JP2016091634A - 蓄電デバイス及び蓄電デバイスの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】従来よりも小型化することができる蓄電デバイス及び蓄電デバイスの製造方法を提供する。
【解決手段】蓄電デバイスは、正極及び負極と、ゲル電解質とを有する積層体が、前記樹脂モールド部12Aに内包されていることを特徴とする。
【選択図】図1
【解決手段】蓄電デバイスは、正極及び負極と、ゲル電解質とを有する積層体が、前記樹脂モールド部12Aに内包されていることを特徴とする。
【選択図】図1
Description
本発明は、蓄電デバイス及び蓄電デバイスの製造方法に関し、特に小型のリチウムイオン二次電池(LiB)、及び電気二重層キャパシタ(EDLC)に関する。
小型のリチウムイオン二次電池、電気二重層キャパシタとして、例えば、コインセルや、ラミネートセルが知られている。コインセルは、セパレータを介して配置された正極と負極が、電解液と共にケース内に収納され、さらに負極の上にスペーサ及びスプリングが配置され、スプリングの上から蓋を被せて、当該蓋をケースにかしめることにより密閉されている(例えば、特許文献1)。
ラミネートセルは、金属製シート材料からなる四角形状の外容器内に、板状の正極及び負極を挿入し、液状の電解質を充填して形成されることが開示されている(例えば、特許文献2)。このラミネートセルの場合、外容器の4個の端面を熱シールすることにより密閉される。
しかしながら上記特許文献に係るリチウムイオン二次電池、電気二重層キャパシタは、一定の大きさより小さくすることが困難であるという問題があった。
すなわち特許文献1に係るコインセルの場合、蓋をケースにかしめるため、コインセルの厚さは、蓋及びケースの厚さを含めて1mm以上にする必要がある。
また特許文献2に係るラミネートセルの場合、外容器の4個の端面に対し熱シールを施すためのシールしろが必要である。シールしろは、1個の端面当たり、少なくとも3mm程度必要である。そうするとラミネートセルは、両側2か所の端面に対し、1辺の長さが最少で6mm必要になる。したがってラミネートセルは、外容器内に挿入する正極及び負極の数を減らすことにより、全体の厚さを薄くすることが可能であるが、面積を小さくすることが困難であるという問題があった。
さらにコインセル及びラミネートセルを回路基板に実装するには、コインセル及びラミネートセルと回路基板とをつなぐ端子が必要であり、端子を溶接により接合する分だけコインセル及びラミネートセルの厚さが厚くなってしまう。最小のコイン電池として、直径4.8mm、高さ1.2mmのものがセイコーインスツル(株)より、販売されている。
そこで本発明は、従来よりも小型化することができる蓄電デバイス及び蓄電デバイスの製造方法を提供することを目的とする。
本発明の第1の観点は、正極及び負極と、ゲル電解質とを有する積層体が樹脂モールド部に内包されていることを特徴とする。
本発明の第2の観点は、第1の観点に基づく発明であって、前記ゲル電解質が、電解質と溶媒とを含む電解液にゲル化剤を加えることにより形成されており、前記溶媒が、イオン液体又は沸点が150℃以上の有機溶媒であることを特徴とする。
本発明の第3の観点は、第2の観点に基づく発明であって、前記イオン液体が、EMI・FSI(1−エチル−メチルイミダゾリウムビス(フルオロスルホニル)イミド)及びP1,3・FSI(1−メチル−プロピルピロリジニウムビス(フルオロスルホニル)イミドのいずれか一方を含むことを特徴とする。
本発明の第4の観点は、第2の観点に基づく発明であって、前記有機溶媒が、エチレンカーボネート(EC)及びプロピレンカーボネート(PC)のいずれか一方を含むことを特徴とする。
本発明の第5の観点は、第3の観点に基づく発明であって、前記電解質が、LiTFSI(リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド)及びLiFSI(リチウムビス(トリフルオロスルホニル)イミド)のいずれか一方を含むことを特徴とする。
本発明の第6の観点は、第4の観点の蓄電デバイスを用いて形成され、前記電解質が、LiPF6、LiClO4、LiAsF6、Li(CF3SO2)2N、LiBF4及びLiCF3SO3のいずれか1つを含むことを特徴とする。
本発明の第7の観点は、第2の観点の蓄電デバイスを用いて形成され、前記イオン液体中に含まれる電解質が、脂肪族四級アンモニウム塩であることを特徴とする。
本発明の第8の観点は、第7の観点に基づく発明であって、前記電解質が、テトラエチルアンモニウム4フッ化ホウ酸(Et4NBF4)、及びテトラエチルアンモニウムビストリフルオロメチルスルホニルイミド(Et4N(CF3SO2)2Nいずれか1つを含むことを特徴とする。
本発明の第9の観点は、第2〜5のいずれか1つの観点に基づく発明であって、前記ゲル化剤が、ポリビニルピリジン(P4VP)、ポリジメチルアミノエチルメタクリレート(PDMEMA)、ポリフッ化ビリニデン(PVDF;[CH2-CF2]n)、ポリエチレンオキシド(PEO;[CH2−CH2−O]n)、ポリアクリルニトリル(PAN;[CH2(CN)−CH2]n)、及びポリメチルメタクリレート(PMMA;[C(CH3)(COOCH3)−CH2]n)のいずれか1つを含むことを特徴とする。
本発明の第10の観点は、第1〜5のいずれか1つの観点に基づく発明であって、前記積層体を2以上有する組立体を備え、前記組立体は、一の前記積層体の接続側正極と、他の前記積層体の接続側負極が電気的に接続された状態で、前記積層体同士が積層されていることを特徴とする。
