KR20210155529A - 전고체 전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

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정대현
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현대자동차주식회사
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Abstract

전고체 전지 및 이의 제조방법이 개시된다. 본 발명의 일 실시 예에 따른 전고체 전지는 음극층, 상기 음극층의 일면의 가장자리를 감싸면서 접합되어 중앙부에 일정형상의 관통홀을 가지는 절연층, 및 상기 관통홀의 내부에서 상기 음극층과 접합되는 양극층을 포함하는 단위셀을 2개 이상 직렬로 적층하여 접합한다.

Description

전고체 전지 및 이의 제조방법{ALL SOLID STATE SECONDARY BATTERY AND MANUFACTURING THEREOF}
본 발명은 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 음극층과 양극층의 스택킹 시, 상기 양극층의 둘레를 따라 절연층이 형성되는 구조로 이루어져 패키징이 용이한 전고체 전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로 리튬 이온 이차 전지는 다른 이차 전지보다 에너지 밀도가 높고, 고전압에서의 동작이 가능한 특징을 가지고 있다.
따라서 소형 경량화를 도모하기 쉬운 이차 전지로서 휴대 전화 등의 정보 기기에 주로 사용되고 있고, 최근 전기 자동차나 하이브리드 자동차 등, 대형 동력용으로서의 수요도 높아지고 있다.
이러한 리튬 이온 이차 전지에는 양극측, 음극층 및 이들 사이에 배치되는 전해질층이 구비되는데, 전해질로서는, 예를 들면, 비수계의 액체 또는 고체가 이용되고 있다.
상기 전해질에 액체, 즉, 전해액이 이용될 경우에는 상기 전해액이 양극층이나 음극층의 내부로 침투하기 쉽다.
따라서 양극층이나 음극층에 함유되어 있는 활물질과 전해액과의 계면 저항이 작아 전지 성능을 향상시키기 용이하다.
그러나 상기한 전해액은 가연성이기 때문에, 안전성을 확보하기 위한 다양한 부가적인 복잡한 시스템을 필요로 한다.
한편, 고체 전해질은 불연성이기 때문에, 상기 복잡한 시스템을 간소화할 수 있다.
그러므로 불연성인 고체 전해질을 함유하는 층이 구비되는 형태의 전고체 전지가 제안되는 추세이다.
상기 전고체 전지를 제조함에 있어서, 양극전극과 음극전극을 복수매 적층한 후, 접합하기 위한 프레스 공정은 필수적이다.
이에, 상기 프레스 공정을 통해 효과적으로 전고체 전지를 제조하는 연구개발이 필요하다.
이 배경기술 부분에 기재된 사항은 발명의 배경에 대한 이해를 증진하기 위하여 작성된 것으로서, 이 기술이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 이미 알려진 종래기술이 아닌 사항을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시 예는 음극층과 양극층의 스택킹 시, 상기 양극층의 둘레를 따라 절연층이 형성되는 구조로 이루어져 스택킹 및 패키징 공정이 유리한 전고체 전지 및 이의 제조방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 하나 또는 다수의 실시 예에서는 음극층, 상기 음극층의 일면의 가장자리를 감싸면서 접합되어 중앙부에 일정형상의 관통홀을 가지는 절연층, 및 상기 관통홀의 내부에서 상기 음극층과 접합되는 양극층을 포함하는 단위셀을 2개 이상 직렬로 적층하여 접합하는 전고체 전지를 제공할 수 있다.
또한, 상기 음극층은 음극기재, 상기 음극기재의 양면에 형성되는 음극합제, 및 상기 음극합제의 양면에 형성되는 고체전해질을 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극기재는 구리(Cu) 호일을 포함할 수 있다.
또한, 상기 절연층은 상기 음극층과 폭방향의 길이가 동일하게 형성될 수 있다.
또한, 상기 양극층은 상기 절연층과 동일한 두께로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 양극층은 양극기재, 및 상기 양극기재의 양면에 배치되는 양극합제를 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극층의 음극리드와 상기 양극층의 양극리드는 동일 방향으로 배치되어 적층될 수 있다.
그리고 본 발명의 하나 또는 다수의 실시 예에서는 양극층을 제조하는 제1단계, 음극필름을 제조하는 제2단계, 일정간격으로 일정형상의 관통홀을 가지는 절연필름을 형성하는 제3단계, 상기 음극필름의 일면에 상기 절연필름을 접합하는 제4단계, 상기 음극필름과 절연필름을 절단하여 일정크기의 음극층과 절연층을 형성하면서, 상기 음극필름의 일측단부를 노칭하여 음극리드를 형성하는 제5단계, 및 상기 관통홀에 상기 양극층을 삽입하여 상기 음극층과 접합하는 제6단계를 포함하는 전고체 전지의 제조방법을 제공할 수 있다.
