JP2013519750A - 蛍光体及びその製造方法、白色発光装置、面光源装置、ディスプレー装置、及び照明装置 - Google Patents
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-
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-
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Abstract
【解決手段】本発明の蛍光体は、β型Si3N4の結晶構造を有し、組成式Si6−zAlzOzN8−z:Eua、Mbで表される酸窒化物を含み、ここで、MはSrとBaのうちから選択される少なくとも1種であり、Eu添加量(a)は0.1〜5mol%の範囲であり、M添加量(b)は0.1〜10mol%の範囲であり、Al組成比(z)は0.1<z<1を満足し、励起源を照射して500〜550nmの範囲にピーク波長を有する光を放出する。
【選択図】図1
Description
1)MはSrとBaのうちから選択される少なくとも1種である。
2)Eu添加量(a)は0.1〜5mol%の範囲である。
3)M添加量(b)は0.1〜5mol%の範囲である。
4)Al組成比(z)は0.1<z<1である。
原料物質Si3N4、AlN、Al2O3、Eu2O3、SrCO3を下記の表1の組成比を満足する化学量論比で秤量して、実施例1による原料物質群を用意する。原料物質群のうちのSrCO3を除いて残りの原料物質を、ボールミルを用いてエタノール溶媒と混合する。
Sr原料物質に関連する事項のみを除き実施例1の条件のうちの1次焼成条件まで工程を同一に行った後、得られた蛍光体を実施例1の条件と同一に粉砕し、後熱処理及び酸洗工程によりSi5.8Al0.2O0.2N7.8:Eu0.0152であるβ−サイアロン蛍光体を製造した。
実施例2〜5では、実施例1の条件と同一に行い、且つ表1の組成比を満足するようにそれぞれSrを1.5mol%、2mol%、3mol%、及び4mol%添加したβ−サイアロン蛍光体を製造した。
比較例2〜4では、SrCO3の代わりにCa含有化合物としてCaCO3を用いることを除いては実施例1と同一の条件と工程により表3の比較例2〜4の組成比を満足するようにそれぞれCaを0.5mol%、1.0mol%、及び1.5mol%添加したβ−サイアロン蛍光体を製造した。
比較例5では、SrCO3の代わりにMg含有化合物としてMgCO3を用いることを除いては実施例1と同一の条件と工程により表3の比較例5の組成比を満足するようにMgを1.0mol%添加したβ−サイアロン蛍光体を製造した。
本実施例では、SrCO3と共にBa含有化合物であるBaCO3を更に用いることを除いては実施例1と同一の条件と工程により表3の実施例6の組成比を満足するようにSr、Baをそれぞれ0.5mol%ずつ添加したβ−サイアロン蛍光体を製造した。
本実施例では、SrCO3の代わりにBa含有化合物であるBaCO3を用いることを除いては実施例1と同一の条件と工程により表3の実施例7の組成比を満足するようにBaを1.0mol%添加したβ−サイアロン蛍光体を製造した。
本実施例では、AlN及びAl2O3を最終蛍光体におけるAl組成比(z)が0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、1.0(それぞれ実施例8〜13)となるように秤量し、1次原料混合物に一緒に混合することを除いては実施例1と同一の条件と工程によりβ−サイアロン蛍光体を製造した。
本比較例では、AlN及びAl2O3を最終蛍光体におけるAl組成比(z)が1.5、2.0(それぞれ実施例5及び6)となるように秤量し、1次原料混合物に一緒に混合することを除いては実施例1と同一の条件と工程によりβ−サイアロン蛍光体を製造した。
本実施例では、Eu2O3を最終蛍光体におけるEuモル比(a)が0.65、0.98、1.30、1.52、1.73、1.95、2.17、2.38、2.60、3.90mol%(それぞれ実施例14〜23)となるように秤量し、1次原料混合物に一緒に混合することを除いては実施例1と同一の条件と工程によりβ−サイアロン蛍光体を製造した。
12、22 緑色蛍光体
14、24 赤色蛍光体
15、25、35 青色LEDチップ
19、29、39 樹脂包装部
21、31 パッケージ本体
26 黄色又は黄橙色蛍光体
32 第1の樹脂層(緑色蛍光体)
34 第2の樹脂層(赤色蛍光体)
36 第3の樹脂層(黄色又は黄橙色蛍光体)
50、60 LCDバックライト用光源モジュール
51、61 回路基板
100、200、300 発光素子
101 (Si−Al合金)基板
102 接合金属層
103 反射金属層
104 p型半導体層
105、260、360 活性層