本発明の第11の観点は、第1〜5のいずれか1つの観点に基づく発明であって、前記正極及び前記負極にそれぞれ電気的に接続され、前記樹脂モールド部より露出している一対の端子を備えることを特徴とする。
本発明の第12の観点は、積層された正極、及び負極に、電解液を含浸させ、前記電解液をゲル化したゲル電解質が充填された積層体を形成する工程と、前記積層体を樹脂モールドにより密閉する工程とを備えることを特徴とする。
本発明の第13の観点は、第12の観点に基づく発明であって、前記樹脂モールドにより密閉する工程の前に、前記ゲル電解質が充填された前記積層体に一対の端子を配置し、前記積層体と前記一対の端子を樹脂で被覆する工程を備えることを特徴とする。
本発明の第14の観点は、第12又は13の観点に基づく発明であって、前記蓄電デバイスがリチウムイオン二次電池(LiB)又は電気二重層キャパシタ(EDLC)のいずれかであることを特徴とする。
本発明の第1の観点の蓄電デバイスでは、樹脂モールド部内に積層体を内包したことにより、従来のコインセルのようにかしめる必要がなく、またラミネートセルのように熱シールしろを必要としないので、従来よりも小型化することができる。
本発明の第2の観点の蓄電デバイスでは、樹脂モールド時に必要な150℃の熱を加えても、電解液を形成する溶媒が変質することがないので、電池性能を維持することができる。
本発明の第3の観点の蓄電デバイスでは、イオン液体を用いているため、熱的に安定な電解液により、電池性能を維持することができる。
本発明の第4の観点の蓄電デバイスでは、エチレンカーボネート(EC)及びプロピレンカーボネート(PC)の高沸点有機溶媒を用いているため、熱的に安定な電解液により、電池性能を維持することができる。
本発明の第5の観点の蓄電デバイスでは、LiTFSI(リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド)及びLiFSI(リチウムビス(トリフルオロスルホニル)イミド)のイオン性電解質を用いることにより、熱的安定性が得られる。
本発明の第6の観点では、電解質が、LiPF6、LiClO4、LiAsF6、Li(CF3SO2)2N、LiBF4及びLiCF3SO3の何れかであることにより、リチウムイオン二次電池として充放電することが可能である。
本発明の第7の観点では、イオン液体中に含まれるの電解質が、脂肪族四級アンモニウム塩であると、電気二重層キャパシタにおいて、有効に充放電できるようになる。
本発明の第8の観点の電気二重層キャパシタでは、トラエチルアンモニウム4フッ化ホウ酸(Et4NBF4)、及びテトラエチルアンモニウムビストリフルオロメチルスルホニルイミド(Et4N(CF3SO2)2Nのいずれかを用いることにより、カチオンとアニオンとが、電気二重層キャパシタの表面に効率よく吸着・脱離できるようになる。
本発明の第9の観点では、ポリビニルピリジン(P4VP)、ポリジメチルアミノエチルメタクリレート(PDMEMA)、ポリフッ化ビリニデン(PVDF;[CH2-CF2]n)、ポリエチレンオキシド(PEO;[CH2−CH2−O]n)、ポリアクリルニトリル(PAN;[CH2(CN)−CH2]n)、及びポリメチルメタクリレート(PMMA;[C(CH3)(COOCH3)−CH2]n)のいずれか1つを含むことにより、電解液をゲル化することができ、製造時に正極と負極とがずれることなく積層でき、安定した性能の蓄電デバイスを作製することができる。
本発明の第10の観点の蓄電デバイスでは、ゲル電解質を用いたことにより、2以上の積層体に充填された電解質が互いに接触しないので、組立体を1つの樹脂モールド部に内包することができ、より小型化することができる。
本発明の第11の観点の蓄電デバイスでは、端子を備えているので、従来のように端子を溶接によりコインセルやラミネートセルに接合する必要がないので、その分だけ厚さを薄くすることができる。
本発明の第12の観点の蓄電デバイスの製造方法では、電解液をゲル化することにより、樹脂モールド部で積層体を内包することができるので、従来よりも小型のリチウムイオン二次電池又は電気二重層キャパシタを製造することができる。
本発明の第13の観点の蓄電デバイスの製造方法では、ゲル電解質が充填された積層体を樹脂で被覆することにより、積層体と一対の端子を一体化することができるので、より容易にリチウムイオン二次電池又は電気二重層キャパシタを製造することができる。
本発明の第14の観点の蓄電デバイスの製造方法では、リチウムイオン二次電池又は電気二重層キャパシタを作製することができる。
以下、図面を参照して本発明の実施形態について詳細に説明する。
1.第1実施形態
(全体構成)
蓄電デバイスとしてリチウムイオン二次電池を例に、本実施形態を説明する。図1に示すリチウムイオン二次電池10Aは、樹脂モールド部12Aと、当該樹脂モールド部12Aから露出した一対の端子14,16とを備える。樹脂モールド部12Aは、射出成型により樹脂モールドで形成される。樹脂モールド部12Aを形成するモールド材としては、フェノール樹脂、ガラスフェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂などを用いることができる。
(全体構成)
蓄電デバイスとしてリチウムイオン二次電池を例に、本実施形態を説明する。図1に示すリチウムイオン二次電池10Aは、樹脂モールド部12Aと、当該樹脂モールド部12Aから露出した一対の端子14,16とを備える。樹脂モールド部12Aは、射出成型により樹脂モールドで形成される。樹脂モールド部12Aを形成するモールド材としては、フェノール樹脂、ガラスフェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂などを用いることができる。
本実施形態の場合、リチウムイオン二次電池10Aは、樹脂モールド部12Aが立方体形状に形成されており、当該樹脂モールド部12Aの一表面から端子14,16が露出している。端子14,16は、特に限定されないが、金属、例えばアルミニウムや銅などの板状部材で形成することができる。
樹脂モールド部12A内には、図2に示すように、セパレータ18と、一対の電極20,22とを有する3層構造の積層体23が収納されている。一対の電極20,22は、セパレータ18の一側に配置された正極20と、セパレータ18の他側に配置された負極22とからなる。セパレータ18は、合成樹脂製不織布、ポリエチレン多孔質フィルム、ポリプロピレン多孔質フィルム、セルロース不織布等で形成される。なお、セパレータ18は、後述するように省略することができる。
正極20は、図3に示すように、集電体24と、当該集電体24上に形成された合材電極26とを有する。集電体24は、主にアルミニウム箔を用いることができる。
合材電極26は、正極活物質と、正極用導電助剤と、バインダーとを含む。正極活物質としては、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4、LiMnO2、LiFePO4などを用いることができる。導電助剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどのカーボンブラック、VGCF、黒鉛などを用いることができる。バインダーとしては、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体(EPDM)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)などを用いることができる。
負極22は、図4に示すように、集電体28と、当該集電体28上に形成された合材電極30とを有する。集電体28は、銅箔、ステンレス箔、ニッケル箔などを用いることができる。
合材電極30は、負極活物質と、バインダーとを含む。負極活物質としては、シリコン(Si)、酸化シリコン(SiO)、スズ(Sn)、スズ−コバルト化合物(Sn−Co)、酸化第二スズ(SnO2)、天然黒鉛、人造黒鉛及びチタン酸リチウム(Li4Ti5O12)などを用いることができる。バインダーとしては、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、スチレンブタジエンゴム(SBR)及びカルボキシメチルセルロース(CMC)などを用いることができる。
積層体23には、図示しないが電解液をゲル化して形成されたゲル電解質が充填されている。すなわち、ゲル電解質は、セパレータ18、正極20及び負極22の合材電極26,30にそれぞれ形成されている孔や隙間に充填されている。
(製造方法)
次に上記のように構成されたリチウムイオン二次電池10Aの製造方法を、図5を参照して説明する。
次に上記のように構成されたリチウムイオン二次電池10Aの製造方法を、図5を参照して説明する。
正極については、NMP(N−メチル−2−ピロリドン)によりPVDF(ポリフッ化ビニリデン)を溶かしたスラリー中に平均粒径10μmのLCO、アセチレンブラック(AB)を入れて混合し、正極スラリーを作製する。この正極スラリー中の固形分中の比率は、LCO:AB:PVDF=96:2:2である。これを厚さ15μmのアルミ箔の片面に、コンマロールコータで塗工し、120℃で10分間、乾燥させ、厚さ100μmの正極の合材電極を作製する。その後、ロールプレスにより、厚さを80μmまで潰して、3.0mAh/cm2の容量をもつ正極板を作製する。
負極については、CMC(カルボキシメチルセルロース)を1wt%含む水溶液を作製し、これに、粒径15μmの天然黒鉛とSBR(スチレンブタジエンゴム)を加え混合し、負極スラリーを作製する。この負極スラリー中の固形分中の比率は、天然黒鉛:CMC:SBR=98:1:1である。これを厚さ10μmの銅箔の片面に、コンマロールコータで塗工し、120℃で10分間、乾燥させ、厚さ100μmの負極の合材電極を作製する。その後、ロールプレスにより、厚さを80μmまで潰して、3.6mAh/cm2の容量をもつ負極板を作製する。
次に、ポリエチレン製の微多孔がある厚さ20μmのセパレータ18を挟んで、一側に正極20、他側に負極22を配置し、重ね合せ、両端を平らな板で押さえ、クリップで挟む。この際、正極20及び負極22は、それぞれ合材電極26,30をセパレータ18に接触させた状態で配置される(図5A)。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池10Aは、ゲル電解質を用いるため、セパレータ18を用いずに、正極20と負極22を、物理的に離すことが可能である。例えば、正極板表面に凹凸を設けることにより、正極20と負極22を直接、接触させても短絡を防止することができる。凹凸は、直径200μmで、高さ20μmの円柱状の突起(リブ)を1mm間隔で、スクリーン印刷により、NMPに溶解したPVDFを塗布し、120℃で1時間、真空乾燥することにより、形成することができる。なお、凹凸の大きさは、使用するゲル電解質の固さにより、間隔を狭めたり、広めたりすることができる。したがって本実施形態の場合、ゲル電解質を用いることにより、上述の通りセパレータ18を省略することができる。
