JP2016081758A - 非水電解液二次電池とその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明により、正極活物質層が備えられた正極と、負極活物質層が備えられた負極と、正極および負極との間に介在されたセパレータとを有する電極体と、非水電解液と、電極体および非水電解液を収容している電池ケースと、を備える非水電解液二次電池が提供される。ここで、負極活物質層とセパレータとの当接面の端部の少なくとも一部が接着されている。
【選択図】図3A
Description
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、エージング処理にて溶解され難い部位への金属異物の混入が防止されていることで、微小短絡の発生が抑制されている非水電解液二次電池を提供することである。また、そのような非水電解液二次電池を簡便に製造する方法を提供することである。
なお、特許文献1には、正極および負極のいずれか一方と、セパレータとが接着性樹脂層により接着されたリチウムイオン二次電池が開示されている。このリチウムイオン二次電池は、接着性樹脂層を介して正極又は負極とセパレータとが接着されている点において、ここに開示される非水電解液二次電池と明瞭に区別され得る。
金属異物による微小短絡は、扁平型捲回電極体の電極面が湾曲された部位(以下、単に捲回曲部という場合がある)よりも、平面部において生じやすい。したがって、扁平型捲回電極体については、この平面部での金属異物の混入を防止することで、遅れ微小短絡を効果的に抑制できるために好ましい。
ここで開示される非水電解液二次電池100は、本質的に、正極活物質層34が備えられた正極30と、負極活物質層44が備えられた負極40と、これら正極30および負極40の間に介在されたセパレータ50とを有する電極体20と、非水電解液(図示せず)と、電池ケース10とを備える。上記電極体20および非水電解液は、この電池ケース10に収容されている。なお、このように構築された二次電池100は、実際に使用可能な(出荷可能な)状態に調整するため、所定の条件で初期充電処理が施される。また、初期充電後の電池に対しては、例えば、電池反応の安定化を主な目的とした高温エージング処理や、微小短絡の有無等を調べる自己放電検査(低温エージング処理)等が行われ得る。そして、検査を通過した電池のみが、製品として出荷される。
(S1)セルの構築工程
(S2)非水電解液の供給工程
そして、非水電解液の供給工程(S2)に先立って、(X)負極活物質層とセパレータとの当接面の端部の少なくとも一部において、負極活物質層とセパレータとを接着させる接着処理を含むことを特徴としている。
工程S1では、先ず、正極活物質層34を備える正極30と、負極活物質層44を備える負極40と、正極30および負極40との間に介在されるセパレータ50とを有する電極体を用意する。
(正極)
正極30は、典型的には、長尺の正極集電体32と、この正極集電体32上に保持された正極活物質層34とを備えている。正極集電体32には、典型的には、正極活物質層34が形成された部位と、正極活物質層34が設けられずに集電体32が露出された正極集電体露出部33とが設けられる。この正極集電体露出部33は、典型的には、長尺の正極集電体32の幅方向の一方の端部に沿って帯状に設けられる。そして、正極活物質層34は、この正極集電体32のうち、正極集電体露出部33を除く表面に設けられる。正極活物質層34は、正極集電体32の両面に設けられてもよいし、いずれか一方の面にのみ設けられてもよい。正極集電体32としては、導電性の良好な金属(例えばアルミニウム、ニッケル等)からなる導電性部材が好適である。この正極活物質層34は、少なくとも正極活物質を含み、非水電解液の含浸が可能なように多孔質構造を有している。
