JP2014065800A - 積層型セラミックス複合体 - Google Patents
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Abstract
【課題】熱膨張差が生じた場合においても剥離しにくく、かつ、発光効率、熱伝導率及び演色性が高く、色むらが抑制された積層型セラミックス複合体を提供する。
【解決手段】本発明に係る積層型セラミックス複合体は、Ａｌ２Ｏ３からなる第１のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第１の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第１のセラミックス複合体層と、Ａｌ２Ｏ３からなる第２のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第２の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも２種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される１種である。）とで構成された第２のセラミックス複合体層とが順次設けられている。
【選択図】なし
【解決手段】本発明に係る積層型セラミックス複合体は、Ａｌ２Ｏ３からなる第１のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第１の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第１のセラミックス複合体層と、Ａｌ２Ｏ３からなる第２のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第２の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも２種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される１種である。）とで構成された第２のセラミックス複合体層とが順次設けられている。
【選択図】なし
Description
本発明は、高輝度ＬＥＤ（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ）等に使用される光変換用の積層型セラミックス複合体に関する。
白色ＬＥＤは、白熱電球などに比べて発光効率が良く、長寿命かつ装置の小型化や消費電力の削減が可能であり、近年、特に開発が進められている。白色光を発生させる方法には、ＲＧＢを利用したＬＥＤでのマルチチップ方式やＲＧＢ蛍光体を紫外線ＬＥＤで励起する方式等いくつかあるが、２つ以上の波長の光、例えば青色ＬＥＤと黄色を発生する蛍光体層とを組み合わせて白色光を得る方法が現在の主流となっている。
蛍光体層に求められる特性として、前述の青色と黄色とを組み合わせる場合では、白色光を得るための青色光の透過量と黄色蛍光量とのバランス制御、黄色蛍光波長の制御、高い変換効率と耐熱、耐候性、放熱性等がある。青色透過／黄色蛍光のバランスは、主に蛍光体層中に含まれる発光元素の量で制御され、具体的には蛍光体層の厚さ、蛍光体層中の蛍光体含有量、蛍光体中の発光元素の含有量で制御される。黄色蛍光波長は発光元素や固溶元素の種類や量で制御される。
例えば、特許文献１には、透光性セラミックスからなるマトリックス相と、Ｃｅを含有するＹＡＧからなる蛍光体相とを有する無機材料で構成されたセラミックス複合体であって、前記蛍光体相の含有量は、前記マトリックス相と前記蛍光体相を含む相全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上５５ｖｏｌ％以下であり、前記ＹＡＧ中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００５以上０．０５以下であり、光出射方向の厚みが３０μｍ以上２００μｍ以下であることを特徴とするセラミックス複合体が開示されている。
また、特許文献２には、ｎ型領域とｐ型領域との間に配置され第１のピーク波長を有する光を発するように構成された発光層、を含む半導体構造と、前記発光層により発せられた光のパスにおいて配置され第２のピーク波長を有する光を発するように構成された第１の蛍光体と、前記発光層により発せられた光のパスにおいて配置され第３のピーク波長を有する光を発するように構成された第２の蛍光体とを具備し、前記第２の蛍光体がＥｕ３＋を含み、２９８Ｋ及び１．０１３ｂａｒにおける前記第２の蛍光体の励起スペクトルにおいて、４６０ｎｍと４７０ｎｍとの間の波長領域における最大強度が、２２０ｎｍと３２０ｎｍとの間の波長領域における最大強度の少なくとも５％であるデバイスが開示されている。
より具体的には、図１４において、別々のルミネッセンスセラミックス層として形成された黄色又は緑色発光蛍光体とＥｕ＋３により活性化される赤色発光蛍光体とに結合された青色発光ＬＥＤを含むデバイスの一部分が示されている。ルミネッセンスセラミック３０及び２２は、互いに、例えば上述したように、ダイレクトウェハーボンディングにより、又はエポキシ、アクリル若しくはシリコーンのような有機材料、１若しくはそれ以上の高屈折率の無機材料、或いは、ソルゲルガラスといったような接着剤により、接続され、ルミネッセンスセラミック３０及び２２の半導体構造１８に対する位置は、反転させることもでき、ルミネッセンスセラミック３０及び２２は、各々、１００μｍと３００μｍとの間における厚みを有することができることが記載されている。
特許文献１には、簡単な構成でありながら、発光効率に優れ、かつ、特定の物性の制御が比較的容易な発光体であるセラミックス複合体が記載されているが、単一の蛍光体相のみで構成されているため、単色の蛍光しか発しない。このため、青色光と組み合わせた場合においても、発光しない可視波長が存在し、演色性を低下させてしまうという問題が見られた。
特許文献２に記載された異種材料の蛍光体を組み合わせるためには、上記記載されているように、ダイレクトウェーハボンディングやエポキシ、アクリル若しくはシリコーンのような有機材料、若しくはそれ以上の高屈折率の無機材料、或いはゾルゲルガラス等の接着剤を使用しなければならない。
異種材料の蛍光体同士を接着しＬＥＤに組み込まれて使用される場合、ＬＥＤの発熱に伴い、前記異種材料の熱膨張差が生じやすいため、蛍光体同士が剥離しやすいという問題が見られた。
また、上記記載された接着剤を用いて異種材料の蛍光体同士を組み合わせた蛍光体は、発光素子から照射された青色光を接着剤が吸収してしまうため、発光効率と演色性とが低減し、かつ、色むらが発生してしまう問題が見られた。
異種材料の蛍光体同士を接着しＬＥＤに組み込まれて使用される場合、ＬＥＤの発熱に伴い、前記異種材料の熱膨張差が生じやすいため、蛍光体同士が剥離しやすいという問題が見られた。
また、上記記載された接着剤を用いて異種材料の蛍光体同士を組み合わせた蛍光体は、発光素子から照射された青色光を接着剤が吸収してしまうため、発光効率と演色性とが低減し、かつ、色むらが発生してしまう問題が見られた。
本発明は、上述の事情に鑑みてなされたものであり、熱膨張差が生じた場合においても剥離しにくく、かつ、発光効率、熱伝導率及び演色性が高く、色むらが抑制された積層型セラミックス複合体を提供することを目的とする。
本発明に係る積層型セラミックス複合体は、Ａｌ２Ｏ３からなる第１のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第１の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第１のセラミックス複合体層と、Ａｌ２Ｏ３からなる第２のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第２の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも２種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される１種である。）とで構成された第２のセラミックス複合体層とが順次設けられていることを特徴とする。