次いで、溶媒としてP1,3・FSI(1−メチル−プロピルピロリジニウムビス(フルオロスルホニル)イミド)のイオン液体に1MのLiTFSI(リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド)が溶解した電解液を用意する。イオン液体の電解質として、LiTFSIの他、LiFSI(リチウムビス(トリフルオロスルホニル)イミド)を用いることもできる。この電解液にゲル化剤として、関東化学株式会社製のポリビニルピリジン(P4VP)を3wt%添加し、混合する。ゲル化剤は、関東化学株式会社製のポリジメチルアミノエチルメタクリレート(PDMEMA)を用いてもよい。イオン液体としては、三菱マテリアル電子化成(株)のP1,3・FSI(1−メチル−プロピルピロリジニウムビス(フルオロスルホニル)イミド)の他、EMI・FSI(1−エチル−メチルイミダゾリウムビス(フルオロスルホニル)イミド)を用いることができる。
積層したセパレータ18、正極20及び負極22を、チャンバー(図示しない)内に設置し、当該チャンバー内を真空引きする。ゲル化剤を混合した電解液を真空状態に保持されたチャンバー内に投入して、積層したセパレータ18、正極20及び負極22に含浸させる。その後、大気圧に戻した状態で、1時間程度、放置することにより、電解液がゲル化する。
次いで、所定の大きさに切断し、所望の大きさの積層体23を得る(図5B)。この際、セパレータ18と、正極20及び負極22とは、ゲル電解質によって、接着されているので、互いにずれることがなく、容易に切断され得る。
得られた積層体23に、一対の端子14,16を電気的に接続する(図5C)。一対の端子14,16のうち一方14は正極20の集電体24、他方16は負極22の集電体28に、例えば超音波溶接により接合される。また、銀ペースト等の導電性ペーストを用いて一対の端子14,16と、集電体24,28とを接合することとしてもよい。
ここで積層体23を、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリビニルアルコール(PVA)、ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリエチレン(PE),メタクリル樹脂(PMMA),ポリビニルピロリドン(PVP)で被覆することとしてもよい。このように積層体23を被覆することにより、積層体23が樹脂モールド前のハンドリング中に崩れにくくなる。これにより一対の端子14,16と積層体23とを一体化することができる。
次いで、一対の端子14,16が接合された積層体23を、金型内(図示しない、モールドサイズ(縦4.4mmx横4.4mmx厚さ1.0mm))に設置する。モールド材は、フェノール樹脂、ガラスフェノール樹脂、ジアリルフタレート樹脂を用いることができる。当該金型を160〜200℃に加熱し、続いて、同温度に加熱され溶融したモールド材を50〜70kgf/cm2の圧力で、プレスによりの金型に流し込み、充填する。数秒間、この状態を保持した後、金型を冷却する。モールド材が冷却され固化することにより、樹脂モールドで形成した樹脂モールド部12Aが形成される(図5D)。以上のようにして、樹脂モールド部12Aによって積層体23が密閉されたリチウムイオン二次電池10Aを製造することができる。その後、樹脂モールド部12に付着したモールドのバリ(図示せず)をカッターで取り除く。
(作用及び効果)
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池10Aは、樹脂モールド部12Aで積層体23を内包している。これにより、リチウムイオン二次電池10Aは、従来のコインセルのようにかしめる必要がないので厚さを1mm以下にすることができると共に、ラミネートセルのように熱シールをする必要がないのでシールしろを省略することにより面積を小さくすることができる。したがってリチウムイオン二次電池10Aは、従来よりも小型化することができる。
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池10Aは、樹脂モールド部12Aで積層体23を内包している。これにより、リチウムイオン二次電池10Aは、従来のコインセルのようにかしめる必要がないので厚さを1mm以下にすることができると共に、ラミネートセルのように熱シールをする必要がないのでシールしろを省略することにより面積を小さくすることができる。したがってリチウムイオン二次電池10Aは、従来よりも小型化することができる。
樹脂モールド部12Aの厚さは最低0.2mmあれば、積層体側面を樹脂により被覆することが可能である。したがって本実施形態の場合、従来のラミネートセルの場合の数mmのシールしろや、コイン電池の外周部の肉厚1mm程度の厚さよりも薄い樹脂モールド部12Aで被覆することができる。従って、樹脂モールド部12Aの体積比率を下げて、積層体23の体積を高めることができ、体積当たりの蓄電容量の増加が可能になる。樹脂モールド部12Aの外寸法の全体の体積に対して、積層体23の体積を最大80%まで高めることが可能であり、通常は、チップ化した樹脂モールド部12Aの機械的強度を考慮すると、30〜70%程度が望ましい。この割合は樹脂モールド部12Aの材質、モールド形状、モールド寸法に依存する。
樹脂モールド部12Aで積層体23を内包することにより、縦幅−横幅1ミリ角の電池を作ることが可能であり、同時に厚さ1ミリ以内の電池を作ることが可能である。一方、蓄電容量を高めるために、横縦幅を数センチ、厚さを数センチにすることも可能である。樹脂モールド部12Aは、比較的、硬化プラスチックが使われるために、サイズを大きくしても十分に、内部の積層体23を機械的な衝撃から保護することが可能である。
因みに、従来のラミネートセルの場合は、ラミネート部分に弱い外力が掛かると外容器内の積層体が潰れ、正極と負極とが短絡してしまう不具合がある。これに対し本実施形態の場合、樹脂モールド部12Aが硬い樹脂で形成されるので、外力が掛かっても樹脂モールド部12A内の積層体23が破損することを防止できる。
