JP2013093109A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明にかかる非水電解液二次電池は、正極および負極と、過充電時に正極において分解反応することでガスを発生するガス発生添加剤を含む非水電解液と、発生したガスに応じて電流を遮断する電流遮断部と、を備える。正極は、活物質と、第1導電材と、当該第1導電材を分散させるポリビニルアセタール系の分散剤と、を含む。
【選択図】図1
Description
正極は、活物質(正極活物質)と、第1導電材と、当該第1導電材を分散させるポリビニルアセタール系の分散剤とを少なくとも含む。
負極活物質は、リチウムを吸蔵・放出可能な材料であり、例えば、黒鉛(グラファイト)等からなる粉末状の炭素材料を用いることができる。そして、正極と同様に、負極活物質と、分散剤と、バインダーとを混練し、混練後の合剤を負極集電体上に塗布し乾燥することによって負極を作製することができる。ここで、負極集電体として、例えば銅やニッケルあるいはそれらの合金を用いることができる。
非水電解液は、非水溶媒に支持塩が含有された組成物である。ここで、非水溶媒としては、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)等からなる群から選択された一種または二種以上の材料を用いることができる。また、支持塩としては、LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiAsF6、LiCF3SO3、LiC4F9SO3、LiN(CF3SO2)2、LiC(CF3SO2)3、LiI等から選択される一種または二種以上のリチウム化合物(リチウム塩)を用いることができる。
また、本実施の形態にかかるリチウム二次電池は、セパレータを備えていてもよい。セパレータとしては、多孔性ポリエチレン膜、多孔性ポリオレフィン膜、および多孔性ポリ塩化ビニル膜等の多孔性ポリマー膜、又は、リチウムイオンもしくはイオン導電性ポリマー電解質膜を、単独、又は組み合わせて使用することができる。
上述のように作製した正極および負極の間にセパレータを介在させて積層した後、当該積層体を扁平に捲回された形態(捲回電極体)とする。そして、当該捲回電極体を収容し得る形状の容器に捲回電極体を収容する。容器は、上端が開放された扁平な直方体状の容器本体と、その開口部を塞ぐ蓋体とを備える。容器を構成する材料としては、アルミニウム、スチール等の金属材料を用いることができる。また、例えば、ポリフェニレンサルファイド樹脂(PPS)、ポリイミド樹脂等の樹脂材料を成形した容器を用いてもよい。 容器の上面(つまり、蓋体)には、捲回電極体の正極と電気的に接続される正極端子および当該捲回電極体の負極と電気的に接続される負極端子が設けられている。また、容器の内部には、非水電解液が収容されている。
電流遮断部は、過充電時にガス発生添加剤が正極において分解反応することで発生したガスに応じて電流を遮断する。つまり、電流遮断部は、過充電時に発生したガスによってリチウム二次電池内部の圧力が所定値以上になると、リチウム二次電池の充電を停止する。電流遮断部としては、例えば、リチウム二次電池の内部圧力が上昇した際にリチウム二次電池の容器が変形することで、リチウム二次電池に供給される電流を遮断する機構を用いることができる。このような機構としては、例えば、リチウム二次電池の容器が変形することで、リチウム二次電池の正極および負極の少なくとも一方に電流を供給する配線が切断して充電が停止する機構を用いることができる。また、リチウム二次電池の容器の変形を検知するセンサと、このセンサの測定結果に応じて充電を停止する回路とを設け、センサで容器の変形を検知した際にリチウム二次電池の充電を停止するように構成してもよい。また、リチウム二次電池の容器の内部圧力を検知する圧力センサと、この圧力センサの測定結果に応じて充電を停止する回路とを設け、容器の内部圧力が所定の圧力以上になった場合にリチウム二次電池の充電を停止するように構成してもよい。
<リチウム二次電池の作製>
