JP2015026749A

JP2015026749A - 軟磁性粉末、圧粉磁心および軟磁性合金

Info

Publication number: JP2015026749A
Application number: JP2013156198A
Authority: JP
Inventors: 毅服部; Takeshi Hattori; 大祐岡本; Daisuke Okamoto
Original assignee: Toyota Motor Corp; Toyota Central R&D Labs Inc
Current assignee: Toyota Motor Corp; Toyota Central R&D Labs Inc
Priority date: 2013-07-27
Filing date: 2013-07-27
Publication date: 2015-02-05

Abstract

【課題】高磁気特性と低損失を高次元で両立できる圧粉磁心が得られる軟磁性粉末を提供する。
【解決手段】本発明の軟磁性粉末は、ＳｉおよびＡｌを含む鉄合金からなり、鉄合金は全体を１００質量％としたときに、Ｓｉ：４．５〜７．５％と、Ａｌ：２．５〜５．５％と、ＳｉとＡｌの合計：１０％以下と、残部：Ｆｅと、からなることを特徴とする。このような特定範囲内の合金組成からなる軟磁性粉末は、例えば、飽和磁化が高く、保磁力が低く、最大磁束密度が大きく鉄損（ヒステリシス損失および渦電流損）が小さい圧粉磁心が得られ易い。さらに本発明の軟磁性粉末の平均アスペクト比が６以下である場合、圧粉磁心の損失をより低減することが可能となる。本発明に係る圧粉磁心は、例えば、電気自動車やハイブリッド車等に搭載される変圧用リアクトル等に好適である。
【選択図】図２

Description

本発明は、高磁気特性で低損失な圧粉磁心等を得ることができる軟磁性粉末、その圧粉磁心および軟磁性合金に関する。

変圧器（トランス）、電動機（モータ）、発電機、スピーカ、誘導加熱器、各種アクチュエータ等、我々の周囲には電磁気を利用した製品が多々ある。これらの製品は交番磁界を利用したものが多く、通常、磁心（軟磁石）をその交番磁界中に設けている。

磁心は、交番磁界中において高磁気特性を発揮すると共に、交番磁界中で使用される際に高周波損失（以下、磁心の材質に拘らず単に「鉄損」という。）が少ないことが求められる。鉄損には、渦電流損失、ヒステリシス損失および残留損失があるが、特に交番磁界の周波数に応じて高くなる渦電流損失やヒステリシス損失の低減が強く求められている。

このような観点から、絶縁被覆された軟磁性粒子（絶縁被覆粒子）からなる磁心用粉末を加圧成形等してなる圧粉磁心の開発、研究が行われている。絶縁被膜については酸化被膜、樹脂被膜、ガラス被膜等からなる他種多様な被膜が提案されており、軟磁性粒子については純鉄粉の他に、Ｆｅ−Ｓｉ系合金、Ｆｅ−Ａｌ系合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金等からなる他種多様な軟磁性粉末が提案されている。例えば、軟磁性粉末を構成するＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金の一つとして、透磁率および電気抵抗値（単に抵抗値という。）が高いセンダスト合金（Ｆｅ−９．５％Ｓｉ−５．５％Ａｌ／単位：質量％）が有名であり、これに関連した記載が下記の特許文献１にある。この他、下記の特許文献２〜６にも、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金からなる軟磁性粉末に関する記載がある。

特許第１２０００６号公報特開平１１−１８９８０３号公報特開２００２−２９９１１３号公報特開２００３−３４７１１３号公報特開２００５−２０９７５３号公報特開２００６−１１４６９５号公報

もっとも、これまで提案されてきたＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金からなる軟磁性粉末は、圧粉磁心のさらなる高性能化を図る上で必ずしも特性が十分ではなく改善の余地があった。

本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、従来よりも高特性なＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金からなる軟磁性粉末と、その軟磁性合金およびその軟磁性粉末を用いた圧粉磁心を提供することを目的とする。

