用いて算出した汚染水中の4-CPの分解率を示す。グラフ中の曲線Ｉ〜Ｖに示すように、紫外線と活性酸素の両方を使用すると、紫外線だけ又は空気由来の活性酸素だけを使用する場合よりも、より効果的に汚染水が処理される。また、酸素ガスから生成したより高い濃度の活性酸素を使用すると、空気から生成した活性酸素を使用する場合よりも、より効果的に汚染水が処理される。

［実施例６〜１０］
塩素系農薬である2,4-ジクロロフェノキシ酢酸（2,4-D）（和光純薬工業製）を０．０１ｍＭの濃度に調整したモデル汚染水１Ｌを処理対象の水溶液Ｌとし、ＭＤＥＬ４に、２．４５ＧＨｚ、７０Ｗのマイクロ波を照射し、実施例６〜１０として、上記の実施例１〜５と同じ条件で汚染水を処理した。

（測定結果）
実施例６〜１０の条件でそれぞれ処理した汚染水の分解率の時間変化を図５（ｂ）のグラフにそれぞれ曲線Ｉ〜Ｖで示す。グラフの横軸は、マイクロ波の照射時間を表し、縦軸は、ＵＶ／Ｖｉｓ吸光光度計を用いて算出した汚染水中の2,4-Dの分解率を示す。グラフ中の曲線Ｉ〜Ｖに示すように、紫外線と活性酸素の両方を使用すると、紫外線だけ又は活性酸素だけを使用する場合よりも、より効果的に汚染水が処理される。

［第３実施形態］
第３実施形態の水溶液処理システムは、マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）を除いて、図１（ａ）に示した第１実施形態のものと同じ構成を有する。このため、ＭＤＥＬ以外の構成の詳細な説明を省略する。

図６を参照して、第３実施形態のＭＤＥＬを説明する。本実施形態のＭＤＥＬ５は、第１実施形態の発光管２０と同じ発光管５０と、この発光管５０を覆い、発光管５０の周囲に外套流路を形成する外套管とから構成されている。外套管は、発光管５０の外側に互いに積層した内殻５１及び外殻５２から構成されている。
発光管５０の長手方向の両端は、結合部５０ａを介して内殻５１と結合している。また、内殻５１の長手方向の両端部は、結合部５１ｃを介して外殻５２と結合されている。

発光管５０及び外套管の内殻５１及び外殻５２は、同軸の三重有底円筒形状を有する。発光管５０と内殻５１との間の空間が内側流路層となり、内殻５１と外殻５２との間の空間が外側流路層となる。そして、この内側流路層と外側流路層とを併せて外套流路が構成される。

気体流入ポート５１ａは外側流路層と連通し、気体流出ポート５２ａは内側流路層と連通し、内側流路層と外側流路層とは連通部５１ｂで互いに連通している。
なお、気体流入ポート５１ａと気体流出ポート５２ａとを入れ替えてもよい。

したがって、気体流入ポート５１ａから外套流路に導入された空気等の気体には、まず、内側流路層において発光管５０から紫外線が照射され、さらに、外側流路層において紫外線が照射される。その結果、気体に含まれる酸素分子（Ｏ_２）からオゾンや一重項酸素といった活性酸素が発生する。活性酸素は、主に内側流路層で発生するが、内殻５１を透過した紫外線によって、外側流路層においても発生する。

このように、外套管を内殻及び外殻から構成して、互いに積層した２つの流路層を形成し、酸素を含む気体を各流路層に順次に流すことにより、一つの流路層だけの場合よりも、紫外線により活性酸素をより効果的に発生させることができるとともに、ＭＤＥＬの外側で発生する活性酸素の更なる低減を図ることができる。

［第４実施形態］
第４実施形態の水溶液処理システムは、マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）を除いて、図２（ａ）に示した第２実施形態のものと同じ構成を有する。このため、ＭＤＥＬ以外の構成の詳細な説明を省略する。

図７を参照して、第４実施形態のＭＤＥＬを説明する。本実施形態のＭＤＥＬ６は、第２実施形態の発光管４０と同じ発光管６０と、発光管６０を貫通し、発光管６０の内側に内部流路を形成する内部導管６３と、この発光管６０を覆い、発光管６０の周囲に外套流路を形成する外套管とから構成されている。外套管は、発光管６０の外側に互いに積層した内殻６１及び外殻６２から構成されている。