リチウムイオン二次電池10Aは、端子14,16を備えているので、図6に示すように、回路基板32に実装することができる。本図の場合、回路基板32は、表面に薄膜で金属電極34が形成されており、当該金属電極34上に半田36が設けられている。半田36上にリチウムイオン二次電池10Aを載せた後、半田36が溶融する温度に加熱することにより、端子14,16と金属電極34とを接合する。このようにリチウムイオン二次電池10Aは、端子14,16によって回路基板32に実装することができる。したがってリチウムイオン二次電池10Aは、従来のように端子を溶接によりコインセルやラミネートセルに接合する必要がないので、その分だけ厚さを薄くすることができる。
本実施形態の場合、セパレータ18、正極20、負極22に溶媒としてイオン液体を用いた電解液を充填し、さらに当該電解液をゲル化し、ゲル電解質を形成する。イオン液体は、200℃以上の高温においても溶媒が揮発しない特徴があり、これをゲル化することにより電解液を固形化することが可能である。こうして得られた積層体23を、樹脂モールドし、積層体23の外周を固形化することにより、強固な樹脂モールド部12Aを備えたリチウムイオン二次電池10Aを形成することができる。同時にプラスチックによる絶縁性と、樹脂モールド部12A内部からのゲル電解質の漏れを防ぐことが可能になる。
樹脂モールドを実施する場合には、樹脂を熱で融かすために、最低でも150℃程度に加熱することが必要になる。通常のリチウムイオン二次電池で使用される有機電解液の溶媒であるジエチルカーボネート(DEC)の沸点は126℃〜128℃であり、ジメチルカーボネート(DMC)は90℃、エチルメチルカーボネート(EMC)は109℃である。リチウムイオンと実際に配位結合するのは、エチレンカーボネート(EC)と考えられている。ECは、沸点が244℃と高いが、液体の粘度が高いので、リチウムイオンの移動度が低い。このためECを用いる場合は、DEC、DMC、EMCを混合して、電解液の溶媒の粘度を低下させて、リチウムイオンの移動度を向上させている。
しかしながら、DEC、DMC、EMCの沸点は、最大でも128℃であるので、樹脂モールドを実施する温度に比べ低い。したがって樹脂モールド時の150℃の熱を加えることにより、DEC、DMC、EMCが気化し、電池内部でガスが発生し、当該ガスによって樹脂モールド部12Aが膨張する不具合が発生してしまう。
これに対して、本実施形態で用いるイオン液体は、少なくとも300℃までは、分解することなく、ガスが発生しないため、モールド時に必要な150℃の熱を加えても、変質することはなく、電池性能を維持することができる。これに加えて、ゲル電解質は、固形化することにより、正極20と負極22をセパレータ18に固定することができ、樹脂モールドでのハンドリング中に積層した電池が崩れることを防止できる。
電解液の溶媒としてのエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボーネート(PC)は、沸点がそれぞれ、244℃、240℃と高いが、粘度も高い。したがってEC、PCはDEC、DMC、EMCと混ぜずにリチウムイオン二次電池の溶媒として用いると、電池の内部抵抗が高くなり、急速な充放電が困難になる。なお、急速充放電を要しない場合、例えば、電子回路中でのメモリー用のバックアップの電池等であれば、電池の内部抵抗が高くても電池として機能する。このような急速充放電を要しない場合には、溶媒としてEC、PCを単独で用いることができる。また、溶媒として有機溶媒を用いた場合の電解質としては、LiPF6の他、LiClO4、LiAsF6、Li(CFSO2)2N、LiBF4、LiCF3SO3を用いてもよい。
2.第2実施形態
本実施形態に係る蓄電デバイスとしてのリチウムイオン二次電池は、積層体を複数組み合わせた点が、上記第1実施形態と異なる。図7に示すように、リチウムイオン二次電池は、積層体を2個、すなわち第1積層体23Aと第2積層体23Bを組み合わせて形成された組立体38を備える。組立体38は、第1積層体23Aの接続側負極33と、第2積層体23Bの接続側正極35とを接触させた状態で重ね合わされている。第1積層体23Aの接続側負極33の集電体と、第2積層体23Bの接続側正極35の集電体とは直接接触している。第1積層体23A及び第2積層体23Bは、それぞれ図示しないがゲル電解質が充填されている。
本実施形態に係る蓄電デバイスとしてのリチウムイオン二次電池は、積層体を複数組み合わせた点が、上記第1実施形態と異なる。図7に示すように、リチウムイオン二次電池は、積層体を2個、すなわち第1積層体23Aと第2積層体23Bを組み合わせて形成された組立体38を備える。組立体38は、第1積層体23Aの接続側負極33と、第2積層体23Bの接続側正極35とを接触させた状態で重ね合わされている。第1積層体23Aの接続側負極33の集電体と、第2積層体23Bの接続側正極35の集電体とは直接接触している。第1積層体23A及び第2積層体23Bは、それぞれ図示しないがゲル電解質が充填されている。
リチウムイオン二次電池は、上記第1実施形態と同様に、製造することができる。まず、セパレータ18を挟んで、一側に正極20、他側に接続側負極33を配置し、さらに接続側負極33に接続側正極35、セパレータ18、負極22を配置し、重ね合せる。ここで、重ね合される接続側負極33の集電体と、接続側正極35の集電体とは、金属粒子を含むペーストにより接着されるのが好ましい。このようなペーストとしては、例えば金属粒子としてAg粒子を含むペーストを用いることができる。
