JP2015205983A - 樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
[1] エポキシ樹脂、硬化剤及び無機充填材を含有する樹脂組成物であって、
無機充填材が三級アミノ基を有するシラン化合物で表面処理されており、
該三級アミノ基のN原子に結合する置換基がアルキル基、シクロアルキル基及びアリール基からなる群から選択されるか、又は該三級アミノ基がピリジン環内の三級アミノ基である樹脂組成物。
[2] 三級アミノ基のN原子に結合する置換基が、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基及び炭素原子数6〜14のアリール基からなる群から選択される、[1]に記載の樹脂組成物。
[3] 三級アミノ基を有するシラン化合物が、式(1)で表される化合物及び式(2)で表される化合物からなる群から選択される、[1]に記載の樹脂組成物。
R1及びR2は、それぞれ独立して、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、
R3及びR4は、それぞれ独立して、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、
L1及びL2は、単結合又は置換基を有していてもよいアルキレン基を表し、
mは0〜3の整数を表す。R3が複数存在する場合、それらは同一でも異なっていてもよく、R4が複数存在する場合、それらは同一でも異なっていてもよい。)
[4] 三級アミノ基を有するシラン化合物が、N,N−ジメチル−(トリメトキシシリル)−メチルアミン、N,N−ジエチル−(トリメトキシシリル)−メチルアミン、N,N−ジメチル−2−(トリメトキシシリル)−エチルアミン、N,N−ジエチル−2−(トリメトキシシリル)−エチルアミン、N,N−ジメチル−3−(トリメトキシシリル)−プロピルアミン、N,N−ジエチル−3−(トリメトキシシリル)−プロピルアミン、2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジン、及び2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンからなる群から選択される、[1]〜[3]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[5] 三級アミノ基を有するシラン化合物の分子量が、100〜1000である、[1]〜[4]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[6] 無機充填材100質量部に対して、三級アミノ基を有するシラン化合物が0.001〜4質量部である、[1]〜[5]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[7] 無機充填材の平均粒径が0.01〜5μmである、[1]〜[6]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[8] 樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%とした場合、無機充填材の含有量が30〜90質量%である、[1]〜[7]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[9] 無機充填材がシリカである、[1]〜[8]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[10] 無機充填剤がさらにアルコキシシラン化合物で表面処理されている、[1]〜[9]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[11] アルコキシシラン化合物が、アルキル基、シクロアルキル基及びアリール基からなる群から選択される1種以上の基を含む、[10]に記載の樹脂組成物。
[12] アルコキシシラン化合物が、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基及び炭素原子数6〜14のアリール基からなる群から選択される1種以上の基を含む、[10]又は[11]に記載の樹脂組成物。
[13] エポキシ樹脂が、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上である、[1]〜[12]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[14] 硬化剤が、フェノール系硬化剤、活性エステル系硬化剤及びシアネートエステル系硬化剤からなる群から選択される1種以上である、[1]〜[13]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[15] 樹脂組成物を硬化して絶縁層を形成し、その絶縁層表面を粗化処理した後の算術平均粗さが200nm以下である、[1]〜[14]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[16] プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物である、[1]〜[15]のいずれかに記載の樹脂組成物。
[17] [1]〜[16]のいずれかに記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層を含む、シート状積層材料。
[18] 樹脂組成物層の最低溶融粘度が、300〜20000ポイズである、[17]に記載のシート状積層材料。
[19] [1]〜[16]のいずれかに記載の樹脂組成物の硬化物により形成された絶縁層を含む、プリント配線板。
[20] [19]に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
