JP2019169422A - 積層電極体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】圧着工程において、セパレータの正極非対向部に皺が発生することを低減することができる、積層電極体の製造方法を提供する。【解決手段】セパレータ２０の表面にバインダ２３を塗布するバインダ塗布工程Ｓ１と、バインダ２３が塗布されたセパレータ２０と正極板３０と負極板１０とが積層方向ＬＤに積層された積層体５０を形成する積層体形成工程Ｓ２と、積層体５０に対し積層方向ＬＤに圧縮荷重を加えることによって、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが圧着された積層電極体１を作製する圧着工程Ｓ３とを備える。バインダ塗布工程Ｓ１では、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂの表面に対するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）よりも、正極非対向部２０ｃの表面に対するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を大きくする。【選択図】図６

Description

本発明は、積層電極体の製造方法に関する。

特許文献１には、正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法が開示されている。具体的には、セパレータの表面に塗布されたバインダ（接着力を有するコーティング物質）を介して、正極板とセパレータと負極板とが接着された積層電極体の製造方法が開示されている。

特許第６１０６９１３号公報

正極板としては、正極集電箔と、正極集電箔の表面に形成された正極合材層とを有する正極板を使用することができる。また、負極板としては、負極集電箔と、負極集電箔の表面に形成された負極合材層とを有する負極板を使用することができる。なお、負極合材層の面積（積層方向について平面視したときの面積）及びセパレータの面積（積層方向について平面視したときの面積）は、正極合材層の面積（積層方向について平面視したときの面積）よりも広くすることがある。特許文献１においてもそのようにされている。

上述のような積層電極体を製造する場合、例えば、積層体形成工程において、バインダが塗布されたセパレータと、正極板と、負極板とが、積層方向に積層された積層体を形成する。その後、圧着工程において、この積層体に対し、積層方向に圧縮荷重を加えることによって、バインダを介して正極板とセパレータと負極板とが接着された積層電極体を作製する。

さらに、上述の積層電極体は、例えば、以下のような関係を満たすように作製される。具体的には、負極板の負極合材層は、積層体を形成したときに、積層方向について対向する正極合材層が存在する部位（積層方向について正極合材層と対向する部位）と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない部位（積層方向について正極合材層と対向しない部位）とを有する。一方、正極合材層は、積層体を形成したとき、積層方向について対向する負極合材層が存在しない部位（積層方向について負極合材層と対向しない部位）を有することなく、積層方向について対向する負極合材層が存在する部位（積層方向について負極合材層と対向する部位）のみを有する。また、セパレータは、積層体を形成したとき、積層方向について対向する正極合材層が存在する正極対向部（積層方向について正極合材層と対向する部位）と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない正極非対向部（積層方向について正極合材層と対向しない部位）とを有する。

すなわち、積層体（圧着工程において圧縮荷重を加える対象物）を形成するとき、（１）負極合材層が、積層方向について対向する正極合材層が存在する部位と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない部位とを有し、（２）正極合材層が、積層方向について対向する負極合材層が存在しない部位を有することなく、積層方向について対向する負極合材層が存在する部位のみを有し、且つ、（３）セパレータが、積層方向について対向する正極合材層が存在する正極対向部と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない正極非対向部とを有するように、正極板と負極板とバインダが塗布されたセパレータとを積層方向に積層する。

しかしながら、圧着工程において、上述のような積層体に対し、積層方向に圧縮荷重を加えたとき、セパレータの正極非対向部に皺が発生することがあった。具体的には、積層体に対し積層方向に圧縮荷重を加えると、セパレータのうち、正極対向部は、正極非対向部に比べて、少なくとも積層方向について対向する正極合材層が存在している分、相対的に大きい荷重が加わることになり、平面方向（積層方向に直交する方向）への延伸量は相対的に大きくなる。反対に、セパレータのうち、正極非対向部は、正極対向部に比べて、少なくとも積層方向について対向する正極合材層が存在しない分、相対的に小さい荷重が加わることになり、平面方向（積層方向に直交する方向）への延伸量は相対的に小さくなる。この延伸量の差に起因して、セパレータの正極非対向部に皺が発生することがあった。

本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、圧着工程において、セパレータの正極非対向部に皺が発生することを低減することができる、積層電極体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様は、正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法であって、前記正極板は、正極集電箔と、前記正極集電箔の表面に形成された正極合材層と、を有し、前記負極板は、負極集電箔と、前記負極集電箔の表面に形成された負極合材層と、を有し、前記負極合材層の面積及び前記セパレータの面積は、前記正極合材層の面積よりも広く、前記積層電極体の製造方法は、前記セパレータの表面にバインダを塗布するバインダ塗布工程と、前記バインダが塗布された前記セパレータと、前記正極板と、前記負極板とが、前記積層方向に積層された積層体を形成する積層体形成工程と、前記積層体に対し、前記積層方向に圧縮荷重を加えることによって、前記正極板と前記セパレータと前記負極板とが圧着された前記積層電極体を作製する圧着工程と、を備え、前記負極合材層は、前記積層体を形成したときに、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在する部位と、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在しない部位と、を有し、前記正極合材層は、前記積層体を形成したときに、前記積層方向について対向する前記負極合材層が存在しない部位を有することなく、前記積層方向について対向する前記負極合材層が存在する部位のみを有し、前記セパレータは、前記積層体を形成したときに、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在する正極対向部と、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在しない正極非対向部とを有し、前記バインダ塗布工程では、前記セパレータのうち前記正極対向部の表面に対する前記バインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、前記正極非対向部の表面に対する前記バインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくする積層電極体の製造方法である。