本発明者はこの課題を解決すべく鋭意研究し、試行錯誤を重ねた結果、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金のＳｉ量とＡｌ量を従来と異なる特定範囲内とすることにより、高飽和磁化で低保磁力な軟磁性粉末が得られることを新たに発見した。この成果を発展させることにより、以降に述べる本発明を完成するに至った。

《軟磁性粉末》
（１）本発明の軟磁性粉末は、ＳｉおよびＡｌを含む鉄合金からなる軟磁性粉末であって、前記鉄合金は、全体を１００質量％（単に「％」で表す。）としたときに、Ｓｉ：４．５〜７．５％と、Ａｌ：２．５〜５．５％と、ＳｉとＡｌの合計：１０％以下と、残部：Ｆｅと、からなることを特徴とする。

（２）本発明の軟磁性粉末は、Ｓｉ量およびＡｌ量が上記のような限定された特定範囲内にあるＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金からなり、従来のＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金からなる軟磁性粉末では到達し得なかった優れた磁気特性を発揮する。例えば、本発明の軟磁性粉末は、高飽和磁化と低保磁力を高次元で両立させ得る。勿論、本発明の軟磁性粉末は、相応なＳｉおよびＡｌを含有することから、電気抵抗値（単に抵抗値または抵抗という。）も十分に大きく、磁気特性のみならず電気特定に優れる。

このような本発明の軟磁性粉末を用いると、高磁気特性（高飽和磁化、高透磁率等）で低損失（低ヒステリシス損、低渦電流損等）な圧粉磁心の製造が可能となり、圧粉磁心の高性能化、小型化、軽量化等をさらに図ることも可能となる。

《その他》
（１）本発明の軟磁性粉末は、純鉄粉等よりも高抵抗であるため、そのまま圧粉磁心の原料粉末として用いることができる。もっとも本発明の軟磁性粉末でも、酸化被膜、樹脂被膜、ガラス被膜等の絶縁被膜を粒子表面に形成する絶縁被覆処理がなされるとより好ましい。そこで本発明は、単に軟磁性粉末としてのみならず、軟磁性粉末に絶縁被覆処理を施した磁心用粉末として把握することもできる。このような磁心用粉末を用いれば、体積比抵抗値（単に「比抵抗」という。）が大きく、より低損失（特に渦電流損）な圧粉磁心を得ることができる。

また本発明は、軟磁性粉末または磁心用粉末としてのみならず、それらを用いた圧粉磁心としても把握できる。さらに本発明は、軟磁性粉末等や圧粉磁心に限らず、上述した組成を有する軟磁性合金自体としても把握できる。このような軟磁性合金には、粉末の他、例えば薄膜、電磁鋼板等が含まれる。

なお、本発明でいう軟磁性粉末や軟磁性合金は、その組織を問わず、結晶質でも非晶質でもよい。また本発明の軟磁性粉末は、粒径（粒度）や粒子形状等の形態を問わず、その用途も圧粉磁心には限らない。本発明の軟磁性粉末または軟磁性合金は、その用途や製品の仕様等に応じて適宜、組織や形態等が調整され得る。

（２）特に断らない限り本明細書でいう「ｘ〜ｙ」は下限値ｘおよび上限値ｙを含む。また本明細書に記載した種々の数値や数値範囲内に含まれる数値を任意に組み合わせて「ａ〜ｂ」のような新たな数値範囲を構成し得る。

各軟磁性粉末（軟磁性粒子）に係る保磁力と飽和磁化の関係を示す分散図である。各軟磁性粉末に係るＳｉ量とＡｌ量の関係を示す分散図である。

発明の実施形態を挙げて本発明をより詳しく説明する。上述した本発明の構成に本明細書中から任意に選択した一つまたは二つ以上の構成を付加し得る。本明細書で説明する内容は、本発明に係る軟磁性粉末のみならず、それを用いた磁心用粉末や圧粉磁心、さらには軟磁性合金にも適用され得る。なお、製造方法に関する構成は、プロダクトバイプロセスとして理解すれば物に関する構成ともなり得る。いずれの実施形態が最良であるか否かは、対象、要求性能等によって異なる。

