JP2013065573A - 燃料電池ならびに起動および停止サイクル中の電極性能低下を軽減する方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の一実施形態は、第1の面および第2の面を有する電解質膜と、第1の面の上のアノードおよび第2の面の上のカソードとを備え、アノードがカソードの触媒担持の50%未満の触媒担持を有する製品を含む。
【選択図】図2
Description
図2〜5に示されるように、電気化学電池は、アノード部10、カソード部12、およびアノード部とカソード部を分離する電解質膜14を含む。電解質膜14はまた、アノード10とカソード12の間にイオン伝導性の接続を提供する。アノード部10は、厚さAと、通常動作においてアノード表面の少なくとも一部と接触している燃料ガスの流れ場とを有するアノード16を含む。カソード部12は、厚さBと、通常動作においてカソード表面の少なくとも一部と接触している酸化剤ガスの流れ場とを有するカソード18を含む。アノード16およびカソード18は両方とも、触媒および支持体を含む。
Q=Qnf+Qf (1)
式中、Qnfは、非ファラデー電荷(表面処理、例えば、Pt上のOHの吸着、電極および支持体の二重層荷電などによる)、Qfは、電極の酸素還元能力によって決まる、アノードにおける酸素還元反応による電荷である。Sを電極比表面積の合計(触媒および支持体)、SHADをPt上の水素吸着(HAD)面積(cm2/mgPtとして表される)、qsを表面処理による単位電極比表面積当たりの電荷密度(μC/cm2 s)、Lを総アノード触媒(Pt)担持mgPt、Tをアノード内の酸素密度をゼロに減少させるまでの遷移時間(酸素貯蔵能力によって決まる)として定義すると、式(1)は次式のように記述することができる。
カソード触媒は、プラチナ族金属、合金、または金属混合物を含んでもよい。合金および混合物は、プラチナ、イリジウム、ロジウム、パラジウム、レニウム、ルテニウム、金、銀、およびニッケルといった代表的な金属の2つ以上を組み合わせることによって形成することができる。一実施形態では、カソードの触媒担持は約0.1mg/cm2〜約0.4mg/cm2の範囲である。別の実施形態では、カソードの触媒担持は約0.15〜約0.3mg/cm2の範囲である。
停止プロセス中、カソードへの酸化剤ガスフローも適宜調節されてもよい。燃料ガスが依然として大気圧よりも高圧の状態でカソードの空気フローが停止され、アノードへの酸素クロスオーバーを回避するため、カソード流れ場の酸素分圧は開路電位で環境条件まで低減される。次に、アノードが依然として燃料ガスで満たされた状態でカソード電位を0.2V未満に低減するため、スタックは擬似負荷に接続される。次に、カソード電位が擬似負荷によって依然として0.2V未満に保持されたまま、水素が、空気によってアノードから迅速にパージされる。
(比較例A)
アノードのPt担持がカソードと同じ0.4mg/cm2である以外は、実施例1に記載したように同様のCCMタイプのMEAを準備した。アノード厚さは約10〜15μmであり、カソードと同じである。電極の性能低下は実施例1に記載したのと同じ方法で測定し、その結果は表1に表されている。表1の第2行の結果から分かるように、アノードのそのような高い触媒担持は電池の起動および停止サイクル中の電極の性能低下に大幅に寄与した。
(比較例B)
市販のMEAはW.L.Goreから得られた(Gore 5510 MEA)。MEAは、0.4mg/cm2の比較的高いアノードPt担持を有する。したがって、酸素還元能力および活性は高い。その結果、表1の第1行の性能低下結果に示されるように、そのような燃料電池の電極の性能低下は顕著である。
(比較例C)
アノードの炭素支持体が黒鉛化Black Pearls炭素(GrC)であり、カソードの炭素支持体が同じ混合炭素であった以外は、実施例1に記載したようにCCMタイプのMEAを準備した。炭素支持体上のプラチナ重量パーセントは、アノードおよびカソードで同じ50重量%であった。アノードPt担持はカソードの担持のわずかに1/8であり、還元はアノード厚さを低減することによって達成された。燃料電池性能の低下を測定したが、その結果は表1の第5行に要約されている。
(比較例D)
アノードのPt担持が0.05mg/cm2であり、電極の厚さを低減することによってそれを達成した以外は、実施例1に記載したように同様のCCMタイプのMEAを準備した。カソードPt担持は一定に保持され、触媒支持体は両方の電極において同じ混合炭素支持体であった。燃料電池性能の低下を測定したが、その結果は表1の第3行に要約されている。
(比較例E)
CCDMタイプの燃料電池MEAを実施例1に記載した方法にしたがって準備した。それに加えて、アノードにおける水素および空気のパージ中の局所的な電位シフトを監視するため、このMEAでは、Nafion毛細管プローブを電極に取り付けた。燃料電池は、約9.6cm2の電極面積および0.9mg/cm2のPt担持を有していた。Vulcan XC−72炭素支持体および50μmのNafion膜を使用した。電池は、給湿したガスを使用して25℃および常気圧で動作した。アノードは50mL/分の水素ガス流量を有し、カソードは300mL/分の空気流量を有していた。飽和カロメル電極を外部基準電極として使用した。
(比較例F)
アノードおよびカソードのPt担持が両方とも0.64mg/cm2である以外は、実施例3に記載したように同様のCCDMタイプのMEAを準備した。
Claims (19)
- 燃料電池を起動させる方法であって、
アノードおよびカソードの両方の流れ場に存在する酸化剤ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
前記燃料電池の前記アノードを燃料ガス供給源に接続する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.1V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場を介して燃料ガスを急速に流して、前記酸化剤ガスをほぼ交換する工程と、
前記燃料電池の前記カソードを酸化剤ガス供給源に接続する工程と、
前記燃料電池を外部負荷に接続する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