次いで、重ね合せたセパレータ18、正極20、負極22、接続側負極33、接続側正極35に、イオン液体と電解質とを含む電解液を充填し、さらに当該電解液をゲル化し、ゲル電解質を形成する。
次いで、重ね合わせた2つの積層体を所定の大きさに切断し、所望の大きさの組立体38を得る(図8A)。組立体38を格子状に切断することにより、重ね合せた2つの積層体のゲル電解質が物理的に切り離される。すなわち、格子状に切断する前は、下側の積層体のゲル電解質が積層体の外縁において上側の積層体のゲル電解質と電気的に接続されている。これに対し、格子状に切断することにより、積層体の外縁における電気的な接続が切断されるので、上側と下側の積層体が電気的に独立する。従って、本実施形態の場合、重ね合せた2つの積層体を直列に接続することができる。
因みに、液体の電解液を用いる従来の場合、液体の電解液は、上側の積層体と下側の積層体の間を流通するので、直列に接続することができず、並列接続のみ可能だった。
得られた組立体38に、一対の端子14,16を電気的に接続する(図8B)。一対の端子14,16のうち一方14は第1積層体23Aの正極20の集電体と、他方16は第2積層体23Bの負極22の集電体に接合される。ここで、一対の端子14,16が接合された組立体38全体をポリフッ化ビニリデン(PVDF)、ポリビニルアルコール(PVA)、ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリエチレン(PE),メタクリル樹脂(PMMA),ポリビニルピロリドン(PVP)等の樹脂で被覆することとしてもよい。
最後に一対の端子14,16が配置された組立体38を樹脂モールドで密閉し、樹脂モールド部12Bを形成することにより、リチウムイオン二次電池10Bを得る(図8C)。
本実施形態の場合、ゲル電解質を備え、樹脂モールド部12Bに組立体38を内包したので、上記第1実施形態と同様の効果を得ることができる。
本実施形態の場合、リチウムイオン二次電池10Bは、ゲル電解質を用いたことにより電解質が流動しない。これにより第1積層体23Aに充填された電解質と第2積層体23Bに充填された電解質が互いに接触しないので、接続側負極33の集電体と接続側正極35の集電体とを直接接触した状態で第1積層体23Aと第2積層体23Bとを積層することができる。したがってリチウムイオン二次電池10Bは、第1積層体23Aと第2積層体23Bとを組み合わせた組立体38を1つの樹脂モールド部12B内に収納することができるので、より小型化することができる。
因みにリチウムイオン二次電池10Bは、1つの積層体(単電池)で起電力が3〜4Vである。本実施形態の場合、リチウムイオン二次電池10Bは、第1積層体23Aと第2積層体23Bとを備えるので、2個の単電池を直列に接続していることとなり、6〜8Vの起電力を得ることができる。
また本実施形態の場合、組立体38を第1積層体23Aと第2積層体23Bで形成する場合について説明したが、本発明はこれに限らず、3個以上の積層体で組立体38を形成することにより、リチウムイオン二次電池10Bは、数V〜数10Vの高電圧を得ることができる。リチウムイオン二次電池10Bは、容易に高電圧化することができるので、容易に高出力を得ることができる。
3.第3実施形態
次に、第3実施形態について説明する。本実施形態に係る蓄電デバイスとしての電気二重層キャパシタ(EDLC)は、正極、負極、ゲル電解質の構成が上記第1実施形態と異なる。正極及び負極は、同じ構成であり、集電体と、当該集電体上に形成された合材電極とを有する。集電体は、主にアルミニウム箔を用いることができる。
次に、第3実施形態について説明する。本実施形態に係る蓄電デバイスとしての電気二重層キャパシタ(EDLC)は、正極、負極、ゲル電解質の構成が上記第1実施形態と異なる。正極及び負極は、同じ構成であり、集電体と、当該集電体上に形成された合材電極とを有する。集電体は、主にアルミニウム箔を用いることができる。
合材電極は、活物質と、導電助剤と、バインダーとを含む。活物質としては、活性炭、カーボンナノチューブ、グラフェンなどを用いることができる。導電助剤としては、アセチレンブラック、ケッチェンブラックなどのカーボンブラック、VGCF、黒鉛などを用いることができる。バインダーとしては、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体(EPDM)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)などを用いることができる。
次に製造方法を説明する。EDLCにおいては、正極・負極がともに同じ材料で、同じ電極を作ることになる。NMP(N−メチル-2−ピロリドン)によりPVDF(ポリフッ化ビニリデン)を溶かしたスラリー中に比表面積1500m2/gのヤシガラ活性炭とアセチレンブラックとを入れて、ミキサーで混練し、スラリーを作製する。このスラリー中の固形分中の比率は、活性炭:AB:PVDF=80:10:10である。このスラリーを厚さ15μmのアルミ箔の片面に、コンマロールコータで塗工し、150℃で10分間、乾燥させ、厚さ130μmの正極を作製する。その後、ロールプレスにより、厚さを100μmまで潰して、0.2mAh/cm2の容量をもつ電極板を作製する。
次に、上記の電極を10cm角に2つに切り、合材電極をセルロース製の厚さ25μmのフェルトで形成したセパレータに接触させて、セパレータの一側に正極、他側に負極を配置し、両端を平らな板で押さえ、クリップで挟む。因みにこの時点では、正極・負極の区別はなく、キャパシタが完成し、プラス電圧を印加した方が正極となり、マイナス電圧を印加した方が負極となる。