《合金組成》
本発明の軟磁性粉末を構成する鉄合金（軟磁性合金を含む。以下同様）は、前述したように、ＳｉおよびＡｌの含有量が特定範囲内となるＦｅ−Ｓｉ−Ａｌ系合金からなる。Ｓｉは粉末粒子の電気抵抗率を高め、圧粉磁心の渦電流損の低減に有効な元素である。Ａｌも粉末粒子の電気抵抗率を高めて圧粉磁心の渦電流損の低減に有効な元素であるが、過多になると磁歪が大きくなり得る。

Ｓｉは４．５〜７．５％が好ましく、７％以下、６．５％以下さらには６％以下であるとより好ましい。Ａｌは２．５〜５．５％が好ましく、さらには３．５％以上であるとより好ましい。Ｓｉおよび／またはＡｌが過多になると、飽和磁化が低下するため、ＳｉとＡｌの合計は１０％以下、９．５％以下さらには９％以下であると好ましい。一方、Ｓｉおよび／またはＡｌが過少になると、保磁力の増加または抵抗の低下を招くため、ＳｉとＡｌの合計は８％以上（特に８％超）さらには８．５％以上であると好ましい。

なお、本発明に係る鉄合金は、ＳｉおよびＡｌ以外の主たる残部がＦｅであるが、Ｆｅ以外の残部として不可避不純物を当然に含有し得る。また本発明に係る鉄合金は、その磁気特性、電気特定、生産性（成形性）等を改善し得る改質元素を一種以上含有してもよい。このような改質元素として、例えば、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｍｎ等が考えられる。通常、改質元素量は微量であり、その合計量は１％以下さらには０．５％以下であると好ましい。本明細書でいう成分組成は、特に断らない限り、軟磁性粉末または軟磁性合金の全体を１００質量％としたときの割合である。

《軟磁性粉末》
軟磁性粉末は、その製法を問わず、アトマイズ粉でも粉砕粉でもよい。アトマイズ粉は、水アトマイズ粉、ガスアトマイズ粉、ガス水アトマイズ粉のいずれでもよい。球状または擬球状をした粒子からなるアトマイズ粉を用いると、粒子相互間の攻撃性が低くなり、圧粉磁心の比抵抗値の低下等を抑制し得る。

軟磁性粒子の粒径（粒度）は問わないが、通常、１０〜３００μｍさらには５０〜２５０μｍであると好ましい。粒径が過大になると圧粉磁心の渦電流損失が増加し、粒径が過小になると圧粉磁心のヒステリシス損失が増加等して好ましくない。なお、本明細書でいう粉末の粒径は、所定のメッシュサイズの篩いを用いて分級する篩い分法で定まる粒度により規定される。

ところで本発明の軟磁性粉末は、平均アスペクト比が１に近いと、粉末粒子の形状は球状に近くなり、軟磁性粉末を加圧成形した際に接触する粒子相互間における攻撃性が低下する。逆に、平均アスペクト比が大きいと、歪な形状の粒子が多くなり、軟磁性粉末を加圧成形した際に接触する粒子相互間における攻撃性が増加する。従って、平均アスペクト比が大きくなると、粒子に大きな歪みや応力が印加されて保磁力が増加したり、各粒子表面に形成されていた絶縁皮膜が破壊され易くなり、圧粉磁心の損失（ヒステリシス損失や渦電流損）が増加し易くなる。但し、本発明の軟磁性粉末の場合、その平均アスペクト比が６以下さらには２〜４になると、圧粉磁心のさらなる低損失化を図ることが可能となり得る。これは、平均アスペクト比が１よりも多少大きくなることにより、長径方向に磁化容易軸方向が揃った粉末粒子が増加し、圧粉磁心のヒステリシス損失が結果的に低下したためと考えられる。勿論、平均アスペクト比が過大になると、上述したように、強加工に伴う歪みや絶縁破壊によって鉄損が増加してしまう。このような兼ね合いにより、上述したような平均アスペクト比内で、圧粉磁心の損失が極小傾向を示すようになったと考えられる。このような傾向は、圧粉磁心の密度比が９０％以上となる粉末成形を行うときに顕著である。

