JP2014032127A

JP2014032127A - 放射性物質を内部に取り込んだものの放射性物質を生活環境において安全レベルにまで低減する処理方法及び処理装置

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Publication number: JP2014032127A
Application number: JP2012173310A
Authority: JP
Inventors: Shigeto Hayafuji; 茂人早藤; Hiroshi Hayakawa; 宏早川
Original assignee: SO INNOVATION CO Ltd
Current assignee: SO INNOVATION CO Ltd
Priority date: 2012-08-03
Filing date: 2012-08-03
Publication date: 2014-02-20

Abstract

【課題】放射性物質を内部に取り込んだものの放射性物質を生活環境において安全レベルにまで低減する処理方法及び処理装置を提供する。
【解決手段】水、水溶性液体若しくはそれらの混合物（以下、「水、水溶性液体若しくはそれらの混合物」を「水性液体」という）と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを水性液体を加熱することにより、前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する処理装置１００と、前記処理装置と連通して圧力を常圧にまで解放することを可能にする空間を有する圧力解放装置２００と、被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離装置４００と、を備える。
【選択図】図１

Description

本発明は放射性物質を内部に取り込んだものの放射性物質を生活環境において安全レベルにまで低減する処理方法及び処理装置に関する。

放射性物質を内部に取り込んだものとしては、植物、微生物、土壌、焼却灰など多岐にわたる。このうち、植物や微生物の場合は放射性物質が細胞膜内に取り込まれており、細胞膜の外に一旦、放射性物質を出した上で、放射性物質を処理、集約する必要がある。また、土壌や焼却灰の場合も放射性物質が土壌や灰の有する隙間に吸着されており、その隙間から放射性物質を外に出した上で、放射性物質を処理、集約する必要がある。我々研究グループはこの一旦放射性物質を外に出す手段として、水熱処理、爆砕処理を用いる方法があることに着眼して開発を進めてきている。一旦、外に出してしまえば、その後は水で洗い、水に放射性物質を溶かした上で、吸着剤で放射性物質を吸着させるか、水を揮発させることで放射性物質を集約することができる。

方法はこのような原理で基本的には可能であるが、なお、幾つかの問題がある。即ち、従来の爆砕装置では、瞬間に高温高圧ガスを系外に放すが、処理後のガス中にも僅かとはいえ、放射性物質が含まれる場合には、従来装置のように大気中に放出することはできない。爆砕装置の場合には大きな音がでるのでサイレンサーを付けるのであるが、それでも、爆砕の際、近隣に音が響くのは避けられず、人家から遠ざかった場所に設置されているのが通常であった。しかるに、放射性物質を含むものの処理の場合には、人家の近くで行う場合もありうるので、爆砕のたびに音が近隣に響くのを極力避ける必要がある。

本発明は上記問題を解決することにある。

本発明に係る一つの発明は、
下記（１）〜（４）の工程を、この順序で包含することを特徴とする放射性物質を内部に取り込んだものの処理方法；
（１）水、水溶性液体若しくはそれらの混合物（以下、「水、水溶性液体若しくはそれらの混合物」を「水性液体」という）と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを水性液体を加熱することにより、前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する工程（以下、この工程を単に「加熱加圧工程」と呼ぶ）、
（２）前記処理における圧力を常圧にまで解放することを可能にする密閉空間に圧力解放するか、または、常圧にまで解放できないときには圧力解放した後に、排気ガスを外に排出することなく、ガス状態にある水性液体全量を凝縮させる凝縮工程とを併用する工程、（以下、この工程を単に［圧力解放工程］と呼ぶ）
（３）被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離工程、及び
（４）前記分離された液分を気化させて放射性物質を濃縮する濃縮工程または、（２）の工程処理中に共存させる吸着剤により若しくは処理後に吸着剤により、放射性物質を吸着させる工程、
である。

本発明に係る別な発明は、
水性液体と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを水性液体を加熱することにより、前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する処理装置と、
前記処理装置と連通して圧力を常圧にまで解放することを可能にする密閉空間を有する圧力解放装置、または、常圧にまで解放できない場合にはその圧力解放装置と、排気ガスを外に排出することなく、ガス状態にある水性液体全量を凝縮させる凝縮装置と、
被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離装置、と
前記分離された液分を気化させて放射性物質を濃縮する濃縮装置、または、処理中に共存させる吸着剤により若しくは処理後に吸着剤により、放射性物質を吸着させる吸着装置と
を備えることを特徴とする放射性物質を内部に取り込んだものの処理装置である。