前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００１以上０．０１以下であり、かつ、前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）で０．００１以上０．０３以下であることが好ましい。
前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．００１以上０．０２以下であり、かつ、前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は、前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）で０．００１以上０．０３以下であることが好ましい。
前記第１のセラミックス複合体層と前記第２のセラミックス複合体層との間にＡｌ２Ｏ３含有層が介在し、前記Ａｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量が前記Ａｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９５ｖｏｌ％以上であることが好ましい。
前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。
本発明によれば、熱膨張差が生じた場合においても剥離しにくく、かつ、セラミックス複合体として更なる発光効率、熱伝導率及び演色性の向上を図ることができ、色むらが抑制された積層型セラミックス複合体を提供することできる。
以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
ただし、本発明は、この実施の形態及び実施例に限定されない。
ただし、本発明は、この実施の形態及び実施例に限定されない。
本発明に係る積層型セラミックス複合体は、発光素子上に、Ａｌ２Ｏ３からなる第１のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第１の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第１のセラミックス複合体層と、Ａｌ２Ｏ３からなる第２のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第２の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも２種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第２のセラミックス複合体層とが順次設けられているものである。
上述した構成を備える積層型セラミックス複合体は、複数の発光ピークを有するため、発光スペクトルがブロードとなり、演色性が向上する。
また、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層との熱膨張差が小さくなるため、温度変化が生じた場合においても、層間剥離や割れが生じにくいセラミックス複合体層を作製することができる。
上述した構成を備える積層型セラミックス複合体は、複数の発光ピークを有するため、発光スペクトルがブロードとなり、演色性が向上する。
また、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層との熱膨張差が小さくなるため、温度変化が生じた場合においても、層間剥離や割れが生じにくいセラミックス複合体層を作製することができる。
発光素子上に設けられている第１のセラミックス複合体層は、Ａｌ２Ｏ３からなる第１のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２からなる第１の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成されている。
第１の蛍光体相は、より具体的には、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙ３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙ３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｇｄ３Ｇａ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｙｂ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ｌｕ３Ｇａ５Ｏ１２：Ｃｅなどが挙げられる。
特に、発光効率及び発光波長の観点から、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ及びＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅを使用することが好ましい。
特に、発光効率及び発光波長の観点から、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ及びＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅを使用することが好ましい。
また、前記第１のセラミックス複合体層の光出射面に対して、Ａｌ２Ｏ３からなる第２のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第２の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも２種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第２のセラミックス複合体層が設けられている。
第２の蛍光体相は、より具体的には、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｇｄ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｇｄ）３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｙｂ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｙｂ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｙｂ）３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｌｕ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｌｕ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙ、Ｌｕ）３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｇｄ、Ｙｂ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｇｄ、Ｙｂ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｇｄ、Ｙｂ）３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｇｄ、Ｌｕ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｇｄ、Ｌｕ）３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙｂ、Ｌｕ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙｂ、Ｌｕ）３（Ａｌ、Ｇａ）５Ｏ１２：Ｃｅ、（Ｙｂ、Ｌｕ）３（Ａｌ、Ｓｃ）５Ｏ１２：Ｃｅから選択される。
特に、発光効率及び発光波長の観点から、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅを使用することが好ましい。
特に、発光効率及び発光波長の観点から、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅを使用することが好ましい。