このような傾向は、例えば、本発明の圧粉磁心を周波数：０．５〜５０ｋＨｚの交番磁界（磁束密度：０．０１〜０．５Ｔ）中で用いる場合に特に有効である。

なお、本明細書でいう平均アスペクト比とは、粉末粒子の最大径（長径）と最小径（短径）との比（アスペクト比）の平均値である。この平均値は、粉末粒子を光学顕微鏡またはＳＥＭにより観察し、特定の視野内にある実際の粒子寸法を複数個（例えば１０個）測定し、その寸法の相加平均により特定される。

《圧粉磁心の製造方法》
本発明の圧粉磁心は、例えば、粉末（軟磁性粉末または磁心用粉末）を加圧成形して成形体とする成形工程と、その成形体を焼鈍する焼鈍工程を適宜行うことにより得られる。

（１）成形工程
成形工程の成形圧力は問わないが、高圧成形するほど高密度で高磁束密度の圧粉磁心が得られる。このような高圧成形方法として、金型潤滑温間高圧成形法がある。金型潤滑温間高圧成形法は、高級脂肪酸系潤滑剤を内面に塗布した金型へ粉末を充填する充填工程と、粉末と金型の内面との間に、高級脂肪酸系潤滑剤とは別の金属石鹸被膜が生成される成形温度および成形圧力で加圧成形する温間高圧成形工程とからなる。

ここで「温間」とは、絶縁被膜（または絶縁層）への影響や高級脂肪酸系潤滑剤の変質などを考慮して、例えば、成形温度を７０℃〜２００℃さらには１００〜１８０℃とすることをいう。この金型潤滑温間高圧成形法の詳細については、日本特許公報特許３３０９９７０号公報、日本特許４０２４７０５号公報など多くの公報に詳細が記載されている。この金型潤滑温間高圧成形法によれば、金型寿命を延しつつも超高圧成形が可能となり、高密度な圧粉磁心を容易に得ることが可能となる。

（２）焼鈍工程
焼鈍工程は、成形体中の残留歪みや残留応力の除去を目的としてなされ、これにより圧粉磁心の保磁力やヒステリシス損失の低減が図られる。焼鈍温度は、軟磁性粉末の組成等に応じて適宜選択し得るが、例えば、５００〜９００℃さらには６００〜８００℃とすると好ましい。加熱時間は、例えば０．１〜５時間さらには０．５〜２時間として、加熱雰囲気は不活性雰囲気とすると好ましい。

《その他》
（１）軟磁性粉末の特性
本発明の軟磁性粉末は、その具体的な特性を問わないが、例えば、飽和磁化（質量磁化）が１５０ｅｍｕ／ｇ以上、１５５ｅｍｕ／ｇ以上さらには１６０ｅｍｕ／ｇ以上であると好ましい。また保磁力は１．５Ｏｅ以下さらには１Ｏｅ以下であると好ましい。

（２）圧粉磁心の特性
本発明の圧粉磁心は、その具体的な特性を問わないが、例えば、密度が５．８〜６．５ｇ／ｃｍ^３さらには６．１〜６．４ｇ／ｃｍ^３であると好ましい。真密度（ρ_０）に対する嵩密度（ρ）の比である密度比（ρ／ρ_０）でいえば、その密度比が９０％以上、９５％以上さらには９８％以上であると、より高磁気特性の圧粉磁心が得られて好ましい。