上述の製造方法は、正極板とセパレータと負極板とが圧着された積層電極体を製造する方法である。正極板として、正極集電箔と、正極集電箔の表面に形成された正極合材層とを有する正極板を使用する。また、負極板として、負極集電箔と、負極集電箔の表面に形成された負極合材層とを有する負極板を使用する。なお、負極合材層の面積（積層方向について平面視したときの面積）及びセパレータの面積（積層方向について平面視したときの面積）は、正極合材層の面積（積層方向について平面視したときの面積）よりも広く（大きく）している。

そして、上述の製造方法は、バインダ塗布工程と、積層体形成工程と、圧着工程とを備えている。このうち、バインダ塗布工程では、セパレータの表面にバインダを塗布する。また、積層体形成工程では、バインダが塗布されたセパレータと、正極板と、負極板とが、積層方向に積層された積層体を形成する。また、圧着工程では、積層体に対し、積層方向に圧縮荷重を加え、これによって、正極板とセパレータと負極板とが圧着された積層電極体を作製する。

但し、負極合材層は、積層体を形成したときに、積層方向について対向する正極合材層が存在する部位（積層方向について正極合材層と対向する部位）と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない部位（積層方向について正極合材層と対向しない部位）とを有している。一方、正極合材層は、積層体を形成したときに、積層方向について対向する負極合材層が存在しない部位（積層方向について負極合材層と対向しない部位）を有することなく、積層方向について対向する負極合材層が存在する部位（積層方向について負極合材層と対向する部位）のみを有している。また、セパレータは、積層体を形成したときに、積層方向について対向する正極合材層が存在する正極対向部（積層方向について正極合材層と対向する部位）と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない正極非対向部（積層方向について正極合材層と対向しない部位）とを有している。

すなわち、上述の製造方法では、積層体形成工程において積層体を形成するとき、（１）負極合材層が、積層方向について対向する正極合材層が存在する部位と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない部位とを有し、（２）正極合材層が、積層方向について対向する負極合材層が存在しない部位を有することなく、積層方向について対向する負極合材層が存在する部位のみを有し、且つ、（３）セパレータが、積層方向について対向する正極合材層が存在する正極対向部と、積層方向について対向する正極合材層が存在しない正極非対向部とを有するように、正極板と負極板とバインダが塗布されたセパレータとを積層方向に積層して、積層体を形成する。

さらに、上述の製造方法では、バインダ塗布工程において、セパレータのうち正極対向部（積層電極体を作製したときに正極合材層と対向する部位）の表面に対するバインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部（積層電極体を作製したときに正極合材層と対向しない部位）の表面に対するバインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくする。なお、バインダの目付量とは、セパレータの表面の単位面積当たりのバインダの塗布量（重量）をいう。正極非対向部に対するバインダの目付量は、０．１０（ｍｇ／ｃｍ²）以上とするのが好ましい。一方、正極対向部に対するバインダの目付量は、０．０２（ｍｇ／ｃｍ²）以上０．１０（ｍｇ／ｃｍ²）未満とするのが好ましい。

このようにすることで、セパレータについて、正極対向部に比べて、正極非対向部の強度を高めることができる。これにより、後の圧着工程において、バインダが塗布されたセパレータと正極板と負極板とが積層方向に積層された積層体に対し、積層方向に圧縮荷重を加えたとき、正極非対向部に皺が発生するのを低減することができる。

具体的には、積層体に対し積層方向に圧縮荷重を加えると、セパレータのうち、正極対向部は、正極非対向部に比べて、少なくとも積層方向について対向する正極合材層が存在している分、相対的に大きい荷重が加わることになり、平面方向（積層方向に直交する方向）への延伸量は相対的に多くなる。反対に、セパレータのうち、正極非対向部は、正極対向部に比べて、少なくとも積層方向について対向する正極合材層が存在しない分、相対的に小さい荷重が加わることになり、平面方向（積層方向に直交する方向）への延伸量は相対的に少なくなる。

従来、この延伸量の差に起因して、セパレータの正極非対向部に皺が発生することがあった。しかしながら、上述の製造方法では、前述したように、セパレータのうち正極対向部の表面に対するバインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部の表面に対するバインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくすることで、正極対向部に比べて、正極非対向部の強度を高くしている。これにより、圧着工程において、セパレータの正極非対向部に皺が発生するのを低減することができる。

