JP2013513960A - 絶縁材料を介して行と列に並べた導電性材料製又は半導体材料製の平行なナノワイヤを具備したセーベック/ペルティエ効果を利用した熱電気変換装置とその製造方法 - Google Patents
絶縁材料を介して行と列に並べた導電性材料製又は半導体材料製の平行なナノワイヤを具備したセーベック/ペルティエ効果を利用した熱電気変換装置とその製造方法 Download PDFInfo
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Abstract
【課題】セーベック/ペルティエ熱電子交換装置用の隔膜からなるスタックを提供する。
【解決手段】 本発明の前記スタックは、(A)交互に積層された第1誘電体層(2:SIO2)と第2誘電体層(3;Si3N4)と、(B)平行な複数のトレンチ(T1,T2…Ti)と、(C)前記第1誘電体層(2)のエッチングフロントの凹みで形成される平行なキャビティ(4c)と、(D)前記キャビティ(4c)を導電性又は半導体性の充填材料で充填したワイヤ状のナノメートル級の残留物とを有する。前記残留物は、行と列に組織化された平行に離間したナノワイヤ(4)を構成する。前記第1誘電体層(2)は、50nm以下の厚さのフィルムで構成され、所定の溶液でエッチング可能であり、前記第2誘電体層(3)は、前記溶液ではエッチングされない低伝熱性材料製である。
【選択図】 図1
Description
SAとSBは、材料Aと材料Bに関連するセーベック係数(熱起電力とも称する)である。
この電圧値は、一般的にμV/Kのオーダーである。セーベック係数は、線形ではなく、材料とその絶対温度とその構造によって変わる。セーベック効果は、温度差を測定する異なる材料のワイヤ(thermocouple:サーモカップル、熱電対)により構成され、ある数のサーモカップルを直列に接続する(thermopile:熱電対列)ことにより、電気エネルギーを生成させる。
フォノンは、熱勾配に従って移動し、、電子(あるいは別のキャリア)と相互作用することにより、又、格子欠陥と相互作用することにより、エネルギーを失う。フォノン−電子相互作用(phonon-electron interaction)が支配的になると、フォノンは、電子を材料部分の方向に押しやり、そのプロセスでエネルギーを失い、既に存在する電界の一因(寄与)となる(contribute)。この寄与は、フォノン−電子散乱(phonon-electron scattering)が、支配的であるような温度領域においては更に重要である。すなわち、次式で表すことができる。その結果、材料の熱電気の性能指数は、次式で表される。
(A)第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)の一方を、連続するフィルムの形態で、第1層として堆積するステップと、
ここで、前記第1誘電体層(2)は、50nm以下の厚さのフィルムで構成され、所定の化学化合物の溶液でエッチング可能であり、前記第2誘電体層(3)は、前記溶液ではエッチングされない低伝熱性材料製であり、
(B)前記第1層の上に、他方の層を堆積するステップと、
前記(A)と(B)ステップを、前記第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)からなる積層体が所定の高さになるまで、繰り返し、
(C)前記積層体の上に、平行なエッチング開口を形成するために、マスクを形成するステップと、
ここで、前記開口の幅(w)は、使用されるリソグラフ技術の精細度の最小ライン幅でに対応し、前記開口は、1μm以上離間しており、前記マスクは、前記積層体の全幅(W)に伸び、
(C)前記第1誘電体層(2)のエッチングフロントの凹みで形成される平行なキャビティ(4c)と、
ここで、前記キャビティ(4c)は、前記第1誘電体層(2)に前記エッチング溶液でエッチングで形成され、前記トレンチの対向する表面に形成され、
(D)前記マスクの開口を介して、前記積層体を、プラズマ、反応性プラズマ、スパッタリングで、エッチングして、前記基板(1)の表面に達するまで、平行なトレンチ(T1,T2,T3,−−)を形成するステップと、
(E)前記所定の化学化合物の溶液で、前記第1誘電体層(2)のエッチ表面をエッチングし、前記第2誘電体層(3)との間にベーキングし、前記トレンチの対向するエッチ表面上に平行なキャビティ(4c)を形成するステップと、
(F)前記積層体の表面から、前記マスクの残留物を除去するステップと、