積層型セラミックス複合体は、前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００１以上０．０１以下であり、かつ、前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）で０．００１以上０．０３以下であることが好ましい。
上述した構成を備える積層型セラミックス複合体は、発光効率、熱伝導率及び演色性をさらに高くすることができ、かつ、色むらを削減することができるため、使用する発光ダイオード等の長寿命化を図ることができる。
上述した構成を備える積層型セラミックス複合体は、発光効率、熱伝導率及び演色性をさらに高くすることができ、かつ、色むらを削減することができるため、使用する発光ダイオード等の長寿命化を図ることができる。
前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は、前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であることが好ましい。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第１のマトリックス相の僅かな吸収により、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下するため、放熱特性が低下してしまうおそれがある。また、散乱が小さくなり青色光と蛍光とが分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第１のマトリックス相の僅かな吸収により、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下するため、放熱特性が低下してしまうおそれがある。また、散乱が小さくなり青色光と蛍光とが分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００１以上０．０１以下であることが好ましい。
前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚さを厚くしなければならない。そのため、側方より蛍光が漏れてしまい、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．０１より大きい場合、蛍光波長が長波長側にシフトし緑域の発光が少なくなるため、演色性が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚さを厚くしなければならない。そのため、側方より蛍光が漏れてしまい、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．０１より大きい場合、蛍光波長が長波長側にシフトし緑域の発光が少なくなるため、演色性が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は、前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であることが好ましい。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第２のマトリックス相の僅かな吸収により発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下し、放熱特性が低下するまた散乱が小さくなり青色光と蛍光が分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第２のマトリックス相の僅かな吸収により発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下し、放熱特性が低下するまた散乱が小さくなり青色光と蛍光が分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．００１以上０．０３以下であることが好ましい。
前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚くする必要がある。このように過度に厚くすると、側方より蛍光が漏れてしまうため、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．０３より大きい場合、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２に固溶できないＣｅが異相を形成するため、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚くする必要がある。このように過度に厚くすると、側方より蛍光が漏れてしまうため、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．０３より大きい場合、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２に固溶できないＣｅが異相を形成するため、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
また、積層型セラミックス複合体は、前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．００１以上０．０２以下であり、かつ、前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は、前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）で０．００１以上０．０３以下であることが好ましい。
上述した構成を備える積層型セラミックス複合体は、更なる発光効率、熱伝導率及び演色性を高くすることができ、かつ、色むらを削減することができるため、使用する発光ダイオード等の長寿命化を図ることができるからである。
上述した構成を備える積層型セラミックス複合体は、更なる発光効率、熱伝導率及び演色性を高くすることができ、かつ、色むらを削減することができるため、使用する発光ダイオード等の長寿命化を図ることができるからである。
前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は、前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であることが好ましい。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第１のマトリックス相の僅かな吸収により発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下し、放熱特性が低下、あるいは、散乱が小さくなるため、青色光と蛍光とが分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第１のマトリックス相の僅かな吸収により発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下し、放熱特性が低下、あるいは、散乱が小さくなるため、青色光と蛍光とが分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．００１以上０．０２以下であることが好ましい。
