JP2013152810A - 密閉型電池及び密閉型電池の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 密閉型電池1は、電池ケース80内に、正極活物質層21を含む正極板20を有する電極体10と、電池ケースの内圧Piが作動圧Pfを越えた場合に、電極体を流れる電流を遮断する電流遮断機構62とを備え、密閉型電池1が過充電とされた場合にガスを発生する第1ガス発生剤G1を、先に形成された正極活物質層に担持させてなる。
【選択図】 図1
Description
このような電池として、例えば、特許文献1には、シクロヘキシルベンゼン(CHB)、ビフェニル(BP)及びジフェニルエーテルからなる群から選ばれる少なくとも一種類を含む非水電解質(電解液)と、電池の内圧が上昇した場合に電流を遮断する電池封口蓋(電流遮断機構)を備える電池が開示されている。
また、特許文献2には、電池の電圧が4.3V以上となった場合に正極活物質と反応して気体を発生する添加剤(ガス発生剤)を正極合剤層(正極活物質層)または非水電解質(電解液)に含有している電池が開示されている。具体的には、正極合剤層に上述の添加剤のうち炭酸リチウムを、非水電解質に添加剤のうちCHBをそれぞれ含有した電池が挙げられている。なお、この電池では、電池が過充電状態となったときに、添加剤から発生する気体が正極表面とセパレータとの間に介在して、これらを隔離する。これにより、正負極間のイオン伝導を妨げ、電池の充電反応を阻害するので、電池の安全性を高めることができると記載されている。
なお、特許文献2の電池では、正極活物質層を構成する物質(LiCoO2、アセチレンブラック及びPVDF)と共に、ガス発生剤(炭酸リチウム)をNMPに分散させたペーストを塗布、乾燥して正極活物質層を形成する(特許文献2の明細書中の段落[0111]参照)。このため、この電池では、ガス発生剤は、LiCoO2等の物質と共に正極活物質層自身を構成している。
しかるに、電池を過充電でなく満充電以下の範囲で使用しているときでも、ガス発生剤はごくわずかずつ分解する。このため、特許文献2の電池では、正極活物質層を構成しているガス発生剤が分解してしまい、正極活物質層の強度が低下してしまう虞がある。
また、先に形成された正極活物質層に第1ガス発生剤を担持させており、第1ガス発生剤が正極活物質層自身を構成している訳ではない。このため、電池の通常使用時に、第1ガス発生剤がわずかずつ分解したとしても、この分解の進行に伴って正極活物質層自身の強度が低下することがなく、この強度を保つことができる。
また、第1ガス発生剤を正極活物質層に担持させるとは、正極活物質層とは別部材として、正極活物質層を構成する物質の各表面に第1ガス発生剤を配置させることをいう。また、第1ガス発生剤を担持させる正極活物質層の部位としては、層内部や層表面の部位などが挙げられる。
これに対し、上述の電池では、第1ガス発生剤を正極活物質層に担持させるほか、第2ガス発生剤を電解液に含ませるので、過充電時のガス発生量を保ちつつ、正極活物質層に担持させる第1ガス発生剤の量を減らすことができ、正極板の導電性の低下を抑制できる。
なお、第1ガス発生剤及び第2ガス発生剤は、同一物質でも異なる物質でも良い。
なお、CHBの分解電位はBPの分解電位よりも高いので、BP及びCHBを含む電池の正極電位が上昇すると、この正極電位がまずBPの分解電位に到達し、次いでCHBの分解電位に到達する。このため、上述の電池では、BP由来の第1ラジカルカチオンの存在下で、CHBを酸化分解させることができるので、第2ラジカルカチオンの重合反応を促進して、CHBに由来するガスについてもより多く発生させることができる。
また、形成工程では、先に形成された正極活物質層に第1ガス発生剤を担持させる。このため、電池の通常使用時に、担持された第1ガス発生剤がわずかずつ分解したとしても、この分解の進行に伴って正極活物質層自身の強度が低下することがなく、この強度を保った電池を製造できる。
次に、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。
まず、本実施形態にかかる電池1について説明する。この電池1は、電極体10と、この電極体10に含浸させた電解液50と、これら電極体10及び電解液50を収容する電池ケース80と、電流遮断機構62を含む正極端子構造体60と、負極端子構造体70とを備える密閉型のリチウムイオン二次電池である(図1参照)。このうち電流遮断機構62は、電池ケース80の内圧Piが作動圧Pfを越えた場合に電極体10を流れる電流を遮断する。また、電解液50は、シクロヘキシルベンゼン(CHB)からなる第2ガス発生剤G2を含んでいる。
なお、この電池1は、電極体10をなす正極板20の正極活物質層21に、ビフェニル(BP)からなる第1ガス発生剤G1を担持している。
このうち、クランク状に屈曲してなる負極外部端子部材78は、先端側にバスバ等をボルト締結する貫通孔78Hを有する。また、ガスケット79は、負極外部端子部材78及び負極内部端子部材71と電池ケース80との間に介在し、これらを絶縁している。
