JP2015076983A - 寿命判定機能を有する蓄電装置、及び組電池の寿命判定方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 充放電特性を示す充放電カーブ内に変曲領域を有する第1単電池と、充放電カーブ内に変曲領域を有し、高電圧領域での電気容量が第1単電池よりも大きく、サイクル劣化が早い第2単電池とが直列に接続され、それぞれの単電池に電圧を測定するための配線がされてなる組電池と、第1単電池と第2単電池の電圧を測定する電圧測定装置と、電圧測定装置の電圧値から組電池の寿命を判定する比較部と、からなる蓄電装置を用いることで、外部環境温度によらず、精度よく組電池の寿命を判定できる。
【選択図】 図1
Description
図3に第1単電池14と第2単電池16の充放電特性を示す放電カーブの一例を示す。図3において、横軸は、単電池1の通常(第1実施形態)
(蓄電装置)
まず第1の実施形態について説明する。図1に本実施形態の蓄電装置40を模式的に示す。本実施形態の蓄電装置40は、第1単電池14と、第1単電池14の電圧を測定する電圧測定装置30と、第2単電池16と、第2単電池16の電圧を測定する電圧測定装置35と、比較部38を有する。また第1単電池14と第2単電池16は直列に接続され、更に複数の単電池12と合わせ直列接続し、組電池20を構成している。
また、第1単電池14の高電圧領域101における電気容量は、第2単電池16の高電圧領域101における電気容量と比べて、所定量以上小さく設定され、そのため、通常状態では、満充電から放電すると第1単電池は、第2単電池よりも早く変曲領域100内の所定電圧に達する通常状態を持つ。
またこれらの単電池は必要に応じて、複数の単電池12をさらに直列に接続することで、高電圧を出力できる組電池20とすることができる。これにより蓄電装置40全体の電圧を調整することができる。また、図面では、割愛してあるが、直列に接続された各単電池は、それぞれ、個別に同等の単電池を並列に接続してもよく、組電池の大部分を占める単電池12もそれぞれ個別に、過放電や過充電防止のため電圧測定装置を設け、あわせて電気回路を設けてもよい。
上述した第1単電池14と第2単電池16を有する蓄電装置40は、以下の手順にて寿命を判定する。まず、初期状態から充放電を繰り返し行う寿命前の通常状態では、蓄電装置40の放電時に、電圧測定装置35で測定される第2単電池16よりも、電圧測定装置30で測定される第1単電池14の方が先に、あらかじめ設定された変曲領域の所定電圧に達する。これは、組電池内の単電池は全て均等に放電し、同じ放電深度となるように放電する。したがって、第1単電池14も、第2単電池16も、満充電状態から放電終了に至るまで、常に同じ放電深度にて放電される。通常状態では、第1単電池14が、図3に示す変曲領域100内の所定電圧に達しても、第2単電池は、まだ高電圧領域101の高い電圧を示すことになる。通常状態か否かの判断は、第1単電池14と第2単電池16の電圧を電圧測定装置(30、35)で測定し、比較部38がその2つの単電池の電圧を比較することによって判定する。一方、寿命に達した状態では、蓄電装置40の放電時に、第1単電池14よりも、第2単電池16の方が先に、変曲領域の所定電圧に達する。この寿命に達した状態も通常状態を判定するのと同様に第1単電池14と第2単電池16の電圧を比較部38が比較することによって判定する。
(1)正極合剤層61中の正極活物質を複数種類混合して用いる構成。
(2)負極合剤層71中の負極活物質を複数種類混合して用いる構成。
(3)正極60と負極70とが共に上記(1)、(2)の構成。
正極合剤層61及び負極極合剤層71には導電助剤を含有させてもよく、導電助剤には、非水電気化学素子に広く一般に用いられるアセチレンブラックや、カーボンナノチューブを含む針状炭素などを用いることができる。
正極合剤層61及び負極極合剤層71に用いるバインダーには、上述したポリフッ化ビリニデン(PVDF)の他、スチレンブタジエンゴム(SBR)、カルボキシメチルセルロース(CMC)などを用いることができる。なお、正極合剤層61及び負極極合剤層71を塗布、形成する際には、これらバインダーを溶解させる溶媒、例えばN−メチルピロリドン(NMP)、純水などを用いればよい。
正極集電体62及び負極集電体72に用いる集電体は、一般にリチウムイオン二次電池に使用されている各種公知の材料を用いることができ、具体的には、負極集電体72としてCu箔が、正極集電体62としてAl箔があげられる。
セパレータには特に制限はなく、広く公知の材料を用いることができる。例えば、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂の微多孔膜を用いることができる。