本発明の樹脂組成物は、エポキシ樹脂、硬化剤及び無機充填材を含有し、無機充填材が三級アミノ基を有するシラン化合物で表面処理されており、該三級アミノ基のN原子に結合する置換基がアルキル基、シクロアルキル基及びアリール基からなる群から選択されるか、又は該三級アミノ基がピリジン環内の三級アミノ基であることを特徴とする。
エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、ビスフェノールAF型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、tert-ブチル-カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂及びトリメチロール型エポキシ樹脂等が挙げられる。エポキシ樹脂は1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化する機能を有する限り特に限定されず、例えば、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、及び酸無水物系硬化剤が挙げられる。硬化剤は、1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
無機充填材としては、特に限定されないが、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等のシリカが特に好適である。またシリカとしては球形シリカが好ましい。無機充填材は1種単独で用いてもよく、2種以上を組み合わせて用いてもよい。市販されている球形溶融シリカとして、(株)アドマテックス製「SOC2」、「SOC1」が挙げられる。
R1及びR2は、それぞれ独立して、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、
R3及びR4は、それぞれ独立して、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基又はアリール基を表し、
L1及びL2は、単結合又は置換基を有していてもよいアルキレン基を表し、
mは0〜3の整数を表す。R3が複数存在する場合、それらは同一でも異なっていてもよく、R4が複数存在する場合、それらは同一でも異なっていてもよい。)
樹脂組成物にさらに硬化促進剤を含有させることにより、エポキシ樹脂と硬化剤をより効率的に反応させることができる。硬化促進剤としては、特に限定されないが、例えば、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤等が挙げられ、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤が好ましい。硬化促進剤は、1種単独で用いてもよく、又は2種以上を組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物にさらに熱可塑性樹脂を含有させることにより、得られる絶縁層の機械強度を向上させることができ、更に接着フィルム等のシート状積層材料の形態で使用する場合のフィルム成型能を向上させることもできる。熱可塑性樹脂としては、例えば、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂が挙げられる。熱可塑性樹脂は、1種単独で用いてもよく、又は2種以上を組み合わせて用いてもよい。
樹脂組成物にさらにゴム粒子を含有させることにより、導体層との密着性に一層優れる絶縁層を得ることができ、穴あけ加工性の向上、誘電正接の低下、応力緩和効果を得ることもできる。ゴム粒子としては、例えば、後述する樹脂ワニスの調製に使用する有機溶剤に溶解せず、上述のエポキシ樹脂、硬化剤、及び熱可塑性樹脂などとも相溶しないものが使用される。このようなゴム粒子は、一般には、ゴム成分の分子量を有機溶剤や樹脂に溶解しないレベルまで大きくし、粒子状とすることで調製される。
樹脂組成物にさらに難燃剤を含有させることにより、難燃性を付与することができる。難燃剤としては、例えば、有機リン系難燃剤、有機系窒素含有リン化合物、窒素化合物、シリコーン系難燃剤、金属水酸化物等が挙げられる。難燃剤は1種単独で用いてもよく、又は2種以上を組み合わせて用いてもよい。樹脂組成物層中の難燃剤の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%とした場合、好ましくは0.5〜20質量%、より好ましくは1質量%〜15質量%である。
本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲で、必要に応じて他の成分を含有してもよい。斯かる他の成分としては、有機銅化合物、有機亜鉛化合物及び有機コバルト化合物等の有機金属化合物、並びに有機フィラー、増粘剤、消泡剤、レベリング剤、密着性付与剤、及び着色剤等の樹脂添加剤等が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して各種用途に使用することもできるが、工業的には一般に、該樹脂組成物で形成された樹脂組成物層を含むシート状積層材料の形態で用いることが好適である。
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物の硬化物により形成された絶縁層を含む。
(I)内層基板上に、接着フィルムを、該接着フィルムの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
(II)接着フィルムの樹脂組成物層を熱硬化して硬化物を形成する工程
(III)硬化物に穴あけ加工する工程
(IV)硬化物の表面を粗化処理する工程
(V)硬化物の粗化面に導体層を形成する工程
本発明のプリント配線板を用いて半導体装置を製造することができる。
まずは各種測定方法・評価方法について説明する。
(1)内層回路基板の下地処理
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板(銅箔の厚さ18μm、基板厚さ0.3mm、松下電工(株)製「R5715ES」)の両面をメック(株)製「CZ8100」にて1μmエッチングして銅表面の粗化処理を行った。