또한, 상기 제1단계는 양극기재의 양면에 양극합제를 접합하여 양극필름을 제조하는 단계, 및 상기 양극필름을 상기 관통홀에 삽입 가능하게 절단하고, 양극리드를 노칭하여 양극층을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제2단계는음극기재의 양면에 음극합제를 접합하고, 상기 음극합제의 양면에 고체전해질을 접합하여 음극필름을 제조하는 단계일 수 있다.
또한, 상기 제3단계는 절연필름 롤로부터 언와인딩되는 절연필름 상에 한 쌍의 타발롤러를 이용하여 일정간격으로 일정형상의 관통홀을 형성하는 단계일 수 있다.
또한, 상기 제4단계는 핫롤러를 이용하여 상기 절연필름을 가열하는 단계, 및 가열된 상기 절연필름을 상기 음극필름의 일면에 접합하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제4단계는 상기 절연필름에 접착필름을 접합하는 단계, 및 상기 접착필름을 통해 상기 절연필름을 음극필름의 일면에 접합하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제3단계는 상기 음극필름의 일면에 슬롯다이(slot die)를 이용하여 레진을 도포하여 일정형상의 절연필름을 형성하는 단계일 수 있다.
또한, 상기 제6단계는 상기 음극층, 상기 절연층, 및 상기 절연층의 관통홀에 삽입된 상기 양극층을 포함하는 단위셀을 형성하는 단계, 및 상기 단위셀을 2개 이상 직렬로 적층하여 가압하는 단계를 포함할 수 있다.
또한, 상기 제4단계와 제5단계 사에는 상기 음극필름과 절연필름을 한 쌍의 가압롤러 통해 가압하는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법은 음극층과 양극층의 스택킹 시, 상기 양극층의 둘레를 따라 절연층이 형성되는 구조로 이루어져 스택킹 및 패키징 공정이 유리한 효과가 있다.
또한, 상기한 절연층의 구조로 인해, 상기 음극층 사이의 물리적 절연이 가능한 효과도 있다.
그 외에 본 발명의 실시 예로 인해 얻을 수 있거나 예측되는 효과에 대해서는 본 발명의 실시 예에 대한 상세한 설명에서 직접적 또는 암시적으로 개시하도록 한다. 즉 본 발명의 실시 예에 따라 예측되는 다양한 효과에 대해서는 후술될 상세한 설명 내에서 개시될 것이다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법에 적용되는 전고체 전지의 구성도이다.
도 2 내지 제 4는 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법에 적용되는 전고체 전지의 제조방법을 도시한 공정도이다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시 예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시 예에 한정되지 않는다.
본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 도면부호를 적용하여 설명한다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법에 적용되는 전고체 전지의 구성도이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법에 적용되는 전고체 전지(1)는 음극층(10), 절연층(20), 및 양극층(30)을 포함하는 단위셀(3)이 최소 20매, 최대 70매가 적층되어 이루어진다.
다시 말해, 상기 단위셀(3)은 음극층(10), 절연층(20), 및 양극층(30)으로 이루어지는데, 상기 음극층(10)은 음극기재(11), 상기 음극기재(11)의 양면에 형성되는 음극합제(13), 및 상기 음극합제(13)의 양면에 형성되는 고체전해질(15)을 포함한다.
이때, 상기 음극기재(11)는 구리(Cu) 호일을 포함할 수 있다.
또한, 상기 음극층(10)은 길이방향을 기준으로 일측단부에 상기 음극기재(11)가 일부 노출되어 음극리드(17)를 형성한다.
상기 음극리드(17)는 상기 음극기재(11)가 상기 음극합제(13)와 고체전해질(15) 없이 노출된 부분으로, 상기 음극층(10)의 폭방향을 기준으로 상기 음극기재(11), 음극합제(13), 및 고체전해질(15)이 적층된 부분보다 짧게 형성된다.
그리고 상기 절연층(20)은 상기 음극층(10)의 일면에 형성된다.
다시 말해, 상기 절연층(20)은 일측 고체전해질(15)과 접합된다.
상기 절연층(20)은 상기 음극층(10)의 일면, 즉, 일측 고체전해질(15)의 가장자리를 감싸면서 접합된다.