なお、圧着工程において、正極板と負極板とバインダが塗布されたセパレータとが積層方向に積層された積層体に対し、積層方向に圧縮荷重を加えるとき、積層体を加熱しつつ圧縮荷重を加えるようにすると良い。積層体を加熱することにより、セパレータの表面に設けられているバインダを軟らかくすることができるので、積層体に圧縮荷重を加えたときに、バインダが正極板と負極板に密着し易くなり、バインダを介して正極板とセパレータと負極板とを強固に接着することができる。

また、上述のバインダ塗布工程において、セパレータのうち正極対向部の表面に対するバインダの目付量には、０（ｍｇ／ｃｍ²）も含まれる。すなわち、上述のバインダ塗布工程は、セパレータのうち正極対向部の表面にバインダを塗布することなく、正極非対向部の表面にのみバインダを塗布する場合も含む。このようなバインダ塗布工程でも、セパレータのうち正極対向部の表面に対するバインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部の表面に対するバインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくすることになる。

実施例１にかかる積層電極体の概略断面図である。 同積層電極体の概略平面図である。 正極板の概略断面図である。 負極板の概略断面図である。 バインダ付きセパレータの概略断面図である。 実施例１にかかる積層体の概略断面図である。 実施例１にかかる圧着工程を説明する図である。 実施例１，２にかかる積層電極体の製造方法の流れを示すフローチャートである。 実施例２にかかる積層電極体の概略断面図である。 同積層電極体の概略平面図である。 バインダ付きセパレータの概略断面図である。 実施例２にかかる圧着工程を説明する図である。

（実施例１）
以下、本発明の実施例１を、図面を参照しつつ説明する。図１は、実施例１にかかる積層電極体１の概略断面図である。図２は、積層電極体１の概略平面図（積層方向ＬＤについて平面視した図）である。図３は、積層電極体１を構成する正極板３０の概略断面図である。図４は、積層電極体１を構成する負極板１０の概略断面図である。図５は、積層電極体１を構成するバインダ付きセパレータ４０の概略断面図である。なお、積層方向ＬＤは、図１では上下方向であり、図２では紙面に直交する方向である。

まず、本実施例１で製造される積層電極体１について説明する。積層電極体１は、図１に示すように、正極板３０と負極板１０とセパレータ２０とが積層方向ＬＤ（図１において上下方向）に積層された積層電極体である。具体的には、積層電極体１は、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが圧着された積層電極体である。より具体的には、積層電極体１は、セパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）に塗布されたバインダ２３を介して、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが接着された積層電極体である。なお、バインダ２３としては、例えば、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン）を用いることができる。

正極板３０は、図３に示すように、正極集電箔３１と、この正極集電箔３１の表面（第１面３１ｆと第２面３１ｇ）に形成された正極合材層３３とを有している。なお、正極集電箔３１としては、例えば、アルミニウム箔を用いることができる。また、正極合材層３３としては、例えば、正極活物質と導電材と結着材とが混合された合材層を挙げることができる。

負極板１０は、図４に示すように、負極集電箔１１と、この負極集電箔１１の表面（第１面１１ｆと第２面１１ｇ）に形成された負極合材層１３とを有している。なお、負極集電箔１１としては、例えば、銅箔を用いることができる。また、負極合材層１３としては、例えば、負極活物質と結着材とが混合された合材層を挙げることができる。

セパレータ２０は、電気絶縁性を有する多孔性樹脂フィルムからなる。本実施例１では、積層電極体１を作製するにあたり、予め（後述するバインダ塗布工程において）、セパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）にバインダ２３を塗布することで、バインダ付きセパレータ４０を作製している。バインダ付きセパレータ４０は、図５に示すように、セパレータ２０と、このセパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）に塗布されたバインダ２３とを有している。

なお、本実施例１では、図１及び図２に示すように、負極合材層１３の面積（積層方向ＬＤについて平面視したときの面積）及びセパレータ２０の面積（積層方向ＬＤについて平面視したときの面積）を、正極合材層３３の面積（積層方向ＬＤについて平面視したときの面積）よりも大きくしている。より具体的には、セパレータ２０の面積（積層方向ＬＤについて平面視したときの面積）を、負極合材層１３の面積（積層方向ＬＤについて平面視したときの面積）よりも大きくしている。従って、本実施例１では、（セパレータ２０の面積）＞（負極合材層１３の面積）＞（正極合材層３３の面積）という大小関係を満たすようにしている。

さらに、本実施例１では、負極合材層１３は、積層体５０を形成したときに（積層電極体１を作製したときに）、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する部位１３ｂ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と対向する部位１３ｂ）と、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない部位１３ｃ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と対向しない部位１３ｃ）とを有している（図１、図４、及び図６参照）。換言すれば、負極合材層１３は、積層体５０を形成したときに（積層電極体１を作製したときに）、積層方向ＬＤに正極合材層３３が存在する部位１３ｂ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と重なる部位１３ｂ）と、積層方向ＬＤに正極合材層３３が存在しない部位１３ｃ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と重ならない部位１３ｃ）とを有している。

