JP2013041809A - 燃料電池セル - Google Patents
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Abstract
【解決手段】燃料電池セル10において、ジルコニウムを含む固体電解質層12と、空気極15との間に、セリウムとジルコニウムを含むバリア層14とを備え、該バリア層14の前記空気極との接合領域Xにおけるジルコニウム濃度の最大値は、前記固体電解質層12におけるジルコニウム濃度の最大値を“1”とした場合に“0.08以上0.4以下”とする。前記接合領域Xにおけるジルコニウム濃度の最大値を“0.08以上”にすることによって、バリア層14と空気極15との界面剥離を抑制でき、最大値を“0.4以下”に規定することによって、バリア層14と空気極15との間における高抵抗層の形成を抑制することができる。
【選択図】図2
Description
燃料電池1の構成について、図面を参照しながら説明する。図1は、燃料電池1の構成を示す断面図である。
セル10は、燃料極11、固体電解質層12、中間層13、バリア層14および空気極15を備える。セル10は、y軸方向に直交するx軸方向に延びる薄板である。セル10は、セラミックス材料によって構成される。セル10の厚みは、例えば30μm〜300μmであり、セル10の直径は、例えば5mm〜50mmである。
燃料極11は、セル10のアノードである。燃料極11は、セル10に含まれる他層を支持する基板(換言すれば「支持体」)としての機能を有していてもよい。
固体電解質層12は、燃料極11と中間層13との間に配置される。固体電解質層12は、空気極15で生成される酸素イオンを透過させる機能を有している。
中間層13は、固体電解質層12とバリア層14との間に配置される。中間層13は、固体電解質層12およびバリア層14と共焼成されている。中間層13の厚みは、0.5μm以上であればよいが、10μm以下であることが好ましく、5μm以下であることがさらに好ましい。
バリア層14は、中間層13と空気極15との間に配置される。バリア層14の厚みは、例えば40μm以下、30μm以下或いは20μm以下であればよい。バリア層14は、空気極15から固体電解質層12へのカチオンの拡散を抑制することによって、高抵抗層の形成を抑制する。これによって、セル10の出力密度の低下が抑制されるとともに、セル10の長寿命化が図られている。
空気極15は、バリア層14上に配置される。空気極15は、セル10のカソードである。空気極15は、緻密な構造を有するバリア層14よりも多くの微細な孔を含んでいる。本実施形態において、空気極15は、「多孔質層」の一例である。
集電部材20は、図1に示すように、複数の導電接続部21と、導電性接着剤22と、を有する。
次に、燃料電池セル10の製造方法の一例について説明する。ただし、以下に述べる材料、粒径、温度、及び塗布方法等の各種条件は、適宜変更することができる。
(1)本実施形態に係る燃料電池セル10において、バリア層14の接合領域Xにおけるジルコニウム濃度の最大値は、固体電解質層12におけるジルコニウム濃度の最大値を“1”とした場合に、“0.08以上0.4以下”に規定されている。
本発明は以上のような実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない範囲で種々の変形又は変更が可能である。
以下のようにして、実験例No.1〜No.10に係るセルを作製した。なお、実験例No.1〜No.10に係る作製条件の相違点は、第2バリア層の作製方法においてされている点である。
・平均粒径:0.1〜3μm
・比表面積:1〜30m2/g
・膜厚:1〜30μm
・焼成温度:1000〜1400℃
・焼成時間:1〜30時間
なお、実験例No.1〜No.10では、GDCの粒度分布や造孔材添加量についても変更しているが、詳細については省略する。
実験例No.1〜No.10の第2バリア層を形成した段階で、1150℃、1200℃、1250℃、1300℃、1350℃で焼成されたサンプルの第2バリア層表面をSEM−EDS(Scanning Electron Microscopy-Energy Dispersive x-ray Spectroscopy)で観察した。また、画像ソフトを用いて第2バリア層表面の画像を取得した。第2バリア層の表面画像を焼成温度ごとに図3(a)〜図3(e)に示す。
実験例No.1〜No.10のセルを厚み方向に平行に切断し、FE‐EPMA(電界放射型電子プローブマイクロアナライザ)を用いて断面を元素マッピングすることによって、ジルコニウム及びセリウムについてのシグナル強度を測定した。1350℃で焼成されたサンプルの測定結果を一例として図4に示す。
実験例No.1〜No.10のセルについて以下の条件で1000時間の連続発電試験を実施した。
・電流密度:0.2A/cm2
・空気極に空気を供給(ガス利用率5%以下)
・燃料極に水素ガスを供給(ガス利用率5%以下)
そして、実験例No.1〜No.10のセルについて定電流負荷時の電圧を計測することによって、連続発電前後における1000時間あたりの電圧低下率を劣化率と定義して測定した。
実験例No.4〜No.9のセルを準備して、大気雰囲気の赤外線ランプ式電気炉において、常温から800℃まで400℃/hrで昇温した後、炉冷によって200℃/hrで冷却する熱サイクル試験を連続100回行った。
10 燃料電池セル
11 燃料極
12 固体電解質層
14 バリア層
14a 第1バリア層
14b 第2バリア層
14 空気極
20 集電部材
21 導電接続部
22 導電性接着剤
Claims (11)
- 燃料極と、
空気極と、
前記燃料極と前記空気極との間に配置され、ジルコニウムを含む固体電解質層と、
前記固体電解質層と前記空気極との間に配置され、セリウムとジルコニウムを含むバリア層と、
を備え、
前記バリア層のうち前記空気極との接合領域におけるジルコニウム濃度の最大値は、前記固体電解質層におけるジルコニウム濃度の最大値を1とした場合、0.08以上0.4以下である、
燃料電池セル。 - 前記固体電解質層と前記バリア層との間に介挿され、ジルコニウム及びセリウムを含む中間層を備え、
前記中間層は、気孔を有する、
請求項1に記載の燃料電池セル。 - 前記中間層の気孔率は、前記バリア層の気孔率よりも高い、
請求項2に記載の燃料電池セル。 - 前記中間層における気孔率は、1%以上で15%以下である、
請求項2又は3に記載の燃料電池セル。 - 前記バリア層における気孔率は、10%以下である、
請求項2乃至4のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記中間層に含まれる気孔の長径は、1μm以下である、
請求項2乃至5のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記中間層は、閉気孔を含む、
請求項2乃至6のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記バリア層は、前記固体電解質層と共焼成されている、
請求項1乃至7のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記バリア層は、前記固体電解質層と共焼成された第1バリア層と前記空気極に接する第2バリア層とを有しており、
前記接合領域は、前記第2バリア層に含まれている、
請求項1乃至7のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記接合領域におけるジルコニウム濃度の最大値は、前記固体電解質層におけるジルコニウム濃度の最大値を1とした場合、0.32以上である、
請求項1乃至9のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記接合領域は、前記バリア層のうち前記空気極との界面から3μm以内の領域である、
請求項1乃至10のいずれかに記載の燃料電池セル。
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