次いで、積層したセパレータ、正極及び負極を、チャンバー(図示しない)内に設置し、当該チャンバー内を真空引きする。プロピレンカーボネート(PC)の有機溶媒に1Mのテトラエチルアンモニウム4フッ化ホウ酸(Et4NBF4)が溶解した電解液を用意する。電解質として、テトラエチルアンモニウム4フッ化ホウ酸(Et4NBF4)の他、テトラエチルアンモニウムビストリフルオロメチルスルホニルイミド(Et4N(CF3SO2)2Nを用いることができる。この電解液にゲル化剤として、ポリフッ化ビリニデン(PVDF;[CH2-CF2]n)、ポリエチレンオキシド(PEO;[CH2−CH2−O]n)、ポリアクリルニトリル(PAN;[CH2(CN)−CH2]n)、ポリメチルメタクリレート(PMMA;[C(CH3)(COOCH3)−CH2]n)を使用することができる。この場合、NMPに溶解させたPVDFを3wt%電解液中に溶解させ、真空状態に保持されたチャンバー内に投入して、積層したセパレータ、正極及び負極に含浸させ、大気圧に戻した状態で、150℃で、1時間程度乾燥し、NMPを揮発させ、ゲル化させる。
溶媒は、プロピレンカーボネート(PC)等の有機溶媒に限定されず、イオン液体を用いることもできる。イオン液体は、関東化学株式会社製のポリビニルピリジン(P4VP)、又はポリジメチルアミノエチルメタクリレート(PDMEMA)を2〜5wt数%添加するとよい。
溶媒としてイオン液体を用いる場合、電解質として、三菱マテリアル電子化成(株)のP1,3・FSI(1−メチル−プロピルピロリジニウムビス(フルオロスルホニル)イミド)の他、EMI・FSI(1−エチル−メチルイミダゾリウムビス(フルオロスルホニル)イミド)を使用することができる。
次いで、積層体を縦1mmx横1mmに切りだす。正極負極の集電体の裏面の金属部分に銀ペースト等の導電性ペーストを塗り、厚さ20μmの端子上に設置して、端子と電気的に接合する。
端子上の積層体を、金型内(図示しない)に設置する。当該金型内に、溶融したモールド材を流し込み、充填する。数秒間、この状態を維持した後、金型を冷却し、モールド材が冷却によって固化することにより、樹脂モールドした積層体が形成される。以上のようにして、積層体が密閉された電気二重層キャパシタを製造することができる。その後、電気二重層キャパシタ本体に付着したモールドのバリ(図示せず)をカッターで取り除く。
本実施形態に係るEDLCは、ゲル電解質を備え、樹脂モールド部で積層体を内包しているので、上記第1実施形態と同様の効果を得ることができる。
なお、本実施形態に係るEDLCは、積層体を重ねて形成した組立体を、1つの樹脂モールド部に内包し、直列回路のキャパシタを形成してもよい。この場合、正極集電体の裏面と負極集電体の裏面とを、銀ペースト等の導電性接着剤で、接合した上で、電解液を投入しゲル化して、同様の樹脂モールドを実施することにより、作製することが可能である。
電気二重層キャパシタは、1つの積層体で、水系の電解液の場合、1V程度の起電力があり、有機溶媒、及びイオン液体系で、起電力が2〜3Vである。本実施形態の場合、有機溶媒系、或いはイオン液体系で形成された電気二重層キャパシタは、第1積層体と第2積層体とを備えることにより、2個のキャパシタを直列に接続していることとなり、2〜4Vの起電力を得ることができる。電気二重層キャパシタの場合、静電エネルギー(E)はE=(1/2)CV2で表すことができるから、高電圧化することにより、容易に静電エネルギーを向上することが可能になる。ここでE:静電エネルギー(J)、C:キャパシタンス(F)、V:電圧(V)である。
4.変形例
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨の範囲内で適宜変更することが可能である。
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨の範囲内で適宜変更することが可能である。
上記第2実施形態では、積層体を複数重ねた組立体を備えることにより、直列に配置して高電圧化する場合について説明したが、本発明はこれに限らず、上記第1実施形態に係るリチウムイオン二次電池を並列に接続して高容量化してもよい。
また、上記実施形態の場合、集電体に端子を固定し、当該端子を樹脂モールド部から露出するように形成する場合について説明したが、本発明はこれに限らない。例えば、図9に示すように、蓄電デバイス10Cは、集電体40、42を大きく形成し、集電体40、42の一部を樹脂モールド部12Cの外部に露出させ、一対の端子としてもよい。
例えば、積層体を縦3mmx横5mmに切りだす。このうち縦3mmx横3mmの領域に合材電極を塗布しておくと、横2mm部分は樹脂モールド部の外部に露出する端子となる。合材電極を塗布した面積が電極の有効面積となり、有効面積に応じて、充放電容量が変化する。合材電極を塗布する部分を最小1mmx1mm角まで小さくすることができる。また樹脂モールド部の外部に露出する端子部分の長さは、0.5mm必要である。
積層体の厚さ、すなわち正極(合材電極の厚さ80μm+アルミ箔集電体厚さ20μm)、負極(合材電極の厚さ80μm+銅箔集電体厚さ20μm)、セパレータ(厚さ20μm)を含めた厚さを220μmとした場合、蓄電デバイスの厚さを1.0mmとすると、上下の樹脂モールド部の厚さは合計780μm、片側390μmとなる。因みに樹脂モールド部は、金型に樹脂を流し込で形成する必要上、片側200μmの厚さがあればよいので、蓄電デバイスの厚さは、最小で620μmとすることができる。
