JP2015216353A - 波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置 - Google Patents

波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置 Download PDF

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宏中 藤井
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真広 白川
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Abstract

【課題】優れた放熱性および反射率を備える波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置を提供すること
【解決手段】
波長変換接合部材６は、蛍光体セラミックス素子１３と、蛍光体セラミックス素子１３の一方面に設けられる接合層１４とを備え、接合層１４の熱伝導率が、０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過し、接合層１４の反射率が、９０％以上である。
【選択図】図１

Description

本発明は、波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置、詳しくは、波長変換接合部材、その波長変換接合部材を備える波長変換放熱部材、および、その波長変換放熱部材を備える発光装置に関する。
近年、ヘッドランプなどの車載用灯具などに、半導体発光装置などの発光装置が用いられている。このような半導体発光装置は、励起光を発光する光半導体と、励起光を白色光に変換する波長変換部材と、白色光を目的の方向に反射させる反射鏡とを備えている。
このような発光装置としては、例えば、以下の発光装置が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。すなわち、励起光を前方に発光する励起光源と、励起光源の前方に間隔を隔てて対向配置され、励起光を白色光に変換する発光部と、励起光源と発光部との間に配置される透光性の熱伝導部材と、発光部と熱伝導部材との間に接触配置される透光性の間隙層と、発光部の後方周囲を取り囲むように間隔を隔てて配置され、波長変換部材から拡散放出される白色光を前方に反射するカップ形状の反射鏡を備える発光装置が提案されている。
この発光装置は、間隙層に無機非晶質材料が含まれているため、発光部で発生する熱を、間隙層を介して熱伝導部材に効率よく伝導させることができるので、放熱性に優れている。
特許５０２１０８９号公報
しかるに、特許文献１の発光装置では、その図１に示すように、励起光源と発光部材との間に間隙層があるため、間隙層が励起光源から発生する光を吸収する。その結果、発光部から直接外部に放出する光、または、発光部から反射鏡に拡散・反射されて外部に放出される光量（取出効率）が低下する不具合が生じる。
本発明の目的は、優れた放熱性および反射率を備える波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置を提供することにある。
本発明の波長変換接合部材は、蛍光体セラミックス素子と、前記蛍光体セラミックス素子の一方面に設けられる接合層とを備え、前記接合層の熱伝導率が、０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過し、前記接合層の反射率が、９０％以上であることを特徴としている。
また、本発明の波長変換接合部材では、前記接合層が、セラミックスインクから形成されることが好適である。
また、本発明の波長変換接合部材では、前記接合層が、無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも１種の無機粒子、ならびに、硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物から形成されることが好適である。
また、本発明の波長変換接合部材では、前記接合層の厚みが、８０μｍ以上１０００μｍ以下であることが好適である。
本発明の波長変換放熱部材は、上記の波長変換接合部材と、熱拡散保持部材とを備え、前記熱拡散保持部材は、前記接合層を介して、前記蛍光体セラミックス素子と接合していることを特徴としている。
本発明の発光装置は、光を一方側に照射する光源と、前記光源と間隔を隔てて一方側に対向配置され、前記光が通過するための貫通孔が形成される反射鏡と、前記光が前記蛍光体セラミックス素子に照射されるように、前記反射鏡と間隔を隔てて一方側に対向配置される上記波長変換放熱部材とを備えることを特徴としている。
本発明の波波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置は、蛍光体セラミックス素子と、蛍光体セラミックス素子の一方面に設けられる接合層とを備え、接合層の熱伝導率が、０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過している。そのため、蛍光体セラミックス素子で発生する熱を接合層を介して効率よく伝導することができ、放熱性に優れている。
また、本発明の波長変換接合部材、波長変換放熱部材および発光装置では、接合層の反射率が、９０％以上である。そのため、蛍光体セラミックス素子で拡散および放出される光の吸収を抑制して、高効率で反射することができる。その結果、光の取出効率を良好にすることができる。
図１は、本発明の発光装置の一実施形態の側断面図を示す。 図２Ａ〜図２Ｂは、図１に示す発光装置における波長変換放熱部材を示し、図２Ａは、側断面図、図２Ｂは、背面図である。 図３Ａ〜図３Ｅは、本発明の波長変換放熱部材の一実施形態を製造する方法を示す工程図であって、図３Ａは、グリーンシートを用意する工程、図３Ｂは、グリーンシートを焼成する工程、図３Ｃは、接合層を蛍光体セラミックス層の上に設ける工程、図３Ｄは、波長変換接合シートを切断する工程、図３Ｅは、波長変換接合部材を熱拡散保持部材に設ける工程、を示す。 図４Ａ〜図４Ｂは、本発明の波長変換放熱部材の他の実施形態（接合層が断面コ字形状である）を示し、図４Ａは、側断面図、図４Ｂは、背面図である。 図５Ａ〜図５Ｉは、本発明の波長変換放熱部材の他の実施形態（接合層が断面コ字形状である）を製造する第１製造方法の工程図であって、図５Ａは、グリーンシートを用意する工程、図５Ｂは、グリーンシートを焼成する工程、図５Ｃは、蛍光体セラミックス層を基材に配置する工程、図５Ｄは、蛍光体セラミックス層の一部を掻き取る工程、図５Ｅは、蛍光体セラミックス素子を得る工程、図５Ｆは、硬化性層を形成する工程、図５Ｇは、接合層を形成する工程、図５Ｈは、接合層および基材を切断する工程、図５Ｉは、波長変換接合部材を得る工程、を示す。 図６は、図５Ｅの工程における平面図を示す。 図７Ｆ〜図７Ｊは、本発明の波長変換放熱部材の他の実施形態（接合層が断面コ字形状である）を製造する第２製造方法の工程図であって、図７Ｆは、素子配置基材を、硬化性層と対向配置する工程、図７Ｇは、蛍光体セラミックス素子を硬化性層に埋没させる工程、図７Ｈは、硬化性層を硬化させる工程、図７Ｉは、接合層および基材を切断する工程、図７Ｊは、波長変換接合部材を得る工程、を示す。 図８は、本発明の波長変換放熱部材の他の実施形態（熱拡散保持部材が、断面視櫛形状である）の側断面図を示す。
図１〜図２Ｂを参照して、本発明の発光装置の一実施形態について説明する。
なお、図１の紙面上下方向を「上下方向」（第１方向）とし、紙面上側が上側であり、紙面下側が下側である。また、図１の紙面左右方向を「前後方向」（第２方向、第１方向に直交する方向）とし、紙面右方向が前側であり、図１の紙面左方向が後側である。また、図１の紙厚方向を「幅方向」（第３方向、左右方向、第１方向および第２方向に直交する方向）とし、図１の紙厚手前が左側であり、図１の紙厚奥側が右側である。図１以外の図面についても、図１の方向を基準する。