前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚さを厚くしなければならない。そのため、側方より蛍光が漏れてしまい、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．０２より大きい場合、蛍光波長が長波長側にシフトし、緑域の発光が少なくなり演色性が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚さを厚くしなければならない。そのため、側方より蛍光が漏れてしまい、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量が、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．０２より大きい場合、蛍光波長が長波長側にシフトし、緑域の発光が少なくなり演色性が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は、前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であることが好ましい。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第２のマトリックス相の僅かな吸収により発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下し、放熱特性が低下するまた散乱が小さくなり青色光と蛍光が分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記体積比が２２ｖｏｌ％未満である場合、第２のマトリックス相の僅かな吸収により発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記体積比が９５ｖｏｌ％より大きい場合、熱伝導率が低下し、放熱特性が低下するまた散乱が小さくなり青色光と蛍光が分離しやすくなるという問題が生じるおそれがある。
前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．００１以上０．０３以下であることが好ましい。
前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚さを厚くしなければならない。そのため、側方より蛍光が漏れてしまい、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．０３より大きい場合は、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２に固溶できないＣｅが異相を形成し、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．００１未満である場合、Ｃｅの発光が不十分であり、白色光を得るために過度に厚さを厚くしなければならない。そのため、側方より蛍光が漏れてしまい、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
一方、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量が、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／（Ｙ、Ｇｄ））で０．０３より大きい場合は、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２に固溶できないＣｅが異相を形成し、発光効率が低下するという問題が生じるおそれがある。
前記第１のセラミックス複合体層と前記第２のセラミックス複合体層との間にＡｌ２Ｏ３含有層が介在し、前記Ａｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量が前記Ａｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９５ｖｏｌ％以上であることが好ましい。
このような構成とすることにより、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層との接合時に、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層間での蛍光体相の拡散を抑制することができるため、発光ピーク制御が容易となり、より演色性を向上させることができる。
このような構成とすることにより、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層との接合時に、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層間での蛍光体相の拡散を抑制することができるため、発光ピーク制御が容易となり、より演色性を向上させることができる。
前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが、１０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。
前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが１０μｍ未満である場合、蛍光体相の拡散抑制効果が不十分であるため、演色性の向上が少ないおそれがある。
一方、前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが１００μｍを超える場合、Ａｌ２Ｏ３含有層での吸収およびＡｌ２Ｏ３含有層を介した側方への光漏れが顕著となるため、発光効率が低下するおそれがある。
前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが１０μｍ未満である場合、蛍光体相の拡散抑制効果が不十分であるため、演色性の向上が少ないおそれがある。
一方、前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが１００μｍを超える場合、Ａｌ２Ｏ３含有層での吸収およびＡｌ２Ｏ３含有層を介した側方への光漏れが顕著となるため、発光効率が低下するおそれがある。
また、前記第１と第２との蛍光体相及び第１と第２とのマトリックス相の平均結晶粒径は０．５μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましい。
前記第１と第２との蛍光体相の平均結晶粒径が０．５μｍ未満である場合、蛍光体の結晶性が低くなるため、発光効率が低くなるおそれがある。
一方、前記第１と第２との蛍光体相の平均結晶粒径が１０μｍよりも大きい場合、セラミックス複合体層自体の強度が低下するため、クラックが発生するおそれがある。
前記第１と第２との蛍光体相の平均結晶粒径が０．５μｍ未満である場合、蛍光体の結晶性が低くなるため、発光効率が低くなるおそれがある。
一方、前記第１と第２との蛍光体相の平均結晶粒径が１０μｍよりも大きい場合、セラミックス複合体層自体の強度が低下するため、クラックが発生するおそれがある。
また、前記第１と第２とのマトリックス相の平均結晶粒径が０．５μｍ未満である場合、第１と第２とのマトリックス相の緻密化が不十分であり、内在する気孔内に光が閉じ込められ、発光効率が低くなるおそれがある。
一方、前記第１と第２とのマトリックス相の平均結晶粒子径が１０μｍよりも大きい場合、第１と第２との蛍光体相が均質に分散しなくなり、発光ムラが生じるおそれがある。
なお、ここでいう平均結晶粒径は、線インターセプト法により算出した平均結晶粒径のことを示している。測定試料の一部を鏡面研磨後、大気中１５００℃にて３時間サーマルエッチングした後、微構造を光学顕微鏡にて観察し、線インターセプト法により平均結晶粒径を算出したものである。
一方、前記第１と第２とのマトリックス相の平均結晶粒子径が１０μｍよりも大きい場合、第１と第２との蛍光体相が均質に分散しなくなり、発光ムラが生じるおそれがある。
なお、ここでいう平均結晶粒径は、線インターセプト法により算出した平均結晶粒径のことを示している。測定試料の一部を鏡面研磨後、大気中１５００℃にて３時間サーマルエッチングした後、微構造を光学顕微鏡にて観察し、線インターセプト法により平均結晶粒径を算出したものである。
以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体的に説明するが、本発明は、下記実施例により限定解釈されるものではない。
（試験１）
「第１のセラミックス複合体層（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）の作製」
平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
「第１のセラミックス複合体層（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）の作製」
平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