電解質は、非水電解液、ゲル状の電解質、無機物あるいは有機物の固体電解質を広く用いることができる。例えば、非水電解液は溶媒と塩を含む物を用いることができ、これは適宜添加え物を含んでいてもよい。
図2には記載されていないが、正極、負極、セパレータを積層した電池要素を封入する外装体は特に制限はなく、鉄、アルミニウムやステンレス製の缶、アルミニウムラミネート製の外装袋を適宜選択することができる。
以下に単電池の製造方法の一例を説明する。まず、正極60は、併用する正極活物質と、所定の導電助剤と、所定のバインダーとを、溶剤と共に混合して塗料を作製した後、正極集電体62であるアルミ箔上に塗布、乾燥し、正極60を得る。
次に組電池の製造方法について述べる。あらかじめ、上述の構成及び、製造方法によって得られる単電池を用意し、第1単電池14と、第1単電池14に比べて、高電圧領域101の容量が大きくサイクル劣化速度が速い第2単電池16と、その他のリチウムオン二次電池12とを、必要数用意する。それぞれの単電池を直列に接続し、組電池20を得る。
次に、蓄電装置40の製造方法について述べる。まず、上記製造方法によって得られた組電池20の第1単電池14と第2単電池16に、それぞれ、電圧測定装置30および、電圧測定装置35を並列に接続する。さらに電圧測定装置30と電圧測定装置35から、蓄電装置の寿命を判断する比較部38に信号線をつなげることで、蓄電装置40を得る。
次に図5として第2実施形態の蓄電装置240を模式的に示し、その構造と製造方法について、第1実施形態と異なる部分のみ説明する。
高電圧領域201での電気容量は、第1単電池214、第3単電池217、第2単電池216の順に大きい。また、高電圧領域201での電気容量のサイクル劣化速度は、第2単電池214、第3単電池217、第1単電池216の順に速い。
図7に第1単電池214と第2単電池216と第3単電池217の高電圧領域201の電気容量のサイクル劣化特性を模式的に示す。上述した第1単電池214と第2単電池216と第3単電池217を有する蓄電装置240は、以下の手順にて劣化状態および寿命を判定する。まず、初期においては、蓄電装置240の放電時に電圧測定装置235で測定される第2単電池216よりも、電圧測定装置230で測定される第1単電池214の方が先に、あらかじめ設定された変曲領域内の所定電圧に達する。このとき、比較部238は通常状態であると判定する。その後、充放電を繰り返すと、蓄電装置240の放電時に電圧測定装置230で測定される第1単電池214よりも、電圧測定装置235で測定される第2単電池216の方が先に、あらかじめ設定された変曲領域電圧に達する。このとき、比較部238はあらかじめ設定された所定サイクル劣化状態を超えたと判定し、これを寿命と判断する。以上、説明した寿命判定方法は、第1実施形態と同様の原理にて判定することができる。
(正極の作製)
正極活物質として、NCM(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)と、LiFePO4(以下LFP)と、導電助剤としてカーボンブラック及び黒鉛、バインダーとしてPVDF(ポリフッ化ビニリデン)を用い正極を作製した。NCMについては、平均粒径(D50)で10μmのものを使用した。NCMを25g、LFPを60g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5gの混合比率とした。これにPVDF(呉羽化学工業(株)製、KF7305)のN−メチル−2−ピロリジノン(NMP)溶液(50g、10wt%)を加えて混合し、塗料145gを作製した。この塗料を集電体であるアルミニウム箔(厚み20μm)にドクターブレード法で塗布後、90℃で乾燥し、圧延することで、正極合剤層を形成した。
負極活物質として天然黒鉛を45g、導電助剤としてカーボンブラックを2.5g、をドライミックスした後に、バインダーとしてPVDF溶液22.5gを加え負極用の塗料を作製した。この塗料を集電体である銅箔(厚み16μm)にドクターブレード法で塗布後、乾燥(90℃)、圧延することで、負極合剤層を形成した。
得られた正極、負極を、セパレータ(ポリオレフィン製の微多孔質膜)と共に所定の寸法に切断した。正極、負極には、外部引き出し端子を溶接するために塗料(合剤層)を塗布、形成しない部分を設けた。正極、セパレータ、負極をこの順序で積層した。このとき、リチウムイオン二次電池の容量が200mAhになるように積層した。正極、負極には、それぞれ、外部引き出し端子としてアルミニウム箔(幅4mm、長さ40mm、厚み100μm)、ニッケル箔(幅4mm、長さ40mm、厚み100μm)を超音波溶接した。この外部引き出し端子に、ポリプロピレン(PP)を巻き付け熱接着させた。
