JP2014502658A - 改善されたビス−シラン補強性能を有するゴム組成物 - Google Patents
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Abstract
【選択図】図4
Description
本願明細書に記載の実施形態は、少なくとも1つのゴム状ポリマー、二官能性シリカカップリング剤、および少なくとも2つのシリカ粒子との反応が可能な非エラストマー反応性補強剤を含むシリカ含有タイヤゴム組成物ならびに当該ゴム組成物の調製方法に関する。より具体的には、前記タイヤゴム組成物は、少なくとも1つのゴム状ポリマー(それ自体が4〜8個の炭素原子を有する共役ジエンモノマーに由来するモノマー単位10〜100重量%およびビニル芳香族モノマーに由来するモノマー単位0〜90重量%を含む)、シリカ充填剤0.5〜100phr、二官能性シリカカップリング剤0.05〜20phr、および少なくとも2つのシリカ粒子との相互作用が可能な非エラストマー反応性充填補強剤1〜30phrを含む。前記二官能性シリカカップリング剤および前記充填補強剤は、重量比1:100〜1:0.2で用いられる。
本開示は、少なくとも1つのゴム状ポリマー、二官能性シリカカップリング剤、および少なくとも2つのシリカ粒子との反応が可能な非エラストマー反応性補強剤を含むシリカ含有タイヤゴム組成物ならびに当該タイヤゴム組成物の調製方法に関する。前記タイヤゴム組成物は、少なくとも1つのゴム状ポリマー(それ自体が4〜8個の炭素原子を有する共役ジエンモノマーに由来するモノマー単位10〜100重量%およびビニル芳香族モノマーに由来するモノマー単位0〜90重量%を含む)、シリカ充填剤0.5〜100phr、二官能性シリカカップリング剤0.05〜20phr、および少なくとも2つのシリカ粒子との相互作用が可能な非エラストマー反応性充填補強剤1〜30phrを含む。前記二官能性シリカカップリング剤および前記充填補強剤は、重量比1:100〜1:0.2で用いられる。他の実施形態では、前記二官能性シリカカップリング剤および前記充填補強剤は、重量比4:1〜1:4、2:1〜1:2または0.8:1〜1.2:1で用いられる。
ムーニー粘度(ML1+4)の値は、Alpha Technologiesムーニー粘度計(大型ローター付)を用いて測定した。サンプルを130℃で1分予熱後、そのローターを始動する。ムーニー粘度測定を、前記ローターが130℃で4分間回転した後のトルクとして記録する。
例1〜4のゴム組成物の加工特性を、その組成物のムーニー粘度を測定することにより評価した。例1〜3のムーニー粘度が検討される。例4のムーニー粘度は、依然として、良好な加工の許容可能な範囲内である。
表6に記載した成分を用いて、様々なシリカ含有ゴム組成物を配合した。以下の混合手順を用いて、例1A〜9Aのそれぞれを調製した。例1Aおよび2Aは、比較例であり、例1Aは、二官能性シリカカップリング剤および充填補強剤を含まず、例2Aは、充填補強剤を含まない。130℃の温度に予熱したブラベンダーミキサーで、表6に記載した非生成段階(マスターバッチ)成分を混合することにより、マスターバッチを調製した。表7に示したように、8phr(組み合わされた充填補強剤+プロセスオイル)の一定量を維持するために、各組成物中の総液量を、用いた充填補強剤の量に応じて調節した。混合を行い、153℃の落下温度を用いた。次に再混練を用いた。次いで、その冷却した混合物を、最終生成段階について表6に記載した成分と共にミキサー(90℃に予熱した)に添加し、混合しながらその温度を145℃に上げて、その混合物をさらに均一化した。その落下温度は105℃であった。加硫は、171℃で15分間行った。
段落37〜42で説明した手順を用いて、例1A〜9Aのゴム組成物の様々な特性を測定した。そのゴム組成物の機械特性を表9に記載し、コンパウンドモジュラス特性を表10に記載する。ほとんどの場合、表9に示すように、その充填補強剤の添加により、そのシリカ充填ゴム組成物の硬度が増加した。また、コントロールのゴム組成物1Aおよび参考のゴム組成物2Aと比べると、前記充填補強剤を有するゴム組成物では、より低いムーニー粘度と共に、より高いコンパウンドG’、M50およびM200が、予期せずに見出された。(ムーニー粘度データを表8に示す)。前記充填補強剤の使用により、コンパウンドの粘度を増加することなく、より高いモジュラスのコンパウンドを予期せずに可能とした。通常、充填ゴム組成物のより高いモジュラスは、ムーニー粘度の増加を伴い、その高い粘度のゴム組成物の加工という課題にしばしばつながる。概して、前記充填補強剤中の分離基を伸ばすほど(すなわち、長いほど)、シリカ補強性能は良くなる。前記充填補強剤においてより柔軟な分離基を用いることにより達成されたΔtanδおよびΔG’の低減が、より良好な充填剤の分散を示した。表10は、前記充填補強剤含有ゴム組成物のより低い60℃のtanδを示す。前述のように、60℃のtanδの値は、そのゴム組成物を用いて作製されたタイヤの転がり抵抗を予測するためにしばしば用いられる。したがって、充填補強剤を含むゴム組成物は、かかる組成物を用いて作製されたタイヤの転がり抵抗を改善することが予測される。一般に、0℃のtanδの値は、ウェットトラクションの指標であり、30℃のtanδの値は、ドライハンドリングの指標であり、前述のように、60℃のtanδの値は、転がり抵抗またはヒステリシスの指標である。
Claims (18)
- (a)ゴム状ポリマーであって、
(i)4〜8個の炭素原子を有する共役ジエンモノマーに由来するモノマー単位10〜100重量%、
(ii)ビニル芳香族モノマーに由来するモノマー単位0〜90重量%、
を含む少なくとも1つのゴム状ポリマーと、
(b)シリカ充填剤0.5〜100phrと、
(c)二官能性シリカカップリング剤0.05〜20phrと、
(d)少なくとも2つのシリカ粒子との相互作用が可能であり、式(I):(Y)G(Z)を有する非エラストマー反応性充填補強剤1〜30phrと、を含み、
(式中、Gは、C1〜C50直鎖および分枝アルキル、C2〜C50直鎖および分枝、C6〜C50芳香族からなる群より選択される分離基であり、それぞれ任意に1つ以上のO、1つ以上のN、1つのS、およびこれらの組み合わせからなる群より選択されるヘテロ原子を有し、かつ
YおよびZは、同じであってもよくまたは異なっていてもよく、それぞれ独立して式Si(R1)p(OR2)3−pのシリカ反応性基を含み(式中、各R1は、独立して、C1〜C20脂肪族、脂環または芳香族を含み、R2は、C1〜C6脂肪族または脂環であり、pは、0〜2の整数である))