ここで、積層体５０は、正極板３０と負極板１０とバインダ２３が塗布されたセパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０）とが積層方向ＬＤに積層された構造体である（図６参照）。この積層体５０は、後述するように、積層体形成工程において、正極板３０と負極板１０とバインダ２３が塗布されたセパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０）とを積層方向ＬＤに積層することによって形成する。

一方、正極合材層３３は、積層体５０を形成したときに（積層電極体１を作製したときに）、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在しない部位（積層方向ＬＤについて負極合材層１３と対向しない部位）を有することなく、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在する部位（積層方向ＬＤについて負極合材層１３と対向する部位）のみを有している（図１及び図６参照）。換言すれば、正極合材層３３は、積層体５０を形成したときに（積層電極体１を作製したときに）、積層方向ＬＤに負極合材層１３が存在しない部位（積層方向ＬＤについて負極合材層１３と重ならない部位）を有することなく、積層方向ＬＤに負極合材層１３が存在する部位（積層方向ＬＤについて負極合材層１３と重なる部位）のみを有している。すなわち、積層電極体１を作製したときに、正極合材層３３の全面が、積層方向ＬＤについて負極合材層１３と対向する。

また、セパレータ２０は、積層体５０を形成したときに（積層電極体１を作製したときに）、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する正極対向部２０ｂ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と対向する部位２０ｂ）と、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない正極非対向部２０ｃ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と対向しない部位２０ｃ）とを有している（図１、図５、及び図６参照）。換言すれば、セパレータ２０は、積層体５０を形成したときに（積層電極体１を作製したときに）、積層方向ＬＤに正極合材層３３が存在する部位２０ｂ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と重なる部位２０ｂ）と、積層方向ＬＤに正極合材層３３が存在しない部位２０ｃ（積層方向ＬＤについて正極合材層３３と重ならない部位２０ｃ）とを有している。

すなわち、本実施例１の製造方法では、後述する積層体形成工程において積層体５０を形成するとき、（１）負極合材層１３が、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する部位１３ｂと、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない部位１３ｃとを有し、（２）正極合材層３３が、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在しない部位を有することなく、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在する部位のみを有し、且つ、（３）セパレータ２０が、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する正極対向部２０ｂと、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない正極非対向部２０ｃとを有するように、正極板３０と負極板１０とバインダ２３が塗布されたセパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０）とを積層方向ＬＤに積層して、積層体５０を形成する（図６参照）。

次に、本実施例１にかかる積層電極体１の製造方法について説明する。図６は、実施例１にかかる積層体５０の概略断面図である。図７は、実施例１にかかる圧着工程を説明する図である。図８は、実施例１にかかる積層電極体１の製造方法の流れを示すフローチャートである。

図８に示すように、まず、ステップＳ１（バインダ塗布工程）において、セパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）に、バインダ２３を塗布する。これにより、セパレータ２０と、このセパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）に塗布されたバインダ２３，２３とを有する、バインダ付きセパレータ４０が作製される（図５参照）。なお、バインダ２３としては、例えば、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン）を用いることができる。

但し、本実施例１のステップＳ１（バインダ塗布工程）では、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂ（図１、図２、及び図５においてＡで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部２０ｃ（図１、図２、及び図５においてＢで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくする。なお、バインダ２３の目付量とは、セパレータ２０の表面の単位面積当たりのバインダ２３の塗布量（重量）をいう。なお、図２では、Ａで示す領域に斜線のハッチングを付しており、Ｂで示す領域にクロスのハッチングを付している。

具体的には、本実施例１では、セパレータ２０の第１面２０ｆのうち、正極対向部２０ｂに含まれる部位（図１、図２、及び図５においてＡで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．０５（ｍｇ／ｃｍ²）とし、正極非対向部２０ｃに含まれる部位（図１、図２、及び図５においてＢで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．１０（ｍｇ／ｃｍ²）としている。同様に、セパレータ２０の第２面２０ｇのうち、正極対向部２０ｂに含まれる部位（図１、図２、及び図５においてＡで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．０５（ｍｇ／ｃｍ²）とし、正極非対向部２０ｃに含まれる部位（図１、図２、及び図５においてＢで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．１０（ｍｇ／ｃｍ²）としている。

すなわち、本実施例１のステップＳ１（バインダ塗布工程）では、セパレータ２０のうち正極非対向部２０ｃ（図１、図２、及び図５においてＢで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を、正極対向部２０ｂ（図１、図２、及び図５においてＡで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）の２倍としている。このようにすることで、セパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０）について、正極対向部２０ｂ（積層体５０を形成したときに正極合材層３３と対向する部位）に比べて、正極非対向部２０ｃ（積層体５０を形成したときに正極合材層３３と対向しない部位）の強度を高めることができる。

次に、ステップＳ２（積層体形成工程）に進み、図６に示すように、正極板３０と、バインダ付きセパレータ４０（バインダ２３が塗布されたセパレータ２０）と、負極板１０とを、この順に積層方向ＬＤに積層して、積層体５０を形成する。なお、積層体５０は、正極板３０と、負極板１０と、これらの間に配置されたバインダ付きセパレータ４０（バインダ２３が塗布されたセパレータ２０）とを有する。