正極作製時に、NCMの平均粒径(D50)を5μmとし、NCMを42.5g、LFPを42.5g使用した。その他は、第1単電池14と同様に作製した。初期の平均放電容量は約200mAhのリチウムイオン二次電池を得た。満充電時からみて、100mAh程度放電した際に変曲領域が発現した。
あらかじめ作製しておいた、第1単電池を1個と、第2単電池を1個とをそれぞれ満充電状態になるまで充電し、直列に接続することで組電池を得た。なお、実施例1での組電池の寿命は1000サイクルと設定した。
作製した蓄電装置に、完全放電状態から満充電状態までのサイクル劣化負荷を所定の回数繰り返した後に、各温度環境下にて、寿命判定を行った際の結果を表1に示す。1000サイクル後に比較部は、寿命と判定し、実施例1での蓄電装置を用いれば、環境温度、放電速度によらず寿命判定をすることができた。
実施例2では、高電圧正極合剤層に用いるバインダーの分子量をパラメータとすることで、リチウムイオン二次電池のサイクル劣化特性を設計した。
(正極の作製)
正極を作製する際に、NCMを主体とする塗料と、LFPを主体とする塗料をそれぞれ別に作製した。NCMの塗料作成時は、NCMを85g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5g、PVDFを5gの混合比率となるよう塗料を作成した。この時、PVDFの分子量を約25万と、約50万と、約100万と、の3種類をそれぞれ用い3種類の塗料を作成した。LFPを主体とする塗料作成時は、LFPを85g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5g、PVDFを5gの混合比率となるよう塗料を作成した。その後、アルミニウム箔上にドクターブレード法を用い、LFPの塗料、NCMの塗料の順で塗布した。この時、アルミニウム箔上で単位面積当たりのLFP量とNCM量が同等程度になるようにした。その他は、実施例1の要領で3種類の正極を作製した。
実施例1の負極と同等の負極を使用した。
実施例1と同様の要領で、電池化を行い、正極合剤層のバインダーの分子量が異なる3種類のリチウムイオン二次電池を得た。得られたそれぞれのリチウムイオン二次電池の、初期の平均放電容量は、約200mAhであり、満充電状態から放電した際に、約100mAhしたときに、変曲領域が発現した。
得られた、3種のリチウムイオン二次電池について、完全放電状態から満充電状態の範囲で充放電を繰り返す試験を行い、200サイクルごとの高電圧領域の電気容量を評価した。結果を図9に示す。図9は、正極合剤層のバインダーの分子量を調整し、本発明に利用可能なリチウムイオン二次電池のサイクル劣化特性を設計しうることを確認した。
実施例3では、高電圧正極活物質を含む正極合剤層にサイクル劣化を調整しうる添加剤として、NMPを用いることにより、リチウムイオン二次電池のサイクル劣化特性を設計した。
(正極の作製)
まず、NCMとLFPを主体とする塗料をそれぞれ別々に作製した。NCMの塗料作成時は、NCMを85g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5g、PVDFを5gの混合比率となるよう塗料を作成した。LFPを主体とする塗料作成時は、LFPを85g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5g、カルボキシメチルセルロース(CMC)を2g、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)を3gの混合比率となるよう塗料を作成した。この時、LFP塗料の溶媒には純水を用いた。その後、アルミニウム箔上にドクターブレード法を用い、NCMの塗料を塗布し、乾燥した。その後、NMPの飽和雰囲気内に1分と1時間放置しNMPを添加した。NMPを添加したNCM(高電圧正極活物質)合剤層ををガスクロマトグラフィーを用いて、NMPの濃度を測定したところ、NCMに質層の重量に対して、0.3%以下と、約0.8%程度の2種類のNCM(高電圧正極活物質)合剤層を得た。その後、NCM合剤層上にLFPの塗料を塗布し、乾燥し、圧延することで、2種の正極を得た。この時、アルミニウム箔上で単位面積当たりのLFP量とNCM量が同等程度になるようにした。
実施例1の負極と同等の負極を使用した。
実施例1と同様の要領で、電池化を行い、高電圧正極活物質を含む正極合剤層中へのNMPの添加量が異なる2種類のリチウムイオン二次電池を得た。得られたそれぞれのリチウムイオン二次電池の、初期の平均放電容量は、約200mAhであった。満充電状態から放電した際に、約100mAhしたときに、変曲領域が発現した。