まず、正極の作製方法について説明する。図3に正極の作製に用いた材料とその組成を示す。正極活物質として90.8重量%のLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2を、第1導電材として3.0重量%の黒鉛系材料(鱗片状黒鉛)を、第2導電材として3.0重量%のアセチレンブラック(AB)(電気化学工業株式会社製:HS100)を、バインダーとして3.0重量%のポリフッ化ビニリデン(PVdF)(株式会社クレハ製:#1300)を、分散剤として0.2重量%のポリビニルアセタール(PVA)系材料(積水化学工業株式会社製:BX−L)を、それぞれ用いた。
発生したガスの量の測定は次の方法で行った。まず、電池容器としてのラミセルの中に、上記の方法で作製した正極、負極、およびセパレータの積層体と、非水電解液とを収容し、収容後のラミセルの体積(初期値:Va)を測定した。ラミセルの体積の測定は次の方法で行った。図5に示すように、ビーカー25にフッ素系液体26(3M社製フロリナート(登録商標))を所定量注いだ。そして、積層体および非水電解液を収容したラミセル27をフッ素系液体26が入ったビーカーに沈めて、ラミセル27を入れた際に増加したフッ素系液体28の重さを測定した。測定したフッ素系液体28の重さとフッ素系液体の密度を用いて、ラミセル27の体積を算出した。
3極式のサイクリックボルタンメタリー測定(以下、CV測定と記載する)を用いて、分散剤であるポリビニルアセタール系の材料が分解しないことを確認した。CV測定用の装置は以下のようにして作製した。
まず、図7Cに示すように、参照極50として用いるリチウム箔を所定の冶具を用いて5mm×70mmに切断した。その後、負極40の反応面41の裏面に参照極50を貼り付けた。そして、図8に示すように、正極(WE:Working Electrode)30、セパレータ60、負極(CE:counter electrode)40、参照極(RE:reference electrode)50の順に重ね合わせてガラス板で拘束して試験用セルを作製した。このとき、正極の反応面31と負極の反応面41が共にセパレータ60側になるように配置した。その後、ガラス容器に試験用セルを入れて固定した。更に、ガラス容器に非水電解液65を試験用セルの反応面が完全に浸漬する程度に注入し、60kRaの条件で5回含浸処理を実施した。非水電解液としては、ECとEMCとDMCとを3:3:4の体積比で含む混合溶媒に、支持塩としてのLiPF6を約1mol/リットルの濃度で含有させたものを使用した。そして、ガラス容器と試験用セルを試験用セル容器に収納し、クランプを締めてリーク弁を閉じて完全に密封した。
12 第1導電材
13 第2導電材
15 正極集電体
21 正極
22 析出物
30 正極
31 反応面
32 ポリイミドテープ
33 端子接続部
40 負極
41 反応面
42 ポリイミドテープ
43 端子接続部
50 参照極
60 セパレータ
65 非水電界液
Claims (8)
- 正極および負極と、
過充電時に前記正極において分解反応することでガスを発生するガス発生添加剤を含む非水電解液と、
前記発生したガスに応じて電流を遮断する電流遮断部と、を備える非水電解液二次電池であって、
前記正極は、活物質と、第1導電材と、当該第1導電材を分散させるポリビニルアセタール系の分散剤と、を含む、
非水電解液二次電池。 - 前記第1導電材は鱗片状黒鉛である、請求項1に記載の非水電解液二次電池。
- 前記第1導電材は、粒径が2.0〜20.0μmであり、且つアスペクト比が10〜1000である、請求項1または2に記載の非水電解液二次電池。
- 前記正極は更に第2導電材を有する、請求項1乃至3のいずれか一項に記載の非水電解液二次電池。
- 前記第2導電材は、前記活物質の表面の少なくとも一部を被覆し、
前記第1導電材は、前記活物質間を直接または前記第2導電材を介して接続している、
請求項4に記載の非水電解液二次電池。 - 前記第2導電材はアセチレンブラックである、請求項4または5に記載の非水電解液二次電池。
- 前記アセチレンブラックの粒径は1.0〜2.0μmである、請求項6に記載の非水電解液二次電池。
- 前記ガス発生添加剤は、シクロヘキシルベンゼンおよびビフェニルの少なくとも一つを含む、請求項1乃至7のいずれか一項に記載の非水電解液二次電池。
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