但し、本実施例１では、図６に示すように、（１）負極合材層１３が、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する部位１３ｂ（図６においてＡで示す領域内の部位）と、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない部位１３ｃ（図６においてＢで示す領域内の部位）とを有し、（２）正極合材層３３が、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在しない部位を有することなく、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在する部位のみを有し、且つ、（３）セパレータ２０が、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する正極対向部２０ｂ（図６においてＡで示す領域内の部位）と、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない正極非対向部２０ｃ（図６においてＢで示す領域内の部位）とを有するように、正極板３０とバインダ付きセパレータ４０と負極板１０とを積層方向ＬＤに積層して、積層体５０を形成する。

次いで、ステップＳ３（圧着工程）に進み、上述のようにして形成した積層体５０に対し、積層方向ＬＤに圧縮荷重を加えることによって、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが圧着された積層電極体１（詳細には、バインダ２３を介して正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが接着された積層電極体１）を作製する。具体的には、図７に示すように、積層方向ＬＤ（図７において上下方向）に移動可能な押圧部材１１０と、位置が固定された固定部材１２０とを有するプレス装置１００を用いて、積層電極体１を作製する。

より具体的には、積層方向ＬＤが上下方向に一致する向きで、積層体５０を固定部材１２０の上面に載置し、この状態で、押圧部材１１０を下方に移動させて、押圧部材１１０と固定部材１２０との間に積層体５０を挟むようにして、所定の圧縮荷重を積層体５０に加える。これにより、バインダ付きセパレータ４０のバインダ２３が、正極板３０と負極板１０とに密着し、バインダ２３によって、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが接着されて、積層電極体１が作製される。

なお、本実施例１のステップＳ３（圧着工程）では、積層体５０に対し積層方向ＬＤに圧縮荷重を加えるとき、積層体５０を加熱しつつ圧縮荷重を加えている。具体的には、プレス装置１００の押圧部材１１０と固定部材１２０とを加熱した状態で、押圧部材１１０と固定部材１２０との間に積層体５０を挟むことによって、積層体５０を加熱しつつ圧縮荷重を加えている。積層体５０を加熱することにより、セパレータ２０の表面に設けられているバインダ２３を軟らかくすることができるので、積層体５０に圧縮荷重を加えたときに、バインダ２３が正極板３０と負極板１０とに密着し易くなり、バインダ２３を介して正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とを強固に接着することができる。

ところで、従来の製造方法では、セパレータ２０の表面全体に均一に（一定の目付量で）バインダを塗布し、積層体を形成していた。このような積層体に対し、積層方向に圧縮荷重を加えたとき、セパレータの正極非対向部に皺が発生することがあった。具体的には、積層体に対し積層方向に圧縮荷重を加えると、セパレータのうち、正極対向部は、正極非対向部に比べて、少なくとも積層方向について対向する正極合材層が存在している分、相対的に大きい荷重が加わることになり、平面方向（積層方向に直交する方向）への延伸量は相対的に大きくなる。反対に、セパレータのうち、正極非対向部は、正極対向部に比べて、少なくとも積層方向について対向する正極合材層が存在しない分、相対的に小さい荷重が加わることになり、平面方向（積層方向に直交する方向）への延伸量は相対的に小さくなる。この延伸量の差に起因して、セパレータの正極非対向部に皺が発生することがあった。

これに対し、本実施例１の製造方法では、前述したように、ステップＳ１（バインダ塗布工程）において、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂ（図１、図２、図６、及び図７において、Ａで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部２０ｃ（図１、図２、図６、及び図７において、Ｂで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくしている。このようにすることで、セパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０）について、正極対向部２０ｂ（積層体５０を形成したときに正極合材層３３と対向する部位）に比べて、正極非対向部２０ｃ（積層体５０を形成したときに正極合材層３３と対向しない部位）の強度を高くしている。これにより、ステップＳ３（圧着工程）において、セパレータ２０の正極非対向部２０ｃに皺が発生するのを低減することができる。

（実施例２）
次に、本発明の実施例２について、図面を参照しつつ説明する。図９は、実施例２にかかる積層電極体２０１の概略断面図である。図１０は、積層電極体２０１の概略平面図（積層方向ＬＤについて平面視した図）である。図１１は、積層電極体２０１を構成するバインダ付きセパレータ２４０の概略断面図である。図１２は、実施例２にかかる圧着工程を説明する図である。なお、積層方向ＬＤは、図９及び図１２では上下方向であり、図１０では紙面に直交する方向である。

本実施例２で製造される積層電極体２０１は、実施例１の積層電極体１と比較して、セパレータ２０を一枚追加した点が異なり、その他は同様である。積層電極体２０１は、図９に示すように、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とセパレータ２０とが積層方向ＬＤ（図９において上下方向）に積層された積層電極体である。

但し、本実施例２の積層電極体２０１は、実施例１の積層電極体１と異なり、負極板１０の第１面１０ｆ（図９において上側）のみならず、第２面１０ｇ側（図９において下側）にも、セパレータ２０を配置している。なお、負極板１０の第２面１０ｇ側に配置されたセパレータ２０については、第１面２０ｆ（積層電極体２０１を構成する負極板１０と接触する面）にのみバインダ２３が塗布されており、第２面２０ｇにはバインダ２３が塗布されていない。