図１に示すように、発光装置としての半導体発光装置１は、ハウジング２と、透明部材３と、光源４と、反射鏡５と、波長変換放熱部材６とを備えている。
ハウジング２は、前後方向に延び、後側が閉鎖され、前側が開放される略円筒状に形成されている。ハウジング２は、後述する透明部材３、光源４、反射鏡５および波長変換放熱部材６を内部に収容する。
透明部材３は、背面視において略円形状をなし、前後方向厚みが薄い平板状に形成されている。透明部材３の外形形状は、前後方向に投影したときに、ハウジング２の前端における内周縁と一致するように形成されている。
透明部材３は、ハウジング２の前端に設けられている。具体的には、透明部材３は、ハウジング２の前端縁が透明部材３の前面（前側表面）と上下方向に面一となるように、ハウジング２内に収容されている。
光源４としては、例えば、発光ダイオード（ＬＥＤ）、半導体レーザー（ＬＤ）などの半導体光源が挙げられる。光源４は、透明部材３の後側に間隔を隔てて、ハウジング２内部の上下方向および幅方向の略中央部に設けられている。光源４には、ハウジング２の外部から引き回される配線８が接続されている。光源４は、配線８から受け取る電力によって、前側に向かって単色光などの光を照射する。
反射鏡５は、背面視略円形状で、側断面視略半円弧状のドーム形状に形成されている。反射鏡５の外形形状は、前後方向に投影したときに、透明部材３の外端縁と一致するように形成されている。反射鏡５は、透明部材３の他方側（後側）であって、光源４の一方側（前側）に、光源４と間隔を隔てて配置されている。また、反射鏡５は、その前端縁が透明部材３の後面と接触するように、ハウジング２内に収容されている。
反射鏡５の中心（上下方向および幅方向の中央）には、光源４からの光が通過するための貫通孔７が形成されている。反射鏡５は、貫通孔７を前側に向かって通過して波長変換放熱部材６（後述）で後側に向かって拡散される拡散光を、前側に向かって反射する。
波長変換放熱部材６は、ハウジング２内の前側に設けられている。具体的には、反射鏡５と間隔を隔てて前側に対向配置され、透明部材３の後面（後側表面）と隣接配置されている。波長変換放熱部材６は、図２Ａおよび図２Ｂに示すように、熱拡散保持部材９と、波長変換接合部材１０とを備えている。
熱拡散保持部材９は、上下方向に延びる背面視略矩形状に形成され、透明部材３に隣接配置されている。具体的には、熱拡散保持部材９は、熱拡散保持部材９の前面が透明部材３の後面と接触するように、配置されている。
熱拡散保持部材９は、載置部１１と固定部１２とを備えている。
載置部１１は、前後方向に厚みを有する背面視略矩形状に形成されている。載置部１１は、載置部１１の前面が透明部材３の後面の背面視略中央部と接触するように、配置されている。
固定部１２は、載置部１１の前側下端から下側に延びるように、載置部１１と一体的に形成されている。固定部１２は、上下方向に延びる背面視略矩形状をなし、前後方向の厚みが載置部１１よりも薄い平板形状に形成されている。固定部１２は、上側前面が透明部材３の後面と接触し、上下方向途中において透明部材３と離間するように、後側に屈曲している。固定部１２の一端(下端)は、反射鏡５を貫通して、ハウジング２の周面（内端縁）に固定されている。
熱拡散保持部材９は、熱伝導性が良好である材料から形成されており、例えば、アルミニウム、銅などの熱伝導性金属やＡｌＮなどのセラミックス材料から形成されている。
波長変換接合部材１０は、載置部１１の後面に設けられている。
波長変換接合部材１０は、接合層１４と、蛍光体セラミックス素子１３とを備えている。
接合層１４は、背面視略矩形状をなし、平板形状に形成されている。接合層１４は、載置部１１の後面および蛍光体セラミックス素子１３の前面(一方面）に設けられている。すなわち、接合層１４は、載置部１１と蛍光体セラミックス素子１３との間に配置されている。接合層１４は、前後方向に投影したときに、載置部１１と重複しており、具体的には、背面視において、載置部１１と同一形状に形成されている。
接合層１４は、無機物を含有する組成物から形成されている。好ましくは、無機物を含有する硬化性組成物を硬化することに形成されている。
硬化性組成物としては、例えば、セラミックスインク、硬化性樹脂および無機粒子を含有する硬化性樹脂組成物、アルカリ金属ケイ酸塩および無機粒子を含有するケイ酸塩水溶液が挙げられる。
セラミックスインクは、例えば、無機物のセラミックスと、オルガノポリシロキサンなどのバインダーと、溶媒とを含有し、低温（例えば、１２０〜１８０℃）で硬化（固化）する。セラミックスインクにおける無機物としては、例えば、二酸化珪素、二酸化チタン、チタン酸カリウムなど白色顔料などが挙げられる。溶媒としては、ブチルジグリコールエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテルなどのエーテルが挙げられる。なお、分散性の観点から、好ましくは、白色顔料は表面処理がなされている。
セラミックスインクとしては、市販品を用いることができ、具体的には、株式会社アイン社製のセラミックスインク（ＲＧタイプ、ＡＮタイプ、ＵＶタイプ、ＳＤタイプ）などが挙げられる。
硬化性樹脂組成物に含まれる硬化性樹脂としては、例えば、硬化性シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。好ましくは、硬化性シリコーン樹脂が挙げられる。
硬化性シリコーン樹脂としては、例えば、縮合反応硬化型シリコーン樹脂、付加反応硬化型シリコーン樹脂などが挙げられる。好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂が挙げられる。
付加反応硬化型シリコーン樹脂は、例えば、主剤となるエチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサンと、架橋剤となるオルガノハイドロジェンシロキサンとを含有するシリコーン樹脂組成物から構成される。付加反応硬化型シリコーン樹脂は、通常、主剤（エチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサン）を含有するＡ液と、架橋剤（オルガノハイドロジェンシロキサン）を含有するＢ液との２液として提供される。そして、主剤（Ａ液）と架橋剤（Ｂ液）とを混合して混合液を調製し、混合液から接合層１４を形成する工程において、エチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサンとオルガノハイドロジェンシロキサンとが加熱などにより付加反応することにより、付加反応硬化型シリコーン樹脂が硬化して、シリコーンエラストマー（硬化体）を形成する。
付加反応硬化型シリコーン樹脂としては、市販品（商品名：ＫＥＲ−２５００、信越化学工業社製、商品名：ＬＲ−７６６５、旭化成ワッカー社製など）を用いることができる。
無機粒子を構成する無機物としては、例えば、二酸化珪素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸複合酸化物（例えば、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム）などの無機酸化物、例えば、銀、アルミニウムなどの金属などが挙げられる。光反射性、放熱性の観点から、好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、銀が挙げられ、長期耐熱性の観点から、より好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウムが挙げられ、さらに好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウムが挙げられる。