長尺の負極40は、典型的には、長尺の負極集電体42と、負極集電体42上に形成された負極活物質層44とを備えている。負極集電体42には、負極活物質層44が形成される部位と、負極活物質層44が設けられずに集電体42が露出される負極集電体露出部43とが設定される。この負極集電体露出部43は、典型的には、負極集電体42の幅方向の一方の端部に沿って帯状に設けられる。そして、負極活物質層44は、この負極集電体42のうち、負極集電体露出部43を除く表面に設けられる。負極集電体42としては、導電性の良好な金属(例えば銅、ニッケル等)からなる導電性部材が好適である。この負極活物質層44は、少なくとも負極活物質を備えており、非水電解液の含浸が可能なように多孔質構造を有している。
セパレータ50は、正極30と負極40とを絶縁するとともに、電荷担体を保持し、この電荷担体の通過性を可能とする構成材料である。このようなセパレータ50は、各種の材料からなる微多孔質樹脂シートにより好適に構成することができる。特に限定されるものではないが、このセパレータ50は、扁平型捲回電極体20が所定の温度となったときに軟化溶融し、電荷担体の通過を遮断すするシャットダウン機能を備えるように構成してもよい。例えば、ポリエチレン(PE)やポリプロピレン(PP)に代表されるポリオレフィン樹脂からなる微多孔質シートは、シャットダウン温度(例えば軟化温度)を比較的好適に設定できるためにセパレータ50として好ましい。例えば、ポリエチレンを用いたセパレータ50のシャットダウン温度(軟化温度)は、120℃〜145℃とすることができ、好ましくは125℃〜140℃であり、例えば130℃〜135℃とすることができる。
あるいは、上記の微多孔質樹脂シートを基材として、この機材の片面または両面に、耐熱性および絶縁性を有する無機フィラー(無機骨材)からなる耐熱層(Heat Resistant Layer:HRL)を備えることができる。好ましくは、正極50に対向する側の表面(片面)にHRLを設けることができる。無機フィラーとしては、例えば、アルミナ(Al2O3)、ジルコニア(ZrO2)、セリア(CeO2)、イットリア(Y2O3)、ベーマイト(Al2O3・H2O)、ムライト(Al6O13Si2)、マグネシア(MgO)、シリカ(SiO2)、チタニア(TiO2)等からなる平均粒子径がおよそ0.1μm以上3μmの微粉末を好適に用いることができる。
セパレータ50の全体の平均厚みは特に限定されないが、通常、10μm以上、典型的には15μm以上、例えば17μm以上とすることができる。また、上限については、40μm以下、典型的には30μm以下、例えば25μm以下とすることができる。平均厚みが上記範囲内にあることで、電荷担体の透過性を良好に保つことができ、かつ、微小な短絡(漏れ電流)がより生じ難くなる。このため、入出力密度と安全性とを高いレベルで両立することができる。
上記で用意した正極30、負極40およびセパレータ50を用い、例えば図2に示すような扁平型捲回電極体20を構成することができる。すなわち、長尺の正極30と長尺の負極40とを計二枚の長尺のセパレータ50を介在させて積層し、長手方向に直交する幅方向を捲回軸として断面長円形に捲回する。扁平型の捲回電極体20は、円筒型の捲回電極体20を側面方向から押しつぶして拉げさせることによって整形しても良いし、最初から、断面扁平形状に捲回して形成しても良い。このような扁平型捲回電極体20の形状は、使用する電池ケース10の形状に合わせて適切に調整することができる。
次に、上記電極体20を適切な電池ケース10に収容する。そして、当該ケース10を密閉することで、二次電池(セル)100を構築する。特に厳密に区別するものではないが、本明細書においては、電極体が電池ケースに収容された状態であって、初期充電およびエージング等の処理が完了するまでの電池について、セルと呼ぶ場合がある。
電池ケース10としては、従来から二次電池に用いられる材料や形状を用いることができる。当該ケースの材質としては、例えばアルミニウム、スチール等の比較的軽量な金属材や、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリイミド樹脂等の樹脂材料を用いることができる。なかでも、放熱性やエネルギー密度の向上等の観点から、比較的軽量な金属(例えばアルミニウムやアルミニウム合金)からなる電池ケース10を好ましく採用し得る。また、当該ケース10の形状(容器の外形)も特に限定されず、例えば円形(円筒形、コイン形、ボタン形)、六面体形(角型)、およびそれらを加工し変形させた形状等であり得る。