圧粉磁心の最大磁束密度（Ｂｍａｘ）は、１．１Ｔ以上さらには１．２Ｔ以上であると好ましい。圧粉磁心の損失（鉄損）は、例えば、周波数３０ｋＨｚの交番磁界（磁束密度０．１Ｔ）中において、４８０ｋＷ／ｍ^３以下、４５０ｋＷ／ｍ^３以下さらには４００ｋＷ／ｍ^３以下であると好ましい。

（３）用途
本発明の圧粉磁心は、その形態を問わず、各種の電磁機器、例えば、リアクトル、モータ、アクチュエータ、トランス、誘導加熱器（ＩＨ）、スピーカ等に利用され得る。具体的には、ハイブリッド車や電気自動車等に搭載される変圧用リアクトルや駆動用モータの鉄心（ヨークを含む）等に本発明の圧粉磁心は好適である。特に本発明の圧粉磁心は、１〜５０ｋＨｚらには５〜３０ｋＨｚといった低中周波数域で使用されるリアクトル等に好適である。いずれにしても本発明の圧粉磁心を用いれば、機器の高性能化、省エネルギー化、小型化等を図りつつ、必要な重畳特性やインダクタンス等を得ることが可能となる。

実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。

《磁心用粉末》
（１）軟磁性粉末
表１に示す合金組成を有する鉄合金（軟磁性合金）からなるガス水アトマイズ粉を用意した。これらの粉末を所定のメッシュサイズの篩いにより分級し、粒度を１０６〜２１２μｍに調整した。こうして合金組成が異なる複数種の軟磁性粉末（原料粉末）を得た。

表１に示すいずれの軟磁性粉末も平均アスペクト比は１〜２とした。但し、合金組成がＦｅ−５％Ｓｉ−５％Ａｌ（試料１相当）またはＦｅ−５％Ｓｉ−４％Ａｌ（試料２相当）の軟磁性粉末については、表２に示すように平均アスペクト比が異なるものも用意した。平均アスペクト比の特定は前述した通りである。平均アスペクト比が異なる軟磁性粉末は、遊星ボールミルの運転条件を調整して原料粉末を加工し、その後の熱処理により歪みを除去して用意した。

（２）絶縁被覆処理
上記の各軟磁性粉末に対して絶縁被覆処理を行い、表面が絶縁層で被覆された軟磁性粒子からなる磁心用粉末を調製した。絶縁被覆処理は、具体的にいうと、市販のシリコーンレジンを有機溶媒に溶解後、軟磁性粉末１００重量部に対してシリコーンレジン０．５重量部の割合で混合し、一定温度下で溶媒を除去しながら、粉末試料の流動性が確保されるまで撹拌混合して行った。

《圧粉磁心》
上述の磁心用粉末を用いて、金型潤滑温間高圧成形法により、リング状（外径：φ３９ｍｍ、内径：φ３０ｍｍ、高さ：４〜５ｍｍ）の成形体を得た。この際、内部潤滑剤や樹脂バインダー等は一切使用しなかった。具体的には次のようにして各磁心用粉末を成形した。

所望形状に応じたキャビティを有する超硬製の金型を用意した。この金型をバンドヒータで予め１３０℃に加熱しておいた。また、この金型の内周面には、予めＴｉＮコート処理を施し、その表面粗さを０．４Ｚとした。

加熱した金型の内周面に、ステアリン酸リチウム（１％）の水分散液をスプレーガンにて１０ｃｍ^３／分程度の割合で均一に塗布した。なお、この水分散液は、水に界面活性剤と消泡剤とを添加したものである。その他の詳細は、日本特許公報特許３３０９９７０号公報、日本特許４０２４７０５号公報等に記載に沿って行った。

各磁心用粉末をステアリン酸リチウムが内面に塗布された金型へ充填し（充填工程）、金型を１３０℃に保持したまま１５６８ＭＰａで温間成形した（成形工程）。なお、この温間成形時、いずれの成形体も金型とかじり等を生じることはなく、低い抜圧で金型からの取り出すことができた。