無機粒子の平均粒子径（平均最大長さ）は、例えば、０．１〜５０μｍである。
硬化性樹脂組成物としては、好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウムおよび銀からなる群から選択される少なくとも１種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、より好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウムおよびチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、さらに好ましくは、二酸化チタンおよび酸化アルミニウムの少なくとも１種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられる。
ケイ酸塩水溶液に含まれるアルカリ金属ケイ酸塩としては、例えば、ケイ酸ナトリウム（水ガラス）などが挙げられる。
硬化性組成物における無機物の含有割合（固形分量）は、例えば、３０質量％以上、好ましくは、４０質量％以上、さらに好ましくは、６０質量％以上であり、例えば、９０質量％以下、好ましくは、８０質量％以下である。硬化性組成物におけるバインダーまたは硬化性樹脂の含有割合（固形分量）は、例えば、１０質量％以上、好ましくは、２０質量％以上であり、例えば、７０質量％以下、好ましくは、６０質量％以下、さらに好ましくは、４０質量％以下である。
硬化性組成物としては、好ましくは、セラミックスインク；無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも１種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、より好ましくは、セラミックスインク；無機酸化物粒子および硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、さらに好ましくは、セラミックスインクが挙げられる。これにより、接合層１４の放熱性、反射性を向上させることができる。
接合層１４は、蛍光体セラミックス素子１３で発生する熱を熱拡散保持部材に効率よく伝導させる放熱層としての役割と、蛍光体セラミックス素子１３に入射・拡散される光を後側に効率よく反射させる反射層としての役割とを備える。
接合層１４の熱伝導率は、０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過し、好ましくは、１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、さらに好ましくは、３．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、また、例えば、３０．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下でもある。
熱伝導率は、Ｘｅフラッシュアナライザーにて測定することができる。
接合層１４の反射率が、９０％以上であり、好ましくは、９３％以上、より好ましくは、９６％以上であり、また、例えば、１００％以下である。
反射率は、紫外可視分光光度計（「Ｖ６７０」、日本分光社製）を用いて、波長４５０ｎｍの光の反射を測定することにより求められる。
蛍光体セラミックス素子１３は、背面視略矩形状をなし、平板形状に形成されている。蛍光体セラミックス素子１３は、接合層１４の後面に設けられている。蛍光体セラミックス素子１３は、前後方向に投影したときに、接合層１４および載置部１１と重複しており、具体的には、背面視において、接合層１４および載置部１１と同一形状に形成されている。
また、蛍光体セラミックス素子１３は、光源４および貫通孔７と、同一直線上となるように配置されている。具体的には、光源４、貫通孔７および蛍光体セラミックス素子１３は、ハウジング２の軸線と一致する直線上に並ぶように、ハウジング２内に収容されている。
蛍光体セラミックス素子１３は、蛍光体材料のセラミックス（焼成体）から形成されている。蛍光体セラミックス素子１３に含有される蛍光体は、波長変換機能を有しており、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などが挙げられる。
黄色蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２ＳｉＯ４；Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ（バリウムオルソシリケート（ＢＯＳ））などのシリケート蛍光体、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。赤色蛍光体としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、ＣａＳｉＮ２：Ｅｕなどの窒化物蛍光体などが挙げられる。
次いで、図３Ａ〜図３Ｅを参照して、波長変換放熱部材６の製造方法を説明する。
波長変換放熱部材６の製造方法は、グリーンシート２２を用意する工程、グリーンシート２２を焼成する工程、接合層１４を蛍光体セラミックス層２３の上に設ける工程、波長変換接合シート２１を切断する工程、波長変換接合部材１０を熱拡散保持部材９に設ける工程を備える。
まず、図３Ａに示すように、グリーンシート２２を用意する（用意工程）。グリーンシート２２は、例えば、蛍光体材料、バインダー樹脂および溶媒を含むスラリーを、離型シート２８の上面に塗布および乾燥させることにより、形成する。
蛍光体材料としては、上記の蛍光体を構成する原材料であって、例えば、酸化アルミニウム、酸化イットリウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、さらには、それらに他の元素を賦活させたものなどから適宜選択して調製される。
バインダー樹脂は、グリーンシート２２の作製に用いられる公知のバインダー樹脂を使用すればよく、例えば、アクリル系ポリマー、ブチラール系ポリマー、ビニル系ポリマー、ウレタン系ポリマーなどが挙げられる。好ましくは、アクリル系ポリマーが挙げられる。
バインダー樹脂の含有割合は、蛍光体材料とバインダー樹脂との合計体積量に対して、例えば、５体積％以上、好ましくは、２０体積％以上であり、また、８０体積％以下、好ましくは、６０体積％以下である。
溶媒としては、例えば、水、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メタノール、エタノール、トルエン、プロピオン酸メチル、メチルセルソルブなどの有機溶媒が挙げられる。
溶媒の含有割合は、スラリーにおいて、例えば、１〜３０質量％である。
スラリーには、必要に応じて、分散剤、可塑剤、焼結助剤などの公知の添加剤を含有することができる。
そして、上記成分を上記割合で配合し、ボールミルなどで湿式混合することにより、スラリーを調製する。
次いで、スラリーを、ドクターブレード、グラビアコータ、ファウンテンコータ、キャストコータ、スピンコータ、ロールコータなどの公知の塗布方法により離型シート２８の上面に塗布し、乾燥することにより、グリーンシート２２を形成する。
離型シート２８としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどのポリエステルフィルム、例えば、ポリカーボネートフィルム、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィンフィルム、例えば、ポリスチレンフィルム、例えば、アクリルフィルム、例えば、シリコーン樹脂フィルム、フッ素樹脂フィルムなどの樹脂フィルムなどが挙げられる。さらに、例えば、銅箔、ステンレス箔などの金属箔も挙げられる。好ましくは、樹脂フィルム、さらに好ましくは、ポリエステルフィルムが挙げられる。
離型シート２８の表面には、離型性を高めるため、必要により離型処理が施されている。