상기 절연층(20)은 상기 음극층(10)과 폭방향의 길이가 동일하게 형성될 수 있다.
이러한 절연층(20)은 중앙부에 일정형상의 관통홀(21)을 가진다.
상기 관통홀(21)은 사각형상으로 형성되는 것이 바람직하다.
상기 절연층(20)은 절연 기능만 만족하면, 모든 바인더류를 적용할 수 있다.
예를 들어, 상기 절연층(20)은 절연이 가능한 절연소재로 폴리에틸렌, 폴리이미드, 실리콘, 불소 고무 및 폴리테트라플루오로에틸렌으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 사용할 수 있으나, 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
한편, 상기 양극층(30)은 양극기재(31), 및 상기 양극기재(31)의 양면에 형성된 양극합제(33)를 포함한다.
상기 양극층(30)은 길이방향을 기준으로 일측단부에 상기 양극기재(31)가 일부 노출되어 양극리드(35)를 형성한다.
상기 양극리드(35)는 상기 양극기재(31)가 상기 양극합제(33) 없이 노출된 부분으로, 상기 양극층(30)의 폭방향을 기준으로 상기 양극기재(31), 및 양극합제(33)가 적층된 부분보다 짧게 형성된다.
상기 양극리드(35)는 음극리드(17)와 같은 방향으로 배치된다.
이러한 양극층(30)은 상기 절연층(20)과 동일한 두께로 형성된다.
또한, 상기 양극층(30)은 상의 관통홀(21)에 삽입되어 상기 음극층(10)과 접촉되도록 상기 관통홀(21)의 일정형상에 대응하여 형성된다.
예를 들어, 상기 양극층(30)은 상기 관통홀(21)에 대응하여 직사각형상으로 형성될 수 있다.
상기와 같이 형성되는 음극층(10), 절연층(20), 및 양극층(30)을 포함하는 단위셀(3)은 다음과 같이 제조된다.
도 2 내지 제 4는 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법에 적용되는 전고체 전지의 제조방법을 도시한 공정도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지(1)의 제조방법은 먼저, 양극층(30)을 제조한다.
상기 양극층(30)은 양극필름(300)을 설정형상으로 절단하여 이루어지는 것으로, 상기 양극필름(300)은 양극기재(31)의 양면에 양극합제(33)를 접합함으로써 형성될 수 있다.
그리고 프레스장치(70)를 이용하여 상기 양극필름(300)을 일정크기로 절단하면서 양극리드(35)를 형성한다.
즉, 상기 프레스장치(70)의 컷팅날(71)을 통해 상기 양극필름(300)을 일정크기로 절단함과 동시에, 상기 프레스장치(70)의 노칭날(73)을 통해 상기 양극리드(35)를 형성한다.
이때, 상기 일정크기는 절연층(20)의 관통홀(21)에 대응하여 설정하는 것이 바람직하다.
더불어, 상기 양극리드(35)는 상기 양극기재(31)의 일측단부에 노출된 부분을 노칭하여 형성하는 것이다.
다음으로, 음극층(10) 음극필름(100)을 설정형상으로 절단하여 이루어지는 것으로, 상기 음극필름(100)은 음극기재(11)의 양면에 음극합제(13)를 접합하고, 상기 음극합제(13)의 양면에 고체전해질(15)을 접합함으로써 형성될 수 있다.
이어서 일정간격으로 일정형상의 관통홀(21)을 가지는 절연필름(200)을 제조한다.
상기 절연필름(200)은 절연필름 롤(210)로부터 언와인딩되며, 상기 절연필름(200) 상에 한 쌍의 타발롤러(40)를 이용하여 관통홀(21)을 형성한다.
상기 타발롤러(40)는 제1타발롤러(41)와 제2타발롤러(43)로 이루어지며, 그 사이에 절연필름(200)이 통과하도록 구성된다.
상기 제1타발롤러(41)는 둘레를 따라 일정간격으로 상기 관통홀(21)의 형상으로 펀치(411)가 형성되고, 상기 제1타발롤러(41)에 대응하는 제2타발롤러(43)는 상기 제1타발롤러(41)와 함께 회전한다.
한 쌍의 핫롤러(50)를 통해 상기 관통홀(21)이 형성된 절연필름(200)을 가열하면서 상기 음극필름(100)의 일면에 접합한다.
이때, 상기 절연필름(200)의 바인더 성분이 녹아서 접착성을 띄게 되고, 이로 인해, 상기 음극필름(100)과 접합하게 되는 것이다.