なお、負極40とセパレータ50との間に金属異物が混入するのは、上記の構築後のセルに非水電解液を注入し、当該非水電解液が扁平型捲回電極体20の負極40とセパレータ50の間に含浸するときが考えられる。したがって、ここに開示される技術においては、次工程S2の非水電解液の供給に先立ってこの工程Xを行い、負極活物質層44とセパレータ50との当接面の端部の少なくとも一部において、負極活物質層44とセパレータ50とを接着する。
非水電解液二次電池の用途によっては、セルの構築後であって、非水電解液の供給前に、セル乾燥工程を含み得る。このセル乾燥工程では、電極体20に含まれる水分(例えば上記正極または負極ペーストに含まれる溶媒等)を所定のレベル以下にまで低減するために、典型的には、例えば、セルを105℃±5℃程度に加熱することが行われ得る。ここに開示される技術においては、図3Aに示したように、かかるセル乾燥工程を利用して、負極40とセパレータ50との接着を実施することができる。
例えば(b)に示すように、当該帯状領域の長手方向の中心近傍の一の領域Bにおいて、負極活物質層44とセパレータ50とを接着しても良い。また、例えば(c)に示すように、当該帯状領域の複数の領域Bにおいて接着しても良い。あるいは、例えば(d)に示すように、平面部Pのほぼ全領域Bに亘って確実に接着しても良い。例えば、この(d)に示される態様によると、負極活物質層44とセパレータ50との間への金属異物の混入を確実に防止し得る点で好ましい。なお、図4に示した例では、平面部Pの幅方向の一方の端部と他方の端部とで同じ位置に接着の領域Bを設けているが、一方の端部と他方の端部とで異なる位置に接着の領域Bを設けるようにしてもよい。
なお、負負極活物質層44とセパレータ50との剥離強度は、例えばJIS K6854−1:1999にて規定される「90°剥離試験」によって定量的に評価することができる。好適な一態様において、上記接着処理後の負極40とセパレータ50との90°剥離強度は、好ましくは0.2N/m以上であり、典型的には0.3N/m以上であり、例えば0.4N/m以上であり得る。剥離強度の上限については特に制限はなく、例えば、2N/m以下程度であれば十分と判断される。なお、必要以上に強固な接着は電極の損傷を招き得るため、剥離強度は、例えば1.2N/m以下程度とすることができ、好ましくは0.7N/m以下、典型的には0.6N/m以下であり、例えば0.5N/m以下であり得る。これにより、負極活物質層44とセパレータ50との接着を確実なものとすることができ、金属異物の混入を防止することができる。
ここで、他の態様として、負極40とセパレータ50との接着は、例えば、上記のとおり、セルの構築工程S1の後、非水電解液の供給工程S2の前に行うことに限定されない。例えば、図3Bに示すように、扁平型捲回電極体20の構築時に併せて実施することができる。すなわち、例えば、扁平型捲回電極体20の構築に際しては、長尺の負極40を、2枚の(あるいは2倍長で二つ折りにした)セパレータ50の間に挟み、その上に長尺の正極30を重ね合わせて、捲回軸Wを中心にして長手方向に捲回する。例えばこのとき、負極40をセパレータ50で挟み込み、負極活物質層44とセパレータ50とを当接させたときに、この当接面の幅方向の両端部の少なくとも一部において、負極活物質層44とセパレータ50とを接着してもよい。接着のための加熱の条件や押圧の条件は、上記の電池ケース10の外部から押圧する場合と同様に決定することができる。例えば、加熱と押圧とは、平板プレス装置あるいはロールプレス装置等を利用して行っても良い。適切な押圧治具を利用することで、かかる構成によっても、例えば、図4(a)〜(d)に示したような領域Bによる負極活物質層44とセパレータ50との接着を実現することができる。また、例えば、図4(e)に示したように、扁平型捲回電極体20の平面部Pのみならず、曲部Rにおいても負極活物質層44とセパレータ50とを接着することができる。