離型シート２８の厚みは、例えば、取扱性、コストの観点から、例えば、１０〜２００μｍである。
このようにして得られるグリーンシート２２は、蛍光体セラミックス層２３（蛍光体セラミックスプレート）の焼結前セラミックスであって、平面視略矩形状の平板形状に形成されている。
なお、グリーンシート２２は、所望の厚みを得るために、複数（複層）のグリーンシート２２を熱ラミネートによって積層することにより形成することもできる。
グリーンシート２２の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ以下である。
次いで、図３Ｂに示すように、グリーンシート２２を焼成する（焼成工程）。これにより、蛍光体セラミックス層２３（蛍光体セラミックスプレート）を得る。
焼成温度は、例えば、１３００℃以上、好ましくは、１５００℃以上であり、また、例えば、２０００℃以下、好ましくは、１８００℃以下である。
焼成時間は、例えば、１時間以上、好ましくは、２時間以上であり、また、例えば、２４時間以下、好ましくは、５時間以下である。
焼成は、常圧下で実施してもよく、また、減圧下または真空下で実施してもよい。好ましくは、減圧下または真空下で実施する。
上記焼成（本焼成）の前に、バインダー樹脂や分散剤などの有機成分を熱分解および除去するために、電気炉を用いて、空気中、例えば、６００〜１３００℃で予備加熱し、脱バインダー処理を実施してもよい。
また、焼成における昇温速度は、例えば、０．５〜２０℃／分である。
このようにして得られる蛍光体セラミックス層２３は、平面視略矩形状の平板形状に形成されている。
蛍光体セラミックス層２３の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ以下である。
次いで、図３Ｃに示すように、接合層１４を蛍光体セラミックス層２３の上に設ける（接合層形成工程）。
具体的には、無機物を含有する硬化性組成物を、蛍光体セラミックス層２３の表面に公知の方法で塗布し、蛍光体セラミックス層２３の表面に硬化性層を形成する。次いで、この硬化性層を加熱などにより硬化（固化）させることにより、接合層１４を形成する。
硬化性組成物の塗布方法としては、ドクターブレード、グラビアコータ、ファウンテンコータ、キャストコータ、スピンコータ、ロールコータなどの公知の塗布方法が挙げられる。
硬化性層を硬化させる加熱温度は、例えば、１００℃以上、好ましくは、１２０℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１８０℃以下である。
加熱時間は、例えば、０．５時間以上、好ましくは、１時間以上であり、また、例えば、１２時間以下、好ましくは、６時間以下である。
また、必要に応じて、加熱硬化の前に、例えば、５０〜１００℃、１〜１０時間の条件下で、硬化性層を乾燥する乾燥工程を実施することもできる。
これにより、接合層（接合シート）１４が形成される。すなわち、蛍光体セラミックス層２３と、蛍光体セラミックス層２３の上面に設けられる接合層１４とを備える波長変換接合シート２１を得る。
接合層１４の厚みＴは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上、より好ましくは、８０μｍ以上、さらに好ましくは、９０μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下、より好ましくは、２００μｍ以下、さらに好ましくは、１１５μｍ以下である。この範囲にすることにより、接合層１４の熱伝導率および反射率がより一層優れる。
次いで、図３Ｃの一点鎖線が示すように、波長変換接合シート２１を上下方向に切断する。具体的には、波長変換接合シート２１を、所望の幅方向長さおよび所望の前後方向長さ（図３Ｃでは、紙厚方向における長さ）となるように、上下方向（厚み方向）に切断加工する（切断工程）。
切断加工は、ダイシング装置、スクライビング装置、レーザー切断装置などの公知の切断装置によって実施する。
これにより、蛍光体セラミックス層２３が所望の大きさに切断され、蛍光体セラミックス素子１３を得る。すなわち、図３Ｄに示すように、蛍光体セラミックス素子１３と、蛍光体セラミックス素子１３の上面に設けられる接合層１４とを備える波長変換接合部材１０を得る。
蛍光体セラミックス素子１３の幅方向長さは、例えば、０．２ｍｍ以上、好ましくは、１ｍｍ以上であり、また、例えば、１０ｍｍ以下、好ましくは、３ｍｍ以下である。蛍光体セラミックス素子１３の前後方向長さは、例えば、０．０５ｍｍ以上、好ましくは、０．１ｍｍ以上であり、また、例えば、５ｍｍ以下、好ましくは、３ｍｍ以下である。接合層１４の幅方向長さおよび前後方向長さも、蛍光体セラミックス素子１３の幅方向長さおよび前後方向長さと同様である。
次いで、図３Ｅに示すように、波長変換接合部材１０に熱拡散保持部材９を設ける。具体的には、波長変換接合部材１０の接合層１４を、熱伝導性接着剤層（図示せず）を介して、熱拡散保持部材９の載置部１１と接着する。
熱伝導性接着剤層を形成する熱伝導性接着剤は、熱伝導性を有すればよく、その熱伝導率は、例えば、１〜２０Ｗ／ｍ・ｋである。
熱伝導性接着剤層の厚みは、例えば、５〜１００μｍである。
これにより、波長変換放熱部材６を得る。
そして、図３Ｅに示す波長変換放熱部材６の上側を、図１の後側となるように回転させて、波長変換放熱部材６をハウジング２および透明部材３に固定することにより、図１の半導体発光装置１を得る。
そして、本発明の波長変換放熱部材６を備える半導体発光装置１では、光源４から照射される光ｈ０が、貫通孔７を通過し、蛍光体セラミックス素子１３にて白色光に波長変換されると同時に、全方向に拡散される。この際、蛍光体セラミックス素子１３と隣接配置される接合層１４の反射率が９０％以上であるため、拡散される白色光を、効率よく反射鏡５側（後側に）反射することができる（図１の光ｈ１〜ｈ４を参照）。すなわち、波長変換放熱部材６における光量の損失を低下しつつ、高効率で反射鏡５側に反射することができる。そのため、反射鏡５にて前側（ひいては外部）に放出される光の取出効率が良好となる。
また、接合層１４の熱伝導率が０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過するため、蛍光体セラミックス素子１３で発生する熱を、接合層１４を通じて、効率よく熱拡散保持部材９に伝導させることができる。そのため、放熱性に優れる。また、光の波長が変換される蛍光体セラミックス素子１３は、蛍光体のセラミックスから形成されているため、耐熱性および放熱性に優れる。
この半導体発光装置１は、例えば、車載灯具、高天井吊下げ灯具、道路灯具、演芸灯具などの遠方照射用途に好適に用いることができる。
（変形例）
以降の各図において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
図２Ａに示す実施形態の波長変換放熱部材６では、接合層１４が、背面視略矩形状をなし、平板形状に形成されているが、例えば、図４Ａおよび図４Ｂに示すように、背面視略矩形状をなし、断面視において後側を開放するコ字状に形成されていてもよい。
図４Ａおよび図４Ｂに示す（断面コ字状）接合層１４ａは、背面視略矩形状の平板状に形成される底部１５と、底部１５の周端から後側に向かって突出する枠部１６とを備えている。
底部１５の厚みＴは、図３Ｄに示す接合層１４の厚みＴと同様である。
枠部１６の幅Ｗは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下であり、好ましくは、２００μｍ以下である。
蛍光体セラミックス素子１３は、枠部１６の内縁と同一となるように形成され、接合層１４ａの内部に収容されている。すなわち、蛍光体セラミックス素子１３の後面は、枠部１６の後端縁と面一となるように配置され、蛍光体セラミックス素子１３の前面は、底部１５の後面と一致するように配置されている。これにより、蛍光体セラミックス素子１３の前面が、底部１５により被覆され、蛍光体セラミックス素子１３の周側面が枠部１６により被覆され、蛍光体セラミックス素子１３の後面が接合層１４ａから露出される。