접합된 음극필름(100)과 절연필름(200)은 한 쌍의 가압롤러(60)를 통해 가압된다.
다음으로, 프레스장치(70)를 이용하여 접합된 음극필름(100)과 절연필름(200)을 일정크기로 절단하여 음극층(10)과 절연층(20)을 형성하고, 동시에, 상기 음극필름(100)의 일측단부를 노칭하여 음극리드(17)를 형성한다.
즉, 상기 프레스장치(70)에는 음극필름(100)과 절연필름(200)을 절단하는 컷팅날과, 상기 음극리드(17)를 형성하는 노칭날(73)을 포함한다.
이때, 상기 음극층(10)과 절연층(20)의 폭방향 길이가 동일하게 형성된다.
마지막으로, 상기 양극층(30)과 음극층(10)이 접합되도록, 상기 관통홀(21)에 상기 양극층(30)을 삽입한다.
상기와 같이 음극층(10), 절연층(20), 및 양극층(30)으로 이루어지는 단위셀(3)을 제조한 후, 상기 단위셀(3)을 2개 이상 직렬로 적층하여 가압함으로써, 전고체 전지(1)를 완성한다.
도 3을 참조하면, 다른 실시 예에 따른 전고체 전지의 제조방법은 도 2을 기본으로 하면서, 상기 핫롤러(50)를 사용하여 절연필름(200)에 접착성을 부여하는 대신, 상기 관통홀(21)이 형성된 절연필름(200)에 접착필름(230)을 접합한다.
상기 접착필름(230)을 통해 상기 절연필름(200)을 상기 음극필름(100)의 일면에 접합하는 것이다.
여기서 상기 접착필름(230)의 상면에는 이형필름(미도시)이 부착되어 있으며, 상기 가압롤러(60)를 통해 가압 후, 필요 시, 상기 이형필름을 떼어낸 상태로 사용 가능한 것이다.
도 4를 참조하면, 또 다른 실시 예에 따른 전고체 전지의 제조방법은 도 2을 기본으로 하면서, 절연필름 롤(210)로부터 언와이딩되는 절연필름(200)에 타발롤러(40)를 사용하여 관통홀(21)을 형성하는 대신, 슬롯다이(80, slot die)를 이용하여 상기 음극필름(100)에 패터닝 하는 방식으로 상기 음극필름(100) 상에 일정패턴의 관통홀(21)을 형성한다.
이때, 상기 슬롯다이(80)는 상기 음극필름 롤(110)로부터 언와인딩되는 음극필름(100)에 대해 작동하도록 위치된다.
그리고, 상기 슬롯다이(80)의 슬롯을 통해 상기 레진(81)을 상기 음극필름(100) 상에 조사함으로써, 상기 음극필름(100) 상에 일정패턴의 관통홀(21)을 형성하는 것이다.
예를 들어, 상기 레진은 핫멜트 타입의 레진일 수 있다.
즉, 상기 레진(81)은 상기 음극필름(100) 상의 상기 관통홀(21)을 제외한 나머지 부분에 코팅되는 것이다(도 4(A)참조).
한편, 상기 레진(81)이 UV경화 타입일 경우에는 도 4(B)와 같이, UV레이저(83)를 조사하여 상기 레진(81)을 경화시킬 필요가 있다.
따라서 본 발명의 실시 예에 따른 전고체 전지 및 이의 제조방법은 음극층(10)과 양극층(30)의 스택킹 시, 상기 양극층(30)의 둘레를 따라 절연층(20)이 형성되는 구조로 이루어져 스택킹 및 패키징 공정이 유리한 이점이 있다.
더불어, 상기 절연층(20)의 구조로 인해, 상기 음극층(10) 사이의 물리적 절연이 가능하며, 상기 음극층(10), 절연층(20), 및 양극층(30)을 포함하는 단위셀(3)을 2개 이상 직렬로 적층하여 가압 시, 가압면적이 골고루 분포되게 된다.