本発明によれば、加熱加圧処理で用いられた高圧ガスは圧力解放処理で常圧になるので、または凝縮処理で凝縮させるので、排ガス出口を封ずることができる。その結果、水蒸気その他のガスが一切排出されないので、放射性物質が大気中に排出される虞は全くない。

また、密閉空間により圧力解放の直接の振動媒体が外部に放出されず、外部に音を発進させるものは圧力解放装置の振動そのものだけである。そのため、従来に比べ、圧力解放時の音は著しく小さくなる。なお、本発明で「放射性セシウム」或いは「セシウム」というときは、放射性セシウム化合物を包含する。

本発明装置の一実施形態を表すブロック図である。本発明装置の別の実施形態のフローシートである。図１及び図２に示す処理装置１００の概略図である。図１及び図２に示す圧力解放装置２００と、凝縮装置３００と、液分と固形分を分離する分離装置４００の概略図である。吸着装置５００のブロック図である。

最初に本発明に係る方法について各工程ごとに説明する。

［被処理物］
本発明では、放射性物質を内部に取り込んだものを被処理物とする。この被処理物としては、任意のものとすることができるが、植物、下水汚泥中の微生物といった生物、土壌、焼却灰を例示することができる。また、生物としては、放射性物質が拡散された土壌、海洋、河川に放射性物質を取り込ませる目的で意図的に配された生物、及び意図せずに放射性物質を内部に取り込んだ生物のいずれをも包含する。

［好適には水性液体で被処理物を覆う程度以上に浸す工程］
本発明の処理の前処理として、好ましくは、処理がなされる容器内で、前記被処理物を覆う程度以上に水性液体で浸す。ここで「覆う」とは次工程での水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の状態で被処理物が水性液体で覆われている状態にあればよい。よって、予め被処理物を水性液体で覆う程度に浸す必要はなく、例えば、予め存在する水分は覆う程度になくても、次の工程で加熱に用いる蒸気が凝結することにより生ずる水分が加わって、加熱処理中に覆う程度になってもよい。また、次の工程で加熱しない場合には、予め覆われていることが望ましい。また、「覆う程度」とは、被処理物の放射性物質の放射能の程度により異なるものの、被処理物の７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは９０％以上が覆われている状態であれば多くの場合、水性液体の浸入効果が期待できる。しかし、これは容器が固定されている場合であり、容器が例えば水平軸に対し回転するものであれば、より少量の水性液体で被処理物が浸される機会を得ることができる。また、常温以下の温度に置かれた被処理物が蒸気に曝されることで凝結される水性液体の量も加味すると、かなりの程度、被処理物は浸されるからである。被処理物を完全に覆うと共に被処理物表面よりも水性液体の表面が上回るようにすればするほど、水性液体の量が増えるので、水性液体に溶け出す放射性物質量も増え、除染効果はよくなる反面、温度を上げるためのエネルギーがより多く必要となるので、これらのバランスで「覆う程度」の最適条件が決められるとよい。一つの目安としては容器が固定されている場合には、被処理物の容積の１．５〜５倍、より好ましくは２〜４倍である。ここで水性液体としては水、メタノール、エタノール、アセトンなどが好適に用いられる。また、界面活性剤を含む水性液体も被処理物が微細な多孔構造を有する場合には浸透しやすいのでより好適に用いられる。

被処理物を水性液体で覆う程度以上に浸すのは、好ましい方法であって、必須ではない。被処理物の状態によってその必要性は異なってくるのであり、例えば、被処理物が生物のような場合には、被処理物の生物自体が水性液体である水を有しているので、水性液体で覆う必要すらなく、水性液体を用いる必要もなく、単に被処理物を常温で加圧すればよい。しかしながら、被処理物が土壌や焼却灰のような場合には水性液体で覆う程度以上に浸すのが好ましい。