得られた原料粉末に対してエタノール及びアクリル系バインダーを原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
作製したスラリーから、スプレードライヤーを用いて平均粒径５０μｍの造粒粉を作製した。この際、酸化セリウム粉末、酸化イットリウム粉末及び酸化アルミニウム粉末の量を調整して、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ含有量（第１の蛍光体相）やＣｅ／Ｙ原子比の異なる平均粒径５０μｍの造粒粉を複数作製した。
作製した造粒粉を１０ＭＰａで一軸金型成形し、その後に１００ＭＰａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行って成形体を作製した。作製した成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）で焼結し、第１のセラミックス複合体層を作製した。
作製した第１のセラミックス複合体層に対して、アルキメデス法により嵩密度（ＪＩＳ Ｃ ２１４１）を測定後、その一部を粉砕し、乾式自動密度計（島津製作所製 アキュピック１３３０）にて真密度を測定した。
また、一部を洗浄後、Ｙ、Ａｌ、Ｃｅ濃度をＩＣＰ発光分析法にて測定した。また、一部を粉末Ｘ線回析により、結晶相を調査した。第１のセラミックス複合体層の密度、Ｙ濃度、Ａｌ濃度及びＣｅ濃度、結晶相の測定結果をもとに、第１のセラミックス複合体層中の第１の蛍光体相（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）の含有量及び第１のマトリックス相（Ａｌ２Ｏ３）の含有量を計算した。
このとき、前記第１の蛍光体相であるＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、第１のマトリックス相であるＡｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ４．５５ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
このとき、前記第１の蛍光体相であるＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、第１のマトリックス相であるＡｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ４．５５ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
「第２のセラミックス複合体層（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）の作製」
次に、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化ガドリウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
次に、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化ガドリウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
得られた原料粉末に対してエタノール及びアクリル系バインダーを原料粉末に対して添加し、酸化ア
ルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
ルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
作製したスラリーから、スプレードライヤーを用いて平均粒径５０μｍの造粒粉を作製した。この際、酸化セリウム粉末、酸化イットリウム粉末、酸化ガドリウム粉末及び酸化アルミニウム粉末の量を調整して、第２の蛍光体相（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）の含有量やＣｅ／（Ｙ、Ｇｄ）原子比の異なる平均粒径５０μｍの造粒粉を複数作製した。
作製した造粒粉を１０ＭＰａで一軸金型成形し、その後に１００ＭＰａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行って成形体を作製した。作製した成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）で焼結し、第２のセラミックス複合体層を作製した。
作製した第２のセラミックス複合体層に対して、アルキメデス法により嵩密度（ＪＩＳ Ｃ ２１４１）を測定後、その一部を粉砕し、乾式自動密度計（島津製作所製 アキュピック１３３０）にて真密度を測定した。
また、一部を洗浄後、Ｙ、Ｇｄ、Ａｌ、Ｃｅ濃度をＩＣＰ発光分析法にて測定した。また、一部を粉末Ｘ線回析により、結晶相を調査した。第１のセラミックス複合体層の密度、Ｙ濃度、Ｇｄ濃度、Ａｌ濃度及びＣｅ濃度、結晶相の測定結果をもとに、第２のセラミックス複合体層中の第２の蛍光体相の含有量（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）及び第２のマトリックス相のＡｌ２Ｏ３を計算した。このとき、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ａｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ、４．５５＋１．４５×（Ｇｄ／（Ｙ＋Ｇｄ））ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
また、一部を洗浄後、Ｙ、Ｇｄ、Ａｌ、Ｃｅ濃度をＩＣＰ発光分析法にて測定した。また、一部を粉末Ｘ線回析により、結晶相を調査した。第１のセラミックス複合体層の密度、Ｙ濃度、Ｇｄ濃度、Ａｌ濃度及びＣｅ濃度、結晶相の測定結果をもとに、第２のセラミックス複合体層中の第２の蛍光体相の含有量（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）及び第２のマトリックス相のＡｌ２Ｏ３を計算した。このとき、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ａｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ、４．５５＋１．４５×（Ｇｄ／（Ｙ＋Ｇｄ））ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
「積層型セラミックス複合体の作製」
作製した第１のセラミックス複合体層の光出射面に対して、第２のセラミックス複合体層を積層するため、真空雰囲気下で１０００℃にて０．５ＭＰａ加圧プレスし、積層型セラミックスを作製した。
作製した第１のセラミックス複合体層の光出射面に対して、第２のセラミックス複合体層を積層するため、真空雰囲気下で１０００℃にて０．５ＭＰａ加圧プレスし、積層型セラミックスを作製した。
（剥離性の評価）
本試験に係る積層型セラミックス複合体について、１５０℃に加熱後０℃に急冷し、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層の界面を光学顕微鏡にて観察し、剥離の有無を評価した結果を、表１にそれぞれ示す。
なお、剥離性の判断基準に関しては、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層の界面にクラックがない場合を○、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層の界面にクラックが存在する場合を×とした。
本試験に係る積層型セラミックス複合体について、１５０℃に加熱後０℃に急冷し、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層の界面を光学顕微鏡にて観察し、剥離の有無を評価した結果を、表１にそれぞれ示す。
なお、剥離性の判断基準に関しては、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層の界面にクラックがない場合を○、第１のセラミックス複合体層と第２のセラミックス複合体層の界面にクラックが存在する場合を×とした。
（熱伝導率の評価）