106 n型半導体層
107 n側電極
110 シード金属層
120 保護層
122 導電層
123 コンタクト金属層
210、310 導電性基板
220、320 第1の電極層
230、330 絶縁層
240、340 第2の電極層
245、345 電気連結部(露出領域)
247、347 電極パッド部
250、350 第2の導電型半導体層
270、370 第1の導電型半導体層
280、380 コンタクト孔
290、390 接触領域
1300、1510、1610、2100 LED光源モジュール
1310、1501、1601、2110 印刷回路基板
1350、1505、1605、1705、2150 LED光源
1420、2220 反射板
1440、1640、1740、2240 導光板
1500、1600、1700、1800、2200 バックライトユニット
1550 蛍光体フィルム
1650、1750 蛍光体膜
1704 光拡散板
1710、2210 ボトムケース
2000 ディスプレー装置
2260 光学シート
2300 画像表示パネル
Claims (49)
- β型Si3N4の結晶構造を有し、組成式Si6−zAlzOzN8−z:Eua、Mbで表される酸窒化物を含み、
前記組成式中、MはSrとBaのうちから選択される少なくとも1種であり、Eu添加量(a)は0.1〜5mol%の範囲であり、M添加量(b)は0.1〜10mol%の範囲であり、Al組成比(z)は0.1<z<1を満足し、
励起源を照射して500〜550nmの範囲にピーク波長を有する光を放出することを特徴とする蛍光体。 - 前記励起源は300nm〜480nmの範囲にピーク波長を有することを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記励起源の照射によって前記蛍光体から放出される光のピーク波長は540nm以下であることを特徴とする請求項2に記載の蛍光体。
- 前記励起源の照射によって前記蛍光体から放出される光をCIE1931色度座標における(x,y)値で表す場合、xとyはそれぞれx≦0.336及びy≧0.637を満足することを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記蛍光体から放出される光のCIE1931色度座標におけるyの変化量が−0.0065以下であり、
前記yの変化量は、前記蛍光体を青色発光ダイオードに適用して3.3V、120mAで駆動する条件で、初期に放出される光で測定されたCIE1931色度座標におけるy値をy1とし、前記駆動条件を85℃で24時間持続して行った後に放出される光で測定されたCIE1931色度座標におけるy値をy2とした場合、y2−y1で定義されることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。 - 前記Mはストロンチウム(Sr)であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記Sr添加量(a)は0.5〜3mol%の範囲であることを特徴とする請求項6に記載の蛍光体。
- 前記Sr添加量(a)は1〜1.5mol%の範囲であることを特徴とする請求項7に記載の蛍光体。
- 前記Al組成比(z)は0.1〜0.3の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記Eu添加量(b)は0.9〜3mol%の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記Mはバリウム(Ba)とストロンチウム(Sr)の両方を含むことを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記蛍光体の粒度はD50値が14.5〜18.5μmの範囲であることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- 前記蛍光体には活性剤としてLi、Na、K、Mg、及びCaからなる群から選択される少なくとも一つの元素が更に添加されることを特徴とする請求項1に記載の蛍光体。
- β型Si3N4の結晶構造を有し、組成式Si6−zAlzOzN8−z:Eua、Mb(ここで、MはSrとBaのうちから選択される少なくとも1種であり、Eu添加量(a)は0.1〜5mol%の範囲であり、M添加量(b)は0.1〜10mol%の範囲であり、Al組成比(z)は0.1<z<1を満足する)で表される酸窒化物蛍光体を製造するために、Si含有酸化物又は窒化物、Al含有酸化物又は窒化物、Eu含有化合物、及びM含有化合物を含む原料物質を測量する段階と、
前記M含有化合物を除いた前記原料物質を混合して1次混合物を製造する段階と、
前記1次混合物を1次焼成し、該1次焼成の結果物を粉砕する段階と、