［加熱加圧工程］
次いで、容器を密閉状態とし、水性液体を加熱することにより、被処理物を水性液体の臨界温度以下の温度、且つ飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する。加熱加圧方法としては、次の３種類の方法があるが、いずれも水性液体を加熱することにより、なされる。その方法の一つは水性液体と放射性物質の混合物を容器に入れ、その水性液体を外部から加熱することにより、その液の気化蒸気圧により加圧する方法である。もう一つの方法は、あらかじめ水性液体と放射性物質の混合物を容器に入れておき、そこに水性液体と同一物質の飽和蒸気を吹き込み、その熱と圧力で内容物を加熱、加圧する方法である。さらに別な方法は上記２種類の方法の組み合わせである。即ち、外部加熱と飽和蒸気熱の両方を用いる方法である。このうち、最初の加熱方法については、装置のところで述べる。このようにすることで、その水性液体が加熱されることで生ずる圧力あるいは加熱とは無関係に外から加えられる圧力で、被処理物全体を水性液体で浸しつつ加圧する。その結果、被処理物が例えば、土壌や焼却灰のような、多孔質空孔を有するものである場合には、多孔質空孔に水性液体を浸入させることができる。これに対し、蒸煮のように水分が予め存在しない状況下で加熱すると、蒸煮のためのスチームが一部凝結されるとしても、その量は僅かであり、焼却灰や土壌の多孔質の隙間に浸入することができない。水性液体が浸入することによる効果は後述する。

加熱処理する条件は亜臨界状態の一種である。この定義の下では常温まで含まれるが、好適には水性液体が水の場合で説明すると、亜臨界状態とは、一般的に、水の臨界温度以上、臨界圧力以下（水の臨界温度は３７４℃、臨界圧力は２２．１ＭＰａである）の高温中圧の水蒸気の状態と、水の臨界温度以下で飽和水蒸気圧以上の中温中圧の液体水の状態を指すが、本発明では後者の水の臨界温度以下で飽和水蒸気圧以上の中温中圧の液体の亜臨界状態で行う。このような状態での水のイオン積は、室温、大気圧下と比較して非常に大きくなる。室温、大気圧下でのイオン積が１０^-１４モル^２/ｋｇ^２であるのに対し、亜臨界状態では１０^-１２〜１０^-１１モル^２/ｋｇ^２と、室温、大気圧下でのイオン積の１００〜１０００倍になるので、Ｈ⁺とＯＨ^-の濃度は常温における値の約３〜３０倍となり、加水分解力が非常に大きく、加水分解の起こり得る結合部位への攻撃が極めて大きくなる。水以外の水溶性液体も同様である。水と水溶性液体の混合物の場合には、各成分の持つ加水分解力と成分比を考慮していずれかの成分の臨界温度以下、飽和蒸気圧以上の中温中圧の液体の状態で行う。このような強い加水分解力から、放射性物質、特にセシウムは水性液体に溶解されやすくなっているものと思われる。３３０℃より温度が高くなると、温度の上昇に伴い、水のイオン積は急激に減少するため加水分解力も急激に衰え、加水分解力は臨界点を超えるとなくなるので、臨界点以下の温度で処理を行うとよい。また、１３０℃より低い温度でも加水分解力は緩やかではあるが低下するので、好ましくは１３０〜３３０℃で、より好ましくは１８０〜３００℃、より一層好ましくは２３０〜２８０℃、特に好ましくは２４０〜２７０℃で行われる。この反応は無触媒でもよいが、触媒の存在下で行うとさらに効果的である。触媒としては鉄粉などの鉄材が好ましく用いられる。被処理物は、好適には水性液体で覆われており、上記条件下で処理されるので、被処理物は強い加水分解力を受ける。被処理物が土壌や焼却灰の場合には、多孔質中に存在すると思われる放射性セシウムが強い加水分解力を受ける。その結果、放射性セシウムは水性液体中に溶解されやすくなるものと思われる。また、被処理物が、例えば、植物や微生物である場合には、細胞膜が強い加水分解力を受けて、細胞膜は物理的、化学的に破壊されて細胞膜内にある細胞液が外界に流出し得る状態になる。その結果、細胞膜を構成する固体有機物を短時間に低分子の有機物に分解し、リグニンやセルロースのような分子量の高いものも分解することが可能である。その結果、放射性セシウムは水性液体中に溶解されやすくなるものと思われる。これに対し、蒸煮では水性液体が多孔質や細胞膜の中に浸透するほど存在せず、多孔質は蒸気に接しているだけであるので、放射性セシウムは水性液体に溶解されて加水分解力を受ける状況下にはないか、あっても乏しいので、好ましくない。