本試験に係る積層型セラミックス複合体について、所定形状（ψ１０）に加工後、レーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した結果を、表１にそれぞれ示す。
なお、熱伝導率は放熱効果の点から、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を目標とし、１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の場合を〇（良）、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満の場合を△（可）、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満を×（不可）とした。
本試験に係る積層型セラミックス複合体について、所定形状（ψ１０）に加工後、レーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した結果を、表１にそれぞれ示す。
なお、熱伝導率は放熱効果の点から、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上を目標とし、１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上の場合を〇（良）、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上１５Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満の場合を△（可）、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）未満を×（不可）とした。
（発光効率の評価）
本試験に係る積層型セラミックス複合体を□１ｍｍの試料に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域：□１ｍｍ、発光波長：４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。
発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製 ＵＳＢ４０００ ファイバマルチチャンネル分光器）を用いて、発光スペクトルを測定した。得られたスペクトルから発光ピーク波長および吸収量で規格化した発光効率を算出した。
本試験に係る積層型セラミックス複合体を□１ｍｍの試料に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域：□１ｍｍ、発光波長：４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。
発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製 ＵＳＢ４０００ ファイバマルチチャンネル分光器）を用いて、発光スペクトルを測定した。得られたスペクトルから発光ピーク波長および吸収量で規格化した発光効率を算出した。
発光効率は市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトロニクス社製 Ｐ４６−Ｙ３）の測定結果を１００とした。表１に、発光効率を測定した結果をそれぞれ示す。
なお、発光効率に関しては、１０５より大きい場合を〇（良）、９５以上１０５以下を△（可）、９５未満を×（不可）とした。
なお、発光効率に関しては、１０５より大きい場合を〇（良）、９５以上１０５以下を△（可）、９５未満を×（不可）とした。
（色むらの評価）
本試験に係る積層型セラミックス複合体を□１ｍｍ×０．０８ｍｍの試料に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域：□１ｍｍ、発光波長：４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。このときＬＥＤ素子の側方より、色ムラを観察し、試験１においては、市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトロニクス社製 Ｐ４６−Ｙ３）の測定結果を基準（△：（可））とし、〇（良）、△（可）、×（不可）の３段階に区別した。
表１に、色むらの評価結果をそれぞれ示す。
本試験に係る積層型セラミックス複合体を□１ｍｍ×０．０８ｍｍの試料に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域：□１ｍｍ、発光波長：４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。このときＬＥＤ素子の側方より、色ムラを観察し、試験１においては、市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトロニクス社製 Ｐ４６−Ｙ３）の測定結果を基準（△：（可））とし、〇（良）、△（可）、×（不可）の３段階に区別した。
表１に、色むらの評価結果をそれぞれ示す。
（演色性の評価）
段落［００５１］にて測定した全光束の発光スペクトルから演色性を算出した結果を、表１にそれぞれ示す。
なお、演色性に関しては、９０以上：◎（最良）、８５〜９０：○（良）、８０〜８５：△（可）、８０未満：×（不可）の４段階に区別した。
段落［００５１］にて測定した全光束の発光スペクトルから演色性を算出した結果を、表１にそれぞれ示す。
なお、演色性に関しては、９０以上：◎（最良）、８５〜９０：○（良）、８０〜８５：△（可）、８０未満：×（不可）の４段階に区別した。
表１に示すように、上述した構成である場合、剥離性の低減、熱伝導率及び発光効率の向上、色むらの低減、演色性の向上を図ることができることが確認された。
（試験２）
実施例１での作製方法により、組成が異なる積層型セラミックス複合体を作製した。
実施例１での作製方法により、組成が異なる積層型セラミックス複合体を作製した。
「第１のセラミックス複合体層（Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）の作製」
平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
得られた原料粉末に対してエタノール及びアクリル系バインダーを原料粉末に対して添加し、酸化ア
ルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
ルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
作製したスラリーから、スプレードライヤーを用いて平均粒径５０μｍの造粒粉を作製した。この際、酸化セリウム粉末、酸化ルテチウム粉末及び酸化アルミニウム粉末の量を調整して、セラミックス複合体中のＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ含有量（第１の蛍光体相）やＣｅ／Ｌｕ原子比の異なる平均粒径５０μｍの造粒粉を複数作製した。
作製した造粒粉を１０ＭＰａで一軸金型成形し、その後に１００ＭＰａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行って成形体を作製した。作製した成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下（Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）で焼結し、第１のセラミックス複合体層を作製した。
作製した第１のセラミックス複合体層に対して、アルキメデス法により嵩密度（ＪＩＳ Ｃ ２１４１）を測定後、その一部を粉砕し、乾式自動密度計（島津製作所製 アキュピック１３３０）にて真密度を測定した。
また、一部を洗浄後、Ｌｕ、Ａｌ、Ｃｅ濃度をＩＣＰ発光分析法にて測定した。また、一部を粉末Ｘ線回析により、結晶相を調査した。第１のセラミックス複合体層の密度、Ｌｕ濃度、Ａｌ濃度及びＣｅ濃度、結晶相の測定結果をもとに、第１のセラミックス複合体層中の第１の蛍光体相（Ｌｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）の含有量及び第１のマトリックス相（Ａｌ２Ｏ３）の含有量を計算した。