内部導管６３、発光管６０及び内殻６１及び外殻６２は同軸の四重有底円筒形状を有する。発光管６０と内殻６１との間の空間が内側流路層となり、内殻６１と外殻６２との間の空間が外側流路層となる。そして、この内側流路層と外側流路層とを併せて外套流路が構成される。

気体流入ポート６１ａは外側流路層と連通し、気体流出ポート６２ｂは内側流路層と連通し、内側流路層と外側流路層とは連通部６１ｂで互いに連通している。
なお、気体流入ポート６１ａと気体流出ポート６２ａとを入れ替えてもよい。

気体流入ポート６１ａから外套流路に導入された空気等の気体には、まず、内側流路層において発光管６０から紫外線が照射され、さらに、外側流路層において紫外線が照射される。その結果、気体に含まれる酸素分子（Ｏ_２）からオゾンや一重項酸素といった活性酸素が発生する。活性酸素は、主に内側流路層で発生するが、内殻６１を透過した紫外線によって外側流路層においても発生する。そして、活性酸素を含むガスが、気体流出ポート６２ａから流出する。

また、本実施形態においても、第２実施形態と同様に、処理対象の水溶液が液体流入ポート６３ａから内部導管６３に流入し、内部流路を流れて、液体流出ポート６３ｂから流出する。内部流路を流れる水溶液には発光管６０から紫外線が照射される。その結果、水溶液中の有機物等が分解され、廃液等の水溶液が浄化される。

このように、本実施形態では、ＭＤＥＬが放射する紫外線で直接廃液を処理するとともに、紫外線によって発生したオゾン等の活性酸素を積極的に利用して廃液を処理する。紫外線と活性酸素の両方を利用することにより、ＭＤＥＬからの紫外線だけで廃液等の水溶液を浄化する場合よりも効果的に水溶液を処理することができる。

［第５実施形態］
第５実施形態の水溶液処理システムは、マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）を除いて、図１（ａ）に示した第１実施形態のものと同じ構成を有する。このため、ＭＤＥＬ以外の構成の詳細な説明を省略する。

図８を参照して、第５実施形態のＭＤＥＬを説明する。本実施形態のＭＤＥＬ７は、第１実施形態の発光管２０と同じ発光管７０と、この発光管７０を覆い、発光管７０の周囲に螺旋状に巻き付いた外套流路を形成する外套管７１とから構成されている。外套管７１の一端には、気体流入ポート７１ａが開口し、外套管７１の他端には、気体流出ポート７１ｂが開口している。

気体流入ポート７１ａから外套流路に導入された空気等の気体には、発光管７０から紫外線が照射される。その結果、気体に含まれる酸素分子（Ｏ_２）からオゾンや一重項酸素といった活性酸素が発生する。活性酸素を含むガスは、気体流出ポート７１ｂから流出する。

本実施形態においては、外套流路が、発光管７０の周囲に螺旋状に巻き付いた形状を有しているため、外套流路内での気体の滞留を防止することができるとともに、外套流路を流れる気体の経路を長くして、紫外線により活性酸素をより効果的に発生させることができる。

［第６実施形態］
第６実施形態の水溶液処理システムは、マイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）を除いて、図２（ａ）に示した第２実施形態のものと同じ構成を有する。このため、ＭＤＥＬ以外の構成の詳細な説明を省略する。

図９を参照して、第６実施形態のＭＤＥＬを説明する。本実施形態のＭＤＥＬ８は、第１実施形態の発光管２０と同じ発光管８０と、発光管８０を貫通し、発光管８０の内側に内部流路を形成する内部導管８２と、この発光管８０を覆い、発光管８０の周囲に螺旋状に巻き付いた外套流路を形成する外套管８１とから構成されている。外套管８１の一端には、気体流入ポート８１ａが開口し、外套管８１の他端には、気体流出ポート８１ｂが開口している。

気体流入ポート８１ａから外套流路に導入された空気等の気体には、発光管８０から紫外線が照射される。その結果、気体に含まれる酸素分子（Ｏ_２）からオゾンや一重項酸素といった活性酸素が発生する。活性酸素を含むガスは、気体流出ポート８１ｂから流出する。

本実施形態においては、外套流路が、発光管８０の周囲に螺旋状に巻き付いた形状を有しているため、外套流路内での気体の滞留を防止することができるとともに、外套流路を流れる気体の経路を長くして、紫外線により活性酸素をより効果的に発生させることができる。