容器の中に被処理物を６０〜９０容量％、好適には７０〜９０容量％、より好適には８０〜８５容量％で投入し、容器の内部を高圧にする。圧力としては高圧ほど、被処理物が焼却灰や土壌の場合には、その細孔中に水性液体が浸透しやすくなり、生物の場合には物理的にも化学的にも強く影響を受けるので望ましく、３気圧（０．３ＭＰａ）以上、好ましくは５気圧（０．５ＭＰａ）以上、より好ましくは１０気圧（１．０ＭＰａ）以上である。既述の通り、加熱処理は密閉空間を外部から加熱する方法をとってもよいし、密閉空間に例えば蒸気を注入するような加熱媒体を加える方法であってもよい。後者の場合は蒸気だけでは水分量が足りないので予め水分をある程度存在させておく必要があり、そのために被処理物を水性液体で浸しておくとよい。なお、容器中に占める被処理物の量が上記好ましい範囲を下回ると処理効率が悪いだけであり、上記範囲にこだわる必要はない。

容器の大きさは大きいと内部の温度が不均一になりやすいので、容器の大きさを小さいものにするか、或いは攪拌させるのが望ましい。前者の場合は、容量が３０〜２００Ｌ程度、好適には３０〜１００Ｌ程度の小型のものを用いればよく、処理時間は温度によって異なるが、好ましい温度であれば、数秒で十分であるが、装置によって、好ましい温度に至らない場合も考慮すると、数秒〜６０分、多くの場合は２〜３０分あれば十分である。大量処理が必要な場合にはこのような小型容器を複数個用意する。このような小型容器を複数連動させることで、大型容器を所定の温度にするまでの昇温時間に比べて、短時間で所定温度に達することができ、容器内の温度分布を均一にできることと相俟って大型容器を用いて処理を行う以上に大量処理が可能である。例えば、コンベア上に置かれた被処理物からリミットスイッチによりバルブを介して開いた計量計に向けて被処理物が送り込まれ、所定量の被処理物が計量されたことを光センサーで感知したところでバルブを閉めると、所定量の被処理物が、容器に送り込まれる。相互の容器の被処理物や蒸気の入口と出口はそれぞれリミットスイッチにより所定の条件を満たすと開閉して、順次、加熱処理される。

水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の状態は超臨界水のような酸化還元力がないので、超臨界水を扱う装置に比べれば亜臨界反応を行わせる容器は腐蝕され難いものの、水分と酸素が存在するので、腐蝕を加速させる要因を有する。しかしながら、加熱処理において酸素を含まないようにすることで腐蝕そのものを起こさせないようにすることがかなりの程度まで可能である。また、容器内にある空気（酸素や窒素など）は圧力を急激に解放したとき、水蒸気と違って液体になるわけではないので、装置の小型化を図る点からもできるだけ存在しないようにするのが望ましい。酸素を含まない手段として、蒸気に用いる水にせよ、予め存在させる水にせよ、純水を使い、しかも８０℃程度に加熱して酸素が仮に入り込んだ場合でも追い出したものを用いるのが好ましい。また被処理物に吸着されている空気を例えば０．５〜０．８ＭＰａ程度の水蒸気でブロータンク或いは系外に追い出して系内のガスを水蒸気だけにすることも好ましい手段である。また、無機の燐が含まれないようにすることも好ましい手段である。このような配慮をした上で、加熱処理後の圧力解放を、急激な圧力低下で行なうと、容器内部の全てのものが吹き飛ばされるので、容器内部は清浄にされるため、相対的に長期にわたる使用が可能であり、容器の長期使用の耐久性の面からも好ましい。本発明で用いられる容器の材料としてはオーステナイト系、マルテンサイト系や二層合金系などのステンレス鋼、高合金鋼などが好適に用いられるが、鉄等も使用可能である。しかしながら、この反応の過程で水酸化セシウムが生成するので、セシウム濃度が高い場合にはその強アルカリ性に対して注意が必要である。

［圧力解放工程］
上記処理をされた被処理物と水性液体の圧力を密閉空間に解放する。前記加熱加圧処理が水性液体の気化蒸気圧により加熱されていると、圧力解放されれば、圧力が常圧に戻される。圧力の解放は急激に行なってもよいし、徐々に圧力を解放してもよいが、好適には急激に解放する。急激に圧力を解放せずに、徐々に圧力を解放する場合には加熱条件下でせっかく活性化された例えばセシウムのような放射性物質のイオンが解離しているのに、高圧下で徐冷されるため、解離前の相手と再結合する可能性が高くなる。よって、再結合をできるだけ防ぐべく、加熱処理中に放射性物質を吸着する吸着剤を共存させる方法が好適に用いられ得る。圧力解放を急激に行う場合においても、加熱処理中に放射性物質を吸着する吸着剤を共存させておいてもよい。臨界温度以下という高温に耐えられる吸着性物質としては、粘土、ゼオライトなどの無機系吸着剤が挙げられる。吸着剤については後述する。