ここで、前記マスクの残留物は、高いSeebeck係数の気相状態の導電性又は半導体材料から堆積され、前記平行なキャビティ(4c)を、前記離間したスタックを水平方向と垂直方向にわたって不連続でないコンフォーマルな層(4m)が成長するまで、充填するステップと、
(G)前記積層体の表面上に、新たに前記マスクを形成するステップと、
(H)前記マスクの開口を介して、前記コンフォーマルな層(4m)の導電性又は半導体材料を、プラズマ、反応性プラズマ、またはスパッタリングで、水平面と垂直面の表面から前記導電性又は半導体材料を除去するまで、エッチングし、前記平行なキャビティ内に導電性又は半導体材料のナノワイヤ状の残留物を残すステップと、
を有する
ことを特徴とする。
別の構成として、平面形成処理技術で形成された各エレメントの対向する表面は、堆積された共通の金属化層で予めコーティングしておいてもよい。これは、エレメントの金属化すべき対向する表面を適宜傾斜させた後、2つの誘電材料層の選択的エッチングを連続的に行うことによって、実施することもできる。このエッチングステップは、所定の時間間隔をおいて繰り返され、第1回目と第2回目の化学化合物の質を向上させて、異なる誘電体材料を連続的にエッチングする。その後、平面状に堆積し、最終的に光リソグラフ技術で金属層を形成する。
図2において、第1誘電体層2はSiO2層であり、第2誘電体層3はSi3N4層である。
堆積温度:790℃±200℃。
圧力:170mTorr±100mTorr
雰囲気:窒素あるいはアンモニアの存在下で、二塩化シラン(di-chlorosilane)あるいは他の塩化シラン(chlorosilanes)又はその混合物。
第1誘電体層2の堆積条件は次の通りである。
堆積温度:950℃±150℃。
圧力:200Torr±150mTorr
雰囲気:希釈材として水又は窒素の存在下で二塩化シランと酸素
前期の所定の堆積時間は、エッチングされるべき材料あるいはエッチングに対する耐性に依存する。
温度:610℃±200℃
圧力:170mTorr
雰囲気:シラン、ただし、選択的事項として塩化シランとH2又はN2を希釈液として用いる。
スタックを構成するため、2種類の誘電体材料の一方を等方的に選択エッチングすることによるナノキャビティの形成条件と、かくして形成された平行なナノキャビティ内に熱電子活性材料を等方的に充填する条件は、本質的に不規則な進行と完了である。この原因の第1の場合には、エッチングされる層の堆積した誘電体材料の結晶構造と層構造の差に影響される。第2の場合には、エッチング溶液あるいは溶剤と接触することにより選択的に等方エッチングされる誘電体材料のエッチングフロントの後退の不規則性に影響される。
2 第1誘電体層
3 第2誘電体層
4 ナノワイヤ
5 金属化ストリップ
6 電気的接続点
Claims (21)
- 平面処理技術で製造可能であり類似の構成要素でモジュラ的に製造できるエレメント(A1,A2)において、
前記構成要素は、セーベック/ペルティエ熱電子交換装置用の隔膜を構成し、
前記構成要素は、前記隔膜の厚さに対応する幅(W)と、前記隔膜の表面領域の寸法あるいはそれ以下の寸法に対応する長さ(L)のスタックを構成し、
前記構成要素は、セーベック係数の高い導電性又は半導体製材料製の複数のナノワイヤナノワイヤ(4)を有し、前記積層体の幅(W)の方向に伸びて互いに絶縁され、かつ列と行で構成され、
前記スタックは、
(A)交互に積層された第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)と、
ここで、前記第1誘電体層(2)は、50nm以下の厚さのフィルムで構成され、所定の化学化合物の溶液でエッチング可能であり、前記第2誘電体層(3)は、前記溶液ではエッチングされない低伝熱性材料製であり、
(B)平行な複数のトレンチ(T1,T2…Ti)と、
ここで、前記トレンチの幅(w)の下限は、リソグラフ技術の寸法の最小ライン幅に対応し、前記トレンチ間は1μm以上離れており、
(C)前記第1誘電体層(2)のエッチングフロントの凹みで形成される平行なキャビティ(4c)と、
ここで、前記キャビティ(4c)は、前記第1誘電体層(2)に前記エッチング溶液でエッチングで形成され、前記トレンチの対向する表面に形成され、
(D)前記キャビティ(4c)を導電性又は半導体性の充填材料で充填したワイヤ状のナノメートル級の残留物と、
ここで、前記残留物は、行と列に組織化された平行に離間したナノワイヤ(4)を構成し、
を有する