또한, 본 발명의 실시 예들에 따른 전고체 전지의 제조방법에 의해 전고체 전지(1)의 외곽으로 절연층(20)이 노출되는 것을 방지하고, 수직 또는 수평 방향의 에너지밀도의 손실을 방지할 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시 예를 참조하여 설명하였지만, 해당 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
1: 전고체 전지 3: 단위셀
10: 음극층 11: 음극기재
13: 음극합제 15: 고체전해질
17: 음극리드 20: 절연층
21: 관통홀 30: 양극층
31: 양극기재 33: 양극합제
35: 양극리드 40: 타발롤러
41: 제1타발롤러 411: 펀치
43: 제2타발롤러 50: 핫롤러
60: 가압롤러 70: 프레스장치
71: 컷팅날 73: 노칭날
80: 슬롯다이 81: 레진
90: 펀칭기 100: 음극필름
110: 음극필름 롤 200: 절연필름
210: 절연필름 롤 230: 접착필름
300: 양극필름

Claims (16)

  1. 음극층, 상기 음극층의 일면의 가장자리를 감싸면서 접합되어 중앙부에 일정형상의 관통홀을 가지는 절연층, 및 상기 관통홀의 내부에서 상기 음극층과 접합되는 양극층을 포함하는 단위셀을 직렬로 적층하여 접합하는 전고체 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 음극층은
    음극기재, 상기 음극기재의 양면에 형성되는 음극합제, 및 상기 음극합제의 양면에 형성되는 고체전해질을 포함하는 전고체 전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 음극기재는
    구리(Cu) 호일을 포함하는 전고체 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 절연층은
    상기 음극층과 폭방향의 길이가 동일하게 형성되는 전고체 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은
    상기 절연층과 동일한 두께로 이루어지는 전고체 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은
    양극기재, 및 상기 양극기재의 양면에 배치되는 양극합제를 포함하는 전고체 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 음극층의 음극리드와 상기 양극층의 양극리드는 서로 동일 방향으로 배치되어 적층되는 전고체 전지.
  8. 양극층을 제조하는 제1단계;
    음극필름을 제조하는 제2단계;
    일정간격으로 일정형상의 관통홀을 가지는 절연필름을 형성하는 제3단계;
    상기 음극필름의 일면에 상기 절연필름을 접합하는 제4단계;
    상기 음극필름과 절연필름을 절단하여 일정크기의 음극층과 절연층을 형성하면서, 상기 음극필름의 일측단부를 노칭하여 음극리드를 형성하는 제5단계; 및
    상기 관통홀에 상기 양극층을 삽입하여 상기 음극층과 접합하는 제6단계;
    를 포함하는 전고체 전지의 제조방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 제1단계는
    양극기재의 양면에 양극합제를 접합하여 양극필름을 제조하는 단계; 및
    상기 양극필름을 상기 관통홀에 삽입 가능하게 절단하고, 양극리드를 노칭하여 양극층을 형성하는 단계;
    를 포함하는 전고체 전지의 제조방법.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 제2단계는
    음극기재의 양면에 음극합제를 접합하고, 상기 음극합제의 양면에 고체전해질을 접합하여 음극필름을 제조하는 단계인 전고체 전지의 제조방법.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 제3단계는
    절연필름 롤로부터 언와인딩되는 절연필름 상에 한 쌍의 타발롤러를 이용하여 일정간격으로 일정형상의 관통홀을 형성하는 단계인 전고체 전지의 제조방법.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 제4단계는
    핫롤러를 이용하여 상기 절연필름을 가열하는 단계; 및
    가열된 상기 절연필름을 상기 음극필름의 일면에 접합하는 단계;
    를 포함하는 전고체 전지의 제조방법.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 제4단계는
    상기 절연필름에 접착필름을 접합하는 단계; 및
    상기 접착필름을 통해 상기 절연필름을 음극필름의 일면에 접합하는 단계;
    를 포함하는 전고체 전지의 제조방법.
  14. 제8항에 있어서,
    상기 제3단계는
    상기 음극필름의 일면에 슬롯다이(slot die)를 이용하여 레진을 도포하여 일정형상의 절연필름을 형성하는 단계인 전고체 전지의 제조방법.
  15. 제8항에 있어서,
    상기 제6단계는
    상기 음극층, 상기 절연층, 및 상기 절연층의 관통홀에 삽입된 상기 양극층을 포함하는 단위셀을 형성하는 단계; 및
    상기 단위셀을 2개 이상 직렬로 적층하여 가압하는 단계;
    를 포함하는 전고체 전지의 제조방법.
  16. 제8항에 있어서,
    상기 제4단계와 제5단계 사에는
    상기 음극필름과 절연필름을 한 쌍의 가압롤러 통해 가압하는 단계를 더 포함하는 전고체 전지의 제조방법.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2024101807A1 (ko) * 2022-11-09 2024-05-16 삼성에스디아이 주식회사 전고체전지 및 그 제조방법
WO2024112167A1 (ko) * 2022-11-24 2024-05-30 삼성에스디아이주식회사 전고체 이차전지

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