本実施例２では、積層電極体２０１を作製するにあたり、予め（後述するバインダ塗布工程において）、負極板１０の第２面１０ｇ側に配置するセパレータ２０の第１面２０ｆにバインダ２３を塗布することで、バインダ付きセパレータ２４０を作製する。バインダ付きセパレータ２４０は、図１１に示すように、セパレータ２０と、このセパレータ２０の第１面２０ｆに塗布されたバインダ２３とを有している。また、本実施例２では、実施例１と同様に、予め（後述するバインダ塗布工程において）、バインダ付きセパレータ４０も作製する。

次に、本実施例２にかかる積層電極体２０１の製造方法について説明する。
図８に示すように、まず、ステップＴ１（バインダ塗布工程）において、セパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）にバインダ２３を塗布して、バインダ付きセパレータ４０を作製する（図５参照）。さらに、セパレータ２０の表面（第１面２０ｆのみ）にバインダ２３を塗布して、バインダ付きセパレータ２４０を作製する（図１１参照）。なお、バインダ２３としては、例えば、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン）を用いることができる。

但し、本実施例２のステップＴ１（バインダ塗布工程）でも、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂ（図９〜図１１においてＡで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部２０ｃ（図９〜図１１においてＢで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくする。なお、図１０では、Ａで示す領域に斜線のハッチングを付しており、Ｂで示す領域にクロスのハッチングを付している。

なお、本実施例２でも、実施例１と同様に、セパレータ２０の第１面２０ｆのうち、正極対向部２０ｂに含まれる部位（図９〜図１１においてＡで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．０５（ｍｇ／ｃｍ²）とし、正極非対向部２０ｃに含まれる部位（図９〜図１１においてＢで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．１０（ｍｇ／ｃｍ²）としている。同様に、セパレータ２０の第２面２０ｇのうち、正極対向部２０ｂに含まれる部位（図９〜図１１においてＡで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．０５（ｍｇ／ｃｍ²）とし、正極非対向部２０ｃに含まれる部位（図９〜図１１においてＢで示す領域内）に塗布するバインダ２３の目付量を０．１０（ｍｇ／ｃｍ²）としている。

すなわち、本実施例２でも、セパレータ２０のうち正極非対向部２０ｃ（図９〜図１１においてＢで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を、正極対向部２０ｂ（図９〜図１１においてＡで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）の２倍としている。このようにすることで、各々のセパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０，２４０）について、正極対向部２０ｂ（積層体２５０を形成したときに正極合材層３３と対向する部位）に比べて、正極非対向部２０ｃ（積層体２５０を形成したときに正極合材層３３と対向しない部位）の強度を高めることができる。

次に、ステップＴ２（積層体形成工程）に進み、正極板３０と、バインダ付きセパレータ４０（第１面２０ｆと第２面２０ｇにバインダ２３が塗布されたセパレータ２０）と、負極板１０と、バインダ付きセパレータ２４０（第１面２０ｆにバインダ２３が塗布されたセパレータ２０）を、この順に積層方向ＬＤに積層して、積層体２５０を形成する（図１２参照）。なお、積層体２５０は、正極板３０と、負極板１０と、これらの間（負極板１０の第１面１０ｆ側、図１２において負極板１０の上側）に配置されたバインダ付きセパレータ４０と、負極板１０に対してバインダ付きセパレータ４０が配置されている側とは反対側（負極板１０の第２面１０ｇ側、図１２において負極板１０の下側）に配置されたバインダ付きセパレータ２４０とを有する。

但し、本実施例２でも、図１２に示すように、（１）負極合材層１３が、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する部位１３ｂ（図１２においてＡで示す領域内の部位）と、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない部位１３ｃ（図１２においてＢで示す領域内の部位）とを有し、（２）正極合材層３３が、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在しない部位を有することなく、積層方向ＬＤについて対向する負極合材層１３が存在する部位のみを有し、且つ、（３）各々のセパレータ２０が、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在する正極対向部２０ｂ（図１２においてＡで示す領域内の部位）と、積層方向ＬＤについて対向する正極合材層３３が存在しない正極非対向部２０ｃ（図１２においてＢで示す領域内の部位）とを有するように、正極板３０とバインダ付きセパレータ４０と負極板１０とバインダ付きセパレータ２４０とを積層方向ＬＤに積層して、積層体２５０を形成する。

次いで、ステップＴ３（圧着工程）に進み、上述のようにして形成した積層体２５０に対し、積層方向ＬＤに圧縮荷重を加えることによって、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが圧着された積層電極体２０１（詳細には、バインダ２３を介して正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが接着された積層電極体２０１）を作製する。具体的には、実施例１と同様に、プレス装置１００を用いて、積層電極体２０１を作製する（図１２参照）。