また、本実施形態においても、第２実施形態と同様に、処理対象の水溶液が液体流入ポート８２ａから内部導管８２に流入し、内部流路を流れて、液体流出ポート８２ｂから流出する。内部流路を流れる水溶液には発光管８０から紫外線が照射される。その結果、水溶液中の有機物等が分解され、廃液等の水溶液が浄化される。

上述した各実施形態では、本発明の特定の構成について説明したが、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲で種々の変更、変形を行うことができる。例えば、上述した第２、４及び６実施形態では、発光管を貫通する内部導管を直管としたが、内部導管の形状はこれに限定されず、湾曲、蛇行してもよい。また、複数の内部導管を設けてもよい。また、上述した第３及び４実施形態では、外套管を内殻及び外殻の二つの殻で形成した例を説明したが、本発明では、外套管を３層以上の殻で形成してもよい。

本発明は、廃液の浄化等、水溶液を処理する種々の分野に利用することができる。

１マイクロ波発生手段
２、４、５、６、７、８、１０ａ、１０ｂマイクロ波励起無電極ランプ（ＭＤＥＬ）
３曝気手段
２０、４０、５０、６０、７０、８０発光管
２０ａ、２０ｂ、５０ａ、５１ｃ結合部
２１、４１、７１、８１外套管
２１ａ、４１ａ、５１ａ、６１ａ、７１ａ、８１ａ気体流入ポート
２１ｂ、４１ｂ、５２ａ、６２ａ、７１ｂ、８１ｂ気体流出ポート
２３延長管
３０ブロア
３１供給管
３２導管
３３容器
３４流入管
３５ポンプ
３６流出管
４２、６３、８２内部導管
４２ａ、６３ａ、８２ａ液体流入ポート
４２ｂ、６３ｂ、８２ｂ液体流出ポート
５１、６１内殻
５１ｂ、６１ｂ連通部
５２、６２外殻
ＭＷマイクロ波
Ｌ処理対象の水溶液

Claims

マイクロ波の照射により紫外線を発光する放電ガスを内部に封入した発光管と、
前記発光管を覆い、前記発光管の周囲に外套流路を形成する外套管と、を備え、
前記外套管は、前記外套流路に酸素分子（Ｏ_２）を含む気体を導入するための気体流入ポートと、前記外套流路において前記紫外線の照射によって前記酸素分子（Ｏ_２）から生成された活性酸素を含む気体を処理対象の水溶液へ導くための気体流出ポートとを有する
ことを特徴とする、マイクロ波励起無電極ランプ
前記発光管を貫通し、前記発光管の内側に内部流路を形成する内部導管を更に備え、
前記内部導管は、当該内部導管に前記処理対象の水溶液を流入させるための液体流入ポートと、前記処理対象の水溶液を前記内部導管から流出させるための液体流出ポートとを有する
ことを特徴とする、請求項１記載のマイクロ波励起無電極ランプ。
前記外套管は、前記発光管の外側に互いに積層した複数の流路層を形成する複数の殻から構成され、
前記複数の流路層は、互いに連通し、
前記気体流入ポートは、最も内側の流路層と最も外側の流路層のうちの一方と連通し、
前記気体流出ポートは、最も内側の流路層と最も外側の流路層のうちの他方と連通している
ことを特徴とする、請求項１又は２記載のマイクロ波励起無電極ランプ。
前記外套管は、前記発光管の周囲に螺旋状に巻き付いた前記外套流路を形成している
ことを特徴とする、請求項１又は２記載のマイクロ波励起無電極ランプ。
マイクロ波発生手段と、
前記マイクロ波発生手段により発生したマイクロ波が照射されるマイクロ波励起無電極ランプと、
前記マイクロ波励起無電極ランプにおいて発生した活性酸素で処理対象の水溶液を曝気する曝気手段と、を備え、
前記マイクロ波励起無電極ランプは、
マイクロ波の照射により紫外線を発光する放電ガスを内部に封入した発光管と、
前記発光管を覆い、前記発光管の周囲に外套流路を形成する外套管と、を備え、
前記外套管は、前記外套流路に、酸素分子（Ｏ_２）を含む気体を導入するための気体流入ポートと、前記外套流路において前記紫外線の照射によって前記酸素分子（Ｏ_２）から生成された活性酸素を含む気体を処理対象の水溶液へ導くための気体流出ポートとを有する
ことを特徴とする、水溶液処理システム。