得られた、2種のリチウムイオン二次電池について、完全放電状態から満充電状態の範囲で充放電を繰り返す試験を行い、200サイクルごとの高電圧領域の電気容量を評価した。結果を図10に示す。図10は、高電圧正極活物質を含む正極合剤層へのNMP添加量によって、利用可能なリチウムイオン二次電池のサイクル劣化特性を設計しうることを確認した。
(リチウムイオン二次電池の作製)
(正極の作製)
正極活物質として、NCM(LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)を、導電助剤としてカーボンブラック及び黒鉛、バインダーとしてPVDF(ポリフッ化ビニリデン)、を用い正極を作製した。これらはNCMを85g、カーボンブラックを5g、黒鉛を5gの混合比率とした、これにPVDFのN−メチル−2−ピロリジノン(NMP)溶液(50g、10wt%)を加えて混合し、塗料145gを作製した。この塗料を集電体であるアルミニウム箔(厚み20μm)にドクターブレード法で塗布後、90℃で乾燥し、圧延した。
負極活物質として天然黒鉛を45g、導電助剤としてカーボンブラックを2.5g、をドライミックスした後に、バインダーとしてPVDF溶液22.5gを加え負極用の塗料を作製した。この塗料を集電体である銅箔(厚み16μm)にドクターブレード法で塗布後、乾燥(90℃)、圧延した。
得られた正極、負極を、セパレータ(ポリオレフィン製の微多孔質膜)と共に所定の寸法に切断した。正極、負極には、外部引き出し端子を溶接するために塗料(合剤層)を塗布、形成しない部分を設けた。正極、セパレータ、負極をこの順序で積層した。このとき、リチウムイオン二次電池の容量が200mAhになるように積層した。正極、負極には、それぞれ、外部引き出し端子としてアルミニウム箔(幅4mm、長さ40mm、厚み100μm)、ニッケル箔(幅4mm、長さ40mm、厚み100μm)を超音波溶接した。この外部引き出し端子に、ポリプロピレン(PP)を巻き付け熱接着させた。
組電池寿命をインピーダンス値から判断するために、得られたリチウムイオン二次電池のインピーダンスを100サイクルごとに測定した。結果を図11に示す。このとき、1kHzでの交流インピーダンスが160mΩ程度になった場合に組電池の寿命と設定(図11の点線300)した。同様にして、100サイクルごとに各環境温度にした後にインピーダンスを評価した結果も示した。
作製したリチウムイオン二次電池5個を満充電状態にし、5直列に接続し、組電池を得た。その後、組電池のサイクル劣化試験を行った。その際、寿命判定は、特許文献1と同様に実施すると共に、各環境温度にても同様に実施した。結果を表1に示す。
16、216 第2単電池 217 第3単電池 20、220 組電池
30、230 第1単電池の電圧測定装置
35、235 第2単電池の電圧測定装置
237 第3単電池の電圧測定装置
38、238 蓄電装置の寿命を判断する比較部 40、240 蓄電装置
50 リチウムイオン二次電池 60 正極
61 正極合剤層 62 正極集電体 70 負極 71 負極合剤層
72 負極集電体 80 セパレータ 100、202 変曲領域
101、201 高電圧領域 102、203 低電圧領域
300 比較例1の組電池の寿命となるインピーダンス
Claims (3)
- 直列接続された複数の単電池を有し、その複数の単電池のうち少なくとも2つは、第1単電池と第2単電池とで構成される組電池と、前記第1単電池の電圧を測定する第1の電圧測定装置と、前記第2単電池の電圧を測定する第2の電圧測定装置と、第1単電池と第2単電池の電圧を比較する比較部と、を有し、前記第1単電池及び前記第2単電池の充放電特性は、充放電カーブに変曲領域を有し、前記第1単電池は、前記第2単電池よりも先に前記変曲領域内の所定電圧に達する通常状態を持ち、前記比較部は、充放電後に第2単電池が前記第1単電池より先に前記変曲領域内の所定の電圧に達するとき、寿命と判断することを特徴とする寿命判定機能を有する蓄電装置。
- 前記第1単電池と前記第2単電池は組電池内で隣接して構成されていることを特徴とする請求項1に記載の寿命判定機能を有する蓄電装置。
- 複数の単電池が直列に接続されてなる組電池の寿命判定方法であって、
複数の単電池のうち少なくとも2つは、充放電特性を示す充放電カーブに変曲領域を有する第1単電池と第2単電池とを有し、
前記第1単電池の前記変曲領域内の所定電圧と前記第2単電池の前記変曲領域内の所定電圧とをそれぞれ測定し、放電時に、第1単電池が先に変曲領域電圧となった際は、寿命前と判定し、充放電の繰り返しにより、第2単電池が先に前記変曲領域内の所定電圧となった際に、蓄電装置の寿命と判断する組電池の寿命判定方法。
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