本実施例２の製造方法でも、前述したように、ステップＴ１（バインダ塗布工程）において、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂ（図９〜図１１においてＡで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部２０ｃ（図９〜図１１においてＢで示す領域内の部位）の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくしている。このようにすることで、各々のセパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０，２４０）について、正極対向部２０ｂ（積層体２５０を形成したときに正極合材層３３と対向する部位、図１２においてＡで示す領域内の部位）に比べて、正極非対向部２０ｃ（積層体２５０を形成したときに正極合材層３３と対向しない部位、図１２においてＢで示す領域内の部位）の強度を高くしている。これにより、ステップＴ３（圧着工程）において、セパレータ２０の正極非対向部２０ｃに皺が発生するのを低減することができる。

なお、本実施例２でも、積層体２５０に対し積層方向ＬＤに圧縮荷重を加えるとき、積層体２５０を加熱しつつ圧縮荷重を加えている。具体的には、プレス装置１００の押圧部材１１０と固定部材１２０とを加熱した状態で、押圧部材１１０と固定部材１２０との間に積層体２５０を挟むことによって、積層体２５０を加熱しつつ圧縮荷重を加えている。積層体２５０を加熱することにより、セパレータ２０の表面に設けられているバインダ２３を軟らかくすることができるので、積層体２５０に圧縮荷重を加えたときに、バインダ２３が正極板３０と負極板１０とに密着し易くなり、バインダ２３を介して正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とを強固に接着することができる。

また、上述のようにして複数の積層電極体２０１を作製し、複数の積層電極体２０１を積層方向ＬＤに積層することで、複数の積層電極体２０１からなる高容量の積層電極体（図示なし）を作製することができる。但し、積層方向ＬＤに隣接する２つの積層電極体２０１について、一方の積層電極体２０１のバインダ付きセパレータ２４０と他方の積層電極体２０１の正極板３０とが接触するようにして、複数の積層電極体２０１を積層方向ＬＤに積層する。

（比較例１）
本比較例１では、実施例１と比較して、セパレータ２０の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）のみを異ならせ、それ以外は同様にして、積層電極体を製造している。具体的には、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂの表面に塗布するバインダ２３の目付量と、正極非対向部２０ｃの表面に塗布するバインダ２３の目付量とを、同等の０．０７５（ｍｇ／ｃｍ²）にしている。すなわち、比較例１では、セパレータ２０の表面（第１面２０ｆと第２面２０ｇ）の全体に、均一に（一定の目付量で）バインダ２３を塗布している。

（比較例２）
本比較例２では、実施例２と比較して、セパレータ２０の表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）のみを異ならせ、それ以外は同様にして、積層電極体を製造している。具体的には、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂの表面に塗布するバインダ２３の目付量と、正極非対向部２０ｃの表面に塗布するバインダ２３の目付量とを、同等の０．０７５（ｍｇ／ｃｍ²）にしている。すなわち、比較例２では、各々のセパレータ２０の表面の全体に、均一に（一定の目付量で）バインダ２３を塗布している。

（製造方法の評価）
次に、実施例１，２及び比較例１，２にかかる製造方法の評価を行った。具体的には、それぞれの製造方法によって製造した積層電極体について、セパレータ（バインダ付きセパレータ）の正極非対向部（積層方向について正極合材層と対向しない部位）に皺が発生しているか否かを、目視で調査した。その結果を表１に示す。

表１に示すように、比較例１，２の製造方法によって製造した積層電極体では、セパレータ２０（バインダ付きセパレータ）の正極非対向部に皺が発生していた。
一方、実施例１，２の製造方法によって製造した積層電極体１，２０１では、セパレータ２０（バインダ付きセパレータ４０，２４０）の正極非対向部に皺が発生していなかった。

これらの結果より、バインダ塗布工程において、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂの表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部２０ｃの表面に塗布するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくすることで、圧着工程において、セパレータ２０の正極非対向部２０ｃに皺が発生するのを低減することができるといえる。

以上において、本発明を実施例１，２に即して説明したが、本発明は上述の実施例１，２に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。

例えば、実施例２では、バインダ塗布工程（ステップＴ１）において、負極板１０の第２面１０ｇ側（図９及び図１２において下側）に配置するセパレータ２０について、第１面２０ｆにのみバインダ２３を塗布することで、バインダ付きセパレータ２４０を作製するようにした。しかしながら、負極板１０の第２面１０ｇ側（図９及び図１２において下側）に配置するセパレータ２０について、第１面２０ｆと第２面２０ｇの両面にバインダ２３を塗布するようにしても良い。このようにすることで、複数の積層電極体２０１を積層方向ＬＤに積層して、複数の積層電極体２０１からなる高容量の積層電極体（図示なし）を作製するときに、負極板１０の第２面１０ｇ側に位置するセパレータ２０の第２面２０ｇに塗布されたバインダ２３によって、積層方向ＬＤに隣り合う積層電極体２０１同士を接合することができる。