ことを特徴とする装置。 - 前記高いセーベック係数の導電性又は半導体材料は、真性半導体、ドープした半導体、金属、合金、半金属の合金、金属と半導体の合金、それらの混合物からなるグループから選択される
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - 前記セーベック係数の高い導電性又は半導体材料は、単結晶シリコン、多結晶シリコンでかつ29Siの同電位元素のSi、ドナー原子又はアクセプタの原子でドープしたシリコン、真性シリコン、29Siの同位元素のシリコンゲルマニウム合金で、タングステン、チタン、あるいはそれらの合金からなるグループから選択される
ことを特徴とする請求項2記載の装置。 - 前記第1誘電体層(2)はSIO2であり、前記第2誘電体層(3)はSi3N4である
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - 前記第1誘電体層(2)はSi3N4であり、前記第2誘電体層(3)はSIO2である
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - 前記第1誘電体層(2)のエッチング溶液に耐性を有する基板(1)を更に有する
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - 前記ナノワイヤ(4)は、その長さ方向に沿って不均一の断面を有し、外側表面は凸凹状態である
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - 前記スタックは、平均断面が40nm×20nmのナノワイヤ(4)を有し、
その熱入口/出口の側面の1cm2当たり5×1010本のナノワイヤを有する
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - 前記スタックの高さ(h)と前記平行なトレンチの繰り返し周期は、同じ桁の数である
ことを特徴とする請求項1記載の装置。 - セーベック/ペルティエ熱電子交換装置の隔膜を構成するモジュラ的に構成されるエレメント(A1,A2)の製造方法において、
(A)第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)の一方を、連続するフィルムの形態で、第1層として堆積するステップと、
ここで、前記第1誘電体層(2)は、50nm以下の厚さのフィルムで構成され、所定の化学化合物の溶液でエッチング可能であり、前記第2誘電体層(3)は、前記溶液ではエッチングされない低伝熱性材料製であり、
(B)前記第1層の上に、前期第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)の他方の層を堆積するステップと、
前記(A)と(B)ステップを、前記第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)からなる積層体が所定の高さになるまで、繰り返し、
(C)前記積層体の上に、平行なエッチング開口を形成するために、マスクを形成するステップと、
ここで、前記開口の幅(w)は、使用されるリソグラフ技術の精細度の最小ライン幅でに対応し、前記開口は、1μm以上離間しており、前記マスクは、前記積層体の全幅(W)に伸び、
(C)前記第1誘電体層(2)のエッチングフロントの凹みで形成される平行なキャビティ(4c)と、
ここで、前記キャビティ(4c)は、前記第1誘電体層(2)に前記エッチング溶液でエッチングで形成され、前記トレンチの対向する表面に形成され、
(D)前記マスクの開口を介して、前記積層体を、プラズマ、反応性プラズマ、スパッタリングで、エッチングして、前記基板(1)の表面に達するまで、平行なトレンチ(T1,T2,T3,−−)を形成するステップと、
(E)前記所定の化学化合物の溶液で、前記第1誘電体層(2)のエッチ表面をエッチングし、前記第2誘電体層(3)との間にベーキングし、前記トレンチの対向するエッチ表面上に平行なキャビティ(4c)を形成するステップと、
(F)前記積層体の表面から、前記マスクの残留物を除去するステップと、
ここで、前記マスクの残留物は、高いセーベック係数の気相状態の導電性又は半導体材料で堆積され、前記平行なキャビティ(4c)を、前記離間したスタックを水平方向と垂直方向にわたって不連続でないコンフォーマルな層(4m)が成長するまで、充填するステップと、
(G)前記積層体の表面上に、新たまマスクまたは前記マスクを形成するステップと、