第1の炭素支持体および第1の触媒を含むアノードであって、前記第1の触媒の担持が0.07mg/cm2以下であり、前記第1の炭素支持体が200m2/g未満のBET表面積を有し、かつ10μm未満の厚さを有するアノードと、
第2の炭素支持体および第2の触媒を含むカソードであって、前記アノードの少なくとも2倍の厚さであり、前記第2の触媒の担持が少なくとも0.15mg/cm2であるカソードと、
第1の面および第2の面を有する電解質膜とを備え、
前記アノードが、前記電解質膜の前記第1の面に密接に取り付けられ、前記カソードが前記電解質膜の前記第2の面に密接に取り付けられており、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記第1の触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 燃料電池を停止させる方法であって、
カソード流れ場を介してカソードの表面全体にわたって流れる酸化剤ガス、およびアノード流れ場を介してアノードの表面全体にわたって流れる燃料ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
燃料ガス供給部を前記燃料電池のアノードから分離する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.26V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場に前記酸化剤ガスを急速に流して、前記燃料ガスをほぼ交換する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
第1の炭素支持体および第1の触媒を含むアノードであって、前記第1の触媒の担持が0.07mg/cm2以下であり、前記第1の炭素支持体が200m2/g未満のBET表面積を有し、かつ10μm未満の厚さを有するアノードと、
第2の炭素支持体および第2の触媒を含むカソードであって、前記アノードの少なくとも2倍の厚さであり、前記第2の触媒の担持が少なくとも0.15mg/cm2であるカソードと、
第1の面および第2の面を有する電解質膜とを備え、
前記アノードが、前記電解質膜の前記第1の面に密接に取り付けられ、前記カソードが前記電解質膜の前記第2の面に密接に取り付けられており、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記第1の触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 前記電解質膜が10から200μmの厚さ範囲を有する、請求項1又は2に記載の方法。
- 前記第1の触媒および第2の触媒がそれぞれプラチナを含む、請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
- 前記電解質膜が陽子イオン交換樹脂を含む、請求項1〜4のいずれか1項に記載の方法。
- 燃料電池を起動させる方法であって、
アノードおよびカソードの両方の流れ場に存在する酸化剤ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
前記燃料電池の前記アノードを燃料ガス供給源に接続する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.1V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場を介して燃料ガスを急速に流して、前記酸化剤ガスをほぼ交換する工程と、
前記燃料電池の前記カソードを酸化剤ガス供給源に接続する工程と、
前記燃料電池を外部負荷に接続する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
0.01から0.07mg/cm2の合計担持レベルの触媒と、200m2/g未満のBET表面積を有する第1の支持体とを含むアノードを含む膜電極複合体を備え、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 燃料電池を停止させる方法であって、
カソード流れ場を介してカソードの表面全体にわたって流れる酸化剤ガス、およびアノード流れ場を介してアノードの表面全体にわたって流れる燃料ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
燃料ガス供給部を前記燃料電池のアノードから分離する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.26V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場に前記酸化剤ガスを急速に流して、前記燃料ガスをほぼ交換する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
0.01から0.07mg/cm2の合計担持レベルの触媒と、200m2/g未満のBET表面積を有する第1の支持体とを含むアノードを含む膜電極複合体を備え、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 前記膜電極複合体が、0.1から0.3mg/cm2の合計担持レベルの触媒と、1000m2/g未満のBET表面積を有する第2の支持体とを含むカソードを含む、請求項6又は7に記載の方法。
- 燃料電池を起動させる方法であって、
アノードおよびカソードの両方の流れ場に存在する酸化剤ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
前記燃料電池の前記アノードを燃料ガス供給源に接続する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.1V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場を介して燃料ガスを急速に流して、前記酸化剤ガスをほぼ交換する工程と、
前記燃料電池の前記カソードを酸化剤ガス供給源に接続する工程と、
前記燃料電池を外部負荷に接続する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
第1の表面および第2の表面を有する電解質膜と、
前記第1の表面の上の触媒を含むアノードと、
前記第2の表面の上の触媒を含むカソードとを備え、