次いで、工程S2において、電池ケース10内に非水電解液を供給する。なお、ここに開示される技術においては、この非水電解液の供給工程S2に先立って、上記のとおり、負極40とセパレータ50とが端部の少なくとも一部において接着されている。したがって、かかる非水電解液の供給の際に、電池ケース10内に混入した金属異物が非水電解液と共に負極40とセパレータ50との間に混入することは抑制される。これにより、例えば、電池の出荷後に徐々に金属異物の溶解が進行して微小短絡が生じる遅れ破壊の発生率を低く抑えることができる。
非水溶媒としては、一般的なリチウムイオン二次電池において電解液として用いられるカーボネート類、エーテル類、エステル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等の各種の有機溶媒を特に制限なく用いることができる。例えば、具体的には、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等が挙げられる。このような非水溶媒は、1種を単独で、あるいは2種以上を混合溶媒として用いることができる。
なお、ここに開示される技術において必須の工程ではないが、非水電解液二次電池100の作製に際し、上記の電解液の供給工程S2の後に、初期充電処理を好ましく行うことができる。初期充電処理は、上記構築した二次電池(セル)100に対して、例えば、常温域で当該電池の作動上限電圧値まで充電処理を行う工程である。典型的には、セルの正極30(正極端子60)と負極40(負極端子70)との間に外部電源(図示せず)を接続し、所定の電圧まで充電(典型的には定電流充電)を行うとよい。この初期充電工程における常温域とは、典型的には常温とされる温度領域をいい、20℃±15℃であり得る。また、初期充電処理における正負極端子間の電圧(典型的には最高到達電圧)は、使用する活物質や非水溶媒の種類等によっても異なり得るが、電池組立体のSOC(State of Charge:充電状態)が満充電時(典型的には電池の定格容量)の約80%以上(典型的には90〜105%)の範囲にあるときに示し得る電圧範囲とすればよい。例えば4.2Vで満充電となる電池では、約3.8〜4.2Vの範囲に調整することが例示される。初期充電処理における充電レートは、従来の電池組立体を初期充電するときに一般的に採用され得る従来公知の充電レートと同様でよく、例えば0.1〜10C程度とするとよい。かかる充電処理は1回でもよいが、例えば放電処理を挟んで2回以上繰り返し行ってもよい。
エージング工程は、典型的には、上記初期充電工程を終えた二次電池(セル)100を所定の温度域および所定のSOCで一定時間保持(典型的には静置)する工程である。セルを保持する温度は、低温領域(例えば、上記常温域〜40℃程度)であっても高温領域(例えば、40℃〜80℃程度)であっても良い。また、セルのSOCも、0%〜100%あるいは100%以上のいずれの状態であっても良い。これらの温度およびSOCは、エージング処理により所定の効果を実現するために、様々に変化させることができる。
このような金属の析出により微小短絡が生じた電池100については、例えば次に述べる自己放電検査工程により、判別し、回収することができる。
必須の工程ではないものの、好適な一態様では、上記エージング処理工程S4の後に、さらに自己放電検査を行うことができる。自己放電検査とは、セルの電圧降下量を計測することで不良品(内部短絡の発生が生じている電池)を判別する検査である。ここで検査対象とする内部短絡は、正極側に残存している金属異物に起因する微細な短絡(微小短絡)であるため、かかる微短絡の有無を正確に計測するには、従来では少なくとも5日間程度、場合によっては10日間程度の検査時間を要していた。これは主として、溶解速度が遅く抵抗の高い金属異物(典型的には、鉄)がセル内に残存している場合を想定し、かかる異物の影響を検査するために5日間以上の期間が必要との見解に基づいて、検査時間を設定していたことによる。しかしながら、前工程のエージング処理においては、金属異物が完全に溶解されない場合であっても、微小短絡が発生し得る程度に好適に溶解を促進し得る。したがって、かかる自己放電検査は、検査時間を従来よりも短縮して実施することができる。例えば、自己放電検査の所要時間は、例えば24時間以内(典型的には15時間以内、例えば10時間以内、好ましくは2時間〜5時間程度)とすることができる。したがって、自己放電検査に要する時間の短縮を図ることができ、生産性の向上を図ることができる。