図４Ａおよび図４Ｂの実施形態では、蛍光体セラミックス素子１３に照射され、反射・拡散される白色光の広がりを抑制することができる。すなわち、枠部１６を備えているため、蛍光体セラミックス素子１３で反射・拡散される白色光は、上側および下側に拡散することが抑制される。具体的には、図１で示される光ｈ１は、図４Ａの波長変換放熱部材６からは出射されず、光ｈ２〜ｈ４などが示す範囲の光が出射する。このため、前側へ反射する光の広がりを限定することができ、前側方向の特定範囲での光の取り出し効率が向上する。
一方、図２Ａおよび図２Ｂの実施態様では、光ｈ１〜ｈ４などの上下方向（および幅方向）の広がりがある光を取り出すことができる。
図５Ａ〜図５Ｉを参照して、図４Ａおよび図４Ｂの実施形態の製造方法を説明する。
図４Ａおよび図４Ｂの波長変換放熱部材６の製造方法は、グリーンシート２２を用意する工程、グリーンシート２２を焼成する工程、蛍光体セラミックス層２３を基材２４に配置する工程、蛍光体セラミックス層２３の一部を掻き取る工程、蛍光体セラミックス素子１３を得る工程、硬化性層２６を形成する工程、硬化性層２６を硬化させる工程、接合層１４および基材２４を切断する工程、波長変換接合部材１０を得る工程、波長変換接合部材１０を熱拡散保持部材９に設ける工程を備える。
まず、図３Ａと同様にして、図５Ａに示すように、グリーンシート２２を用意する（用意工程）。次いで、図３Ｂと同様にして、図５Ｂに示すように、グリーンシート２２を焼成する（焼成工程）。
次いで、図５Ｃに示すように、蛍光体セラミックス層２３を基材２４に配置する（配置工程）。具体的には、蛍光体セラミックス層２３を基材２４の上面の略中央部に配置する。
基材２４としては、ブレード（後述）の掻き取り性、および、波長変換接合部材１０に対する基材２４の剥離性の観点から、好ましくは、易剥離性シートが挙げられる。易剥離性シートは、例えば、加熱などにより容易に剥離できる熱剥離シートから形成されている。
熱剥離シートは、支持層と、支持層の上面に積層された粘着層とを備えている。
支持層は、例えば、ポリエステルなどの耐熱性樹脂から形成されている。
粘着層は、例えば、常温（２５℃）において、粘着性を有し、加熱時に、粘着性が低減する（あるいは、粘着性を失う）熱膨張性粘着剤などから形成されている。
熱剥離シートは、市販品を用いることができ、具体的には、リバアルファシリーズ（登録商標、日東電工社製）などを用いることができる。
熱剥離シートは、支持層によって、蛍光体セラミックス層２３（ひいては、波長変換接合部材１０）を、粘着層を介して確実に支持しながら、加熱による粘着層の粘着性の低下に基づいて、波長変換接合部材１０から剥離される。
また、基材２４は、例えば、ポリオレフィン（具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン）、エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）などのビニル重合体、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネートなどのポリエステル、例えば、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂などの樹脂材料などから形成されていてもよい。また、基材は、例えば、鉄、アルミニウム、ステンレスなどの金属材料などから形成することもできる。
基材２４の厚みは、例えば、１０〜１０００μｍである。
これにより、基材２４と、基材２４の上面に設けられる蛍光体セラミックス層２３とを備えるセラミックス積層体２９を得る。
次いで、図５Ｄに示すように、蛍光体セラミックス層２３の一部を除去する（除去工程）。具体的には、ダイシングブレード３０などのブレードを用いて、蛍光体セラミックス層２３の一部を掻き取る。
ダイシングブレード３０は、公知または市販のダイシング装置に使用される円盤状の回転刃である。ダイシングブレード３０の先端（下端）は、切断方向に沿う方向（図５Ｄでは、紙厚方向である前後方向）に投影したときに、上下方向（蛍光体セラミックス層２３の厚み方向）に延びる略矩形状（板状）に形成されている。すなわち、切断面が略矩形状となるように形成されている。
ダイシングブレード３０の先端における幅方向長さＸは、例えば、０．０５ｍｍ以上、好ましくは、０．１ｍｍ以上であり、例えば、２．０ｍｍ以下、好ましくは、１．０ｍｍ以下である。
この工程では、まず、図５Ｄに示すように、蛍光体セラミックス層２３の一部を前後方向に沿って掻き取る。
具体的には、セラミックス積層体２９を、切断方向が前後方向となるように、ダイシング装置内に配置する。続いて、ダイシングブレード３０の移動時に、ダイシングブレード３０の先端（下端）が蛍光体セラミックス層２３と接触し、かつ、基材２４を貫通しないように、ダイシングブレード３０またはセラミックス積層体２９の配置を調整する。すなわち、ダイシングブレード３０の先端が基材２４の上面に到達し、かつ、基材２４の下面に到達しないように、ダイシングブレード３０またはセラミックス積層体２９の上下方向位置を調整する。続いて、ダイシングブレード３０を高速回転させながら、切断方向に沿う前後方向に移動させる。
これにより、ダイシングブレード３０（先端周辺）と接触する部分の蛍光体セラミックス層２３を、前後方向に沿って、基材２４から掻き取る。すなわち、蛍光体セラミックス層２３は、略矩形状に掻き取られる。掻き取られた部分では、基材２４の上面が露出する。
この前後方向の掻き取りを、図５Ｄの仮想線に示すように、所望の間隔（すなわち、所望の蛍光体セラミックス素子１３の幅方向長さ）を隔てて、繰り返し実施する。
次いで、上記と同様にして、ダイシングブレード３０を高速回転させながら、切断方向が幅方向に沿うように移動させることにより、蛍光体セラミックス層２３の一部を幅方向に沿って掻き取る。この幅方向の掻き取りを所望の間隔を隔てて、繰り返し実施する。
すなわち、図６に示すように、蛍光体セラミックス層２３を格子状に掻き取る。
このようにして、図５Ｅおよび図６に示すように、基材２４と、基材２４の上面に格子状に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子１３とを備える素子配置基材３１を得る。
なお、上記工程では、蛍光体セラミックス層２３を固定し、ダイシングブレード３０を移動することにより、蛍光体セラミックス層２３の一部を掻き取っているが、例えば、高速回転するダイシングブレード３０の位置を固定し、ダイシングブレード３０に対し、セラミックス積層体２９をＸ−Ｙステージなどによって前後方向または幅方向に移動させることにより、蛍光体セラミックス層２３の一部を掻き取ることもできる。
蛍光体セラミックス素子１３のそれぞれは、断面視略矩形状および平面視略矩形状に形成されている。
蛍光体セラミックス素子１３の幅方向長さＹおよび前後方向長さは、図２Ａおよび図２Ｂの実施態様と同様である。
複数の蛍光体セラミックス素子１３の幅方向間隔および前後方向間隔は、ダイシングブレード３０の先端の幅方向長さＸと同一である。
次いで、図５Ｆおよび図５Ｇに示すように、蛍光体セラミックス素子１３の表面を被覆するように、接合層１４を基材２４の上に形成する（形成工程）。
形成工程では、まず、図５Ｆに示すように、無機物を含有する硬化性組成物を蛍光体セラミックス素子１３の上面および側面を被覆するように基材２４の上に公知の方法で塗布し、硬化性層２６を形成する（硬化性層形成工程）。
硬化性組成物の塗布方法としては、印刷、ディスペンサなどの公知の塗布方法が挙げられる。