実施例及び比較例で作製した接着フィルムを、バッチ式真空加圧ラミネーター((株)名機製作所製「MVLP-500」)を用いて、樹脂組成物層が内層回路基板と接合するように、内層回路基板の両面にラミネート処理した。ラミネート処理は、30秒間減圧して気圧を13hPa以下とし後、100℃、圧力0.74MPaにて30秒間圧着することにより行った。
接着フィルムの積層後、100℃で30分間、次いで180℃で30分間の条件で樹脂組成物層を熱硬化して絶縁層を形成した。
CO2レーザー加工機((株)HITACHI製「LC−2E21B/1C」)を使用して、支持体上から絶縁層を穴あけ加工してビアホールを形成した。絶縁層表面におけるビアホールのトップ径(直径)は49μmであった。なお、穴あけ加工の条件は、周波数2000Hz、パルス幅23μs、ショット数3であった。穴あけ加工の後、支持体を剥離除去した。
穴あけ加工の後、絶縁層を形成した内層回路基板を、膨潤液(アトテックジャパン(株)製「スエリングディップ・セキュリガントP」、ジエチレングリコールモノブチルエーテル含有の水酸化ナトリウム水溶液)に60℃で10分間浸漬し、次いで酸化剤溶液(アトテックジャパン(株)製「コンセントレート・コンパクトCP」、過マンガン酸カリウム濃度約6質量%、水酸化ナトリウム濃度約4質量%の水溶液)に80℃で20分間浸漬し、最後に中和液(アトテックジャパン(株)製「リダクションソリューション・セキュリガントP」、硫酸ヒドロキシルアミン水溶液)に40℃で5分間浸漬した。次いで、80℃で30分間乾燥させた。得られた基板を「評価基板a」と称する。
セミアディティブ法に従って、絶縁層の粗化面に導体層を形成した。
すなわち、粗化処理後の基板を、PdCl2を含む無電解メッキ液に40℃で5分間浸漬した後、無電解銅メッキ液に25℃で20分間浸漬した。次いで、150℃にて30分間加熱してアニール処理を行った後、エッチングレジストを形成し、エッチングによりパターン形成した。その後、硫酸銅電解メッキを行い、厚さ30μmの導体層を形成し、アニール処理を200℃にて60分間行った。得られた基板を「評価基板b」と称する。
評価基板aについて、ビアホール底部の周囲を走査電子顕微鏡(SEM)にて観察し、得られた画像からビアホール底部の壁面からの最大スミア長を測定した。スミア除去性は、以下の基準に従って評価した。
評価基準:
◎:最大スミア長が2μm未満
○:最大スミア長が2μm以上3.5μm未満
×:最大スミア長が3.5μm以上
評価基板aについて、非接触型表面粗さ計(ビーコインスツルメンツ社製「WYKO NT3300」)を用いて、VSIコンタクトモード、50倍レンズにより測定範囲を121μm×92μmとして得られる数値によりRa値を求めた。無作為に選んだ10点の平均値を求めることにより測定した。
絶縁層と導体層のピール強度の測定は、評価基板bについて、JIS C6481に準拠して行った。具体的には、評価基板bの導体層に、幅10mm、長さ100mmの部分の切込みをいれ、この一端を剥がしてつかみ具で掴み、室温中にて、50mm/分の速度で垂直方向に35mmを引き剥がした時の荷重(kgf/cm)を測定し、剥離強度を求めた。測定には、引っ張り試験機((株)TSE製「AC−50C−SL」)を使用した。
実施例及び比較例で作製した接着フィルムの樹脂組成物層について、動的粘弾性測定装置((株)ユー・ビー・エム製「Rheosol−G3000」)を使用して溶融粘度を測定した。試料樹脂組成物1gについて、直径18mmのパラレルプレートを使用して、開始温度60℃から200℃まで昇温速度5℃/分にて昇温し、測定間隔温度2.5℃、振動数1Hz、歪み1degの測定条件にて動的粘弾性率を測定し、最低溶融粘度(V1;ポイズ)及び最低溶融粘度温度を求めた。ラミネート性は、以下の基準に従って評価した。
評価基準:
○:最低溶融粘度V1が300ポイズ以上20000ポイズ以下
△:最低溶融粘度V1が300ポイズ未満
×:最低溶融粘度V1が20000ポイズより高い
25℃で8日間保存した後の接着フィルムの樹脂組成物層について、上記と同様にして最低溶融粘度(V2;ポイズ)を求めた。保存安定性は、以下の基準に従って評価した。
評価基準:
○:増粘倍率(V2/V1)が1.5以下で粘度上昇量(V2−V1)が1000ポイズ未満
×:増粘倍率(V2/V1)が1.5より大きいか、又は粘度上昇量(V2−V1)が1000ポイズ以上
各実施例及び比較例で作製した接着フィルムについて、樹脂組成物層の表面を目視にて観察し、結晶析出の有無を観察した。結晶析出が確認されない場合を「○」、結晶析出が確認された場合を「×」と評価した。
球形シリカ((株)アドマテックス製「SOC2」、平均粒径0.5μm)100部をヘンシェル型混粉機に投入し、下記式1で表される構造を有する2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンと下記式2で表される構造を有する2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンの混合物(信越化学工業(株)製「X−12−1170」、分子量227.3、式1で表される化合物/式2で表される化合物(質量比)=85/15、純度>98.0質量%)0.6部を噴霧しながら球形シリカを10分間攪拌し、無機充填材1を調製した。
球形シリカ((株)アドマテックス製「SO−C2」、平均粒径0.5μm)100部をヘンシェル型混粉機に投入し、2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンと2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンの混合物(信越化学工業(株)製「X−12−1170」、分子量227.3)0.1部を噴霧しながら球形シリカを10分間攪拌した後に、下記式で表される構造を有するフェニルトリメトキシシラン(信越化学工業(株)製「KBM−103」、分子量198.3)0.5部を噴霧しながら10分間攪拌し、無機充填材2を調製した。