圧力解放処理では加熱加圧処理とは異なり、物理的作用が主体となる。加熱処理後に急激に圧力を解放すれば、被処理物が生物の場合には、急激な圧力の解放で細胞膜外は常圧になるのに対し、細胞膜内は高圧のままであり、その圧力差が大きい場合には細胞膜が破断され、細胞膜内に取り込まれていた放射性物質は外界にさらされる。また、被処理物が焼却灰や土壌の場合には、その時点まで放射性物質が吸着されていると考えられる土壌や焼却灰の多孔質の孔の中にまで含浸していた水性液体が熱膨張だけでなく、気化することで急激な体積膨張が生じ、その孔は急激な圧力を受けて更に拡げられる。その結果、放射性物質は水性液体とともに外界に飛び出すことができる。蒸煮のような、凝結による僅かな液体しかない場合と比べて、より多くの液体が多孔質の孔に含浸しているので、急激に圧力を解放することで、焼却灰や土壌の細孔のあちらこちらで急激な体積膨張が生じる。

また、急激に圧力を解放することには別な効果がある。急激に圧力を解放せずに、徐々に圧力を解放した場合には加熱条件下でせっかく活性化された例えばセシウムのような放射性物質のイオンが解離しているのに、高圧下で徐冷されるため、解離前の相手と再結合される可能性が高くなるが、加熱処理後、圧力を急激に解放すれば、急激に加水分解しやすい条件からしにくい条件に移るため、再結合される可能性は薄らぎ、液体或いはその液体の気化と共に放出される可能性が高くなる。この意味でも急激に圧力を解放するのが好適である。

圧力を急激に解放する場合には、解放前の圧力の大きさに応じ、解放空間の大きさも大きいものを要する。大きさが十分に取れない場合には、その代りに減圧にしておく方法もある。明細書及び請求の範囲において、「常圧にまで解放することを可能にする密閉空間に圧力解放する」とはこのような意味で用いている。それでも常圧にまで解放する事はできないときにはガス中の水蒸気など、ガス状になっている水性液体を凝縮させる。この結果、圧力が十分に解放されないときも、ガス状の水性液体が全量凝縮することで、放射性物質が水蒸気と共に大気中に放出される懸念をなくすことができる。

［液分と固形分とに分離する工程］
次いで被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する。ここで固形分としては前記処理により放射性物質を外界に放出した被処理物の他に、加熱処理及び圧力解放処理時に吸着剤を用いる場合の吸着剤がある。前者は外界に放出した放射性物質が表面に付着することはあっても、内部に取り込まれているものは前記処理により大幅に少なくなっているものであり、洗浄することにより安全レベルにあると考えられる。そのような場合には、生活居住空間に戻される。これに対し、加熱処理及び圧力解放処理時に吸着剤を混在させる場合には、放射性物質を吸着した吸着剤と、除染された固形分との分離がしやすいようにしなければならない。その一つの方法としては比重の違いを利用する方法である。被処理物はその種類により、比重が１を超えるものと１より小さいものがあるので、比重が１より大きい場合には、吸着剤としては比重が１より小さいものを選び、被処理物の比重が１以下の場合には、吸着剤の比重が１より大きいものを選ぶことで分離が可能である。しかし、これに限られるのではなく、被処理物の比重が１より小さいとき、吸着剤も比重が１より小さいものを選び、放射性物質を吸着した吸着剤のみを凝集剤で沈澱させることで除染された被処理物と放射性物質を吸着した吸着剤を分離するようにしてもよい。

また、固形分の中には、急激な圧力解放処理や加熱処理により破砕されて破断が細かいため、一見すると固体と認識しにくい場合が多い。しかも、水性液体が存在するために、本発明でいう固形分は、固形分というより、ドロドロした液状といってもよい場合がある。また、固液分離手段によっては、微粒子であるがために固体でありながら、液分に移行するものも当然存在する。しかしながら、これらは必要に応じて洗浄することで安全レベルにあるものが多いのである。しかしながら、このようなものの中に放射性物質に対し吸着性の強く、高い放射能を有するものが存在する場合がある。そのときには凝集剤により凝集沈殿させる。