このようにして、基材２４と、基材２４の上に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子１３と、複数の蛍光体セラミックス素子１３の上面および側面を被覆するように、基材２４の上に形成された硬化性層２６とを備える硬化性層−素子積層体３２を得る。
次いで、図５Ｇに示すように、接合層１４を形成する（接合層形成工程）。具体的に、図３Ｃと同様にして、硬化性層２６を加熱によって硬化（固化）させることにより、接合層１４を形成する。
これにより、基材２４と、基材２４の上に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子１３と、複数の蛍光体セラミックス素子１３の上面および側面を被覆するように、基材２４の上に形成された接合層１４とを備える接合層−素子積層体３３を得る。
次いで、図５Ｈに示すように、１つの蛍光体セラミックス素子１３を含むように、接合層１４および基材２４を上下方向に切断する（切断工程）。すなわち、複数の蛍光体セラミックス素子１３に切り分けて、蛍光体セラミックス素子１３を個片化（個別化）する。
具体的に、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子１３の間において、上下方向（接合層−素子積層体３３の厚み方向）に沿って、幅狭ブレード３９を用いて、接合層１４および基材２４を、ダイシングにより切断加工する。
幅狭ブレード３９は、ダイシングブレード３０よりも幅が狭いブレードであって、ダイシング装置に使用される円盤状の回転刃である。幅狭ブレード３９は、切断方向に沿う方向（図５Ｈでは、紙厚方向である前後方向）に投影したときに、上下方向に延びる略矩形状（板状）に形成されている。
幅狭ブレード３９の幅方向長さＺは、ダイシングブレード３０の幅方向長さＸよりも狭く、例えば、Ｘの８０％以下、好ましくは、６０％以下であり、また、例えば、１０％以上、好ましくは、３０％以上である。具体的には、例えば、０．０１ｍｍ以上、好ましくは、０．０５ｍｍ以上であり、また、例えば、１．５ｍｍ以下、好ましくは、０．８ｍｍ以下である。
この切断工程では、接合層−素子積層体３３をダイシング装置内に配置する。続いて、接合層１４および基材２４を上下方向に切断するように、幅狭ブレード３９または接合層−素子積層体３３の配置を調整する。すなわち、幅狭ブレード３９の先端が、接合層１４を貫通して基材２４の下面に到達するように、幅狭ブレード３９または接合層−素子積層体３３の上下方向位置を調整する。そして、上記除去工程と同様にして、幅狭ブレード３９を高速回転させながら、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子１３の間を、前後方向および幅方向に（すなわち格子状に）移動させて、接合層１４および基材２４を切断加工する。
これにより、図５Ｉに示すように、波長変換接合部材１０を得る。具体的には、基材２４と、その基材２４の上に設けられ、１つの蛍光体セラミックス素子１３および（断面コ字状）接合層１４ａを有する波長変換接合部材１０とを備える基材積層波長変換接合部材３４を得る。
次いで、図５Ｉの仮想線に示すように、基材２４を剥離した後、図３Ｅの工程と同様にして、波長変換接合部材１０を熱拡散保持部材９に設ける。
これにより、図４Ａおよび４Ｂに示す波長変換放熱部材６を得る。
また、図４Ａおよび４Ｂに示す波長変換放熱部材６は、図７Ｆ〜図７Ｊに示す方法によっても製造することができる。
まず、図５Ａ〜図５Ｅと同様にして、基材２４と、基材２４の上面に格子状に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子１３とを備える素子配置基材３１を得る。
次いで、図７Ｆに示すように、素子配置基材３１を、硬化性層２６と対向配置する（対向配置工程）。具体的には、まず、硬化性層２６が離型シート２８ａの上に設けられた硬化性層シート３８を用意する。硬化性層シート３８は、離型シート２８ａの上面に、無機物を含有する硬化性組成物を、離型シート２８ａの上に、公知の方法で塗布することにより製造する。
離型シート２８ａは、離型シート２８と同様である。
硬化性層２６の厚みは、例えば、８０μｍ以上、好ましくは、９０μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下である。
次いで、蛍光体セラミックス素子１３が硬化性層２６と向かい合うように、素子配置基材３１を硬化性層シート３８とを間隔を隔てて上下方向に対向配置する。
次いで、図７Ｇに示すように、蛍光体セラミックス素子１３を硬化性層２６に埋没させる（埋没工程）。具体的には、素子配置基材３１を下側に移動させて、硬化性層シート３８に押圧する。
これにより、蛍光体セラミックス素子１３の表面（下面および側面）が、硬化性層２６に被覆される。これとともに、蛍光体セラミックス素子１３から露出していた基材２４の表面が、硬化性層２６に被覆される。
圧力は、例えば、０．０３ＭＰａ以上、好ましくは、０．１ＭＰａ以上であり、また、例えば、２ＭＰａ以下、好ましくは、０．５ＭＰａ以下である。
このようにして、基材２４と、基材２４の下に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子１３と、複数の蛍光体セラミックス素子１３の下面および側面を被覆するように、基材２４の下に形成された硬化性層２６と、硬化性層２６の下に配置された離型シート２８ａとを備える硬化性層−素子積層体３２を得る。
なお、素子配置基材３１を硬化性層シート３８と対向配置する工程と、蛍光体セラミックス素子１３を硬化性層２６に埋没する工程とは、連続する一つの工程として実施することができる。
次いで、図７Ｈに示すように、硬化性層２６を硬化させる（硬化工程）。具体的には、図３Ｃと同様にして、硬化性層−素子積層体３２を加熱することにより、硬化性層２６を硬化（固化）させて、接合層１４を形成する。
これにより、基材２４と、基材２４の下に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子１３と、複数の蛍光体セラミックス素子１３の下面および側面を被覆するように、基材２４の下に形成された接合層１４と、接合層１４の下に配置された離型シート２８ａとを備える接合層−素子積層体３３を得る。
次いで、図７Ｉに示すように、１つの蛍光体セラミックス素子１３を含むように、接合層１４および基材２４を上下方向に切断する（切断工程）。すなわち、複数の蛍光体セラミックス素子１３に切り分けて、蛍光体セラミックス素子１３を個片化（個別化）する。
具体的に、図５Ｈと同様にして、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子１３の間において、上下方向に沿って、幅狭ブレード３９を用いて、基材２４、接合層１４および離型シート２８ａを、ダイシングにより切断加工する。
これにより、図７Ｊに示すように、波長変換接合部材１０を得る。具体的には、基材２４と、離型シート２８ａと、これらに挟まれ、蛍光体セラミックス素子１３および（断面コ字状）接合層１４ａを有する波長変換接合部材１０とを備える両面積層波長変換接合部材３４ａを得る。
次いで、図７Ｊの仮想線に示すように、基材２４および離型シート２８ａを剥離した後、図３Ｅの工程と同様にして、波長変換接合部材１０を熱拡散保持部材９に設ける。
これにより、図４Ａおよび４Ｂに示す波長変換放熱部材６を得る。
なお、図２Ａの実施態様では、熱拡散保持部材９は、載置部１１および固定部１２を備えているが、例えば、図８に示すように、断面視櫛形状に形成され、載置部１１ａおよび複数の凸部１７を備えることもできる。
載置部１１ａは、前後方向に厚みを有する背面視略矩形状に形成され、波長変換接合部材１０よりも大きく形成されている。具体的には、載置部１１ａは、前後方向に投影したときに、波長変換接合部材１０を含むように形成されている。
複数の凸部１７は、放熱性を向上させるために、載置部１１ａと一体成形され、載置部１１ａの前面から前方に向かって突出するように設けられている。