このとき、前記第１の蛍光体相であるＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、第１のマトリックス相であるＡｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ６．７０ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
このとき、前記第１の蛍光体相であるＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、第１のマトリックス相であるＡｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ６．７０ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
「第２のセラミックス複合体層（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）の作製」
次に、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化ガドリウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
次に、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化ガドリウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を配合し、原料粉末を得た。
原料粉末に対してエタノール及びアクリル系バインダーを原料粉末に対して秤量添加し、酸化アルミ
ニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
ニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
作製したスラリーから、スプレードライヤーを用いて平均粒径５０μｍの造粒粉を作製した。この際、酸化セリウム粉末、酸化イットリウム粉末、酸化ガドリウム粉末及び酸化アルミニウム粉末の量を調整して、第２の蛍光体相（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）の含有量や（Ｙ、Ｇｄ）／Ｃｅ原子比の異なる平均粒径５０μｍの造粒粉を複数作製した。
作製した造粒粉を１０ＭＰａで一軸金型成形し、その後に１００ＭＰａで冷間静水圧成形（ＣＩＰ）を行って成形体を作製した。作製した成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ／Ａｌ２Ｏ３）で焼結し、第２のセラミックス複合体層を作製した。
作製した第２のセラミックス複合体層に対して、アルキメデス法により嵩密度（ＪＩＳ Ｃ ２１４１）を測定後、その一部を粉砕し、乾式自動密度計（島津製作所製 アキュピック１３３０）にて真密度を測定した。
また、一部を洗浄後、Ｙ、Ｇｄ、Ａｌ、Ｃｅ濃度をＩＣＰ発光分析法にて測定した。また、一部を粉末Ｘ線回析により、結晶相を調査した。第１のセラミックス複合体層の密度、Ｙ濃度、Ｇｄ濃度、Ａｌ濃度及びＣｅ濃度、結晶相の測定結果をもとに、第２のセラミックス複合体層中の第２の蛍光体相の含有量（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）及び第２のマトリックス相のＡｌ２Ｏ３を計算した。このとき、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ａｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ、４．５５＋１．４５×（Ｇｄ／（Ｙ＋Ｇｄ））ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
また、一部を洗浄後、Ｙ、Ｇｄ、Ａｌ、Ｃｅ濃度をＩＣＰ発光分析法にて測定した。また、一部を粉末Ｘ線回析により、結晶相を調査した。第１のセラミックス複合体層の密度、Ｙ濃度、Ｇｄ濃度、Ａｌ濃度及びＣｅ濃度、結晶相の測定結果をもとに、第２のセラミックス複合体層中の第２の蛍光体相の含有量（（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ）及び第２のマトリックス相のＡｌ２Ｏ３を計算した。このとき、（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ、Ａｌ２Ｏ３の密度は、それぞれ、４．５５＋１．４５×（Ｇｄ／（Ｙ＋Ｇｄ））ｇ／ｃｍ３、３．９９ｇ／ｃｍ３として計算に使用した。
「積層型セラミックス複合体の作製」
作製した第１のセラミックス複合体層の光出射面に対して、作製した第２のセラミックス複合体層を積層するために、真空雰囲気下で１０００℃にて０．５ＭＰａ加圧プレスし、積層型セラミックスを作製した。
作製した第１のセラミックス複合体層の光出射面に対して、作製した第２のセラミックス複合体層を積層するために、真空雰囲気下で１０００℃にて０．５ＭＰａ加圧プレスし、積層型セラミックスを作製した。
（剥離性の評価）
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、剥離性の評価結果をそれぞれ示す。
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、剥離性の評価結果をそれぞれ示す。
（熱伝導率の評価）
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、熱伝導率の評価結果をそれぞれ示す。
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、熱伝導率の評価結果をそれぞれ示す。
（発光効率の評価）
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、発光効率の評価結果をそれぞれ示す。
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、発光効率の評価結果をそれぞれ示す。
（色むらの評価）
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、色むらの評価結果をそれぞれ示す。
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、色むらの評価結果をそれぞれ示す。
（演色性の評価）
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、演色性の評価結果をそれぞれ示す。
試験２で得られた積層型セラミックス複合体について、試験１と同様の方法により評価した。
表２に、演色性の評価結果をそれぞれ示す。
表２に示すように、上述した構成である場合、剥離性の低減、熱伝導率の向上、発光効率の向上及び色むらの低減、演色性の向上を図ることができることが確認された。
（試験３）
平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径１．５μｍで純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．８μｍで純度９９．９％の酸化ガドリニウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を所定量配合し、原料粉末を得た。
平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒径１．５μｍで純度９９．９％の酸化ルテチウム粉末、平均粒径０．９μｍで純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、平均粒径０．８μｍで純度９９．９％の酸化ガドリニウム粉末、平均粒径０．３μｍで純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を所定量配合し、原料粉末を得た。