被処理物の表面になお付着している放射性物質のために固形分がそのままでは安全レベルを超えている場合には、水洗する。水洗浄は攪拌洗浄が好ましい。また、水洗の際に、固形分を振動させることも効果的である。また、それでも安全レベルを超える場合には、水洗を繰り返すことで、より安全レベルに達することが可能である。それでも安全レベルに達しない時には、前述の加熱加圧工程及び圧力解放工程を繰り返すことで安全レベルに達することができる。この洗浄水は放射性物質を溶解しているので、液分と一緒にして以下の処理を行う。

液分中には、放射性物質が溶解しており、そのままでは生活居住空間に戻すことができないので、次の工程で処理される。

［液分中の放射性物質を吸着させるか、または水性液体を気化させる工程］
まず、液分中の放射性物質を吸着させる工程について述べる。液分中にはセシウムのような水溶性の放射性物質が溶解している。このような放射性物質を液分から除くために吸着剤を液分中に投入する。その際、吸着剤の種類によっては、放射性物質を吸着したまま懸濁している場合がある。かかる場合にはそれを凝結させる凝結剤、さらにそれを凝集させる凝集剤などを液分中に投入して沈澱させた上で、放射性物質をほとんど含まない水性液体を主成分とする液分と、放射性物質を含む沈殿物とに分離する。放射性物質の吸着は、化学吸着でも物理吸着でもよい。吸着剤としては、フェロシアン化物、ゼオライト、活性炭等が例示される。凝結・凝集剤はそれぞれの吸着剤に応じて開発されており、各メーカーが開発品、あるいは、市販品を提供している。

放射性物質を吸着した吸着剤と液分との混合物はそのまま、処分場に運びこみ、水分を自然蒸発させてもよいが、液分の放射性物質は殆ど無視できる程度の量であるので、吸着剤と液分を分離して吸着剤のみを最終処分場に運び、液分はそのまま排泄しても又は再利用しても環境に影響ない。

放射性物質を吸着した吸着剤は放射性の放射線強度が抑制できるような容器に収容保存する。容器の材質としてはコンクリート製、鉛製など、放射線を外界に放出する度合いを顕著に抑制できる材質であればよく、コンクリートが好適に用いられる。ここで容器は放射線を吸着した吸着剤の放射線量が大きいときには最終処分場の保管容器となるが、吸着剤の放射線量が少ないときには放射性物質を吸着した吸着剤を、セメントと混ぜて、例えば、コンクリートであれば、コンクリートが本来用いられる用途、例えば、土木建築材に用いられ得る。

液分中の放射性物質を吸着させる代わりに、水性液体を気化させる工程について述べる。液分と固形分とに分離する工程を経た液分中には放射性物質が溶存している。液分を気化させることで放射性物質を濃縮することができる。気化手段としては加温或いは常温での蒸発、減圧乾燥などの公知の手段が採用される。その際、火力発電所や原子力発電所、焼却炉などの廃熱が利用できる。また、減圧乾燥には、減圧下での凍結乾燥が好適に採用される。セシウムの蒸気圧は水の蒸気圧に比べて低いので、液分を凍結させて減圧下で乾燥させる。蒸気は、放射線強度が安全レベルであれば、そのまま大気に開放することができる。また、放射線強度が安全レベルでない場合には、蒸気を集めて凍結し、再び減圧下で蒸発させる工程を繰り返すことで、蒸気は安全レベルまで放射線強度を低めることができる。液分気化後の残留放射性物質は、例えば樹脂やコンクリートなどで固めて集約させる。この濃縮工程では、吸着剤を使用しないことで、放射性物質を小さな嵩にまとめることができ、集約性を向上させることができる。

次に本発明に係る装置について図に基づいて説明する。
図１は本発明の装置を表す一実施形態である。この実施形態は水性液体と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で処理する処理装置１００と、
前記処理装置１００と連通して圧力を常圧にまで解放することを可能にする空間を有する圧力解放装置２００か、常圧にまで解放できない場合にはその圧力解放装置２００とガス状態にある水性液体全量を凝縮させる凝縮装置３００と、
前記装置を経由した被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離装置４００と、
前記分離された液分に放射性物質を吸着する吸着剤を加えて放射性物質を吸着剤に吸着させ、前記液分と分離する吸着装置５００と、
を備える。