図８の実施形態も、図２Ａの実施形態と同様の作用効果を奏する。
以下に、実施例および比較例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はそれらに限定されない。また、以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限値（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限値(「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。
（蛍光体セラミックス層の作製）
酸化イットリウム粒子（純度９９．９％、日本イットリウム社製）１１．３４ｇ、酸化アルミニウム粒子（純度９９．９％、住友化学社製）８．５７７ｇ、および、酸化セリウム粒子０．０８７ｇからなる蛍光体材料の粉末を調製した。
調製した蛍光体材料の粉末２０ｇと、水溶性バインダー樹脂（「ＷＢ４１０１」、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｉｎｏｖａｔｉｏｎｓ，Ｉｎｃ社製）とを、固形分の体積比率が６０：４０となるように混合し、さらに蒸留水を加えてアルミナ製容器に入れ、直径３ｍｍのジルコニアボールを加えて２４時間、ボールミルにより湿式混合することで、蛍光体の原料粒子のスラリーを調製した。
次いで、調製したスラリーを、離型シートとしてのＰＥＴフィルム２８上に、ドクターブレード法によりテープキャスティングして乾燥することにより、厚み７５μｍのグリーンシート２２を形成した（図３Ａ参照）。その後、グリーンシート２２をＰＥＴフィルム２８から剥離し、グリーンシート２２を２０ｍｍ×２０ｍｍのサイズに切り出した。切り出したグリーンシート２２を２枚作製し、この２枚のグリーンシート２２をホットプレスを用いて熱ラミネートすることにより、グリーンシート積層体２２を作製した。
次いで、作製したグリーンシート積層体２２を、電気マッフル炉にて、大気中、１℃／分の昇温速度で１２００℃まで加熱し、バインダー樹脂などの有機成分を分解除去する脱バインダー処理を実施した。その後、高温真空炉にグリーンシート積層体２２を移し、約１０−３Ｔｏｒｒ（約０．１３Ｐａ）の減圧下で、５℃／分の昇温速度で１７５０℃まで加熱し、その温度で３時間焼成することで、厚み１２０μｍの、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅからなる蛍光体セラミックス層２３（蛍光体セラミックスプレート）を作製した（図３Ｂ参照）。
（接合層作製用の硬化性組成物の準備）
準備例１
セラミックスインク（商品名「ＲＧ１２−２２」、白色、無機物リッチ、株式会社アイン製）を、接合層作製用の硬化性組成物として準備した。
準備例２
二液付加反応硬化型シリコーンレジン（商品名「ＫＥＲ２５００−Ａ／Ｂ」、信越化学工業株式会社製）Ａ：Ｂ液を１００：１００の混合比（質量比）で撹拌し、次いで、この混合液５．０ｇに、銀粒子（商品名「ＡＧ−４０４」、株式会社ニラコ製）２．０ｇおよび銀粒子（商品名「ＳＰＮ０８Ｓ」、三井金属鉱業株式会社製）３．０ｇを撹拌混合することにより、接合層作製用の硬化性組成物を調製した。
準備例３
二液付加反応硬化型シリコーンレジン（商品名「ＫＥＲ２５００−Ａ／Ｂ」、信越化学工業株式会社製）Ａ：Ｂ液を１００：１００の混合比（質量比）で撹拌し、次いで混合液６．０ｇに、チタン酸バリウム粒子（「ＢＴ−０３」、堺化学工業株式会社製）４．０ｇを撹拌混合することにより、接合層作製用の硬化性組成物を調製した。
準備例４
珪酸ナトリウム（水ガラス）１号（昭和化学株式会社製）６．０ｇにチタン酸バリウム粒子（商品名「ＢＴ−０３」、堺化学工業株式会社製）４．０ｇを撹拌混合することにより、接合層作製用の硬化性組成物を調製した。
準備例５
二液付加反応硬化型シリコーンレジン（商品名「ＫＥＲ２５００−Ａ／Ｂ」、信越化学工業株式会社製）Ａ：Ｂ液を１００：１００の混合比（質量比）で撹拌し、次いで混合液５．０ｇに、ルチル型二酸化チタン粒子（平均粒子径０．２μｍ）５．５ｇを撹拌混合することにより、接合層作製用の硬化性組成物を調製した。
準備例６
酸化アルミニウム粒子６０〜１００質量部および硬化性シリコーン樹脂（シリコーン樹脂１０〜３０質量部、ポリビニルシロキサン１〜５質量部、ビニルポリジメチルシロキサン１〜５質量部、メチルハイドロジェンポリシロキサン１〜５質量部）を含有した硬化性組成物（商品名「ＩＶＳ７６２０」、モーメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ株式会社製）を接合層作製用の硬化性組成物として準備した。
準備例７
銀ペースト（商品名「Ｐ−１０３２」、ムロマチテクノス株式会社製）を接合層作製用の硬化性組成物として準備した。
準備例８
メタクリル樹脂ペレット５．０ｇをメチルエチルケトン１５ｇに溶解し、チタン酸バリウム粒子（商品名「ＢＴ−０３」、堺化学工業株式会社製）５．０ｇを撹拌混合することにより、接合層作製用の硬化性組成物を調製した。
（波長変換接合部材の作製）
実施例１
ドクターブレードを用いて、準備例１で準備した硬化性組成物（セラミックスインク）を蛍光体セラミックス層２３の一方面に塗布し、９０℃で５時間加熱することによりセラミックスインクを乾燥し、次いで、１５０℃で２時間加熱することにより、硬化した。これにより、蛍光体セラミックス層２３（厚み１２０μｍ）と接合層１４（厚み１００μｍ）とを備える波長変換接合シート２１を得た（図３Ｃ参照）。
次いで、ダイシング装置により３．０ｍｍ×３．０ｍｍのサイズにて切断加工し、蛍光体セラミックス素子１３と接合層１４とを備える波長変換接合部材１０を作製した（図３Ｄ参照）。
実施例２
接合層の厚み１００μｍを１２０μｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
実施例３
準備例１の硬化性組成物を準備例２の硬化性組成物に変更し、７０℃で１時間加熱乾燥し、１５０℃で２時間加熱硬化した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
実施例４
準備例１の硬化性組成物を準備例３の硬化性組成物に変更し、７０℃で１時間加熱乾燥し、１５０℃で２時間加熱硬化した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
実施例５
準備例１の硬化性組成物を準備例４の硬化性組成物に変更し、７０℃で８時間加熱乾燥し、１５０℃で２時間加熱硬化した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
実施例６
準備例１の硬化性組成物を準備例５の硬化性組成物に変更し、７０℃で１時間加熱乾燥し、１５０℃で２時間加熱硬化した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
実施例７
準備例１の硬化性組成物を準備例６の硬化性組成物に変更し、１００℃で１時間加熱乾燥し、１５０℃で２時間加熱硬化した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
比較例１
接合層の厚み１００μｍを７５μｍに変更した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
比較例２
接合層の厚み１００μｍを７５μｍに変更した以外は、実施例４と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
比較例３
準備例１の硬化性組成物を準備例７の硬化性組成物に変更し、７０℃で１時間加熱乾燥し、１５０℃で１時間加熱硬化した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
比較例４