前記粉砕された1次焼成の結果物に前記M含有化合物を混合して2次混合物を製造する段階と、
前記2次混合物を2次焼成し、該2次焼成の結果物を粉砕する段階と、を有することを特徴とする蛍光体の製造方法。 - 前記1次焼成は1850〜2300℃の温度範囲で行われ、前記2次焼成は前記1次焼成温度より低い温度で行われることを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記1次及び2次焼成は窒素ガス雰囲気又は窒素及び水素混合ガス雰囲気で行われることを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記M含有化合物はストロンチウム(Sr)であることを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記Sr添加量(a)は0.5〜3mol%の範囲であることを特徴とする請求項17に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記Sr添加量(a)は1〜1.5mol%の範囲であることを特徴とする請求項18に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記Al組成比(z)は0.1〜0.3の範囲であることを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記Eu添加量(b)は0.9〜3mol%の範囲であることを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記M含有化合物はバリウム(Ba)含有化合物とストロンチウム(Sr)含有化合物の両方を含むことを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。
- 前記2次混合物を製造する段階は、
前記M含有化合物と共に活性剤としてLi、Na、K、Mg、及びCaからなる群から選択される少なくとも一つの元素を含有した化合物を添加する段階を含むことを特徴とする請求項14に記載の蛍光体の製造方法。 - 励起光を放出するLEDチップと、
前記LEDチップの周囲に配置されて前記励起光の少なくとも一部を波長変換し、請求項1乃至13のいずれか一項に記載の蛍光体を含む緑色蛍光体と、
前記LEDチップ及び前記緑色蛍光体と異なる波長の光を放出し、追加のLEDチップ及び別の種の蛍光体の少なくとも一つによって提供される少なくとも一つの発光要素と、を有することを特徴とする白色発光装置。 - 前記LEDチップは紫外線光を放出するLEDチップ又は470nm以上のピーク波長を有する可視光線光LEDチップであることを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。
- 前記LEDチップは430〜470nmの範囲にピーク波長を有する青色LEDチップであり、
前記少なくとも一つの発光要素は赤色蛍光体を含むことを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。 - 前記赤色蛍光体の発光波長ピークは600〜660nmであり、前記緑色蛍光体の発光波長ピークは500〜550nmであることを特徴とする請求項26に記載の白色発光装置。
- 前記青色LEDチップは10〜50nmの半値幅を有し、前記緑色蛍光体は30〜200nmの半値幅を有し、前記赤色蛍光体は50〜250nmの半値幅を有することを特徴とする請求項26に記載の白色発光装置。
- 前記緑色蛍光体の発光波長ピークは535〜545nmであり、その発光波長の半値幅は60〜80nmであることを特徴とする請求項27に記載の白色発光装置。
- CIE1931色座標系において、前記赤色蛍光体から放出される光の色座標は0.55≦x≦0.65、0.25≦y≦0.35の範囲内にあり、青色LEDチップから放出される光の色座標は0.1≦x≦0.2、0.02≦y≦0.15の範囲内にあることを特徴とする請求項27に記載の白色発光装置。
- 前記赤色蛍光体は、M1AlSiNx:Re(1≦x≦5)である窒化物系蛍光体、M1D:Reである硫化物系蛍光体、及び(Sr,L)2SiO4−xNy:Euであるシリケート系蛍光体(ここで、0<x<4、y=2x/3)のうちから選択される少なくとも一つであり、
ここで、M1はBa、Sr、Ca、Mgのうちから選択される少なくとも1種の元素であり、DはS、Se及びTeのうちから選択される少なくとも1種の元素であり、LはBa、Ca及びMgからなる群から選択される少なくとも一つの第2族元素又はLi、Na、K、Rb及びCsからなる群から選択される少なくとも一つの第1族元素であり、ReはY、La、Ce、Nd、Pm、Sm、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、F、Cl、Br及びIのうちから選択される少なくとも1種であることを特徴とする請求項26に記載の白色発光装置。 - 前記少なくとも一つの発光要素は黄色又は黄橙色蛍光体を更に含むことを特徴とする請求項26に記載の白色発光装置。