2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンと2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンの混合物(信越化学工業(株)製「X−12−1170」、分子量227.3)に代えて、下記式で表される構造を有するN,N−ジメチル−3−(トリメトキシシリル)−プロピルアミン(Gelest,Inc.製、分子量207.1)を使用した以外は調製例2と同様にして、無機充填材3を調製した。
2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンと2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンの混合物(信越化学工業(株)製「X−12−1170」、分子量227.3)に代えて、下記式で表される構造を有するN,N−ジエチル−3−(トリメトキシシリル)−プロピルアミン(Gelest,Inc.製、分子量235.2)を使用した以外は調製例2と同様にして、無機充填材4を調製した。
2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンと2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンの混合物(信越化学工業(株)製「X−12−1170」、分子量227.3)に代えて、フェニルトリメトキシシラン(信越化学工業(株)製「KBM103」、分子量198.3)を使用した以外は調製例1と同様にして、無機充填材5を調製した。
2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンと2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンの混合物(信越化学工業(株)製「X−12−1170」、分子量227.3)に代えて、イミダゾールシラン(日鉱日鉄(株)製「IM−1000」)を使用した以外は調製例1と同様にして、無機充填材6を調製した。
ビキシレノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量190、三菱化学(株)製「YX4000HK」)14部、液状ビスフェノール型エポキシ樹脂(新日鉄住金化学(株)製「ZX1059」、ビスフェノールA型とビスフェノールF型の1:1混合品)5部、ビフェニル型エポキシ樹脂(エポキシ当量269、日本化薬(株)製「NC3000H」)14部をソルベントナフサ32部に撹拌しながら加熱溶解させ、その後室温にまで冷却した。得られた混合溶液に、ゴム粒子(ガンツ化成(株)製「AC3816N」)1.5部をソルベントナフサ6部に20℃で12時間静置膨潤して得られる混合物と、無機充填材1を140部添加し、さらに難燃剤(三光(株)製「HCA−HQ」、10−(2,5−ジヒドロキシフェニル)−10−ヒドロ−9−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、平均粒径1μm)5部を添加し、3本ロールで混練し分散させた。そこへ、活性エステル系硬化剤(DIC(株)製「HPC−8000−65T」、活性基当量約223、不揮発成分65質量%のトルエン溶液)21.5部、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂(DIC(株)製「LA−7054」、フェノール性水酸基当量124、不揮発成分60質量%のメチルエチルケトン(MEK)溶液)10部、フェノキシ樹脂(重量平均分子量35000、三菱化学(株)製「YL7553」、不揮発成分30質量%のMEKとシクロヘキサノンの1:1溶液)10.7部、硬化促進剤(4−ジメチルアミノピリジン(DMAP))の10質量%のMEK溶液1部、MEK7部を混合し、回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを調製した。次に、得られた樹脂ワニスをアルキド樹脂系離型層付きポリエチレンテレフタレートフィルム(リンテック(株)製「AL5」、厚さ38μm)の離型面上に、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが40μmとなるようにダイコーターにて均一に塗布し、80〜110℃(平均95℃)で5分間乾燥し、接着フィルムを得た。
無機充填材1に代えて無機充填材2を使用した以外は、実施例1と同様にして樹脂ワニス、接着フィルムを得た。
無機充填材1に代えて無機充填材3を使用した以外は、実施例1と同様にして樹脂ワニス、接着フィルムを得た。
無機充填材1を、無機充填材4に変更した以外は、実施例1と全く同様にして樹脂ワニスを作製した。次いで、実施例1と全く同様にして接着フィルムを得た。
ビキシレノール型エポキシ樹脂(エポキシ当量190、三菱化学(株)製「YX4000HK」)14部、ナフトール型エポキシ樹脂(エポキシ当量約330、新日鉄住金化学(株)製「ESN475V」)10部、ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量144、DIC(株)製「HP4032SS」)9部をソルベントナフサ32部に撹拌しながら加熱溶解させ、その後室温にまで冷却した。得られた混合溶液に、ゴム粒子(ガンツ化成(株)製「AC3816N」)1.5部をソルベントナフサ6部に20℃で12時間静置膨潤した混合物と、無機充填材4を180部混合し、さらに難燃剤(三光(株)製「HCA−HQ」、10−(2,5−ジヒドロキシフェニル)−10−ヒドロ−9−オキサ−10−フォスファフェナンスレン−10−オキサイド、平均粒径1μm)5部を添加し、3本ロールで混練し分散させた。そこへ、活性エステル系硬化剤(DIC(株)製「HPC−8000−65T」、活性基当量約223、不揮発成分65質量%のトルエン溶液)21.5部、シアネートエステル系硬化剤(ロンザジャパン(株)製「BA230S75」、シアネート当量約232、ビスフェノールAジシアネートのプレポリマー、不揮発成分75質量%のMEK溶液)22.6部、シアネートエステル系硬化剤(ロンザジャパン(株)製「PT30」、シアネート当量約133、フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂、不揮発成分85質量%のMEK溶液)9.4部、フェノキシ樹脂(重量平均分子量35000、三菱化学(株)製「YL7553」、不揮発成分30質量%のMEKとシクロヘキサノンの1:1溶液)10.7部、硬化促進剤(テトラブチルホスホニウムデカン酸塩(TBP−DA))の10質量%のMEK溶液1部、MEK7部を混合し、回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを調製した。得られた樹脂ワニスを用いて、実施例1と同様にして接着フィルムを得た。