準備例１の硬化性組成物を準備例８の硬化性組成物に変更し、６０℃で２時間加熱乾燥した以外は、実施例１と同様にして、波長変換接合部材を作製した。
実施例８
蛍光体セラミックス層２３を、ダイシング装置（商品名「ダイシングソー」、ＤＩＳＣＯ社製）のダイシングフレームに設置された熱剥離シート２４（基材、商品名「リバアルファ３１９５０」、日東電工社製）の粘着層面（上面）に貼着して、セラミックス積層体２９を得た（図５Ｃ参照）。
次いで、先端が断面視略矩形状のダイシングブレード３０（先端の幅Ｘ：０．４ｍｍ）の上下方向位置を、ダイシングブレード３０の先端が熱剥離シート２４の上面と一致するように、調整した。
次いで、ダイシングブレード３０を高速回転させながら、幅方向の間隔（Ｙ）および前後方向の間隔のそれぞれが３．０ｍｍとなるように、ダイシングブレード３０をセラミックス積層体２９に対して相対移動させることにより、蛍光体セラミックス層２３の一部を格子状に掻き取った（図５Ｄ参照）。
これにより、熱剥離シート２４の上に、複数の蛍光体セラミックス素子１３（３．０ｍｍ×３．０ｍｍ）が、前後方向および幅方向に０．４ｍｍの間隔を隔てて格子状に整列配置された素子配置基材３１を得た（図５Ｅおよび図６参照）。
次いで、硬化性層２６の材料として、準備例１の硬化性組成物を、蛍光体セラミックス素子１３の上面および側面を被覆するように、ドクターブレードにて塗布し、硬化性層２６を形成した。これにより、硬化性層−素子積層体３２を得た（図５Ｆ参照）。
次いで、硬化性層−素子積層体３２を９０℃で５時間乾燥させた後に、１５０℃で２時間加熱硬化させることにより、接合層１４（厚み１００μｍ）を形成した。これにより、接合層−素子積層体３３を得た（図５Ｇ参照）。
次いで、ダイシング装置内に接合層−素子積層体３３を配置した。その後、先端が断面視略矩形状の幅狭ブレード３９（先端の幅Ｚ：０．２ｍｍ）を用いて、蛍光体セラミックス素子１３間の幅方向中央および前後方向中央を、接合層１４および熱剥離シート２４の上下方向に貫通するように切断した（図５Ｈ参照）。すなわち、３．２ｍｍ×３．２ｍｍのサイズとなるように接合層−素子積層体３３を切断した。これにより、蛍光体セラミックス素子１３を個片化し、基材積層波長変換接合部材３４を得た。
次いで、得られた基材積層波長変換接合部材３４から熱剥離シート２４を２００℃で剥離した。これにより、１つの蛍光体セラミックス素子１３（３．０ｍｍ×３．０ｍｍ、厚み１２０μｍ）および接合層１４（３．２ｍｍ×３．２ｍｍ、側面幅Ｗ：０．１ｍｍ、厚みＴ：１００μｍ）を備える波長変換接合部材１０を作製した（図５Ｉ参照）。
（接合層の反射率：初期反射率）
各実施例および各比較例の波長変換接合部材１０の接合層１４における反射率を、紫外可視分光光度計（「Ｖ６７０」、日本分光社製）にて、波長４５０ｎｍの条件にて測定した。この結果を表１に示す。
（接合層の熱伝導率）
下記の方法によって、各実施例および各比較例の波長変換接合部材１０の接合層１４の熱伝導率をＸｅフラッシュアナライザー（ＮＥＴＺＳＣＨ社製、ＬＦＡ４４７）にて測定した。
この結果を表１に示す。
（波長変換放熱部材の製造）
各実施例および各比較例の波長変換接合部材１０の接合層１４の表面に、熱伝導グリース（商品名「ＭＸ−４」、熱伝導率８．５Ｗ／ｍ・Ｋ、Ａｒｃｔｉｃ Ｃｏｏｌｉｎｇ社製）を塗布し、次いで、熱伝導グリース層を介して、十分なサイズの熱拡散保持部材９としてのヒートシンクを接合層１４に接着させた。これにより、各実施例および各比較例の波長変換放熱部材６を製造した（図３Ｅ参照）。
（評価）
１．ＬＤ装置を点灯した際の蛍光体の表面温度
（１）光出力が１．６Ｗの場合
電源（ネオアーク株式会社製）および放熱器に接続したＬＤ装置（商品名「ＮＤＢ７８７５」、最大１．６Ｗ光出力、日亜化学株式会社製）を用意した。ＬＤ装置に１２００ｍＡ電流を印加して、各実施例および各比較例の波長変換放熱部材にレーザー光を照射することにより、波長変換放熱部材を発光させた。波長変換放熱部材を１分間発光した後の蛍光体の表面の最大温度をサーモグラフィーで測定した。
５５℃未満である場合を◎と評価し、５５℃以上１００℃未満である場合を○と評価し、１００℃以上である場合を×と評価した。
この結果を表１に示す。
（２）光出力が４．８Ｗの場合
上記ＬＤ装置を複数個印加して最大４．８Ｗの光出力となるように調整し、各実施例および各比較例の波長変換放熱部材にレーザー光を照射することにより、波長変換放熱部材を発光させた。波長変換放熱部材を１分間発光した後の蛍光体の表面温度をサーモグラフィーで測定した。
５５℃未満である場合を◎と評価し、５５℃以上１５０℃未満である場合を○と評価し、１５０℃以上である場合を×と評価した。
この結果を表１に示す。
２．ＬＤ装置を点灯した際の蛍光体からの光反射効率
上記１．で作製した各実施例および各比較例の波長変換放熱部材を、側面に細孔が形成された積分球の中心位置に配置した。次いで、積分球の外部より細孔を通して、上記１．（１）（光出力が１．６Ｗの場合）の条件におけるレーザー光を波長変換放熱部材に照射し、１分間発光させた後の反射放射束を測定した。
一方、波長変換放熱部材の代わりに、レーザー波長４４０〜４５０ｎｍの波長領域で９９％以上の反射ミラーを配置し、同様に反射放射束を測定した。
反射ミラーの反射放射束Ｘに対する、波長変換放射部材の反射放射束Ｙを百分率で算出した。すなわち、「（Ｙ／Ｘ）×１００」の計算式で算出した
８５％以上である場合を◎と評価し、７５％以上８５％未満である場合を○と評価し７５％未満である場合を×と評価した。
この結果を表１に示す。
３．経時信頼性
各実施例および各比較例の波長変換接合部材を、２００℃の乾燥炉内に１０００時間に設置した後に、接合層の反射率を測定した。初期反射率に対する、乾燥炉内に設置後の反射率の変化を測定した。
９０％以上である場合を○と評価し、５０％以上９０％未満である場合を△と評価し、５０％未満である場合を×と評価した。
Figure 2015216353
１ 半導体発光装置
４ 光源
５ 反射鏡
６ 波長変換接合部材
７ 貫通孔
９ 熱拡散保持部材
１０ 波長変換放熱部材
１３ 蛍光体セラミックス素子
１４ 接合層

Claims (6)

  1. 蛍光体セラミックス素子と、
    前記蛍光体セラミックス素子の一方面に設けられる接合層とを備え、
    前記接合層の熱伝導率が、０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過し、
    前記接合層の反射率が、９０％以上である
    ことを特徴とする、波長変換接合部材。
  2. 前記接合層が、セラミックスインクから形成されることを特徴とする、請求項１に記載の波長変換接合部材。
  3. 前記接合層が、無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも１種の無機粒子、ならびに、硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物から形成されることを特徴とする、請求項１に記載の波長変換接合部材。
  4. 前記接合層の厚みが、８０μｍ以上１０００μｍ以下であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の波長変換接合部材。
  5. 請求項１〜４のいずれか一項に記載の波長変換接合部材と、熱拡散保持部材とを備え、
    前記熱拡散保持部材は、前記接合層を介して、前記蛍光体セラミックス素子と接合していることを特徴とする、波長変換放熱部材。
  6. 光を一方側に照射する光源と、
    前記光源と間隔を隔てて一方側に対向配置され、前記光が通過するための貫通孔が形成される反射鏡と、
    前記光が前記蛍光体セラミックス素子に照射されるように、前記反射鏡と間隔を隔てて一方側に対向配置される請求項５に記載の波長変換放熱部材と
    を備える発光装置。
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