[処理装置１００]
処理装置１００は、図３に示すように、処理がなされる密閉容器１０１と、容器１０１を加熱する加熱ヒーター１０２と、容器１０１内に被処理物と水性液体を投入する投入口１０３と、投入口１０３と容器１０１との間を開閉するバルブ１０４と、容器１０１と圧力解放装置２００との間を開閉するボールバルブ１０５からなる。加熱ヒーター１０２は、熱媒体を加熱し容器外周に取り付けたジャケットを介して容器外部から加熱する。図に示すような方法とは別の加熱方法としては、ヒーターを容器内部に取り付けて、じかに内容物を加熱する方法がある。また、容器１０１の外周に取り付けたヒーターで外部から直接加熱する方法がある。更に、ヒーターで熱媒体を加熱し容器内に取り付けた加熱管または加熱パネルを介して内容物を直接加熱する方法もある。この他の加熱方法としては、容器１０１に水性液体の飽和蒸気を吹き込むノズルを設け、そこから水性液体の飽和蒸気を吹き込み、所定の温度・圧力状態まで加熱・加圧する方法もある。更に、蒸気容器外部からの、ヒーターあるいは熱媒体などの熱による加熱と前記内部水性液体の蒸気による加熱を併用してもよい。急激な圧力解放により、内容物が急速に排出される際に内容物の排出慣性力が生じると共に、内部は一時的に真空に近い状況になる。その時、特に内容物を直接暖める方法の場合には、内部ヒーターまたは内部加熱管、加熱パネルに急激に強大な力が働くことがあるので、内部品の保持方法には、真空、および流れに対する対策を十分に取る必要がある。その方法として例えば取り付けを強固にするために容器内面に直接、溶接するか、容器内に取付金具を溶接付けし、強固なボルトナットで固定するか、排出される内容物の流れの抵抗にならない形、例えば流線形とする、または、圧力だまりができないよう内容物の排出流路を確保する、などの工夫をする必要がある。

［圧力解放装置２００］
圧力解放装置２００は、図４に示すように、容器１０１との間を開閉するバルブ、好適にはボールバルブ１０５と、密閉空間のブロータンク２０１と、ブロータンク２０１内壁に付着したものを洗浄する洗浄手段、例えば、スプレーシャワー２０２からなる。このうち、ブロータンク２０１は圧力を解放する空間である。処理量が多く、容器１０１を複数個用意する場合には、共通のブロータンク２０１にしてもよく、そこに処理されたものが送り込まれる。その過程で、放射性物質は水性液体に溶け込むものもあるが、圧力を急激に解放することで破砕された物やブロータンク２０１の壁に付着しているものもある。後者の放射性物質はブロータンク２０１内をときどき水洗浄することで水に溶け込ませて次の処理工程に廻すことができる。ブロータンク２０１の大きさが大きいほど、急激な体積膨張となり、それが断熱的になされるので、ブロータンク内で被処理物の温度は十分低減され、常圧になることもある。その温度低下はブロータンク内の大きさが大きいほど大きく、また、ブロータンク内を減圧装置７００（図１）に連結して減圧にしておけばその程度が大きいほど大きくなる。減圧装置７００は、予めブロータンクに対して減圧しておく。このとき、ブロータンク２０１内は、放射性物質が含まれていないため、外部に排気することができる。ブロータンク２０１の繰り返しの使用のために、ブロータンク２０１の内壁等に放射性物質が付着している恐れがある場合には、減圧装置の排気路に、デミスターまたはフィルター等の分離装置を設けておくとよく、分離装置を通過した清浄なガスのみを外部に放出する。

［凝縮装置３００］
凝縮装置３００としてはシェルアンドチューブ凝縮器、二重管凝縮器、プレートフィン型凝縮機などの水冷式、蒸発式、空冷式などの公知の凝縮装置が用いられる。凝縮器は必要な段数になるようにする。図１ではシェルアンドチューブ凝縮器の３段の例を示し、二段までは同一温度の冷媒を用い、最後の三段目はそれより低温の冷媒を用いている。主たる凝縮機としては一段で行ない、僅かに残る、未凝縮物を第二段目で凝縮させ、第三段目でより低温冷媒により、駄目押し的にするものである。なお、通常、圧力を急激に解放するときの衝撃により発生する音を消すためにサイレンサーが必要であるが、本発明では凝縮装置が必要な場合でも、凝縮装置がサイレンサーの働きをするので、サイレンサーを省略することができる。なお、圧力を外部に放出する必要が起こることを考慮し、凝縮器の先に放射性物質を含む水性液体を取り除くデミスターないしフィルターを設ける圧力解放バルブを設けてもよい。