(H)前記マスクの開口を介して、前記コンフォーマルな層(4m)の導電性又は半導体材料を、プラズマ、反応性プラズマ、またはスパッタリングで、水平面と垂直面の表面から前記導電性又は半導体材料を除去するまで、エッチングし、前記平行なキャビティ内に導電性又は半導体材料のナノワイヤ状の残留物を残すステップと、
を有する
ことを特徴とするセーベック/ペルティエ熱電子交換装置の隔膜を構成するモジュラ的に構成されるエレメント(A1,A2)の製造方法。 - 前記高いセーベック係数の導電性又は半導体材料は、真性半導体、ドープした半導体、金属、合金、半金属の合金、金属と半導体の合金、それらの混合物からなるグループから選択される
ことを特徴とする請求項10記載の方法。 - 前記セーベック係数の高い導電性又は半導体材料は、単結晶シリコン、多結晶シリコンでかつ29Siの同位元素のSi、ドナー原子又はアクセプタの原子でドープしたシリコン、真性シリコン、29Siの同位のシリコンゲルマニウム合金で、タングステン、チタン、あるいはそれらの合金からなるグループから選択される
ことを特徴とする請求項11記載の方法。 - 前記第1誘電体層(2)はSIO2であり、前記第2誘電体層(3)はSi3N4である
ことを特徴とする請求項10記載の方法。 - 前記第1誘電体層(2)はSi3N4であり、前記第2誘電体層(3)はSIO2である
ことを特徴とする請求項10記載の方法。 - 複数のエレメント(A1,A2)からなるセーベック/ペルティエ熱電子交換装置用の隔膜において、
前記エレメントは、前記隔膜の厚さに対応する幅(W)と、前記隔膜の表面領域の寸法あるいはそれ以下の寸法に対応する長さ(L)のスタックを構成し、
前記エレメントは、セーベック係数の高い導電性又は半導体製材料製の複数のナノワイヤナノワイヤ(4)を有し、前記積層体の幅(W)の方向に伸びて互いに絶縁され、かつ列と行で構成され、
前記スタックは、
(A)交互に積層された第1誘電体層(2)と第2誘電体層(3)と、
ここで、前記第1誘電体層(2)は、50nm以下の厚さのフィルムで構成され、所定の化学化合物の溶液でエッチング可能であり、前記第2誘電体層(3)は、前記溶液ではエッチングされない低伝熱性材料製であり、
(B)平行な複数のトレンチ(T1,T2…Ti)と、
ここで、前記トレンチの幅(w)の下限は、リソグラフ技術の寸法の最小ライン幅に対応し、前記トレンチ間は1μm以上離れており、
(C)前記第1誘電体層(2)のエッチングフロントの凹みで形成される平行なキャビティ(4c)と、
ここで、前記キャビティ(4c)は、前記第1誘電体層(2)に前記エッチング溶液でエッチングで形成され、前記トレンチの対向する表面に形成され、
(D)前記キャビティ(4c)を導電性又は半導体性の充填材料で充填したワイヤ状のナノメートル級の残留物と、
ここで、前記残留物は、行と列に組織化された平行に離間したナノワイヤ(4)を構成し、
(E)前記平行なナノワイヤ(4)を並列に群として電気的に接続する為に、前記隔膜の熱入力/出力の側面上に形成された金属化領域(5)と、
(F)前記ナノワイヤ(4)の群を直列に接続し、前記隔膜のナノワイヤ(4)の直列−並列ネットワークの2個の端末に、並列に接続する電気接続手段(6)と
を有する
ことを特徴とする隔膜。 - 前記高いセーベック係数の導電性又は半導体材料は、真性半導体、ドープした半導体、金属、合金、半金属の合金、金属と半導体の合金、それらの混合物からなるグループから選択される
ことを特徴とする請求項15記載の隔膜。 - 前記セーベック係数の高い導電性又は半導体材料は、単結晶シリコン、多結晶シリコンでかつ29Siの同位元素のSi、ドナー原子又はアクセプタの原子でドープしたシリコン、真性シリコン、29Siの同位元素であるシリコンとゲルマニウム合金で、、タングステン、チタン、あるいはそれらの合金からなるグループから選択される
ことを特徴とする請求項15記載の隔膜。 - 前記第1誘電体層(2)はSIO2であり、前記第2誘電体層(3)はSi3N4である
ことを特徴とする請求項15記載の隔膜。 - 前記第1誘電体層(2)はSi3N4であり、前記第2誘電体層(3)はSIO2である
ことを特徴とする請求項15記載の隔膜。 - 前記スタックは、平均断面が40nm×20nmのナノワイヤ(4)を有し、
その熱入口/熱出口の側面の1cm2当たり、5×1010本のナノワイヤを有する
ことを特徴とする請求項15記載の隔膜。 - 前記スタックの高さ(h)と前記平行なトレンチの繰り返し周期は、同じ桁の数である
ことを特徴とする請求項15記載の隔膜。
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