また、実施例１では、積層体形成工程（ステップＳ２）において、正極板３０と、バインダ付きセパレータ４０（バインダ２３が塗布されたセパレータ２０）と、負極板１０とを、積層方向ＬＤに積層して、積層体５０を形成するようにした。しかしながら、例えば、予め、負極板１０とバインダ付きセパレータ４０とを積層方向に積層して接合したセパレータ付き負極板を作製しておき、その後、積層体形成工程において、このセパレータ付き負極板と正極板とを積層方向に積層することで、積層体（バインダが塗布されたセパレータと正極板と負極板とが積層方向に積層された構造体）を形成するようにしても良い。

また、実施例２では、積層体形成工程（ステップＴ２）において、正極板３０と、バインダ付きセパレータ４０と、負極板１０と、バインダ付きセパレータ２４０とを、積層方向ＬＤに積層して、積層体２５０を形成するようにした。しかしながら、例えば、予め、バインダ付きセパレータ４０と負極板１０とバインダ付きセパレータ２４０とを積層方向に積層して接合したセパレータ付き負極板を作製しておき、その後、積層体形成工程において、このセパレータ付き負極板と正極板とを積層方向に積層することで、積層体（バインダが塗布されたセパレータと正極板と負極板とが積層方向に積層された構造体）を形成するようにしても良い。

また、実施例１，２では、バインダ塗布工程（ステップＳ１，Ｔ１）において、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂの表面に対するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、正極非対向部２０ｃの表面に対するバインダ２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくして、正極対向部２０ｂの表面及び正極非対向部２０ｃの表面にバインダ２３を塗布した。
しかしながら、バインダ塗布工程において、セパレータ２０のうち正極対向部２０ｂの表面にバインダ２３を塗布することなく（すなわち、正極対向部２０ｂの表面に対するバインダ２３の目付量を０（ｍｇ／ｃｍ²）とする）、正極非対向部２０ｃの表面にのみバインダ２３を塗布するようにしても良い。このようにした場合でも、圧着工程において、正極板３０とセパレータ２０と負極板１０とが圧着された積層電極体を作製することができ、且つ、セパレータ２０の正極非対向部２０ｃに皺が発生するのを低減することができる。

また、実施例１，２では、バインダ塗布工程（ステップＳ１，Ｔ１）において、セパレータ２０の表面のうち正極対向部２０ｂの表面に対して、その全面（全範囲）にバインダ２３を塗布するようにした。
しかしながら、バインダ塗布工程において、セパレータ２０の表面のうち正極対向部２０ｂの表面に対して、その一部（例えば、正極対向部２０ｂの周縁部）のみにバインダ２３を塗布するようにしても良い。なお、セパレータ２０の表面のうち正極非対向部２０ｃの表面に対しては、その全面（全範囲）にバインダ２３を塗布するのが好ましい。

１，２０１ 積層電極体
１０ 負極板
１１ 負極集電箔
１１ｆ 第１面（表面）
１１ｇ 第２面（表面）
１３ 負極合材層
２０ セパレータ
２０ｂ 正極対向部
２０ｃ 正極非対向部
２０ｆ 第１面（表面）
２０ｇ 第２面（表面）
２３ バインダ
３０ 正極板
３１ 正極集電箔
３１ｆ 第１面（表面）
３１ｇ 第２面（表面）
３３ 正極合材層
４０，２４０ バインダ付きセパレータ
５０，２５０ 積層体
１００ プレス装置
Ｓ１，Ｔ１ バインダ塗布工程
Ｓ２，Ｔ２ 積層体形成工程
Ｓ３，Ｔ３ 圧着工程
ＬＤ 積層方向

Claims (1)

1. 正極板と負極板とセパレータとが積層方向に積層された積層電極体の製造方法であって、
   前記正極板は、正極集電箔と、前記正極集電箔の表面に形成された正極合材層と、を有し、
   前記負極板は、負極集電箔と、前記負極集電箔の表面に形成された負極合材層と、を有し、
   前記負極合材層の面積及び前記セパレータの面積は、前記正極合材層の面積よりも広く、
   前記積層電極体の製造方法は、
   前記セパレータの表面にバインダを塗布するバインダ塗布工程と、
   前記バインダが塗布された前記セパレータと、前記正極板と、前記負極板とが、前記積層方向に積層された積層体を形成する積層体形成工程と、
   前記積層体に対し、前記積層方向に圧縮荷重を加えることによって、前記正極板と前記セパレータと前記負極板とが圧着された前記積層電極体を作製する圧着工程と、を備え、
   前記負極合材層は、前記積層体を形成したときに、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在する部位と、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在しない部位と、を有し、
   前記正極合材層は、前記積層体を形成したときに、前記積層方向について対向する前記負極合材層が存在しない部位を有することなく、前記積層方向について対向する前記負極合材層が存在する部位のみを有し、
   前記セパレータは、前記積層体を形成したときに、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在する正極対向部と、前記積層方向について対向する前記正極合材層が存在しない正極非対向部とを有し、
   前記バインダ塗布工程では、前記セパレータのうち前記正極対向部の表面に対する前記バインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）よりも、前記正極非対向部の表面に対する前記バインダの目付量（ｍｇ／ｃｍ²）を大きくする
   積層電極体の製造方法。

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