また、負極内部端子部材71は、電池ケース80内で、負極板30の負極リード部38fに接合している一方、電池ケース80の封口蓋82を貫通して、負極外部端子部材78及びガスケット79を封口蓋82にかしめると共に、負極外部端子部材78に導通している。
このうち、クランク状に屈曲してなる正極外部端子部材68は、先端側にバスバ等をボルト締結する貫通孔68Hを有する。また、ガスケット69は、正極外部端子部材68及び正極内部端子構造体61と電池ケース80との間に介在し、これらを絶縁している。
このうち、かしめ部材67は、封口蓋82の貫通孔82Hを貫通して、中継部材65、正極外部端子部材68及びガスケット69を封口蓋82にかしめる。しかも、中継部材65と正極外部端子部材68とを導通している。
具体的には、例えば、電池1の過充電により、電池ケース80の内圧Piが上昇して作動圧Pf(本実施形態では0.6MPa)以上となった場合に、図4に示すように、包囲部材66の貫通孔66Hと正極集電部材63における本体部63Xの貫通孔63Hを通じて、ダイヤフラム64には、図4中、下方から電池1の内圧Piがかかる。この内圧Piが作動圧Pfを超えた場合(Pi>Pf)には、空間Cとの気圧差により、ダイヤフラム64が、図4中、上方へ持ち上がる。これにより、ダイヤフラム64の接触部64Aが、正極集電部材63の露出部63Aから離間するので、(正極外部端子部材68)−(かしめ部材67)−(中継部材65)−(ダイヤフラム64)−(正極集電部材63)の経路で電極体10に流れる電流が遮断されて、電池1の充電(過充電)が停止される。
また、正極板20は、帯状の正極箔28のうち、一方辺に沿う正極リード部28fを残して、その両面に正極活物質層21を担持してなる。
この第1ガス発生剤G1をなすBPは、第1酸化分解電位Vr1が4.5V vs.Li/Li+である。このため、第1ガス発生剤G1自身の電位がこの4.5V vs.Li/Li+以上になると、酸化分解反応が生じて分解されると共に自身からガスを発生する。具体的には、まず、正極板20(正極活物質層21)の正極電位VpがBPの第1酸化分解電位Vr1以上になると、正極活物質層21に担持されているBPが酸化分解されてラジカルカチオン(構造式(1)を参照。以下、第1ラジカルカチオンともいう)になる。なお、第1ラジカルカチオン同士の間で重合反応が進行し易いため、この重合反応により、第1ラジカルカチオンから重合皮膜及びプロトン(H+)が生成される。そして、このうちのプロトンは、電解液50を通じて負極板30に移動して、負極板30から電子を受け取り、水素ガスになる。
具体的には、満充電状態の電池1について、25℃の温度環境下で、定電流(1C)で36分間充電を行った。そして、充電中に発生したガス量(第1ガス量)を算出した。
これは、比較電池では、第1ガス発生剤G1が電極体中で正極板付近のほか、負極板付近やセパレータ中に分散して存在しており、ガス発生に寄与できる第1ガス発生剤G1が少ないのに対して、電池1では、ガス発生に寄与する第1ガス発生剤G1を多くできたためと考えられる。加えてこの電池1では、第1酸化分解電位Vr1(=4.5V vs.Li/Li+)が第2酸化分解電位Vr2(=4.75V vs.Li/Li+)よりも低いので、過充電になると、先に第1ガス発生剤G1のBPから第1ラジカルカチオンが生成される。このため、第1ラジカルカチオンによって、第2ガス発生剤G2(CHB)から生成した第2ラジカルカチオンの重合反応を促進し、第2ガス発生剤G2(CHB)由来のガスを多く発生させ得たためと考えられる。
また、先に形成された正極活物質層21に第1ガス発生剤G1を担持させており、第1ガス発生剤G1が正極活物質層21自身を構成している訳ではない。このため、電池1の通常使用時に、第1ガス発生剤G1がわずかずつ分解したとしても、この分解の進行に伴って正極活物質層21自身の強度が低下することがなく、この強度を保つことができる。
まず、正極板20の正極活物質層21を形成する形成工程について説明する。具体的には、正極箔28の主面上に、いずれも図示しない正極活物質粒子、結着材及び導電助剤を溶媒中に投入して混練した正極ペーストを塗布し、これを乾燥させて、正極活物質層21を形成した。正極箔28のもう一方の主面上にも、同様にして正極活物質層21を形成した。
本実施形態では、まず、正極活物質層21に、エチルメチルカーボネート(EMC)からなる溶媒91に第1ガス発生剤G1であるBPを溶解した溶液90を含浸させた(含浸工程)。具体的には、図5に示すように、正極箔28の両主面上の2つの正極活物質層21,21を、正極箔28と共に溶液90中に浸漬する。
正極箔28上に形成した2つの正極活物質層21,21にそれぞれ対向する位置に、2つのヒータHT,HTを配置して、溶液90に浸漬した後の正極活物質層21から溶媒91を除去(蒸発)させた。なお、本実施形態では、第1ガス発生剤G1のBPの融点(70℃)よりも低い温度(=50℃)で加熱して溶媒91を除去(蒸発)させた。かくして、第1ガス発生剤G1(BP)を確実に担持した正極活物質層21ができる。