活物質が含まれている正極と負極の合材電極の厚さは、80μmに限られず、必要な電池容量に応じて任意に変えることが可能である。すなわち、正極と負極の合材電極の厚さが充放電容量に比例する。例えば、充放電容量を1/4にしたい場合には、正極・負極の合材電極の厚さは、20μmとすることができる。集電体の厚さがそれぞれ20μmとして、セパレータ厚さを20μmとすると、1つの積層体の厚さは100μmになる。これに、上下に200μmのモールド樹脂層を加えると、合計の厚さで、500μmの電池を作製することが可能である。実質的な、正極、負極の合材電極の最低の厚さは活物質粒径にもよるが、それぞれ、10μm程度と考えられる。
上記第2実施形態で説明した通り、単層の積層体を直列に積層して、高電圧化が可能になるが、単層の積層体の厚さを100μmとした場合、5個の積層体を積層した場合でも500μmの厚さにしかならず、これの上下に樹脂層200μmを設けても合計で900μmの電池を作ることが可能である。単層の積層体の起電力が3〜4Vであるため、5個を積層した場合には、15〜20Vの起電力を持つ充放電可能な、薄型かつ小型の蓄電デバイスを作製することが可能である。電池容量的には、電極面積を大きくすることにより、大きくすることが可能である。
10A、10B、10C リチウムイオン二次電池(蓄電デバイス)
12A、12B、12C 樹脂モールド部
14,16 端子
18 セパレータ
20 正極
22 負極
23 積層体
38 組立体
40、42 端子(集電体)
12A、12B、12C 樹脂モールド部
14,16 端子
18 セパレータ
20 正極
22 負極
23 積層体
38 組立体
40、42 端子(集電体)
Claims (14)
- 正極及び負極と、
ゲル電解質と
を有する積層体が樹脂モールド部に内包されている
ことを特徴とする蓄電デバイス。 - 前記ゲル電解質が、電解質と溶媒とを含む電解液にゲル化剤を加えることにより形成されており、
前記溶媒が、イオン液体又は沸点が150℃以上の有機溶媒である
ことを特徴とする請求項1記載の蓄電デバイス。 - 前記イオン液体が、EMI・FSI(1−エチル−メチルイミダゾリウムビス(フルオロスルホニル)イミド)及びP1,3・FSI(1−メチル−プロピルピロリジニウムビス(フルオロスルホニル)イミドのいずれか一方を含むことを特徴とする請求項2記載の蓄電デバイス。
- 前記有機溶媒が、エチレンカーボネート(EC)及びプロピレンカーボネート(PC)のいずれか一方を含むことを特徴とする請求項2記載の蓄電デバイス。
- 前記電解質が、LiTFSI(リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド)及びLiFSI(リチウムビス(トリフルオロスルホニル)イミド)のいずれか一方を含むことを特徴とする請求項3記載の蓄電デバイス。
- 請求項4記載の蓄電デバイスを用いて形成され、前記電解質が、LiPF6、LiClO4、LiAsF6、Li(CF3SO2)2N、LiBF4及びLiCF3SO3のいずれか1つを含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池。
- 請求項2記載の蓄電デバイスを用いて形成され、前記イオン液体中に含まれる電解質が、脂肪族四級アンモニウム塩であることを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 前記電解質が、テトラエチルアンモニウム4フッ化ホウ酸(Et4NBF4)、及びテトラエチルアンモニウムビストリフルオロメチルスルホニルイミド(Et4N(CF3SO2)2Nのいずれか1つを含むことを特徴とする請求項7記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記ゲル化剤が、ポリビニルピリジン(P4VP)、ポリジメチルアミノエチルメタクリレート(PDMEMA)、ポリフッ化ビリニデン(PVDF;[CH2-CF2]n)、ポリエチレンオキシド(PEO;[CH2−CH2−O]n)、ポリアクリルニトリル(PAN;[CH2(CN)−CH2]n)、及びポリメチルメタクリレート(PMMA;[C(CH3)(COOCH3)−CH2]n)のいずれか1つを含むことを特徴とする請求項2〜5のいずれか1項記載の蓄電デバイス。
- 前記積層体を2以上有する組立体を備え、
前記組立体は、一の前記積層体の接続側正極と、他の前記積層体の接続側負極が電気的に接続された状態で、前記積層体同士が積層されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項記載の蓄電デバイス。 - 前記正極及び前記負極にそれぞれ電気的に接続され、前記樹脂モールド部より露出している一対の端子を備えることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項記載の蓄電デバイス。
- 積層された正極、及び負極に、電解液を含浸させ、前記電解液をゲル化したゲル電解質が充填された積層体を形成する工程と、
前記積層体を樹脂モールドにより密閉する工程と
を備えることを特徴とする蓄電デバイスの製造方法。 - 前記樹脂モールドにより密閉する工程の前に、
前記ゲル電解質が充填された前記積層体に一対の端子を配置し、前記積層体と前記一対の端子を樹脂で被覆する工程を備える
ことを特徴とする請求項12記載の蓄電デバイスの製造方法。 - 前記蓄電デバイスがリチウムイオン二次電池(LiB)又は電気二重層キャパシタ(EDLC)のいずれかであることを特徴とする請求項12又は13記載の蓄電デバイスの製造方法。
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