得られた原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダー及びグリセリン系可塑剤を原料粉末に対
して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリー
を作製した。
して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって２０時間粉砕混合を行い、スラリー
を作製した。
得られたスラリーから、ドクターブレード法にて所定厚みのグリーンシートを作製し、□１００ｍｍに打ち抜き加工した。
得られたグリーンシートとＡｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量がＡｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９５ｖｏｌ％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在されるように、配合条件の異なるグリーンシートを積層した。
次に、６０℃、１００ＭＰａで温間等方圧加圧法（ＷＩＰ）を行い、積層構造を有する成形体を作製した。
得られたグリーンシートとＡｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量がＡｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９５ｖｏｌ％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在されるように、配合条件の異なるグリーンシートを積層した。
次に、６０℃、１００ＭＰａで温間等方圧加圧法（ＷＩＰ）を行い、積層構造を有する成形体を作製した。
作製した成形体を、大気中６００℃で脱脂後、真空雰囲気下で焼結し、実施例１、実施例３、実施例４、実施例７〜９、実施例１２〜１４及び実施例１７〜１９で作製された第１の蛍光体相の含有量、第２の蛍光体相の含有量、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）及び（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）を備え、かつ、Ａｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量がＡｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９４％、９５％及び９７％のＡｌ２Ｏ３含有層が介在する積層型セラミックス複合体を作製した。
上記Ａｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体を評価したところ、９５％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体の演色性が９０以上であることが確認された。
上記Ａｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体を評価したところ、９５％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体の演色性が９０以上であることが確認された。
また、同様の作製方法により、実施例２１、実施例２３、実施例２４、実施例２７〜３０、実施例３３〜３５及び実施例３８〜４０で作製された第１の蛍光体相の含有量、第２の蛍光体相の含有量、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）及び（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）を備え、かつ、Ａｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量がＡｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９４％、９５％及び９７％のＡｌ２Ｏ３含有層が介在するＡｌ２Ｏ３層が９４％、９５％及び９７％介在する積層型セラミックス複合体を作製した。
上記Ａｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体を評価したところ、９５％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体の演色性が、９０以上であることが確認された。
上記Ａｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体を評価したところ、９５％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体の演色性が、９０以上であることが確認された。
さらに、上記９５％以上のＡｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体のＡｌ２Ｏ３層の厚さを９μｍ、１０μｍ、５０μｍ、１００μｍとしたところ、１０μｍ、５０μｍ、１００μｍのＡｌ２Ｏ３含有層が介在された積層型セラミックス複合体の演色性が９０以上であり、かつ、発光効率は１０５より大きいことが確認された。
Claims (5)
- Ａｌ２Ｏ３からなる第１のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第１の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも１種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される少なくとも１種である。）とで構成された第１のセラミックス複合体層と、Ａｌ２Ｏ３からなる第２のマトリックス相とＣｅを含有する一般式Ａ３Ｂ５Ｏ１２：Ｃｅからなる第２の蛍光体相（ＡはＹ、Ｇｄ、Ｙｂ、Ｌｕから選択される少なくとも２種であり、ＢはＡｌ、Ｇａ、Ｓｃから選択される１種である。）とで構成された第２のセラミックス複合体層とが順次設けられた積層型セラミックス複合体。
- 前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＹ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｙに対する原子比（Ｃｅ／Ｙ）で０．００１以上０．０１以下であり、かつ、前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）で０．００１以上０．０３以下であることを特徴とする請求項１に記載の積層型セラミックス複合体。
- 前記第１のセラミックス複合体層中の前記第１の蛍光体相は、Ｃｅを含有するＬｕ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第１の蛍光体相の含有量は前記第１のセラミックス複合体層の層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第１の蛍光体相中のＣｅの含有量は、Ｌｕに対する原子比（Ｃｅ／Ｌｕ）で０．００１以上０．０２以下であり、かつ、前記第２のセラミックス複合体層中の前記第２の蛍光体相は、Ｃｅを含有する（Ｙ、Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅであり、前記第２の蛍光体相の含有量は、前記第２のセラミックス複合体層全体における体積比で２２ｖｏｌ％以上９５ｖｏｌ％以下であり、前記第２の蛍光体相中のＣｅの含有量は、（Ｙ、Ｇｄ）に対する原子比（Ｃｅ／Ｙ、Ｇｄ）で０．００１以上０．０３以下であることを特徴とする請求項１に記載の積層型セラミックス複合体。
- 前記第１のセラミックス複合体層と前記第２のセラミックス複合体層との間にＡｌ２Ｏ３含有層が介在し、前記Ａｌ２Ｏ３含有層中のＡｌ２Ｏ３含有量が前記Ａｌ２Ｏ３含有層の層全体における体積比で９５ｖｏｌ％以上であることを特徴とする請求項２又は３に記載の積層型セラミックス複合体。
- 前記Ａｌ２Ｏ３含有層の厚さが、１０μｍ以上１００μｍ以下であることを特徴とする請求項４に記載の積層型セラミックス複合体。
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