12 ケース本体
14 封口体
20 電極体
30 正極
32 正極集電体
34 正極活物質層
40 負極
42 負極集電体
44 負極活物質層
50 セパレータ
60 正極端子
70 負極端子
100 二次電池(セル)
Claims (12)
- 正極活物質層が備えられた正極と、負極活物質層が備えられた負極と、前記正極および前記負極との間に介在されたセパレータとを有する電極体と、
非水電解液と、
前記電極体および前記非水電解液を収容している電池ケースと、を備え、
前記負極活物質層と前記セパレータとの当接面の端部の少なくとも一部が接着されている、非水電解液二次電池。 - 前記電極体は、長尺の前記正極と長尺の前記負極と長尺の前記セパレータとが積層され、長手方向に直交する幅方向を捲回軸として断面長円形に捲回されてなる扁平型捲回電極体であって、
前記負極活物質層と前記セパレータとは、前記幅方向の両端部に沿う帯状の領域であって、少なくとも、前記扁平型捲回電極体の電極面が平坦な部位において接着されている、請求項1に記載の非水電解液二次電池。 - 前記負極活物質層と前記セパレータとは、前記当接面の全面において接着されている、請求項1または2に記載の非水電解液二次電池。
- 前記正極活物質層と前記セパレータとは接着されていない、請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解液二次電池。
- 前記正極活物質層の表面には、絶縁性の無機フィラーを含む耐熱層が設けられている、請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解液二次電池。
- 前記負極活物質層と前記セパレータとは、剥離強度が0.2N/m以上1.2N/m以下となるように接着されている、請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解液二次電池。
- 正極活物質層を備える正極と、負極活物質層を備える負極と、前記正極および前記負極との間に介在されるセパレータとを有する電極体を電池ケースに収容してセルを構築すること、および、
前記電池ケース内に非水電解液を供給すること、
を包含し、
前記非水電解液の供給に先立ち、前記負極活物質層と前記セパレータとの当接面の端部の少なくとも一部において、前記負極活物質層と前記セパレータとを接着させること、
を含む、非水電解液二次電池の製造方法。 - 前記負極活物質層は、負極活物質とバインダとを含み、
前記負極と前記セパレータとの接着は、前記セルの構築工程において、前記負極の前記負極活物質層と前記セパレータとを当接し、前記当接面に端部の少なくとも一部を押圧しながら加熱することで実施する、請求項7に記載の製造方法。 - 前記負極活物質層は、負極活物質とバインダとを含み、
前記セルの構築後に、さらに前記セルを乾燥させることを含み、
前記負極と前記セパレータとの接着は、当該セルの乾燥において、電池ケースの外部から前記電極体の前記負極活物質層と前記セパレータとの当接面の端部の少なくとも一部が押圧されるように加圧しながら加熱することで行う、請求項7に記載の製造方法。 - 前記負極と前記セパレータとの接着は、前記バインダの軟化点以上125℃以下の温度範囲において、前記負極活物質層と前記セパレータとの間に0.01MPa以上1MPa以下の圧力を加えることで実施する、請求項8または9に記載の製造方法。
- 前記負極と前記セパレータとの接着は、剥離強度が0.2N/m以上1.2N/m以下となるように実施する、請求項7〜10のいずれか1項に記載の製造方法。
- さらにエージング処理を含む、請求項7〜11のいずれか1項に記載の製造方法。
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