- 前記黄色蛍光体はシリケート系蛍光体であり、前記黄橙色蛍光体はα−SiAlON:Reである蛍光体であることを特徴とする請求項32に記載の白色発光装置。
- 前記少なくとも一つの発光要素は赤色LEDチップであることを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。
- 前記LEDチップは、第1及び第2の電極が同一面に向かうように配置された構造を有することを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。
- 前記LEDチップは、第1及び第2の電極がそれぞれ反対の別の面に向かうように配置された構造を有することを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。
- 前記LEDチップは、
互いに対向する第1及び第2の主面を有し、それぞれ該第1及び第2の主面を提供する第1及び第2の導電型半導体層とその間に形成された活性層とを有する半導体積層体と、
前記第2の主面から前記活性層を経て前記第1の導電型半導体層の一領域に連結されたコンタクト孔と、
前記半導体積層体の第2の主面上に形成され、前記第1の導電型半導体層の一領域に前記コンタクト孔を介して連結された第1の電極と、
前記半導体積層体の第2の主面上に形成され、前記第2の導電型半導体層に連結された第2の電極と、を含むことを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。 - 前記第1及び第2の電極のいずれか一つは前記半導体積層体の側方向に引き出された構造を有することを特徴とする請求項37に記載の白色発光装置。
- 前記LEDチップが搭載された溝部を有するパッケージ本体を更に含むことを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。
- 前記LEDチップを封止する樹脂包装部を更に含み、
前記複数の蛍光体の少なくとも一つは前記樹脂包装部内に分散されることを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。 - 前記複数の蛍光体はそれぞれ異なる複数の蛍光体含有樹脂層を形成し、
前記複数の蛍光体含有樹脂層は積層された構造を有することを特徴とする請求項24に記載の白色発光装置。 - 前記白色発光装置から放出される白色光の演色指数(CRI)は70以上であることを特徴とする請求項26に記載の白色発光装置。
- 請求項1乃至13のいずれか一項に記載の蛍光体を波長変換物質として用いることを特徴とする面光源装置。
- 導光板と、
前記導光板の少なくとも一側面に配置されて前記導光板の内部に光を提供するLED光源モジュールと、を備え、
前記LED光源モジュールは、
回路基板と、
前記回路基板に実装され、請求項1乃至13のいずれか一項に記載の蛍光体を波長変換物質として用いる複数の白色発光装置と、を含むことを特徴とする面光源装置。 - 請求項1乃至13のいずれか一項に記載の蛍光体を波長変換物質として用いることを特徴とするディスプレー装置。
- 画像を表示するための画像表示パネルと、
前記画像表示パネルに光を提供する請求項44に記載の面光源装置を有するバックライトユニットと、を備えることを特徴とするディスプレー装置。 - 請求項1乃至13のいずれか一項に記載の蛍光体を波長変換物質として用いることを特徴とする照明装置。
- LED光源モジュールと、
前記LED光源モジュールの上部に配置され、前記LED光源モジュールから入射した光を均一に拡散させる拡散シートと、を備え、
前記LED光源モジュールは、
回路基板と、
前記回路基板に実装され、請求項1乃至13のいずれか一項に記載の蛍光体を波長変換物質として用いる複数の白色発光装置と、を含むことを特徴とする照明装置。 - β型Si3N4の結晶構造を有し、組成式Si6−zAlzOzN8−z:Eua、Mbで表される酸窒化物を含み、
前記組成式中、MはSrとBaのうちから選択される少なくとも1種であり、Eu添加量(a)は100〜5000ppmの範囲であり、M添加量(b)は100〜10000ppmの範囲であり、Al組成比(z)は0.1<z<1を満足し、
励起源を照射して500〜550nmの範囲にピーク波長を有する光を放出することを特徴とする蛍光体。
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