前記アノードの単位面積当たりの触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの触媒の質量の50%未満であり、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記第1の表面の上の触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 燃料電池を停止させる方法であって、
カソード流れ場を介してカソードの表面全体にわたって流れる酸化剤ガス、およびアノード流れ場を介してアノードの表面全体にわたって流れる燃料ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
燃料ガス供給部を前記燃料電池のアノードから分離する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.26V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場に前記酸化剤ガスを急速に流して、前記燃料ガスをほぼ交換する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
第1の表面および第2の表面を有する電解質膜と、
前記第1の表面の上の触媒を含むアノードと、
前記第2の表面の上の触媒を含むカソードとを備え、
前記アノードの単位面積当たりの触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの触媒の質量の50%未満であり、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記第1の表面の上の触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 前記アノードの単位面積当たりの触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの触媒の質量の40%未満である、請求項9又は10に記載の方法。
- 前記アノードの単位面積当たりの触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの触媒の質量の25%未満である、請求項11に記載の製品。
- 前記アノードの単位面積当たりの触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの触媒の質量の10%未満である、請求項12に記載の製品。
- 燃料電池を起動させる方法であって、
アノードおよびカソードの両方の流れ場に存在する酸化剤ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
前記燃料電池の前記アノードを燃料ガス供給源に接続する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.1V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場を介して燃料ガスを急速に流して、前記酸化剤ガスをほぼ交換する工程と、
前記燃料電池の前記カソードを酸化剤ガス供給源に接続する工程と、
前記燃料電池を外部負荷に接続する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
第1の表面および第2の表面を有する高分子電解質膜と、前記第1の表面の上のアノードと、前記第2の表面の上のカソードとを備え、
前記アノードが第1の触媒を含み、
前記カソードが第2の触媒を含み、
前記アノードが0.002から0.1mg/cm2の範囲の触媒担持を有し、
前記カソードが0.1から0.3mg/cm2の範囲の触媒担持を有し、
前記アノードの単位面積当たりの前記第1の触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの前記第2の触媒の質量の50%未満であり、
前記アノードが1から10μmの範囲の厚さを有し、
前記カソードが10から15μmの範囲の厚さを有しており、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記第1の触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 燃料電池を停止させる方法であって、
カソード流れ場を介してカソードの表面全体にわたって流れる酸化剤ガス、およびアノード流れ場を介してアノードの表面全体にわたって流れる燃料ガスを含む燃料電池を提供する工程と、
燃料ガス供給部を前記燃料電池のアノードから分離する工程と、
ガス交換中の前記カソードにおける電位シフトが0.26V以下であるようにして、前記アノードの前記流れ場に前記酸化剤ガスを急速に流して、前記燃料ガスをほぼ交換する工程とを含み、
ここで、前記燃料電池が、
第1の表面および第2の表面を有する高分子電解質膜と、前記第1の表面の上のアノードと、前記第2の表面の上のカソードとを備え、
前記アノードが第1の触媒を含み、
前記カソードが第2の触媒を含み、
前記アノードが0.002から0.1mg/cm2の範囲の触媒担持を有し、
前記カソードが0.1から0.3mg/cm2の範囲の触媒担持を有し、
前記アノードの単位面積当たりの前記第1の触媒の質量が、前記カソードの単位面積当たりの前記第2の触媒の質量の50%未満であり、
前記アノードが1から10μmの範囲の厚さを有し、
前記カソードが10から15μmの範囲の厚さを有しており、
アノード流れ場に対して露出されるアノード表面積に対するアノード流れ場容積の比が、0.01cmから0.06cmであり、
前記第1の触媒が前記アノードの20重量%未満で存在する製品を含む、上記方法。 - 前記第1の触媒がプラチナを含む、請求項14又は15に記載の方法。
- 前記第2の触媒がプラチナを含む、請求項14〜16のいずれか1項に記載の方法。
- 前記燃料ガスが水素であり、前記酸化剤ガスが空気である、請求項1〜17のいずれか1項に記載の方法。
- 前記アノードが、前記アノードの表面の0.02から0.07mg/cm2の量の金属触媒と、200m2/g以下のBET表面積を有する触媒支持体とを含む、請求項9〜17のいずれか1項に記載の方法。
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