（２）焼鈍工程
得られた各成形体を加熱炉に入れ、７５０℃で１時間加熱した。この加熱処理は、窒素ガス雰囲気中で行った。こうして表１または表２に示す各種の圧粉磁心（試料）を得た。

《測定》
（１）軟磁性粉末
表１に示す各軟磁性粉末について飽和磁化（質量磁化）と保磁力を測定した。飽和磁化（Ｉｓ）は振動試料型磁束計（ＶＳＭ：東英工業株式会社製）により測定し、保磁力（Ｈｃ）はＶＳＭ装置に付属する低磁界ユニットにより、低磁場測定により測定した。こうして得られた各軟磁性粉末の飽和磁化と保磁力を表１に併せて示すと共に、図１にプロットした。

（２）圧粉磁心
圧粉磁心の密度は、採寸により求まる体積と質量に基づいて求めた。最大磁束密度（Ｂｍａｘ）は、８０ｋＡ／ｍの条件下で直流磁気磁束計により測定した。圧粉磁心の損失（鉄損）はＢ−Ｈアナライザにより、圧粉磁心を３０ｋＨｚ、０．１Ｔの交番磁界中に置いたときの高周波損失（ヒステリシス損と渦電流損の和）を測定した。こうして得られた圧粉磁心の各特性を表１に併せて示した。

なお、平均アスペクト比が異なる軟磁性粉末（磁心用粉末）からなる圧粉磁心の損失（表２）は、Ｂ−Ｈアナライザにより、圧粉磁心を２ｋＨｚ、０．１Ｔの交番磁界中に置いたときの高周波損失を測定したものである。こうして得られた各圧粉磁心の高周波損失を表２に示した。

《評価》
（１）表１および図１から明らかなように、合金組成が本発明に係る特定範囲内にある軟磁性粉末（試料１〜３）は、他の軟磁性粉末と異なり、高飽和磁化かつ低保磁力であることがわかる。そして、そのような軟磁性粉末（試料１〜３）を用いることにより、高磁気特性であると共に低損失（特に低ヒステリシス損失）の圧粉磁心が得られることも表１からわかる。より具体的にいえば、試料１〜３に係る圧粉磁心はいずれも、最大磁束密度が１．３Ｔ以上で、損失が４２０ｋＷ／ｍ^３以下となっている。

（２）また表２から明らかなように、平均アスペクト比が本発明に係る特定範囲内にある軟磁性粉末を用いることにより、圧粉磁心の損失をさらに低減できることがわかる。すなわち、平均アスペクト比が６以下さらには２〜４となる軟磁性粉末を用いると、圧粉磁心の損失をより低減できる。

従って、本発明で規定した特定範囲内の合金組成（図２参照）、さらには平均アスペクト比を有する軟磁性粉末を用いることにより、高磁気特性で低損失な圧粉磁心が得られることがわかった。

Claims

ＳｉおよびＡｌを含む鉄合金からなる軟磁性粉末であって、
前記鉄合金は、全体を１００質量％（単に「％」で表す。）としたときに、
Ｓｉ：４．５〜７．５％と、
Ａｌ：２．５〜５．５％と、
ＳｉとＡｌの合計：１０％以下と、
残部：Ｆｅと、
からなることを特徴とする軟磁性粉末。
Ｓｉ：６．５％以下である請求項１に記載の軟磁性粉末。
平均アスペクト比が６以下である軟磁性粒子からなる請求項１または２に記載の軟磁性粉末。
請求項１〜３のいずれかに記載の軟磁性粉末を用いたことを特徴とする圧粉磁心。
全体を１００％としたときに、
Ｓｉ：４．５〜７．５％と、
Ａｌ：２．５〜５．５％と、
ＳｉとＡｌの合計：１０％以下と、
残部：Ｆｅと、
からなることを特徴とする軟磁性合金。