無機充填材1に代えて無機充填材5を使用した以外は、実施例1と同様にして樹脂ワニス、接着フィルムを得た。
無機充填材1に代えて無機充填材6を使用した以外は、実施例1と同様にして樹脂ワニス、接着フィルムを得た。
無機充填材4に代えて無機充填材5を使用した以外は、実施例5と同様にして樹脂ワニス、接着フィルムを得た。
Claims (20)
- エポキシ樹脂、硬化剤及び無機充填材を含有する樹脂組成物であって、
無機充填材が三級アミノ基を有するシラン化合物で表面処理されており、
該三級アミノ基のN原子に結合する置換基がアルキル基、シクロアルキル基及びアリール基からなる群から選択されるか、又は該三級アミノ基がピリジン環内の三級アミノ基である樹脂組成物。 - 三級アミノ基のN原子に結合する置換基が、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基及び炭素原子数6〜14のアリール基からなる群から選択される、請求項1に記載の樹脂組成物。
- 三級アミノ基を有するシラン化合物が、N,N−ジメチル−(トリメトキシシリル)−メチルアミン、N,N−ジエチル−(トリメトキシシリル)−メチルアミン、N,N−ジメチル−2−(トリメトキシシリル)−エチルアミン、N,N−ジエチル−2−(トリメトキシシリル)−エチルアミン、N,N−ジメチル−3−(トリメトキシシリル)−プロピルアミン、N,N−ジエチル−3−(トリメトキシシリル)−プロピルアミン、2−[1−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジン、及び2−[2−(トリメトキシシリル)エチル]ピリジンからなる群から選択される、請求項1〜3のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 三級アミノ基を有するシラン化合物の分子量が、100〜1000である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 無機充填材100質量部に対して、三級アミノ基を有するシラン化合物が0.001〜4質量部である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 無機充填材の平均粒径が0.01〜5μmである、請求項1〜6のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 樹脂組成物中の不揮発成分を100質量%とした場合、無機充填材の含有量が30〜90質量%である、請求項1〜7のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 無機充填材がシリカである、請求項1〜8のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 無機充填剤がさらにアルコキシシラン化合物で表面処理されている、請求項1〜9のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- アルコキシシラン化合物が、アルキル基、シクロアルキル基及びアリール基からなる群から選択される1種以上の基を含む、請求項10に記載の樹脂組成物。
- アルコキシシラン化合物が、炭素原子数1〜10のアルキル基、炭素原子数3〜10のシクロアルキル基及び炭素原子数6〜14のアリール基からなる群から選択される1種以上の基を含む、請求項10又は11に記載の樹脂組成物。
- エポキシ樹脂が、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂からなる群から選択される1種以上である、請求項1〜12のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 硬化剤が、フェノール系硬化剤、活性エステル系硬化剤及びシアネートエステル系硬化剤からなる群から選択される1種以上である、請求項1〜13のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 樹脂組成物を硬化して絶縁層を形成し、その絶縁層表面を粗化処理した後の算術平均粗さが200nm以下である、請求項1〜14のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物である、請求項1〜15のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 請求項1〜16のいずれか1項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層を含む、シート状積層材料。
- 樹脂組成物層の最低溶融粘度が、300〜20000ポイズである、請求項17に記載のシート状積層材料。
- 請求項1〜16のいずれか1項に記載の樹脂組成物の硬化物により形成された絶縁層を含む、プリント配線板。
- 請求項19に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
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