［被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離装置４００］
固形分と液分との固液分離装置としては濾過、スクウィーズ、スクリュープレス、遠心分離、フィルタープレスなど、公知の固液分離手段が用いられ得る。

［液分に放射性物質を吸着する吸着剤を加えて放射性物質を吸着剤に吸着させる吸着装置５００］
放射性物質を吸着剤に吸着させる吸着装置５００としては吸着剤を充填したカラムに液分を通過させる装置、吸着剤を攪拌装置に投入して攪拌させる装置など公知の手段が採用される。吸着させた後に液分と吸着剤との分離は、吸着剤の物性を考慮して、遠心分離、濾過などの方法により行われる。図５はその一例を示し、中着装置５００は、液分に溶存する放射性物質を吸着する吸着剤と、必要に応じて用いられる凝集沈殿剤とを投入するとともに、液分を投入し、それらを攪拌混合する攪拌装置を有する攪拌槽５０１と、吸着剤と必要に応じて投入される凝集剤などの固形分と液分とを分離する固形分／液分分離器５０２と、液分、固形分それぞれを保管する保管容器５０３からなる。

図２は、本発明の別の実施形態を示すものである。図１の実施形態とは途中までは同じであり、最後に吸着装置５００を用いる代わりに液分気化装置６００（濃縮装置）を用いる点が異なるだけである。気化装置については公知のものが用いられる。

本発明は、放射性物質で汚染された環境を元の状態に復帰させるのに利用することができる。

１００処理装置
２００圧力解放装置
３００凝縮装置
４００分離装置
５００放射性物質を吸着剤によって吸着させる吸着装置
６００液分気化装置（濃縮装置）

Claims

下記（１）〜（４）の工程を、この順序で包含することを特徴とする放射性物質を内部に取り込んだものの処理方法；
（１）水、水溶性液体若しくはそれらの混合物（以下、「水、水溶性液体若しくはそれらの混合物」を「水性液体」という）と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを水性液体を加熱することにより、前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する工程、
（２）前記処理における圧力を常圧にまで解放することを可能にする密閉空間に圧力解放するか、または、常圧にまで解放できないときには圧力解放した後に、排気ガスを外に排出することなく、ガス状態にある水性液体全量を凝縮させる凝縮工程とを併用する工程、
（３）被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離工程、及び
（４）前記分離された液分を気化させて放射性物質を濃縮する濃縮工程または、（２）の工程処理中に共存させる吸着剤により若しくは処理後に吸着剤により、放射性物質を吸着させる工程。
前記密閉空間は、圧力解放される前に、常圧よりも減圧されることを特徴とする請求項１記載の処理方法。
水性液体と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを水性液体を加熱することにより、前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する処理装置と、
前記処理装置と連通して圧力を常圧にまで解放することを可能にする密閉空間を有する圧力解放装置と、
被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離装置と、
備えることを特徴とする放射性物質を内部に取り込んだものの処理装置。
前記圧力解放装置と連通して、圧力解放装置内を常圧よりも減圧させる減圧装置をさらに備えることを特徴とする請求項３記載の処理方法。
水性液体と放射性物質を内部に取り込んだ被処理物とを水性液体を加熱することにより、前記水性液体の臨界温度以下で飽和蒸気圧以上の圧力状態で加熱処理する処理装置と、
前記処理装置と連通して圧力を解放することを可能にする密閉空間を有する圧力解放装置と、
排気ガスを外に排出することなく、処理装置及び／または圧力解放装置において圧力解放後に残留したガス状態にある水性液体を凝縮させる凝縮装置と、
被処理物と水性液体との混合物を液分と固形分とに分離する分離装置と、
を備えることを特徴とする放射性物質を内部に取り込んだものの処理装置。
前記分離された液分を気化させて放射性物質を濃縮する濃縮装置をさらに備えることを特徴とする請求項３ないし５のいずれか１項に記載の処理装置。
吸着剤により、放射性物質を吸着させる吸着装置をさらに備えることを特徴とする請求項３ないし５のいずれか１項に記載の処理装置。