JP2015218091A - アンモニア合成触媒およびアンモニア合成方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明のアンモニア合成触媒は、所定の担体化合物にアンモニア合成活性を有する遷移金属を担持させてなる。上記の所定の担体化合物は、アルカリ金属を含有するアルミノ珪酸塩を基本構造とし、その格子間隙にモリブデン(Mo)を内包させる。その仕事関数は、好ましくは0.6〜1.2eVである。
本発明に用いられる担体化合物は、アルカリ金属を含有するアルミノ珪酸塩を基本構造とし、その格子間隙にモリブデン(Mo)が内包される構造である。アルミノ珪酸塩は、酸素原子が各頂点を占め、中央にケイ素(Si)またはアルミニウム(Al)が位置する四面体構造を基本単位として頂点の酸素原子を共有することにより該四面体構造が連結されてなる。Siの一部がAlに置換されることにより結晶格子全体として負に帯電しているため、カリウム(K)、セシウム(Cs)、ナトリウム(Na)等のアルカリ金属イオン等のカチオンを含有させることにより、電荷補償される。
本発明のアンモニア合成触媒に用いられる遷移金属は、特に少なくとも温度条件250〜350℃と、圧力条件0.1〜1MPaとのいずれか一つを満たす反応条件下で良好にアンモニア合成を促進させる遷移金属である。そのような遷移金属としては、8族遷移金属元素が挙げられる。中でもRu、Os、Fe等が入手容易性から好ましく用いられる。上記の遷移金属は、一種を担持させてもよく、二種以上を担持させてもよい。
本発明のアンモニア合成触媒の製造方法は、限定されない。例えば、上記の仕事関数を有する所定の担体化合物に、従来公知の含浸法や蒸着法によりアンモニア合成活性を有する遷移金属を担持させる製造方法が挙げられる。
本発明のアンモニア合成触媒を用いたアンモニア合成方法について説明する。該アンモニア合成方法は、窒素と水素とを上記に説明したアンモニア合成触媒に接触させることにより、アンモニアを効率よく合成することができる。本発明で用いられるアンモニア合成触媒には、少なくとも温度条件250〜350℃と、圧力条件0.1〜1MPaとのいずれか一つを満たす反応条件下で良好な触媒活性を発揮する遷移金属が担持される。さらにかかる遷移金属の触媒活性を向上させる担体化合物を用いる。そのため、本発明のアンモニア合成方法は、少なくとも温度条件250〜350℃と、圧力条件0.1〜1MPaとのいずれか一つを満たす反応条件下で行われる場合に好適である。これにより合成装置について耐熱性や高圧化のための装備を低減でき、装置の大型化を回避できる。また熱エネルギー損出を抑制でき低コスト化に寄与する。
<担体化合物の製造>
K2CO3(Merck社製)と、Al2O3(Fluka社製、液相クロマトグラフィー使用級品)と、SiO2(Aldrich社製)と、Mo(Aldrich社製)とをボールミルを用いて混合し、原料混合物10質量gを得る。上記原料混合物を大気中、1000℃で3日間熱処理し、担体化合物A(K[AlSi2O6]:Mo)5質量gを得る。得られた担体化合物Aを、ボールミルを用いて平均直径10μmの微粉末にする。
担体化合物Aの微粉末を、濃度30質量%のトリルテニウムドデカカルボニル−ヘキサン溶液20mlに添加し、溶解するまで撹拌する。その後、該溶液を窒素気流中、処理温度70℃で1時間加熱して、溶媒を蒸発させ、さらに得られた触媒前駆体を乾燥する。
担体化合物の種類と遷移金属源とを、表2または表3に示す内容に異ならせる他は、実施例1と同様にして、実施例2〜4を得られる。また、γ-Al2O3を担体化合物とする比較例1と、活性炭を担体化合物とする比較例2のアンモニア合成触媒を製造できる。なお比較例1と比較例2としては下記の市販品が挙げられる。
比較例1:5%Ruアルミナ粉末 AA-4501、N.E.CHEMCAT製
比較例2:5%Ruカーボン粉末(含水品)Aタイプ、N.E.CHEMCAT製
ペレット化した実施例1〜4および比較例1、比較例2のアンモニア合成触媒0.3gを、それぞれU字状のガラス管に詰め、該ガラス管を付けた内容積200mlガラス製閉鎖循環系に取り付ける。前処理として該閉鎖循環系にH2 200Torrを導入し400℃で3時間流通させた後、モル比1:3のN2/H2混合ガスを閉鎖循環系に流通させ、アンモニア合成反応を行う。反応条件は、温度条件400℃、圧力条件は1MPaである。反応開始から4時間、8時間、12時間経過後、反応速度を前出の計算方法で算出できる。実施例1〜4の反応速度を表2に、比較例1、比較例2の反応速度を表3に記載する。
2 リアクター
3 触媒層
Claims (5)
- アルカリ金属を含有するアルミノ珪酸塩を基本構造とし、その格子間隙にモリブデンが内包される担体化合物に、アンモニア合成活性を有する遷移金属を担持させてなるアンモニア合成触媒。
- 担体化合物の仕事関数が0.6〜1.2eVである請求項1に記載のアンモニア合成触媒。
- アルカリ金属が、カリウム及び/又はセシウムである請求項1または請求項2に記載のアンモニア合成触媒。
- アルミノ珪酸塩の格子間隙にモリブデンが内包され、かつ仕事関数が0.6〜1.2eVである担体化合物に、アンモニア合成活性を有する遷移金属を担持させてなるアンモニア合成触媒を、窒素と水素とに接触させてアンモニアを合成するアンモニア合成方法。
- 少なくとも温度条件250〜350℃と、圧力条件0.1〜1MPaとのいずれか一つを満たす反応条件下でアンモニアを合成する請求項4に記載のアンモニア合成方法。
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