そして、これら正極板20と負極板30との間に、セパレータ(図示しない)を介在させて捲回して、扁平捲回型の電極体10とした(図1参照)。
その後、中継部材65の周縁部65Eとダイヤフラム64の周縁部64Eとを重ね合わせて、これらを溶接した。
一方、公知の手法で電極体10の負極板30(負極リード部38f)に負極内部端子部材71を溶接した。さらに、公知の手法で前述した負極端子構造体70を作製した(図2参照)。これにより、負極内部端子部材71を通じて、電極体10の負極板30と負極外部端子部材78とが導通する(図1,2参照)。
また、形成工程では、先に形成された正極活物質層21に第1ガス発生剤G1を担持させる。このため、電池1の通常使用時に、担持された第1ガス発生剤G1がわずかずつ分解したとしても、この分解の進行に伴って正極活物質層21自身の強度が低下することがなく、この強度を保った電池1を製造できる。
例えば、実施形態では、形成した正極活物質層21に第1ガス発生剤G1を担持させる担持工程のうちの含浸工程として、正極箔28と共に正極活物質層21を溶液90中に浸漬する手法を示した。しかし、このほかの手法として、例えば、図8に示すように、実施形態と同様の溶液90を内部に含ませたスポンジ状の2つのローラRL,RLの円筒面を、正極箔28の両主面上に形成した正極活物質層21,21に当接させて、正極活物質層21に溶液90を塗布し含浸させる手法も挙げられる。
また、実施形態では、正極活物質層21に第1ガス発生剤G1を担持させた後に、正極活物質層21をプレスする製造方法を示した。しかし、正極ペーストを正極箔28に塗布及び乾燥に加えプレスを行った正極活物質層21に溶液90を含浸させて、第1ガス発生剤G1を正極活物質層21に担持させても良い。
10 電極体
20 正極板
21 正極活物質層
50 電解液
62 電流遮断機構
80 電池ケース
90 溶液
91 溶媒
G1 第1ガス発生剤
G2 第2ガス発生剤
Pf 作動圧
Pi 内圧
Vf 正極満充電電位
Vp 正極電位
Vr1 第1酸化分解電位(第1分解電位)
Vr2 第2酸化分解電位(第2分解電位)
Claims (9)
- 電池ケース内に、正極活物質層を含む正極板を有する電極体と、上記電池ケースの内圧が作動圧を越えた場合に、上記電極体を流れる電流を遮断する電流遮断機構と、を備える
密閉型電池であって、
上記正極板の正極電位が第1分解電位(但し、正極満充電電位よりも高い)以上とされた場合にガスを発生する第1ガス発生剤を、先に形成された上記正極活物質層に担持させてなる
密閉型電池。 - 請求項1に記載の密閉型電池であって、
前記第1ガス発生剤は、ビフェニルである
密閉型電池。 - 請求項1または請求項2に記載の密閉型電池であって、
前記電極体に含浸された電解液を備え、
上記電解液は、
前記正極板の前記正極電位が第2分解電位(但し、前記正極満充電電位よりも高い)以上とされた場合にガスを発生する第2ガス発生剤を含む
密閉型電池。 - 請求項3に記載の密閉型電池であって、
前記第1ガス発生剤は、ビフェニルであり、
前記第2ガス発生剤は、シクロヘキシルベンゼンである
密閉型電池。 - 電池ケース内に、正極活物質層を含む正極板を有する電極体と、上記電池ケースの内圧が作動圧を越えた場合に、上記電極体を流れる電流を遮断する電流遮断機構と、を備える
密閉型電池の製造方法であって、
上記密閉型電池は、
上記正極板の正極電位が第1分解電位(但し、正極満充電電位よりも高い)以上とされた場合にガスを発生する第1ガス発生剤を、先に形成された上記正極活物質層に担持させてなり、
上記正極活物質層を形成する形成工程と、
形成した上記正極活物質層に上記第1ガス発生剤を担持させる担持工程と、を備える
密閉型電池の製造方法。 - 請求項5に記載の密閉型電池の製造方法であって、
前記担持工程は、
前記正極活物質層に、溶媒に前記第1ガス発生剤を溶解した溶液を含浸させる含浸工程と、
上記第1ガス発生剤の融点よりも低い温度で上記正極活物質層中の上記溶媒を除去する除去工程と、を含む
密閉型電池の製造方法。 - 請求項5または請求項6に記載の密閉型電池の製造方法であって、
前記第1ガス発生剤は、ビフェニルである
密閉型電池の製造方法。 - 請求項5〜請求項7のいずれか1項に記載の密閉型電池の製造方法であって、
上記密閉型電池は、
前記電極体に含浸された電解液を備え、
上記電解液は、
前記正極板の前記正極電位が第2分解電位(但し、前記正極満充電電位よりも高い)以上とされた場合にガスを発生する第2ガス発生剤を含む
密閉型電池の製造方法。 - 請求項8に記載の密閉型電池の製造方法であって、
前記第1ガス発生剤は、ビフェニルであり、
前記第2ガス発生剤は、シクロヘキシルベンゼンである
密閉型電池の製造方法。
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