前記二官能性シリカカップリング剤および前記充填補強剤が、重量比1:100〜1:0.2で用いられる、タイヤゴム組成物。 - 前記非エラストマー反応性充填補強剤のGが、C2〜C20アルカン、アルケンおよび芳香族からなる群より選択され、任意に1つ以上のO、1つ以上のN、1つのS、およびこれらの組み合わせからなる群より選択されるヘテロ原子を含む、請求項1に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記非エラストマー反応性充填補強剤のGが、C1〜C50直鎖、分枝アルキルおよびシクロアルキルならびにC2〜C50直鎖および分枝アルケンからなる群より選択され、いずれも任意に1つ以上の芳香環の形態の追加の炭素原子を有する、請求項1に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記ゴム状ポリマーが、ヒドロキシ官能基を有しない、請求項1〜3のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤および前記充填補強剤が、重量比1:15〜1:0.2で用いられる、請求項1〜4のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤および前記非エラストマー反応性充填補強剤が、重量比1:4〜4:1で用いられる、請求項1〜5のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤および非エラストマー反応性充填補強剤が、重量比0.8:1〜1.2:1で用いられる、請求項1〜6のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤が、シリカ充填剤の1〜40重量%の量で存在する、請求項1〜7のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤が、メルカプトシラン、ビス(トリアルコキシシリルオルガノ)ポリスルフィド、およびこれらの組み合わせからなる群より選択される、請求項1〜8のいずれか1項に記載のゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤が、ブロック化メルカプトシランである、請求項1〜9のいずれか1項に記載のゴム組成物。
- 前記二官能性シリカカップリング剤が、3−オクタノイルチオ−1−プロピルトリエトキシシラン、3−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、1−メルカプトメチルトリエトキシシラン、2−メルカプトエチルトリエトキシシラン、3−メルカプトプロピルメチルジエトキシシラン、2−メルカプトエチルトリプロポキシシラン、18−メルカプトオクタデシルジエトキシクロロシラン、3,3’−ビス(トリエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(トリメトキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(トリブトキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(トリプロポキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(トリヘキソキシシリルプロピル)ジスルフィド、2,2’−ビス(ジメチルメトキシシリルエチル)ジスルフィド、3,3’−ビス(ジフェニルシクロヘキソキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(エチル−ジ−ブトキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(プロピルジエトキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(トリイソプロポキシシリルプロピル)ジスルフィド、3,3’−ビス(ジメトキシフェニルシリル−2−メチルプロピル)ジスルフィド、ビス(3−トリエトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、ビス(2−トリエトキシシリルエチル)テトラスルフィド、ビス(3−トリメトキシシリルプロピル)テトラスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、2−トリエトキシシリル−N,N−ジメチルチオカルバモイルテトラスルフィド、3−トリメトキシシリルプロピル−ベンゾチアゾールテトラスルフィド、3−トリエトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラスルフィド、およびこれらの混合物からなる群より選択される、請求項1〜10のいずれか1項に記載のゴム組成物。
- 前記非エラストマー反応性充填補強剤が、ビス(トリアルコキシ)シランである、請求項1〜11のいずれか1項に記載のゴム組成物。
- 前記非エラストマー反応性充填補強剤を有しない比較ゴム組成物よりも(a)少なくとも10%低いtanδ、(b)±10%以内のムーニー粘度ML1+4、および(c)少なくとも10%高い動的ばね定数(G’)、のうちの少なくとも1つを満たす、請求項1〜12のいずれか1項に記載のゴム組成物。
- 前記非エラストマー反応性充填補強剤が、C4〜C20直鎖および分枝アルキルならびにC4〜C20直鎖および分枝アルケンからなる群より選択されるGを有し、いずれも任意に1つ以上の芳香環の形態の追加の炭素原子を有する、請求項1〜13のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 前記共役ジエンモノマーがブタジエンであり、前記ビニル芳香族モノマーが、存在する場合、スチレンであり、前記タイヤゴム組成物のムーニー粘度が30〜80である、請求項1〜14のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- 20phr未満のオイルを含む、請求項1〜15のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- Gが、C6〜C20からなる群より選択され、各R3が、C1〜C6直鎖および分枝脂肪族からなる群より選択される、請求項1〜16のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物。
- (a)少なくとも1つの非生成マスターバッチ段階において、前記(a)、(b)、(c)および(d)成分を混合する工程、
(b)最終生成段階において、工程(a)の生成物と少なくとも1つの加硫剤とを混合する工程、
を含む請求項1〜17のいずれか1項に記載のタイヤゴム組成物の調製方法。
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